KR102447931B1 - 폐전지 친환경 재활용 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 폐전지 친환경 재활용 방법에 관한 발명으로, 중대형 폐전지로부터 배터리셀을 분리하고 방전시스템에 투입하는 폐전지원료투입공정(S10)과, 배터리셀에 전선을 체결하여 방전기와 연결하고 전기적 방전을 수행하는 전기적방전공정(S20)과, 전기적방전공정(S20)을 통해 방전된 배터리셀을 파쇄시스템에 투입하고 비활성분위기에서 일정 크기로 파쇄를 수행하는 파쇄공정(S30)과, 파쇄공정(S30)을 통해 수득한 파쇄물을 열처리시스템에 투입하고 제1소성단계(S41) 또는 제2소성단계(S42) 중에서 하나의 단계 또는 양 단계를 연속적으로 수행하는 열처리공정(S40)과, 열처리공정(S40)을 통해 소성된 복합화합물을 분쇄 및 분급하여 니켈, 코발트, 망간을 포함한 유가물질을 수득하는 유가물질수득공정(S50)을 포함하여 구성함에 따라 보다 친환경적이고 효율적인 방식으로 폐전지 재활용 공정을 수행하는 것이 특징이다.

Description

폐전지 친환경 재활용 방법{ECO-FRIENDLY RECYCLING METHOD FOR WASTED BATTERY}
본 발명은 폐전지 친환경 재활용 방법에 관한 발명으로, 더욱 상세하게는 전기차 또는 에너지 저장 시스템에 사용된 중대형 폐전지를 이용하여 종래와 차별화된 공정에 의해 유가금속이 포함된 복합 화합물을 제조하고 유기불순물은 별도 회수하도록 구성함으로써 보다 친환경적이고 효율적으로 자원을 재활용하도록 하는 기술에 관한 것이다.
일반적으로, 이차전지는 충전 및 방전을 반복할 수 있는 전지로서 납축 전지, 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 리튬 이온 전지 등이 있다. 납축 전지나 니켈 카드뮴 전지에는 중금속 유해물질을 함유하고 있어 최근 이차전지 시장에는 리튬 이온 전지가 대부분을 차지하고 있다.
리튬 이온 전지는 에너지 밀도가 높아 각종 IT기기에 널리 적용되는 이차전지로서 양극과 음극 사이의 전해질을 통해 리튬 이온이 이동하는 전기적 흐름에 따라 전기를 발생한다. 이차전지의 최소단위인 배터리셀은 용기 내에 양극재, 음극재, 전해질, 및 분리막으로 구성되며, 충전 시에는 리튬 이온이 양극에서 분리막을 통과하여 음극으로 이동하고 방전 시에는 음극에서 양극으로 이동하도록 이루어진다.
이차전지의 양극재는 양극활물질인 니켈, 망간, 코발트, 알루미늄 등이 사용된다. 음극재는 음극활물질인 흑연, 탄소가 사용된다. 전해질은 리튬, 인산, 불소로 이루어지는 리튬염 및 유기 용매로 이루어진다.
한편, 최근 전기차 시장의 확대 및 에너지 저장 시스템(ESS)의 사용 증가로 인해 사용 후 폐기되는 이차전지의 발생량 역시 기하급수적으로 증가할 것으로 전망하고 있으며 폐전지의 처리 방안에 대한 우려가 커지고 있다.
상술한 바와 같이 이차전지 내에는 리튬, 니켈, 망간, 코발트 등의 유가금속이 활물질로서 함유되어 있으므로 폐전지로부터 광물자원을 회수하기 위한 재활용 기술의 개발이 진행되고 있다.
공지된 기술의 일례로서, 한국등록특허 제 10 - 1220149 호에는 폐배터리팩을 분해하여 배터리셀을 얻는 단계와, 배터리셀을 절단하여 양극구조체와 음극구조체를 노출시키는 단계와, 양극구조체와 음극구조체가 노출된 배터리셀을 방전시키는 단계와, 배터리셀의 적어도 일부를 분쇄하고 입도분리하여 유가금속을 회수하는 단계와, 유가금속 분말을 환원분위기에서 황산용액을 포함하는 산용액으로 산침출하여 침출용액을 얻는 단계를 포함하는 폐배터리팩으로부터 유가금속 황산용액을 제조하는 방법을 구성한다.
다른 예로서, 한국등록특허 제 10 - 2191858 호에는 폐리튬이온전지를 소정의 염수조에 침전시키는 폐리튬이온전지 염수 침전단계와, 폐리튬이온전지 염수 침전단계를 소정의 공정시간 동안 진행해서 폐리튬이온전지를 방전시키는 폐리튬이온전지 방전단계(S21)와, 방전이 완료된 상기 폐리튬이온전지를 절단기를 이용해서 소정의 크기로 절단하는 폐리튬이온전지 절단단계와, 소정의 크기로 절단된 절단 폐리튬이온전지를 건조기에 투입해서 소정의 건조 공정조건에서 건조하는 절단 폐리튬이온전지 건조단계와, 건조가 완료된 절단 폐리튬이온전지를 분쇄기에 투입해서 분쇄하는 절단 폐리튬이온전지 분쇄단계와, 분쇄기에 의해 분쇄된 가루를 선별기에 투입해서 분쇄 가루로부터 활물질인 코발트, 니켈, 망간, 탄소, 구리, 알루미늄 등의 원료를 선별하는 원료 선별단계를 포함하는 폐리튬이온전지의 원료 회수방법을 구성한다.
