KR102424065B1 - 튜브형 반응기에 사용하기 위한 환형 촉매 캐리어 용기 - Google Patents

튜브형 반응기에 사용하기 위한 환형 촉매 캐리어 용기 Download PDF

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Abstract

튜브형 반응기의 반응기 튜브 내에 삽입하기 위한 촉매 캐리어로서, 상기 촉매 캐리어는 사용 시 촉매를 수용하는 용기 - 상기 용기는 이 용기를 폐쇄하는 저면, 및 최상면을 가짐 -; 저면으로부터 최상면까지 연장되는 캐리어 외벽; 캐리어 외벽을 넘어 연장되는 거리만큼 용기로부터 연장되는 시일을 포함하고, 상기 캐리어 외벽은 시일의 하측에 위치하는 개구를 갖는다.

Description

튜브형 반응기에 사용하기 위한 환형 촉매 캐리어 용기{ANNULAR CATALYST CARRIER CONTAINER FOR USE IN A TUBULAR REACTOR}
본 발명은 튜브형 반응기에 사용하기 위한 촉매 캐리어 및 이 촉매 캐리어를 사용하여 수행되는 공정에 관한 것이다. 더 상세히 설명하면, 본 발명은 발열 반응 또는 흡열 반응이 수행되는 튜브형 반응기에 사용하기 위한 촉매 캐리어에 관한 것이다. 더 상세히 설명하면, 본 발명은 복수의 상기 촉매 캐리어를 포함하는 발열 반응 또는 흡열 반응을 수행하기 위한 반응기에 사용하기 위한 촉매 캐리어에 관한 것이다.
종래의 소위 고정층 튜브형 반응기는 통상적으로 원통형인, 그리고 통상적으로 촉매 입자로 충전되어 있는 복수의 튜브를 포함하는 반응기 셸을 포함한다. 사용 시, 열전달 매체는 이들 튜브의 외부의 반응기의 셸을 통해 유동함으로써 튜브 벽을 통한 열교환에 의해 튜브 내의 촉매의 온도를 조절한다. 따라서, 반응이 발열 반응인 경우, 열전달 매체는 촉매로부터 열이 제거될 수 있도록 하고, 반응이 흡열 반은인 경우, 열전달 매체는 촉매에 열을 제공한다. 열전달 매체의 예로는 냉각수, 보일러 공급수 및 다우 케미컬 컴퍼니에 의해 상표명 Dowtherm으로 판매되는 것과 같은 열전달 오일이 있다. 대안적으로 열전달 유체는 용융염 혼합물의 형태이다. 작동 시, 기체 반응물, 액체 반응물, 또는 기체 반응물과 액체 반응물의 모두는 원하는 반응이 발생되도록 튜브를 통해 촉매 입자 위로 유동한다.
일부의 반응의 경우, 반응의 열 효과는 문제가 되지 않거나 쉽게 관리될 수 있을 정도로 적당하다. 경우에 따라, 열 효과는 대직경 튜브를 사용할 수 있을 정도로 충분히 작다. 이로 인해 튜브 내에서 촉매의 체적이 커지는 이익을 갖는다. 그러나, 보다 발열성인 반응의 경우에는, 반응기 내의 조건을 제어할 수 있도록 튜브 벽을 통해 열전달 매체로 효율적인 열전달이 필요하다. 원하는 효율을 달성하기 위해, 단위 길이 당 튜브 벽의 표면적이 최대화되어야 한다. 이것은 더 많은 소직경 튜브를 설치함으로써 달성된다. 이러한 복수의 튜브를 사용하면 반응기의 비용 및 복잡성이 증대된다.
중간 내지 고도의 발열 반응이 발생되는 튜브형 반응기는 많은 경우에 열전달이 제한적이다. 이것의 하나의 단점은 더 큰 활성의 촉매의 이익은 실현하기가 어렵다는 것인데, 그 이유는 이러한 촉매에 의해 달성가능한 증가된 생산성은 증가된 양의 열을 발생시키고, 이러한 열은 부반응의 발생, 예를 들면 촉매 활성 부위의 소결에 의한 촉매의 손상, 및 최악의 경우에는 열 폭주와 같은 유해한 효과를 방지하기 위해 안정한 작동 온도를 유지할 수 있는 속도로 제거되어야 하기 때문이다. 반응이 중간 내지 고도의 발열반응인 경우, 이러한 증가된 열로 인해 다양한 문제가 발생될 수 있고, 일부의 시스템에서는 촉매가 쓸모없게 될 수 있고, 심지어 튜브 벽에 손상이 발생될 수 있다.
반응이 중간 내지 고도의 발열 반응인 경우, 증가된 가열로 인해 문제가 발생될 수 있고, 일부의 시스템에서는 튜브 벽에 손상이 발생될 수 있고, 예를 들면, 불균일한 가열로 인해 튜브 벽 상에 온도 과열점(hot spot)이 발생될 수 있다.
종래의 반응기들은 이들이 이상적인 반응기로 되지 않게 만드는 다수의 결점을 가지고 있다. 이러한 반응기의 경우에 주목되는 하나의 문제는 반응의 열을 효과적으로 추출하기 위해서는 전술한 문제가 발생하는 것을 방지할 정도로 튜브의 중심 영역이 충분히 냉각된 상태를 유지하도록 튜브가 비교적 소직경을 가져야 한다는 것이다.
반응이 흡열 반응인 경우에도 유사한 그러나 반대의 문제가 있다. 촉매가 최적으로 작용을 지속할 수 있도록 열을 제공하기 위해, 튜브는 이 튜브의 중심 영역이 충분히 가열되도록 비교적 소직경을 가져야 한다.
일부의 반응에서, 크기 제한은 튜브가 불과 약 15 내지 40 mm 정도의 내경을 가진다는 것을 의미한다. 튜브의 크기가 작다는 것은 요구되는 촉매의 체적을 반응기에 수용하기 위해서는 많은 수의 튜브가 사용되어야 한다는 것을 의미한다. 그러나, 이러한 증가된 튜브 수는 반응기의 중량을 증가시키고, 치수와 중량 면에서 선적될 수 있는 일반적으로 반응기의 최대 크기가 있으므로 반응기의 생산성을 제한한다.