또 다른 예로서, 한국등록특허 제 10 - 2134719 호에는 폐배터리가 완전 방전되었는지를 확인하는 단계와, 완전 방전이 이루어진 폐배터리를 공기 중에서 일반파쇄하는 단계와, 완전 방전이 이루어지지 않은 폐배터리가 투입된 다음 수중에서 파쇄기에 의해 수중 파쇄되는 수중파쇄단계와, 수중파쇄단계에서 파쇄된 조각들과 완전 방전이 이루어진 폐배터리를 일반파쇄하는 단계에서 파쇄된 조각들을 합쳐 더욱 잘게 공기 중에서 파쇄하는 일반파쇄단계와, 파쇄된 조각들의 수분이 모두 제거되도록 건조하는 건조단계와, 건조단계에서 건조된 파쇄된 조각들을 분류하여 저장하는 분급단계를 포함하는 폐리튬이온배터리의 재활용 방법을 구성한다.
한국등록특허 제 10 - 1220149 호 (2013.01.11) 한국등록특허 제 10 - 2191858 호 (2020.12.16) 한국등록특허 제 10 - 2134719 호 (2020.07.16) 한국등록특허 제 10 - 2021 - 0077962 호 (2021.06.28)
상기와 같은 종래 기술이 적용되는 폐전지를 재활용하는 방법은 크게 배터리셀을 절단하여 양극구조체와 음극구조체를 노출시키는 단계, 배터리셀을 방전하는 단계, 방전된 폐전지를 분쇄하는 단계, 분쇄된 폐전지로부터 유가금속을 선별하여 수득하는 단계로 이루어진다.
이와 같이 폐전지의 재활용을 위해서는 통상적으로 기계적인 파쇄가 이루어져야 하는바, 이때 폐전지 내부에 전기에너지가 잔류하는 상태에서 파쇄할 경우 폭발 및 화재의 위험이 있다.
따라서, 종래 기술에서는 폐전지를 염수에 침지하는 화학적 방전 방식이 일반적으로 적용된다. 화학적 방전은 수중에서 방전이 진행되므로 비교적 안전성이 양호한 이점이 있다.
그러나, 전기차에 탑재된 중대형 전지팩은 기존의 모바일기기에 활용되는 배터리에 비해 용량이 약 1800 내지 4000배 가량 크기 때문에 종래의 화학전 방전을 기본으로 한 프로세스로는 완전 방전이 이루어지기 까지 장시간이 소요되는 것은 물론, 폐전지가 염수에 의해 부식되면서 내부의 유해화학물질이 침출되어 다량의 폐수가 발생하며 결국 환경적인 부하를 가중시키는 문제점이 있다.
또한, 종래 기술에 따른 화학적 방전은 배터리셀을 절단 혹은 천공 후에 염수에 침지하여 방전하는 과정에서 내부의 활물질이 방전조로 누출되어 공정 로스가 발생하는 문제점이 있는 실정이다.
이 때문에 BEV, HEV, PHEV 등 중대형 전지가 탑재되었다가 사용 후 폐전지팩의 경우에는 팩 또는 모듈 단위에서의 방전을 통해 안전하고 신속한 방전이 가능하여 관리범위를 줄일 수 있고 전지의 상태에 따른 공정시간 제어가 가능한 전기적 방전 방식이 유리하다.
이와 더불어, 전기적 방전 이후의 폭발 및 화재의 위험성을 줄일 수 있도록 비활성 가스를 활용하여 불연소 조건 하에서 진행하는 파쇄공정과 전해액 회수를 위한 열처리공정과 바인더 및 유기물의 열분해를 통해 배소가스에서 열분해 물질을 회수할 수 있는 복합적인 프로세스를 통해 중대형 이차전지의 친환경 재활용 방법을 제공하고자 한다.
이에 본 발명에서는 상술한 바와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여 발명한 것으로서,
중대형 폐전지로부터 배터리셀을 분리하고 방전시스템에 투입하는 폐전지원료투입공정(S10)과,
배터리셀에 전선을 체결하여 방전기와 연결하고 전기적 방전을 수행하는 전기적방전공정(S20)과,
상기 전기적방전공정(S20)을 통해 방전된 배터리셀을 파쇄시스템에 투입하고 비활성분위기에서 일정 크기로 파쇄를 수행하는 파쇄공정(S30)과,
상기 파쇄공정(S30)을 통해 수득한 파쇄물을 열처리시스템에 투입하고 제1소성단계(S41) 또는 제2소성단계(S42) 중에서 하나의 단계 또는 양 단계를 연속적으로 수행하는 열처리공정(S40)과,
상기 열처리공정(S40)을 통해 소성된 복합화합물을 분쇄 및 분급하여 니켈, 코발트, 망간을 포함한 유가물질을 수득하는 유가물질수득공정(S50)을 포함한다.
상기 전기적방전공정(S20)은,
방폭케이스 내부에 배터리셀을 투입하고 방전기와 전기적으로 접속하여 방전을 진행하는 방전단계(S21)와,
방전단계(S21)의 진행 중에 방폭케이스의 내부 온도를 실시간 감지하는 온도감지단계(S22)와,
온도감지단계(S22)에서 감지된 온도가 일정 범위를 초과 시 방폭케이스 내부에 소화제를 투여하여 발화를 억제하는 소화제투여단계(S23)와,
온도감지단계(S22)에서 감지된 온도가 일정 범위를 초과 시 방전기의 작동을 중지하는 방전중지단계(S24)와,
소화제투여단계(S23)에서 투여된 소화제를 외부로 회수하고 상기 소화제투여단계(S23)로 순환하여 재사용하도록 구비하는 소화제회수단계(S25)를 포함한다.
상기 파쇄공정(S30)은,
방전된 배터리셀을 펀칭머신으로 투입하되 비활성가스를 충진하여 산소 농도를 제어하면서 이동하는 제1비활성화단계(S31)와,
배터리셀의 표면을 천공하되 소화제를 분사하여 발화를 방지하는 제1소화제분사단계(S32)와,
천공된 배터리셀을 슈레더로 투입하되 비활성가스를 충진하여 산소 농도를 제어하면서 이동하는 제2비활성화단계(S33)와,
배터리셀을 일정한 크기로 파쇄하되 소화제를 분사하여 발화를 방지하는 제2소화제분사단계(S34)와,
파쇄물 및 소화제를 시크너로 이동하고 파쇄물을 톤백으로 포집하여 상기 열처리공정(S40)에 투입하는 파쇄물포집단계(S35)를 포함한다.
상기 열처리공정(S40)은,
파쇄물을 열처리로에 투입하고 소성하여 불순물을 분리하고 활물질을 회수하는 제1소성단계(S41)와,
파쇄물을 열처리로에 투입하고 제1소성단계(S41)의 온도보다 높은 온도에서 소성하여 불순물을 분리하고 활물질을 회수하는 제2소성단계(S42)와,
제1소성단계(S41) 및 제2소성단계(S42) 각각에서 발생하는 연소가스를 열교환기로 포집하고 냉각하여 액화 회수하는 불순물회수단계(S43)를 포함하도록 구성함으로써 보다 친환경적이고 효율적인 방식으로 폐전지 재활용 공정을 수행할 수 있는 목적 달성이 가능하다.
본 발명은 전기차 또는 에너지 저장 시스템에 사용된 중대형 폐전지를 이용하여 유가금속이 포함된 복합 화합물을 제조하고 유기불순물은 별도 회수하도록 이루어지는 폐전지 친환경 재활용 방법을 구성한다.
특히, 본 발명은 종래의 화학적 방전에 비해 친환경적인 전기적 방전 방식을 적용함으로써 환경적 부하를 저감하고 방전 시간을 현저히 단축하며, 전기적 방전 과정에서 발생할 수 있는 발열 또는 스웰링(Swelling) 현상을 방지할 수 있는 공정 설계를 통해 안전성을 확보할 수 있는 이점이 있다.
또한, 본 발명은 전기적 방전 공정을 거친 폐전지의 파쇄 공정에서 잔류 에너지에 의한 화재 발생을 효과적으로 억제하면서 공정 로스를 최소화하고 친환경적인 공정 수행이 가능하도록 하는 이점이 있다.
아울러, 본 발명은 열처리 공정에서 온도 구간 별로 불순물을 포집 또는 제거하여 유가금속을 효율적으로 회수함으로써 유가금속 회수율을 증진하고 탄소 배출량을 현저히 저감할 수 있는 이점이 있다.
따라서, 본 발명은 전기차 및 ESS의 수요 확대 전망에 따라 환경보호, 안전성, 및 효율성을 만족할 수 있는 폐전지의 재활용 방법을 제공할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명에 따른 폐전지 친환경 재활용 방법의 전체 공정 흐름도.
도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 전기적방전공정(S20)의 개략적인 흐름도.
도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 파쇄공정(S30)의 개략적인 흐름도.
도 4는 본 발명의 실시 예에 따른 열처리공정(S40)의 개략적인 흐름도.
도 5는 본 발명의 실험 예 2에 따른 방전 종류별 전압변화 그래프.
도 6은 본 발명의 실험 예 3에 따른 냉각 온도별 불순물 포집량 표.
이하, 본 발명의 폐전지 친환경 재활용 방법의 바람직한 실시 예에 따른 구성과 작용을 첨부 도면을 참조하여 상세히 설명하면 다음과 같다. 하기의 설명에서 당해 기술분야의 통상의 기술자가 용이하게 구현할 수 있는 부분에 대한 구체적인 설명은 생략될 수 있다. 아울러, 하기의 설명은 본 발명에 대하여 바람직한 실시 예를 들어 설명하는 것이므로 본 발명은 하기 실시 예에 의해 한정되는 것이 아니며 본 발명의 범주를 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 변형이 제공될 수 있음은 당연하다 할 것이다.
본 발명의 기술이 적용되는 폐전지 친환경 재활용 방법은 전기차 또는 에너지 저장 시스템에 사용된 중대형 폐전지를 이용하여 유가금속이 포함된 복합 화합물을 제조하고 유기불순물은 별도 회수하도록 구성함으로써 보다 친환경적이고 효율적으로 자원을 재활용하도록 하는 기술에 관한 것임을 주지한다.
이를 위한 본 발명의 폐전지 친환경 재활용 방법은 도 1에 도시한 바와 같이 크게 폐전지원료투입공정(S10)과, 전기적방전공정(S20)과, 파쇄공정(S30)과, 열처리공정(S40)과, 유가물질수득공정(S50)을 포함하여 이루어지며 구체적으로는 하기와 같다.
상기 폐전지원료투입공정(S10)은 중대형 폐전지로부터 배터리셀을 분리하고 방전시스템에 투입하는 공정이다.
상기 폐전지원료투입공정(S10)에서는 전기차 또는 ESS에 사용된 리튬 이온 이차전지의 배터리팩을 수득하여 배터리셀을 분리한다.