두번째 문제는, 촉매 입자가 적절한 튜브 길이에 대해 과도한 압력 강하를 초래하지 않도록 소정의 크기, 형상 및 강도를 가져야 한다는 것이고, 그러므로 일반적으로 더 큰 촉매 입자를 사용하게 된다. 그러나, 더 큰 입자를 사용하면 반응이 질량 제한, 열 제한, 또는 질량과 열 모두의 제한, 또는 양자 모두인 경우, 문제가 될 수 있다. 이들 문제의 일부는 촉매 입자의 표면 근처에만 활성 부위가 존재하도록 함으로써 완화될 수 있기는 하지만, 합리적인 전체 생산성을 실현하기 위해서는 가용 활성 부위가 더 심하게 작동되어야 하므로 달성될 수 있는 생산성을 제한시킨다. 이것은 소정의 시간에 합리적인 생산성을 제공할 수는 있으나, 촉매의 수명을 감소시킬 수 있다.
추가적인 문제는, 튜브 벽의 단위 표면적 당 제거될 수 있는 열의 양에 한계가 존재한다는 것이고, 이것은 튜브 내에 수용된 촉매의 단위 체적당 허용될 수 있는 발생 열의 양에 제한을 가한다.
WO2011/048361에는 튜브 내에 촉매를 채워넣기 위한 대안적 접근방법이 제안되어 있고, 촉매 캐리어 장치가 반응기 튜브 내에 설치되도록 구성되어 있다. 이 구성은 더 큰 튜브 및 더 큰 체적의 더 작은 촉매 입자가 사용될 수 있도록 튜브 벽에서 열전달을 최적화한다. 이러한 구성으로 인해, 반응이 고도의 발열 반응인 경우에도 반응기는 높은 생산성으로, 그리고 용인가능한 압력 강하 하에서 작동될 수 있다.
WO 2011/048361에 기술된 촉매 캐리어는,
사용 시 촉매를 수용하기 위한 환형 용기 - 상기 용기는 튜브를 형성하는 천공된 내벽, 천공된 외벽, 상기 환형 용기를 폐쇄하는 최상면 및 상기 환형 용기를 폐쇄하는 저면을 가짐 -;
상기 환형 용기 내벽에 의해 형성된 상기 튜브의 저부를 폐쇄하는 표면;
상기 용기의 저면의 위치 또는 이 저면에 근접한 위치로부터 시일의 위치의 하부의 위치까지 환형 용기의 천공된 외벽으로부터 상방으로 연장되는 스커트; 및
상기 최상면에 위치하거나 최상면에 근접하여 위치하고, 상기 스커트의 외면을 초과하여 연장되는 거리만큼 상기 용기로부터 연장되는 시일을 포함한다.
이러한 캐리어는 종래의 수용된 튜브에 비해 상당한 이점을 제공하기는 하지만, 일부의 용도에서는 약간의 단점 및 결점을 가질 수도 있다. 특별한 문제는 캐리어의 하중 지지 부품이 천공된 내벽 및 외벽이라는 사실에 기인될 수 있다. 복수의 충전된 캐리어가 튜브 내에 수용되어 있는 경우, 각각의 수용된 캐리어의 중량은 하측의 캐리어의 천공된 내벽 및 외벽에 의해 지지된다. 일부의 구성에서 튜브 내에 80개 이상의 충전된 촉매 캐리어가 존재할 수 있으므로, 튜브의 쪽에 위치하는 캐리어에 의해 지지되는 중량은 상당할 수 있다.
이것은, 주요 기능이 촉매 입자를 유지하는 것인 용기의 천공된 내벽 및 외벽은 튜브 내에서 상측에 위치된 충전된 촉매 캐리어의 하중에 의해 굴곡되거나 왜곡되지 않도록 충분한 강성 및 강도를 갖는 재료로 제조되어야 함을 의미한다. 이것은 튜브로부터 용기의 삽입 및 제거 과정에서 특히 중요하다. 일반적으로 이것은 더 두꺼운 재료가 사용되어야 함을 의미할 것이다. 더 두꺼운 재료를 사용할 필요성은 캐리어의 제조 비용을 증가시킨다.
더욱이, 천공된 내벽 및 외벽을 제조하기 위해 더 두꺼운 재료를 사용하면 더 두꺼운 천공된 벽을 통해 유동하는 기체의 압력 강하가 증가된다. 이는, 대부분의 경우 기체는 압력 강하를 극복하기 위해 압축되어야 하므로, 일반적으로 가동 비용의 증가를 초래한다. 기체를 압축시키는 것은 공정의 에너지 요구를 증가시킨다.
또 다른 단점은 천공된 내벽 및 외벽이 더 두꺼운 재료로 제조되는 경우에, 이들은 캐리어 내에서 더 큰 체적을 차지하게 된다는 것이다. 이는 약 3 인치(7.62 cm) 이상의 직경을 갖는 캐리어와 같이 더 큰 캐리어가 사용되는 경우에는 상당한 효과를 갖지 않을 수 있으나, 약 1인치(2.54 cm) 내지 약 2 인치(5.08cm)의 직경을 갖는 용기와 같이 더 작은 용기의 경우에는 만일 약 2mm의 두께를 갖는 재료가 천공된 벽의 제조를 위해 사용된다면, 가용 내경 중 8mm를 천공된 벽이 차지하게 될 것이다. 이것은 캐리어 내에 위치될 수 있는 촉매의 양을 제한하고, 따라서 달성될 수 있는 반응의 양을 제한한다.
또한, 만일 천공된 내벽, 천공된 외벽 또는 양자 모두의 천공된 벽에서 반경 방향으로 어떠한 굴곡이라도 존재한다면, 촉매 입자 상에 추가적인 압축 하중이 가해지게 될 것이다. 그러므로 반응기 튜브 내에서 상측에 위치하는 충전된 캐리어의 중량에 의해 촉매가 파쇄되지 않도록 하기 위해 충분한 높은 파쇄 강도를 갖는 촉매를 사용할 필요가 있다. 요구되는 파쇄 강도는 종래의 충전된 튜브에서 요구되는 것보다 작다고 해도, 촉매의 선택 시에 촉매의 압축 강도를 고려할 필요가 없도록 구성되는 촉매 캐리어를 제공하는 것이 바람직할 수 있다.