배터리셀은 전기에너지를 충전 및 방전하는 기본 단위로서 사각형 알루미늄 용기 내에 양극재, 음극재, 전해질, 및 분리막으로 구성되는바, 배터리셀에 포함되는 니켈, 코발트, 망간 등의 활물질을 수득하고 기타 불순물은 별도 회수하는 일련의 공정을 수행하기 위하여 팩을 구성하는 모듈로부터 배터리셀을 분리하여 방전시스템에 투입한다.
상기 전기적방전공정(S20)은 배터리셀에 전선을 체결하여 방전기와 연결하고 전기적 방전을 수행하는 공정이다.
전기차 등에 사용된 폐전지의 재활용을 위해서는 기계적인 파쇄가 이루어져야 한다. 이때 내부의 전기에너지가 충분한 상태의 폐전지를 별도의 방전처리 없이 파쇄할 경우 화재 및 폭발의 위험이 매우 높다. 특히 전기차에 사용되는 전지와 같이 중대형 용량의 폐전지와 같이 내부에 잔류하는 전기에너지가 많으면 많을수록 위험 강도가 높아진다.
종래 기술에서는 폐전지를 완전 방전하기 위하여 염수에 침지하는 화학적 방전 방식을 적용하였으나 완전 방전까지의 속도가 느린 것은 물론, 침지된 염수는 유해화학물질로 인해 별도의 처리가 필요하다.
본 발명에 따른 상기 전기적방전공정(S20)은 방전 시간을 현저히 단축하면서 화재 발생 시에만 자동 소화가 이루어지므로 환경부하를 저감하고, 후술하게 될 파쇄공정(S30)에서의 안전성을 확보하여 화재나 폭발의 위험을 미연에 방지하기 위한 단계별 구성으로 이루어진다.
상기 전기적방전공정(S20)은 도 2에 도시한 바와 같이 방전단계(S21)와, 온도감지단계(S22)와, 소화제투여단계(S23)와, 방전중지단계(S24)와, 소화제회수단계(S25)를 포함한다.
상기 방전단계(S21)는 방폭케이스 내부에 배터리셀을 투입하고 방전기와 전기적으로 접속하여 방전을 진행하는 단계이다.
상기 방전단계(S21)에서는 폐전지의 배터리셀 내부 전기에너지를 방전기를 통해 제거한다. 방전전류의 세기에 따라서 공정 시간을 제어한다.
폐전지에는 일정 전압 이하에서 급격하게 전압이 감소하는 구간이 존재하므로 완전 방전을 위해 이 구간에서 전기적 방전을 지속할 경우 폐전지에서 발열과 함께 전지가 부풀어 오르는 현상(Swelling)이 발생할 수 있다.
따라서, 본 발명의 방전단계(S21)에서는 안전성 확보를 위해 3 ~ 4시간 내에 배터리셀의 완전 방전이 이루어지는 적정 전류세기로서 0.3C에서 방전을 수행함이 바람직하다. 다만, 급속 방전이 필요한 경우 1 ~ 3시간 내에 배터리셀의 완전 방전이 이루어지는 급속방전 전류세기로서 1C ~ 0.5C 또는 에서 방전을 수행하도록 이루어진다.
상기 온도감지단계(S22)는 상기 방전단계(S21)의 진행 중에 방폭케이스의 내부 온도를 실시간 감지하는 단계이다.
상기 온도감지단계(S22)에서는 상기 방전단계(S21)가 진행되는 과정에서 화재 또는 폭발 상황의 발생에 대처하도록 실시간으로 온도를 감지하여 후술하게 될 소화제투여단계(S23) 및 방전중지단계(S24)의 실행을 통해 시스템 제어가 이루어지도록 한다.
상기 소화제투여단계(S23)는 상기 온도감지단계(S22)에서 감지된 온도가 일정 범위를 초과 시 방폭케이스 내부에 소화제를 투여하여 발화를 억제하는 단계이다.
상기 소화제투여단계(S23)에서는 상기 온도감지단계(S22)에 따라서 화재 또는 폭발 상황이 발생 시 방폭케이스 내부로 소화제를 투여한다. 소화제투여단계(S23)에서 사용하는 소화제는 물 또는 1 ~ 5% 농도의 염수를 사용한다. 염의 농도가 상기 범위를 초과할 경우 수분증발 현상으로 인해 방폭케이스 내부에 스케일이 발생할 수 있다.
상기 방전중지단계(S24)는 상기 온도감지단계(S22)에서 감지된 온도가 일정 범위를 초과 시 방전기의 작동을 중지하는 단계이다.
상기 방전중지단계(S24)에서는 상기 온도감지단계(S22)에 따라서 화재 또는 폭발 상황이 발생 시 방전기의 작동을 중지하고 폐전지 사이에 전류를 차단함으로써 추가적인 피해를 방지하도록 구성한다.
한편, 상기 소화제회수단계(S25)는 소화제투여단계(S23)에서 투여된 소화제를 외부로 회수하고 상기 소화제투여단계(S23)로 순환하여 재사용하도록 구비하는 단계이다.
상기 소화제회수단계(S25)에서는 방폭케이스에 투여된 소화제를 회수하여 별도 저장하고, 추후 상기 소화제투여단계(S23)의 재실행 시 저장된 소화제를 재활용하여 폐기물 발생을 최소화하도록 구성한다.
상기 파쇄공정(S30)은 상술한 바와 같은 전기적방전공정(S20)을 통해 방전된 배터리셀을 파쇄시스템에 투입하고 비활성분위기에서 일정 크기로 파쇄를 수행하는 공정이다.
상기 파쇄공정(S30)에서는 방전된 폐전지를 슈레더를 이용해 파쇄하며, 파쇄물의 크기는 0.1 ~ 5cm이며, 바람직하게는 1 ~ 3cm일 수 있다. 전기적방전공정(S20)에 의해 방전되는 폐전지는 내부에 전기에너지가 잔류하므로 파쇄공정(S30)에서는 발화나 폭발에 대한 대비가 필요하다.
종래 기술에 따른 수중 파쇄공정(S30) 방식은 폐기물 발생 등 각종 환경부하 문제가 있는바, 본 발명의 파쇄공정(S30)은 별도의 염수 처리를 하지 않고 파쇄가 가능하도록 구성하여 공정상 부하를 저감하고, 비활성 분위기를 조성하여 발화 및 화재발생을 억제하면서 소화제 분사를 통해 안전하게 공정을 수행하기 위한 단계별 구성으로 이루어진다.
상기 파쇄공정(S30)은 도 3에 도시한 바와 같이 제1비활성화단계(S31), 제1소화제분사단계(S32), 제2비활성화단계(S33), 제2소화제분사단계(S34), 파쇄물포집단계(S35)를 포함한다.
상기 제1비활성화단계(S31)는 방전된 배터리셀을 펀칭머신으로 투입하되 비활성가스를 충진하여 산소 농도를 제어하면서 이동하는 단계이다.
상기 제1비활성화단계(S31)에서는 상기 전기적방전공정(S20)을 거친 배터리셀을 펀칭머신으로 이동하는 과정에서 비활성가스가 충진된 설비 내부로 슬라이드밸브를 통과하여 산소의 유입을 최소화함으로써 펀칭 시 비활성 분위기를 조성하여 화재에 대한 위험을 저감하도록 구성한다.
구체적으로, 상기 제1비활성화단계(S31)에서는 펀칭머신에 배터리셀을 투입하기 위해 슬라이드밸브를 개폐 작동하는 과정에서 설비 내부의 산소 농도가 상승하면 비활성가스의 유량을 증가시켜 농도를 제어하도록 이루어진다.
상기 제1비활성화단계(S31)에서 사용하는 비활성가스는 N2 또는 Ar을 포함하고, 산소 농도는 0.5 ~ 5% 범위에서 제어하도록 이루어진다.
상기 비활성가스는 펀칭머신에 의한 천공 과정에서 설비 내부의 분위기를 제어하여 발화가 일어나지 않도록 마련하며, 비활성가스의 퍼지를 통해 산소 농도를 적정 수치 이하까지 감소시킨다. 설비 내에는 검지기를 탑재하여 산소 농도를 실시간 제어하도록 구비한다.
상기 제1소화제분사단계(S32)는 펀칭머신에 의해 배터리셀의 표면을 천공하되 소화제를 분사하여 발화를 방지하는 단계이다.
상기 제1소화제분사단계(S32)에서는 펀칭머신으로 배터리셀을 천공 시 화재 발생 가능성을 미연에 방지하도록 소화제를 분사한다. 제1소화제분사단계(S32)에서 사용하는 소화제는 액상 또는 슬러리 형태를 적용할 수 있으며, 처리량에 따라서 분사 노즐을 통해 포그 또는 스프레이 형태로 분사하도록 구성한다.
상기 제2비활성화단계(S33)는 천공된 배터리셀을 슈레더로 투입하되 비활성가스를 충진하여 산소 농도를 제어하면서 이동하는 단계이다.
상기 제2비활성화단계(S33)에서는 상기 제1비활성화단계(S31) 및 제1소화제분사단계(S32)를 거치면서 펀칭이 이루어진 배터리셀을 슈레더로 이동하는 과정에서 비활성가스가 충진된 설비 내부로 슬라이드밸브를 통과하여 산소의 유입을 최소화함으로써 파쇄 시 비활성 분위기를 조성하여 화재에 대한 위험을 저감하도록 구성한다.
구체적으로, 상기 제2비활성화단계(S33)에서는 슈레더에 배터리셀을 투입하기 위해 슬라이드밸브를 개폐 작동하는 과정에서 설비 내부의 산소 농도가 상승하면 비활성가스의 유량을 증가시켜 농도를 제어하도록 이루어진다.
상기 제2비활성화단계(S33)에서 사용하는 비활성가스는 N2 또는 Ar을 포함하고, 산소 농도는 0.5 ~ 5% 범위에서 제어하도록 이루어진다.
상기 비활성가스는 슈레더에 의한 파쇄 과정에서 설비 내부의 분위기를 제어하여 발화가 일어나지 않도록 마련하며, 비활성가스의 퍼지를 통해 산소 농도를 적정 수치 이하까지 감소시킨다. 설비 내에는 검지기를 탑재하여 산소 농도를 실시간 제어하도록 구비한다.
상기 제2소화제분사단계(S34)는 배터리셀을 일정한 크기로 파쇄하되 소화제를 분사하여 발화를 방지하는 단계이다.
상기 제2소화제분사단계(S34)에서는 슈레더로 배터리셀을 파쇄 시 화재 발생 가능성을 미연에 방지하도록 소화제를 분사한다. 제2소화제분사단계(S34)에서 사용하는 소화제는 액상 또는 슬러리 형태를 적용할 수 있으며, 처리량에 따라서 분사 노즐을 통해 포그 또는 스프레이 형태로 분사하도록 구성한다.