WO2012/136971에는 촉매가 모노리스(monolith) 촉매인 경우에 사용하기 위한 대안적 촉매 캐리어가 개시되어 있다. 이 구성에서, 촉매 캐리어는,
사용 시 모노리스 촉매를 수용하기 위한 용기 - 상기 용기는 이 용기를 폐쇄하는 저면 및 상기 용기의 저면으로부터 시일로부터 이격된 이 시일의 하측의 위치까지 상방으로 연장되는 스커트를 갖고, 상기 스커트는 모노리스 촉매의 외면과 스커트 사이에 공간이 존재하도록 위치됨 -; 및
모노리스 촉매의 최상면에 또는 이 최상면의 근처에 위치하고, 상기 스커트의 외면을 넘어 연장되는 거리만큼 모노리스 촉매로부터 연장되는 시일을 포함한다.
따라서 이러한 구성에서는 천공된 내벽 또는 외벽이 없고, 캐리어와 촉매의 적층체의 중량은 모노리스 촉매 자체에 의해 지지되어야 한다. 이것은 사용될 수 있는 모노리스 촉매의 조성에 추가적인 제약을 부과한다. 만일 모노리스 내의 벽의 두께가 필요한 강도를 제공하기 위해 증가되어야 한다면, 모노리스 내의 공극률은 감소될 것이다. 이것은 기체 유동을 위한 자유 영역을 감소시키고, 압력 강하는 증가될 수 있다.
입자상 촉매 및 모노리스 촉매 모두에 대한 촉매 캐리어의 추가의 문제는 용기의 저면으로부터 상방으로 연장되는 스커트가 저면 또는 그 근처에서 캐리어에 연결될 뿐이기 때문에 그 두께에 따라 한 방향으로 굴곡될 수 있고, 더 이상 반응기 튜브 내에서 동심을 이루지 않을 수 있다. 만일 스커트가 왜곡되어 상부에서 난형(ovoid)이 되면, 반응물의 유동은 우선적으로 더 큰 간극의 하방으로 향하므로 열전달이 더 열악해질 것이다.
스커트는 왜곡의 우려를 최소화하기 위해 더 두꺼운 재료로 제조될 수 있기는 하지만, 이것은 생산 비용을 증가시키고 캐리어의 중량을 증가시킨다. 또한, 캐리어는 더 두꺼운 재료를 완전한 실린더로 압연하는 것이 더 어려우므로 제작하기가 더 어려워질 것이다.
그러므로 위에서 언급된 문제 중 하나 이상이 해결될 수 있고, 바람직하게는 극복될 수 있는 개선된 촉매 캐리어를 제공하는 것이 바람직하다.
본 발명은 종래 기술의 상방으로 연장되는 스커트가 튜브의 저면을 폐쇄하는 표면과 최상면을 결합하도록 연장되는 촉매 캐리어를 제공함으로써 상기 문제를 해결한다. 따라서, 종래 기술의 캐리어의 스커트는 캐리어의 외벽이 된다. 유체 유동을 허용하기 위한 개구가 외벽의 상부를 향해 제공된다. 따라서, 본 발명의 촉매 캐리어에서, 촉매 캐리어의 주 하중 지지부는 외벽이다. 일부의 구성에서, 하중은 최상면, 베이스 및 외벽에 의해 지지된다. 이러한 수단에 의해, 종래 기술의 구성에서 언급된 문제점들이 해결될 수 있고, 바람직하게는 제거된다.
따라서, 본 발명에 따르면 튜브형 반응기의 반응기 튜브에 삽입하기 위한 촉매 캐리어가 제공되며, 상기 촉매 캐리어는,
사용 시 촉매를 수용하기 위한 용기로서, 상기 용기를 폐쇄하는 저면 및 최상면을 가지는 용기;
상기 용기의 저면으로부터 상기 최상면까지 연장되는 캐리어 외벽;
상기 캐리어 외벽을 넘어 연장되는 거리만큼 상기 용기로부터 연장되는 시일을 포함하고,
상기 캐리어 외벽은 상기 시일의 하측에 위치하는 개구를 갖는다.
촉매가 입자상 또는 발포된 촉매인 경우에 특히 적절한 하나의 구성에서 촉매 캐리어는,
사용 시 촉매를 수용하기 위한 환형 용기 - 상기 용기는 내부 채널을 형성하는 천공된 용기 내벽, 천공된 용기 외벽, 상기 환형 용기를 폐쇄하는 최상면 및 상기 환형 용기를 폐쇄하는 저면을 가짐 -;
상기 환형 용기의 용기 내벽에 의해 형성된 상기 내부 채널의 저부를 폐쇄하는 표면을 포함한다.
의심의 여지를 피하기 위해, 첨부된 도면에 도시된 바와 같은 촉매 캐리어의 배향과 관련하여 참조의 용이함을 위해 임의의 배향의 설명, 예를 들면, 상방으로, 하측, 하부 등과 같은 용어가 논의되었다. 그러나, 본 발명의 촉매 캐리어는 또한 대안적 배향으로, 예를 들면, 수평으로 사용될 수 있다. 따라서, 이들 용어는 그에 따라 구성되어야 한다.
이 촉매 캐리어는 일반적으로 사용 시에 이것이 설치되는 반응기 튜브의 내부 치수보다 작은 치수가 되도록 크기가 정해진다. 시일은 본 발명의 촉매 캐리어가 반응기 튜브 내에 위치될 때 반응기 튜브의 내벽과 상호작용하도록 크기가 정해질 것이다. 캐리어 길이 및 직경과 같은 파라미터는 다양한 반응 및 구성을 수용하도록 선택된다.
하향류를 갖는 수직 반응기에서의 사용 시, 반응물(들)은 반응기 튜브를 통해 하방으로 유동하고, 따라서 촉매 캐리어의 상면과 먼저 접촉한다. 시일이 캐리어의 측면의 주위에서 반응물(들)의 통과를 차단하므로, 그 최상면은 용기 내벽에 의해 형성된 내부 채널 내로 이들을 향하게 한다. 다음에 반응물(들)은 천공된 용기 내벽을 통해 환형 용기 내로 유입되고, 다음에 천공된 용기 외벽을 향해 촉매층을 반경방향으로 통과한다. 용기 내벽으로부터 용기 외벽으로 통과하는 동안에 반응물(들)은 촉매와 접촉하고, 반응이 발생한다. 다음에 미반응된 반응물과 생성물은 천공된 용기 외벽을 통해 용기로부터 유출된다. 다음에 캐리어 외벽은 반응물과 생성물이 캐리어 외벽의 개구에 도달할 때까지 캐리어 외벽의 내면과 천공된 용기 외벽 사이에서 반응물과 생성물을 상방으로 향하게 한다. 다음에 이들은 캐리어 외벽에 위치한 개구를 통해 안내되고, 캐리어 외벽의 외면과 열전달이 발생하는 반응기 튜브의 내면 사이에서 하방으로 유동한다.
용기의 최상면은 임의의 적절한 크기 및 구성일 수 있다. 캐리어가 천공된 용기 내벽 및 용기 외벽을 포함하는 구성에서, 최상면은 천공된 용기 외벽으로부터 적어도 외측으로 연장되고, 캐리어 외벽과 연결된다. 하나의 대안적 구성에서 이 최상면은 천공된 용기 내벽으로부터 캐리어 외벽으로 연장될 수 있다. 최상면은 천공된 용기 내벽의 위치와 천공된 용기 외벽 사이의 일 점으로부터 캐리어 외벽까지 연장되는 환형체일 수 있다는 것이 이해될 것이다.
하나의 구성에서, 캡은 천공된 용기 내벽에 의해 형성된 내부 채널을 폐쇄할 수 있다. 이러한 캡은 내부 채널 내로의 유체 유동을 허용하는 하나 이상의 개구를 포함한다.
용기 내벽 및 용기 외벽 내의 천공의 크기는 용기 내에 촉매를 유지하면서 촉매를 통해 반응물(들) 및 생성물(들)의 균일한 유동을 허용하도록 선택된다. 그러므로, 이들의 크기는 사용되는 촉매 입자의 크기에 의존한다는 것이 이해될 것이다. 대안적인 구성에서 천공은 더 클 수 있으나, 촉매가 환형 용기 내에 유지되도록 하기 위해, 천공을 덮는 필터 메시를 가지는 크기로 정해질 수 있다. 이것은 상당한 압력 손실 없이 반응물의 자유로운 이동을 촉진하는 더 큰 천공을 사용할 수 있게 한다.
천공은 임의의 적절한 구성일 수 있다는 것이 이해될 것이다. 실제로 벽이 천공된 것으로서 도시된 경우, 필요한 것은 반응물과 생성물이 벽을 통과하도록 허용하는 수단이 있다는 것이다. 이들은 임의의 형상의 작은 개구일 수 있고, 슬롯일 수 있고, 와이어 스크린 또는 다공성 또는 투과성 표면을 생성하는 임의의 다른 수단에 의해 형성될 수 있다.
상기 용기를 폐쇄하는 최상면은 일반적으로 용기 내벽 및/또는 용기 외벽의 하부 에지에 위치하지만, 캐리어의 상부 에지의 일부가 최상면을 넘어 연장되도록 상부 에지의 하측에 최상면을 위치시키는 것이 바람직할 수 있다. 유사하게, 저면은 용기 내벽 및/또는 용기 외벽의 하부 에지에 위치될 수 있거나, 저면의 하측으로 연장되도록 용기 외벽의 저부 에지를 넘어 위치하도록 저면을 위치시키는 것이 바람직할 수 있다. 캐리어 외벽이 최상면 및/또는 저면을 넘어 연장되는 경우, 이것은 사용 시 다른 용기에 대한 용기의 적층을 용이화할 수 있다. 추가적으로 또는 대안적으로, 이러한 구성은 촉매 캐리어를 사용 중인 인접한 촉매 캐리어에 용이하게 연결하도록 구성될 수 있다.
환형 용기의 저면과 내부 채널의 저부를 폐쇄하는 표면은 단일 유닛으로 형성될 수 있거나 함께 연결된 두 개의 개별 부품일 수 있다. 환형 용기의 저면과 내부 채널의 저부를 폐쇄하는 표면은 동일 평면에 있을 수 있으나, 하나의 구성에서는 상이한 평면에 있다. 하나의 구성에서, 내부 채널의 저부를 폐쇄하는 표면은 환형 용기의 저면보다 낮은 평면에 있다. 이것은 복수의 촉매 캐리어가 사용될 때 하나의 촉매 캐리어가 그 아래에 배치된 촉매 캐리어 상에 위치하도록 돕는 역할을 할 수 있다. 대안적인 구성에서, 내부 채널의 저부를 폐쇄하는 표면은 환형 용기의 저면보다 높은 평면에 있을 수 있다는 것이 이해될 것이다. 이것은 하나의 캐리어가 그 아래에 배치된 캐리어 상에 위치하는 것을 도울 수 있다.
저면은 일반적으로 중실체이지만, 하나 이상의 드레인 홀(drain hole)을 포함할 수 있다. 하나 이상의 드레인 홀이 제공된 경우, 이들을 필터 메시(filter mesh)로 덮을 수 있다. 유사하게 필터 메시로 선택적으로 덮인 드레인 홀이 내부 채널을 폐쇄하는 표면에 존재할 수 있다. 캐리어가 비-수직 배향으로 사용되는 경우, 드레인 홀은, 존재할 경우, 대안적 위치, 즉 사용 시 촉매 캐리어 내의 최저 점에 위치될 것이다.
하나 이상의 스페이서 수단은 촉매 캐리어의 저면으로부터 하방으로 연장될 수 있다. 이 스페이서 수단 또는 각각의 스페이서 수단은 별개의 부품으로서 형성될 수 있거나, 또는 저면의 함몰부에 의해 형성 될 수 있다. 이러한 스페이서 수단이 제공되는 경우, 이들은 제 1 캐리어의 저면과 사용 시 제 2 하부 캐리어의 최상면 사이에서 유동하는 반응물과 생성물을 위한 명확한 경로를 제공하는 것을 돕는다. 이 스페이서는 약 4mm 또는 약 5mm 내지 약 6mm 내지 약 25mm 정도일 수 있다. 대안적으로 또는 부가적으로, 스페이서 수단은 최상면 상에 존재할 수 있다.
이 최상면은 사용 중인 캐리어 상에 적층된 촉매 캐리어에 대해 이 촉매 캐리어를 위치시키는 수단을 그 상면에 포함할 수 있다. 캐리어를 위치시키는 수단은 임의의 적절한 구성일 수 있다. 하나의 구성에서, 이것은 반응물의 진입을 허용하기 위해 내부에 개구 또는 공간을 갖는 직립 칼라를 포함한다.
모노리스 촉매용으로 특히 적합한 대안적 구성에서, 용기는 사용 시 모노리스 촉매를 수용하도록 구성되어 있다.