상기 파쇄물포집단계(S35)는 상기 제1비활성화단계(S31) 내지 제2소화제분사단계(S34)를 거쳐 수득한 파쇄물 및 해당 단계들에 사용된 소화제를 시크너로 이동하는 단계이다.
상기 파쇄물포집단계(S35)에서는 시크너에 이동된 고액을 분리하여 파쇄물을 톤백으로 포집하고 상기 열처리공정(S40)에 투입하도록 이루어진다.
한편, 상기 파쇄공정(S30)에서는 분사에 사용된 소화제를 회수하여 재순환시킴으로써 환경부하를 저감하도록 액상여과단계(S36)와, 액상순환단계를 더 포함한다.
상기 액상여과단계(S36)는 시크너에 이동된 소화제를 여과하여 양극재 및 음극재 분말을 분리하고 물과 전해액으로 이루어진 액상을 수집하는 단계이다.
상기 액상여과단계(S36)에서는 상기 제1소화제분사단계(S32) 및 제2소화제분사단계(S34)에서 사용된 후 시크너로 수집되는 소화제를 여과하여 저장하도록 이루어진다.
상기 액상순환단계는 수집된 액상을 상기 제1소화제분사단계(S32) 및 제2소화제분사단계(S34)로 순환하여 소화제로 재사용하는 단계이다.
상기 액상순환단계에서는 상기 액상여과단계(S36)를 거친 소화제를 펌프로 이동하여 상기 제1소화제분사단계(S32) 및 제2소화제분사단계(S34)에서 재활용함으로써 폐기물 발생을 최소화하도록 구성한다.
상기 열처리공정(S40)은 상술한 바와 같은 파쇄공정(S30)을 통해 수득한 파쇄물을 열처리시스템에 투입하고 제1소성단계(S41) 또는 제2소성단계(S42) 중에서 하나의 단계 또는 양 단계를 연속적으로 수행하는 공정이다.
폐전지 파쇄물은 분리막, 극판 등과 함께 전해액과 수분, 유기바인더 등의 불순물이 혼합되어 있는 형태인바, 극판에서 니켈, 코발트, 망간과 같은 유가금속을 효율적으로 회수하기 위해서는 열처리를 통해 불순물을 제거해야 한다.
상기 열처리공정(S40)에서는 열처리 과정에서 발생하는 연소가스를 액상 형태로 회수함으로써 환경부하를 줄이고 저온 및 고온에서 구간별 소성을 통해 유가금속 회수율의 저해요소인 유기물질을 보다 효율적으로 제거하기 위한 단계별 구성으로 이루어진다.
상기 열처리공정(S40)은 도 4에 도시한 바와 같이 제1소성단계(S41), 제2소성단계(S42), 불순물회수단계(S43)를 포함한다.
상기 제1소성단계(S41)는 파쇄물을 열처리로에 투입하고 소성하여 불순물을 분리하고 활물질을 회수하는 단계이다.
상기 제1소성단계(S41)에서는 100 ~ 300℃ 온도에서 0.1 ~ 5시간 동안 소성하여 파쇄물의 표면에서 수분 및 전해액을 휘발, 제거하도록 이루어진다.
상기 제1소성단계(S41)에서는, N2 또는 Ar을 포함하는 비활성가스를 열처리로에 충진하여 수분 및 전해액의 회수를 위한 캐리어 가스 역할을 하도록 구비하며, 발화를 제어하면서 음극활물질인 카본블랙, 그라파이트의 연소량을 최소화하여 탄소 배출을 저감하도록 이루어진다.
상기 제1소성단계(S41)를 거치는 과정에서 발생하는 연소가스는 후술하게 될 불순물회수단계(S43)에 의해 열교환기로 이동하여 별도 제어한다.
상기 제2소성단계(S42)는 파쇄물을 열처리로에 투입하고 제1소성단계(S41)의 온도보다 높은 온도에서 소성하여 불순물을 분리하고 활물질을 회수하는 단계이다.
상기 제2소성단계(S42)에서는 400 ~ 700℃ 온도에서 0.1 ~ 5시간 동안 소성하여 파쇄물에서 유기바인더를 휘발, 제거하여 집전체와 활물질을 분리하도록 이루어진다.
상기 제2소성단계(S42)에서는, N2 또는 Ar을 포함하는 비활성가스를 열처리로에 충진하여 유기바인더의 회수를 위한 캐리어 가스 역할을 하도록 구비하며, 발화를 제어하면서 음극활물질인 카본블랙, 그라파이트의 연소량을 최소화하여 탄소 배출을 저감하도록 이루어진다.
상기 제2소성단계(S42)를 거치는 과정에서 발생하는 연소가스는 후술하게 될 불순물회수단계(S43)에 의해 열교환기로 이동하여 별도 제어한다.
상기 불순물회수단계(S43)는 상기 제1소성단계(S41) 및 제2소성단계(S42) 각각에서 발생하는 연소가스를 열교환기로 포집하고 냉각하여 액화 회수하는 단계이다.
상기 불순물회수단계(S43)에서는 상기 제1소성단계(S41)의 진행 과정에서 수분과 전해액이 휘발하면서 발생하는 연소가스를 냉각구간을 거치면서 액상 형태로 회수하고 상기 제2소성단계(S42)의 진행 과정에서 유기바인더가 휘발하면서 발생하는 연소가스를 냉각구간을 거치면서 액상 형태로 회수함으로써 불순물의 회수 효율을 증대하고 최종적으로 발생되는 배출가스의 양을 저감하여 추후 가스처리시설에 대한 규모를 현저히 축소하도록 이루어진다.