하나의 구성에서, 이 모노리스 촉매는 모노리스의 본체 내에 촉매가 점유하고 있지 않은 공간이 실질적으로 존재하지 않으므로 중실체이다. 이 모노리스가 하향류를 갖는 수직 반응기에서 사용되는 경우, 반응물(들)은 반응기 튜브를 통해 하향으로 유동하고, 이 반응물(들)은 먼저 모노리스 촉매의 상면과 접촉하고, 이것을 관통하여 촉매 캐리어의 축선에 대해 평행한 방향으로 유동한다. 용기의 시일은 반응물(들)이 모노리스의 주위로 유동하는 것을 방지하고, 반응물의 촉매로의 방향을 돕는다. 다음에 모노리스 촉매 내에서 반응이 발생된다. 다음에 생성물은 또한 촉매 캐리어의 축선에 평행한 방향으로 모노리스를 통해 하방으로 유동한다.
촉매가 모노리스 촉매인 구서어에서, 최상면은 모노리스 촉매로부터 적어도 외측으로 연장되고, 캐리어 외벽과 연결된다. 이 최상면은 모노리스 촉매의 적어도 일부를 통해 캐리어 외벽으로 연장되는 환형체일 수 있음이 이해될 것이다.
일단 반응물(들) 및 생성물이 용기의 저면에 도달하면, 이들은 캐리어 외벽을 향한다. 이러한 유동을 용이화하기 위해, 용기 내의 저면의 상부면 상에 피트(feet)가 제공되므로, 사용 시에 촉매 모노리스가 이 피트 상에 지지될 수 있고, 촉매 모노리스의 저면과 용기이 저면 사이에 간극이 존재할 수 있다. 캐리어 외벽은 반응물(들) 및 생성물이 최상면의 하면에 도달될 때까지 캐리어 외벽의 내면과 모노리스 촉매의 외면 사이에서 이들을 상방으로 안내한다. 다음에 이들은 캐리어 외벽의 개구를 통해 최상면의 하면에 의해 안내되고, 열전달이 발생되는 캐리어 외벽의 외면과 반응기 튜브의 내면 사이에서 하향으로 유동된다.
하나의 구성에서, 모노리스 촉매는 종방향으로 연장되는 관통 채널을 갖는다. 일반적으로, 이 채널은 모노리스 촉매의 중심 축선에 위치된다. 따라서,반응기 튜브가 원형 단면인 경우, 이러한 구성의 모노리스 촉매는 환형 단면을 갖는다. 이 구성에서, 사용 시, 하향류를 갖는 수직 반응기에서, 반응물(들)은 반응기 튜브를 통해 하향으로 유동하고, 따라서 먼저 용기의 최상면의 상면과 접촉하고, 모노리스의 채널 내로 안내된다. 다음에 반응물(들)은 환형 모노리스 촉매 내로 유입되고, 촉매 모노리스의 외면을 향해 방사상으로 촉매를 통과한다. 촉매 모노리스를 통과하는 중에 반응이 발생된다. 다음에 미반응된 반응물 및 생성물은 모노리스 촉매의 외면을 통해 이 모노리스 촉매로부터 유출된다. 다음에 캐리어 외벽은 반응물과 생성물이 최상면에 도달될 때까지 캐리어 외벽의 내면과 모노리스 촉매의 외면 사이에서 상방으로 이들을 안내한다. 다음에 이들은 캐리어 외벽의 개구를 통해 최상면의 하면에 의해 안내되고, 열전달이 발생되는 캐리어 외벽의 외면과 반응기 튜브의 내면 사이에서 하향으로 유동된다.
모노리스 촉매가 채널을 포함하는 구성에서, 최상면은 모노리스 촉매를 넘어 연장될 수 있으나 채널은 노출된 상태로 유지된다. 다른 구성에서, 최상면은 채널을 통해 연장될 수 있으나, 이러한 영역 내에서 유체 유동을 허용하기 위한 개구를 포함한다.
반응기가 상향류 반응기이거나, 예를 들면, 수평 배향인 경우, 유동 경로는 전술한 것과 다르다는 것이 이해될 것이다. 그러나, 촉매 캐리어를 통한 경로의 원리는 설명된 바와 같다.
일반적으로, 반응기 튜브 내에는 복수의 촉매 캐리어가 적층된다. 이 구성에서, 반응물/생성물은 이들이 제 2 촉매 캐리어의 최상면 및 시일에 접촉할 때까지 제 1 캐리어의 외벽의 외면과 반응기 튜브의 내면 사이에서 하향으로 유동되고, 제 2 촉매 캐리어 내로 하향으로 안내된다. 다음에 전술한 유동 경로가 반복된다.
촉매 캐리어는 임의의 적절한 재료로 형성될 수 있다. 이러한 재료는 일반적으로 반응기의 작동 조건에 견디도록 선택된다. 일반적으로, 촉매 캐리어는 반응 조건에 견딜 수 있는 탄소강, 알루미늄, 스테인리스강, 기타 합금 또는 임의의 재료로 제조된다.
용기 내벽 및/또는 용기 외벽은 임의의 적절한 두께를 가질 수 있다. 적절한 두께는 약 0.1 mm 내지 약 1.0 mm 정도이다. 하나의 구성에서, 이것은 약 0.3 mm 내지 약 0.5 mm 정도일 수 있다. 촉매 캐리어 외벽은 존재하는 경우의 천공된 용기 내벽 및 용기 외벽을 형성하는 벽보다 두꺼운 두께를 가질 수 있다. 존재하는 경우의 천공된 용기 내벽 및/또는 용기 외벽은 본 발명에서 하중을 지지하지 않으므로, 이들은 종래 기술의 구성에서 가능했던 것보다 얇은 재료로 제조될 수 있다. 이로 인해 이들은 더 용이하게 따라서 더 저렴하게 제조될 수 있다.
모노리스 촉매가 종방향 채널을 갖는 구성에서, 채널의 저부 및 용기의 저부를 폐쇄하는 표면은 단일 유닛으로서 형성될 수 있거나 함께 연결된 2개의 별개의 부재일 수 있다. 2개의 표면은 동일 평면 상에 있을 수 있으나, 바람직한 구성에서는 상이한 평면에 있다. 하나의 구성에서, 모노리스 촉매에서 채널의 저부를 폐쇄하는 부분은 용기의 잔부의 저면보다 낮은 평면에 있다. 이것은 복수의 용기가 사용될 때 하나의 촉매 캐리어가 그 아래에 배치된 촉매 캐리어 상에 위치하도록 돕는 역할을 한다. 대안적 구성에서, 모노리스 촉매의 채널을 폐쇄하는 저부의 표면은 용기의 잔부의 저면보다 높은 평면에 있을 수 있다는 것이 이해될 것이다.