상기 불순물회수단계(S43)에서는 열교환기를 상시 수냉하여 내부온도를 5 ~ 50℃ 범위로 조성함으로써 연소가스를 액화하여 불순물 회수율을 증대하도록 이루어진다.
상기 유가물질수득공정(S50)은 상기 열처리공정(S40)을 통해 소성된 복합화합물을 분쇄 및 분급하여 니켈, 코발트, 망간을 포함한 유가물질을 최종 수득하는 공정이다.
이하에서는 전술한 바와 같은 구성으로 이루어지는 본 발명의 기술이 적용된 폐전지 친환경 재활용 방법을 이용한 실험 예를 구성하고 그 효과에 대해서 면밀하게 파악하고자 한다.
<실험 예 1>
종래 기술이 적용되는 폐전지 방전 공정에 의하여 증류수 및 염수를 이용한 화학적 방전 공정을 실시하고 그에 따라 발생하는 폐수를 이용하여 IC분석을 진행였으며, 그 결과는 하기 표 1에 기재한 바와 같다.(단위: mg/L, ppm)
구분 F-(Fluoride) Cl-(Chloride) Li+(Lithium) Na+(Sodium)
증류수 37.9 17.6 469 58.5
염수(NaCl) - 28,800 81.9 21,900
종래 기술에 따른 화학적 방전 공정에서 발생하는 폐수에는 생태독성물질인 Li과 고위험 물질인 F이 다량 검출되는 것을 확인하였다. 이는 폐전지에 활용되는 전해액이 화학적 방전 공정을 거치면서 증류수 또는 염수와 섞이게 되어 검출된 것으로 예상된다. 일반적인 전해액의 예상 물질은 리튬염(LiPF6, LiBF4, LiClO4)과 유기용매(EC, PC, DMC, DEC 등)의 혼합물이다.
또한, 중대형 배터리셀에 대한 화학적 방전의 공정시간은 사용되는 염수의 농도와 천공 유무 등의 조건에 따라 다소 차이가 있으나 일반적으로 상온의 조건에서 완전 방전을 기준으로 6 ~ 12시간, 길게는 24시간의 방전시간이 소요되었다.
<실험 예 2>
종래 기술에 따른 증류수 및 염수를 이용한 화학적 방전과, 본 발명에 따른 전기적방전공정(S20)을 실시하고 소요 시간에 따른 전압 변화를 측정하였으며, 그 결과는 하기 도 5의 그래프와 같다.
본 발명은 공정시간을 0.3C를 기준으로 3시간 내지 4시간에서 0V까지 방전이 가능하며, 급속방전을 통해 0.5C이상으로 방전할 경우 2시간 내지 3시간에서 종료되므로 공정시간을 더욱 효과적으로 줄일 수 있게 된다.
본 발명에 따른 전기적 방전은 0V까지 방전 후에도 배터리셀 내부의 이온의 화학적인 이동으로 인해 전압이 다시 회복되는 현상이 있으며 회복된 전압을 다시 방전하더라도 전압이 다시 회복되게 된다. 따라서, 본 발명에서는 상기 파쇄공정(S30)에서 종래와 같은 대기 중 파쇄방식과 차별하여 화재를 억제할 수 있는 단계별 구성을 적용한다.
<실험 예 3>
본 발명에 따른 열처리공정(S40)을 실시하고 불순물회수단계(S43)에 의해 포집되는 포집물의 양을 측정하였다. 종래 기술에서는 본 발명에서와 같은 열처리공정(S40) 과정에서 발생하는 유기불순물을 별도로 회수하지 않고 전량 배출가스로 처리하므로 탄소 배출에 따른 막대한 환경부하가 발생한다.
하기 도 6에는 파쇄물 100kg을 이용해 본 발명에 따른 제1소성단계(S41) 및 제2소성단계(S42)를 진행하는 과정에서 불순물회수단계(S43)에 의한 열교환기의 냉각 온도별로 각각의 포집물의 양을 표시한 것이다.
이상에서와 같은 본 발명에 따른 폐전지 친환경 재활용 방법은 중대형 폐전지를 이용하여 유가금속이 포함된 복합 화합물을 제조하고 유기불순물은 별도 회수하도록 이루어지는 폐전지 친환경 재활용 방법을 구성한다.
특히, 본 발명은 종래의 폐전지 재활용 기술과 차별된 전기적방전공정(S20), 파쇄공정(S30), 및 열처리공정(S40)을 구성함으로써 공정 효율 및 안전성을 현저히 증대하고 보다 친환경적인 공정 수행을 통해 탄소 배출량을 저감하고 환경부하를 최소화하는 친환경적인 폐전지 재활용 방법을 제공하는 이점이 있다.
따라서, 본 발명의 폐전지 친환경 재활용 방법은 향후 전기차 및 ESS의 수요 확대에 대비하여 안전성 및 효율성은 물론, 환경문제에 대한 기술적 해결 과제를 해소할 수 있는 등의 다양한 효과를 가지므로 산업상 이용 가능성이 매우 클 것으로 기대된다.
S10: 폐전지원료투입공정 S20: 전기적방전공정
S21: 방전단계 S22: 온도감지단계
S23: 소화제투여단계 S24: 방전중지단계
S25: 소화제회수단계 S30: 파쇄공정
S31: 제1비활성화단계 S32: 제1소화제분사단계
S33: 제2비활성화단계 S34: 제2소화제분사단계
S35: 파쇄물포집단계 S36: 액상여과단계
S37: 액상순환단계 S40: 열처리공정
S41: 제1소성단계 S42: 제2소성단계
S43: 불순물회수단계 S50: 유가물질수득공정

Claims (11)

  1. 중대형 폐전지로부터 배터리셀을 분리하고 방전시스템에 투입하는 폐전지원료투입공정(S10)과,
    배터리셀에 전선을 체결하여 방전기와 연결하고 전기적 방전을 수행하는 전기적방전공정(S20)과,
    상기 전기적방전공정(S20)을 통해 방전된 배터리셀을 파쇄시스템에 투입하고 비활성분위기에서 일정 크기로 파쇄를 수행하는 파쇄공정(S30)과,
    상기 파쇄공정(S30)을 통해 수득한 파쇄물을 열처리시스템에 투입하고 제1소성단계(S41) 또는 제2소성단계(S42) 중에서 하나의 단계 또는 양 단계를 연속적으로 수행하여 파쇄물 내에 포함된 전해액, 유기바인더를 회수하는 열처리공정(S40)과,
    상기 열처리공정(S40)을 통해 소성된 복합화합물을 분쇄 및 분급하여 니켈, 코발트, 망간을 포함한 유가물질을 수득하는 유가물질수득공정(S50)을 포함하고,
    상기 전기적방전공정(S20)은,
    방폭케이스 내부에 배터리셀을 투입하고 방전기와 전기적으로 접속하여 방전을 진행하는 방전단계(S21)와,
    방전단계(S21)의 진행 중에 방폭케이스의 내부 온도를 실시간 감지하는 온도감지단계(S22)와,
    온도감지단계(S22)에서 감지된 온도가 일정 범위를 초과 시 방폭케이스 내부에 소화제를 투여하여 발화를 억제하는 소화제투여단계(S23)와,
    온도감지단계(S22)에서 감지된 온도가 일정 범위를 초과 시 방전기의 작동을 중지하는 방전중지단계(S24)와,
    소화제투여단계(S23)에서 투여된 소화제를 외부로 회수하고 상기 소화제투여단계(S23)로 순환하여 재사용하도록 구비하는 소화제회수단계(S25)를 포함하는 것을 특징으로 하는 폐전지 친환경 재활용 방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 파쇄공정(S30)은,
    방전된 배터리셀을 펀칭머신으로 투입하되 비활성가스를 충진하여 산소 농도를 제어하면서 이동하는 제1비활성화단계(S31)와,
    배터리셀의 표면을 천공하되 소화제를 분사하여 발화를 방지하는 제1소화제분사단계(S32)와,
    천공된 배터리셀을 슈레더로 투입하되 비활성가스를 충진하여 산소 농도를 제어하면서 이동하는 제2비활성화단계(S33)와,
    배터리셀을 일정한 크기로 파쇄하되 소화제를 분사하여 발화를 방지하는 제2소화제분사단계(S34)와,
    파쇄물 및 소화제를 시크너로 이동하고 파쇄물을 톤백으로 포집하여 상기 열처리공정(S40)에 투입하는 파쇄물포집단계(S35)를 포함하는 것을 특징으로 하는 폐전지 친환경 재활용 방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 파쇄공정(S30)에서는,
    시크너에 이동된 소화제를 여과하여 양극재 및 음극재 분말을 분리하고 물과 전해액으로 이루어진 액상을 수집하는 액상여과단계(S36)와,
    수집된 액상을 상기 제1소화제분사단계(S32) 및 제2소화제분사단계(S34)로 순환하여 소화제로 재사용하는 액상순환단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 폐전지 친환경 재활용 방법.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 제1비활성화단계(S31) 및 제2비활성화단계(S33)에서 사용하는 비활성가스는 N2 또는 Ar을 포함하고, 산소 농도는 0.5 ~ 5% 범위에서 제어하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 폐전지 친환경 재활용 방법.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 열처리공정(S40)은,
    파쇄물을 열처리로에 투입하고 소성하여 불순물을 분리하고 활물질을 회수하는 제1소성단계(S41)와,
    파쇄물을 열처리로에 투입하고 제1소성단계(S41)의 온도보다 높은 온도에서 소성하여 불순물을 분리하고 활물질을 회수하는 제2소성단계(S42)와,
    제1소성단계(S41) 및 제2소성단계(S42) 각각에서 발생하는 연소가스를 열교환기로 포집하고 냉각하여 액화 회수하는 불순물회수단계(S43)를 포함하는 것을 특징으로 하는 폐전지 친환경 재활용 방법.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 제1소성단계(S41)에서는 100 ~ 300℃ 온도에서 0.1 ~ 5시간 동안 소성하여 파쇄물의 표면에서 수분 및 전해액을 제거하고,
    상기 제2소성단계(S42)에서는 400 ~ 700℃ 온도에서 0.1 ~ 5시간 동안 소성하여 파쇄물에서 유기바인더를 제거하여 집전체와 활물질을 분리하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 폐전지 친환경 재활용 방법.
  10. 제 8 항에 있어서,
    상기 제1소성단계(S41) 및 제2소성단계(S42)에서는,
    N2 또는 Ar을 포함하는 비활성가스를 열처리로에 충진하여 발화를 제어하면서 음극활물질인 카본블랙, 그라파이트의 연소량을 최소화하여 탄소 배출을 저감하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 폐전지 친환경 재활용 방법.
  11. 제 8 항에 있어서,
    상기 불순물회수단계(S43)에서는, 열교환기를 상시 수냉하여 내부온도를 5 ~ 50℃ 범위로 조성하여 불순물 회수율을 증대하도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 폐전지 친환경 재활용 방법.
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