이 구성에서, 저면은 일반적으로 중실체이지만, 하나 이상의 드레인 홀을 포함할 수 있다. 하나 이상의 드레인 홀이 제공된 경우, 이들을 필터 메시로 덮을 수 있다. 유사하게 필터 메시로 선택적으로 덮인 드레인 홀이 내부 채널의 저부를 폐쇄하는 표면에 존재할 수 있다. 촉매 캐리어가 비-수직 배향으로 사용되는 경우, 드레인 홀은, 존재할 경우, 대안적 위치, 즉 사용 시 캐리어 내의 최저 점에 위치될 것이다.
하나 이상의 스페이서 수단은 용기의 저면으로부터 하방으로 연장될 수 있다. 이 스페이서 수단 또는 각각의 스페이서 수단은 별개의 부품으로서 형성될 수 있거나, 또는 저면의 함몰부에 의해 형성 될 수 있다. 이러한 스페이서 수단이 제공되는 경우, 이들은 제 1 촉매 캐리어의 저면과 사용 시 제 2 하부 촉매 캐리어의 최상면 사이에서 유동하는 반응물과 생성물을 위한 명확한 경로를 제공하는 것을 돕는다. 이 스페이서는 약 4mm 또는 약 5mm 내지 약 6mm 내지 약 25mm 정도일 수 있다. 대안적으로 또는 부가적으로, 스페이서 수단은 최상면 상에 존재할 수 있거나, 시일로부터 상방으로 연장될 수 있다.
이 시일 또는 최상면은 사용 중인 캐리어 상에 적층된 촉매 캐리어에 대해 이 촉매 캐리어를 위치시키는 수단을 그 상면에 포함할 수 있다. 캐리어를 위치시키는 수단은 임의의 적절한 구성일 수 있다. 하나의 구성에서, 이것은 반응물의 진입을 허용하기 위해 개구 또는 공간을 내부에 갖는 하나 이상의 직립 칼라를 포함한다. 이 수단은 유동을 안내하는 배플(baffle)의 역할을 할 수 있다.
촉매 캐리어를 위해 어떤 구성이 사용되든지, 칼라는 최상면으로부터 상방으로 연장될 수 있고, 이것은 사용 시에 상측에 적층된 촉매 캐리어의 하면에 접촉하여 위치된다. 이러한 칼라는 일반적으로 사용 시에 유동을 허용하기 위한 개구를 포함한다. 하나의 구성에서, 칼라는 캐리어 외벽과 동일선 상에 위치하며, 이것은 촉매 캐리어의 강도를 최적화시키기 때문이다.
촉매 캐리어를 위해 어떤 구성이 사용되는지, 캐리어 외벽은 매끈하거나 성형될 수 있다. 이것이 성형된 경우, 임의의 적절한 형상이 이용될 수 있다. 적절한 형상은 주름, 파상 등을 포함한다. 주름, 파상 등은 일반적으로 캐리어의 길이를 따라 종방향으로 배열된다. 캐리어 외벽의 이러한 형상은 캐리어 외벽의 표면적을 증가시키고, 반응기 튜브의 내면 상의 임의의 표면 거칠기 또는 반응기 튜브의 허용오차의 차이를 허용할 수 있으므로 촉매 캐리어의 반응기 튜브로의 삽입을 돕는다.
캐리어 외벽의 개구는 임의의 형상일 수 있다. 그러나, 캐리어 외벽이 하중 지지를 위해 필요한 강도를 제공하기에 충분한 재료를 보유하도록 보장하면서 반응물(들) 및 생성물의 유동이 방해받지 않도록 하기 위해 그 수, 크기, 구성, 및 위치가 선택된다. 하나의 구성에서, 개구는 홀 또는 슬롯일 수 있다.
개구는 임의의 적절한 크기 및 간격을 갖는다. 적절한 크기의 선택은 촉매 캐리어가 제조되는 재료의 고유 강도, 사용되는 재료의 두께, 반응기 튜브에 적측되는 촉매 캐리어의 중량 및 수, 언급되는 압력 강하, 반응기 튜브의 길이 등에 따라 달라진다. 하나의 구성에서, 개구의 치수는 반응기 튜브 내의 상이한 촉매 캐리어에 대해 상이할 수 있다. 따라서, 하나의 구성에서, 사용 시에 반응기의 최상부를 향해 위치하는 촉매 캐리어는 개구가 위치하는 영역이 90% 이하의 개구로 구성되는 반면, 반응기 튜브의 저부를 향해 위치하도록 설계된 촉매 캐리어는 개구로서 약 10%의 면적을 가질 수 있다 이것은 반응기 튜브의 저부를 향해 위치하는 촉매 캐리어는 최상부에 위치하는 것보다 상당히 더 큰 중량을 지지하기 때문이다. 당업자는 필요한 구조적 완전성 및 지지를 제공하기 위해 유지될 필요가 있는 벽의 양을 고려하여 개구의 치수 및 형상을 용이하게 계산할 수 있다.
개구가 캐리어 외벽에 위치하는 벽의 재료는 제거되거나, 캐리어 외벽에 부분적으로 부착된 상태로 유지될 수 있다. 이러한 구성에서, 재료의 위치는 유체 유동의 방향을 유도하도록 선택될 수 있다. 하나의 실시례에서, 개구는 슬롯일 수 있고, 이 슬롯을 형성하기 위해, 예를 들면, 펀칭됨으로써 제거되는 재료는 슬롯의 4개의 에지 중 적어도 하나 상에 부착된 상태로 유지될 수 있다. 이 재료는 외측으로 각을 이룰 수 있으므로, 슬롯을 통해 촉매 캐리어로부터 유체가 배출될 때 유체가 편향될 수 있고, 캐리어 외벽의 외면과 반응기 튜브의 내면 사이의 공간 내에서 와류 유동 패턴이 유도될 수 있다. 이러한 방식의 유체의 와류는 기체 속도를 증가시키고, 유체가 반응기 튜브 벽을 따라 흘러내림에 따라 달성되는 열전달을 증진시킨다. 하나의 대안적 구성에서, 제거된 재료는 재료가 잔류하는 캐리어 외벽을 강화시키기 위해 사용될 수 있다. 예를 들면, 제거된 재료는 부분적으로 부착된 상태로 유지될 수 있고, 나머지 벽 상에 부착되도록 부착물 주위로 굴곡시킴으로써 그 부분의 벽의 두께를 두껍게 하고, 이에 따라 강화시킬 수 있다.
이론에 구애됨이 없이, 캐리어 외벽은 용기의 천공된 외벽 또는 모노리스 촉매로부터 반응물/생성물을 수집하고, 그리고 반응물/생성물이 상방으로 이동함에 따라 용기 외벽 또는 모노리스 촉매로부터 배출되는 더 많은 반응물/생성물을 수집하는 촉매 캐리어의 최상부를 향해 반응물/생성물을 안내하는 역할을 하는 것으로 생각된다. 전술한 바와 같이, 다음에 반응물/생성물은 반응기 튜브 벽과 캐리어 외벽의 외면 사이에서 하방으로 안내된다. 이러한 방법에 의해 열전달은 촉매 캐리어의 전체 길이를 따라 향상되지만 열교환이 촉매로부터 분리되므로, 반응기 튜브 벽에서 반응을 급냉시키지 않고 적절한 열교환 유체로서 더 고온 또는 더 저온의 유체가 사용될 수 있고, 동시에 용기의 중심을 향하는 촉매의 온도가 적절히 조절되도록 보장될 수 있다.
시일은 임의의 적절한 방식으로 형성된다. 그러나, 이것은 반응기 튜브의 최소 직경을 수용하도록 일반적으로 충분히 압축가능하다. 시일은 일반적으로 가요성의 슬라이딩 시일이다. 하나의 구성에서, O-링이 사용될 수 있다. 압축가능한 분할 링 또는 높은 팽창계수를 갖는 링이 사용될 수 있다. 시일은 반응 조건에 견딜 수 있는 한 임의의 적절한 재료로 형성될 수 있다. 하나의 구성에서, 이것은 캐리어 외벽 또는 촉매 캐리어의 최상면으로부터 연장되는 변형가능한 플랜지일 수 있다. 플랜지는 반응기 튜브의 내경보다 큰 크기를 가질 수 있으므로 촉매 캐리어가 반응기 튜브 내에 삽입될 때 반응기 튜브의 내부에 끼워맞춤되어 반응기 튜브와 상호작용하도록 변형될 수 있다.
본 발명에서 캐리어 외벽은 양 단부에서 베이스 및 최상면에 연결됨으로써 제한되므로 캐리어 외벽은 왜곡될 수 없다. 이는 촉매 캐리어가 캐리어 외벽과 반응기 튜브의 내벽 사이의 일정한 간극을 갖는 반응기 튜브 내의 중심에 위치하는 것을 보장한다.
캐리어 외벽이 저면으로부터 최상면까지 연장된 것으로서 설명되었으나, 이 캐리어 외벽은 시일을 넘어 연장될 수도 있다는 것이 이해될 것이다. 따라서, 시일은 선택적으로 최상면의 일부로서 캐리어의 최상부에 위치될 수 있거나, 캐리어 외벽의 개구 위에 위치된 경우에는 캐리어 외벽 상의 적절한 지점에 위치될 수 있다. 시일이 위치될 수 있는 융통성을 갖는다고 함은 시일이 종래 구성보다 두껍고, 반응기 튜브의 벽과의 접촉 면적을 더 넓히고, 따라서 사용가능한 실링의 양을 증가시킬 수 있음을 의미한다.
본 발명의 하나의 장점은 촉매가 본 발명의 캐리어 내에서 사용자에게 제공될 수 있고, 다음에 최소의 정지시간으로 반응기 튜브 내에 용이하게 설치될 수 있다는 것이다. 따라서, 촉매는 촉매 제조 현장에서 촉매 캐리어 내에 투입될 수 있다. 촉매는 현장에서 촉매를 취급할 필요가 없도록 사전환원되거나, 안정화되거나, 또는 봉입될 수 있다. 일단 촉매가 소모되면, 캐리어는 별개의 유닛으로서 반응기로부터 용이하게 제거될 수 있고, 적절하게 폐기 또는 재생을 위해 용이하게 운반될 수 있다.
캐리어 외벽의 개구는 수송을 위해, 예를 들면, 테이프를 사용하여 실링될 수 있다. 이것은 불활성 분위기 하에서 촉매를 유지하거나 촉매로부터 작업자를 보호하기 위해 중요할 수 있다. 이 시일은 사용 전에 제거될 수 있다. 유사하게, 캐리어의 최상부는 실링될 수 있다.
본 발명의 추가의 장점은 튜브형 반응기의 각각의 반응기 튜브가 동등하게 충전되는 것을 보장하는 것에 있어서의 종래 기술의 구성에서 언급된 문제점들이 방지되는 것이다.
본 발명의 촉매 캐리어는 고도의 발열 반응 또는 흡열 반응에 촉매를 매체 내에서 사용할 수 있게 한다. 이 장치는 열전달이 반응기 튜브 벽의 미소-채널 구역에서 효과적으로 발생되므로 주어진 용량의 반응기에 대해 큰 중량 및 비용 절감을 유도하는 대형 반응기 튜브의 사용을 허용한다. 이것은 냉각/가열 매체로 또는 냉각/가열 매체로부터 우수한 열전달을 제공한다. 더욱이, 촉매가 냉각/가열 매체로부터 분리되므로, 열 교환 효과가 반응으로부터 분리되므로 더큰 온도차가 허용될 수 있다. 본 발명의 복수의 촉매 캐리어가 반응기 튜브 내에 삽입되는 경우, 이것은 각각의 반응기 튜브 내에 직렬로 복수의 단열 반응기를 효과적으로 제공한다.
이 촉매 캐리어는 다양한 공정에서 사용될 수 있다. 적절한 공정의 예는 메탄올의 생성을 위한 반응, 암모니아의 생성을 위한 반응, 메탄생성 반응, 시프트 반응, 산화 반응(예를 들면, 말레산 무수물 및 에틸렌 산화물의 형성 반응), 피셔-트롭슈 반응 등과 같은 발열 반응용 반응기를 포함한다. 본 발명의 촉매 캐리어를 포함하는 반응기 내에서 예비-개질, 탄수소화 등과 같은 흡열 반응이 수행될 수 있다.
본 발명의 촉매 캐리어는 GB1401518.4에 기술된 온도 측정 구성을 포함할 수 있고, 이것의 내용은 원용에 의해 포함된다.
본 발명의 촉매 캐리어는 임의의 적합한 촉매로 충전되거나 부분적으로 충전될 수 있다.
본 발명의 제 2 양태에 따르면 전술한 본 발명의 제 1 양태의 복수의 촉매 캐리어를 포함하는 반응기 튜브가 제공된다.
본 발명의 제 3 양태에 따르면, 상기 제 2 양태의 반응기 튜브 중 하나 이상을 포함하는 반응기가 제공된다.
본 발명의 제 4 양태에 따르면, 반응물이 상기 제 1 양태의 촉매 캐리어, 상기 제 2 양태의 반응기 튜브, 또는 상기 제 3 양태의 반응기 내로 진입되는 반응을 수행하기 위한 공정이 제공된다.
촉매층을 통한 반응물의 유동은 바람직하게는 반경방향이다.
이하 첨부한 도면을 참조하여 예로서 본 발명을 설명한다.
도 1은 본 발명의 촉매 캐리어의 하나의 실시형태의 사시도이고;
도 2는 측단면도이고;
도 3은 캐리어 외벽의 개구의 하나의 구성의 사시도이고;
도 4는 개구를 통한 기체 유동의 개략도이고;
도 5는 하나의 대안적 구성의 단면도이다.
도 1 내지 도 3에 본 발명의 촉매 캐리어(1)의 하나의 실시례가 예시되어 있다. 이 캐리어(1)는 천공된 용기 내벽(3) 및 천공된 용기 외벽(4)을 갖는 환형 용기(2)를 포함한다. 이 천공된 벽(3)은 내부 채널(5)을 형성한다. 최상면(6)은 이 환형 용기(2)의 최상부를 폐쇄한다. 이것은 립(7)이 형성되도록 환형 용기(2)의 용기 내벽(3) 및 용기 외벽(4)의 최상부를 향한 일 점에 위치된다. 저면(8)은 환형 용기(2)의 저부를 폐쇄하고, 표면(9)은 용기 내벽(3)에 의해 형성된 내부 채널(5)을 폐쇄한다. 이 표면(9)은 저면(8)보다 더 높은 평면에 위치하고 있다.
시일(10)은 상면(6)으로부터 연장되고, 직립 칼라(11)가 내부 채널(5)과 동축으로 제공되어 있다.
캡(12)은 내부 채널(5)의 최상부를 폐쇄한다. 캡 내의 개구(13)은 유체의 진입을 허용한다.
캐리어 외벽(14)이 용기(2)를 둘러싸고 있다. 개구(16)는 촉매 캐리어(1)로부터 유체 진입을 허용한다.
본 발명의 촉매 캐리어(1)는 반응기 튜브(15) 내에 위치된다. 기체의 유동은 도 2에서 화살표에 의해 개략적으로 도시되어 있다.
도 3에 도시된 바와 같이, 캐리어 외벽의 재료의 일부는 캐리어 외벽에 연결된 상태로 유지되어 있을 수 있다. 이러한 플랜지로 인해 기체는 도 4에 도시된 바와 같이 촉매 캐리어로부터 배출 시에 와류를 유발한다.
도 5에 도시된 구성에서, 촉매 캐리어의 상측에는 스페이서(20)가 위치될 수 있고, 이 스페이서(20)의 측벽은 캐리어 외벽과 일체이거나 별체일 수 있다. 스페이서 벽 내에는 촉매 캐리어의 최상면을 초과하는 공간 내로의 유동을 허용하기 위한 개구(21)가 위치하고 있다.
이 구성에서, 반응물은 스페이서(20) 내의 개구(21)를 통해 최상면(6) 상측의 공간 내로 유입된다. 다음에 유동은 도 2에 도시된 것과 동일하다.

Claims (11)

  1. 튜브형 반응기의 반응기 튜브 내에 삽입하기 위한 촉매 캐리어로서,
    사용 시 촉매를 수용하기 위한 환형 용기 - 상기 용기는 내부 채널을 형성하는 천공된 용기 내벽, 천공된 용기 외벽, 상기 환형 용기를 폐쇄하는 최상면 및 상기 환형 용기를 폐쇄하는 저면을 가짐 -;
    상기 환형 용기의 용기 내벽에 의해 형성된 상기 내부 채널의 저부를 폐쇄하는 표면;
    상기 저면으로부터 상기 최상면까지 연장되는 캐리어 외벽;
    상기 캐리어 외벽과 상기 천공된 용기 외벽 사이에 위치하고, 반응물과 생성물이 이동가능한 영역; 및
    상기 캐리어 외벽을 초과하여 연장되는 거리만큼 상기 용기로부터 연장되는 시일을 포함하고,
    상기 캐리어 외벽은 상기 시일의 하측에 위치하는 개구를 갖는,
    촉매 캐리어.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 천공된 용기 내벽에 의해 형성된 상기 내부 채널을 폐쇄하는 캡을 포함하고, 상기 캡은 하나 이상의 개구를 포함하는,
    촉매 캐리어.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 캐리어 외벽은 매끈하거나 성형되어 있는,
    촉매 캐리어.
  4. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 캐리어 외벽의 개구는 슬롯인,
    촉매 캐리어.
  5. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 캐리어 외벽의 재료는, 상기 개구가 형성될 때, 상기 캐리어 외벽에 부분적으로 부착되어 유지되는,
    촉매 캐리어.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 부착된 재료는 상기 캐리어 외벽의 상기 개구를 통해 흘러 나가는 유체의 유동을 위한 방향을 유도하도록 구성되는,
    촉매 캐리어.
  7. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    촉매를 더 포함하는,
    촉매 캐리어.
  8. 제 1 항의 촉매 캐리어를 복수개 포함하는 반응기 튜브.
  9. 제 8 항의 반응기 튜브를 하나 이상 포함하는 반응기.
  10. 반응물을 제 1 항 또는 제 2항의 촉매 캐리어, 제 8 항의 반응기 튜브 또는 제 9 항의 반응기 내로 유입하는 반응을 수행하기 위한 방법.
  11. 삭제
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