KR102313692B1 - High-concentration hydrogen sulfide removal device using solvent curtain membrane - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 수소생산을 위한 석유코크스 합성가스화 공정 중 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치에 관한 것으로, 더 상세하게는 본 발명은 석유코크스의 가스화를 통해서 생성된 일산화탄소를 포함하는 가스 및 스팀을 포함하는 반응가스를 공급하여 고온촉매 및/또는 저온촉매와 반응시켜 수소로 전환시킨 합성가스를 만들기 위하여 철 킬레이트(iron chelate) 수용액을 이용하는 공정으로 철 킬레이트와 합성가스를 병류로 접촉시켜 합성가스 내에 있는 고농도 황화수소(H2S)를 제거하므로써, 황(S)으로 직접 회수할 수 있는 철 킬레이트 수용액을 이용한 수소생산을 위한 석유코크스 합성가스화 공정 중 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치에 관한 것이다.The present invention relates to a high-concentration hydrogen sulfide removal device using a solvent curtain membrane during a petroleum coke syngasification process for hydrogen production, and more particularly, the present invention includes a gas and steam containing carbon monoxide generated through gasification of petroleum coke A process using an aqueous iron chelate solution to supply a reaction gas and react with a high-temperature catalyst and/or a low-temperature catalyst to produce syngas converted into hydrogen By removing hydrogen sulfide (H2S), it relates to a high concentration hydrogen sulfide removal device using a solvent curtain film during petroleum coke syngasification process for hydrogen production using an iron chelate aqueous solution that can be directly recovered as sulfur (S).
21세기 주요 에너지원은 천연가스, 전기, 초청정 연료유와 더불어 수소가 대세로서 재생가능에너지원 전기와 CO2의 고부가가치 가스화/연료화가 부각되고 있고 청정하면서 사용이 용이한 가스/액체연료유 사용 확대가 예상되며 특히 수소 에너지원을 저렴하게 확보하여야 할 필요성이 크지만 아직 경제성 미확보로 기술개발과 실증이 요구되고 있다.In the 21st century, hydrogen is the main energy source along with natural gas, electricity, and ultra-clean fuel oil, and the high value-added gasification/fuelization of renewable energy sources electricity and CO2 is emerging. Clean and easy-to-use gas/liquid fuel oil is used. Expansion is expected and there is a great need to secure hydrogen energy sources at a low cost, but technology development and demonstration are required because economic feasibility is not yet secured.
특히, 수소의 생산방향 측면에서 화석연료인 중유, 천연가스를 개질하거나 제철소 또는 정유화학 공정중에서 발생하는 부생수소를 에너지원으로 하는 그레이(Gray) 수소 기술, 미활용에너지원인 저급석탄, 석유코크스, 바이오매스, 폐기물등을 이용하여 합성가스를 생산하고 이를 개질하여 수소를 생산하는 블루(Blue) 수소 기술 및 재생가능한 에너지원을 이용하여 물이 전기분해를 통해 수소를 생산하는 그린(Green) 수소 기술로 통상적으로 분류할 수 있다.In particular, in terms of the production direction of hydrogen, gray hydrogen technology, which uses by-product hydrogen generated during reforming of fossil fuels such as heavy oil and natural gas or in steel mills or refining and chemical processes, as an energy source, low-grade coal, petroleum coke, bio Blue hydrogen technology, which produces syngas using mass and waste, and reforms it to produce hydrogen, and green hydrogen technology that produces hydrogen through electrolysis of water using a renewable energy source. can be classified normally.
이에 실증화 단계가 아닌 그린 수소 기술로 진입하기 전에 시장에서 요구하는 수소생산을 위한 블루수소 기술의 개발은 필요할 것으로 판단되며, 수소생산 플랜트 및 합성가스 플랜트 시장의 지속 성장이 예상되고 장기적으로는 수소 플랜트, 단기적으로는 청정합성가스 플랜트가 해외수출 플랜트 시장에서 핵심분야로 판단되며 국내의 경우 자체 합성가스 시장도 크고 수소도시, 수소연료전지자동차 등 수소시장이 급속 성장할 것으로 예상되고 있으므로 실증, 사업화, 해외수출, 국부창출의 플랜트 기술투자 정책에 적합한 분야로 판단된다.Therefore, it is judged that it is necessary to develop blue hydrogen technology for hydrogen production required by the market before entering green hydrogen technology rather than the demonstration stage. Plant, in the short term, clean syngas plants are considered to be a key sector in the overseas export plant market. It is judged to be a suitable field for the plant technology investment policy of overseas export and creation of national wealth.
한국 공개특허공보 제2015-0064275호에서는 킬레이트(iron chelate) 수용액을 이용하는 공정으로 철 킬레이트와 합성가스를 병류로 접촉시켜 합성가스 내에 있는 고농도 황화수소(H2S)를 제거하므로써, 황(S)으로 직접 회수할 수 있는 철 킬레이트 수용액을 이용한 고농도 황화수소 제거 시스템에 대한 기술이 개시되어 있으나, 철 킬레이트 수용액의 소모량이 많고 수용액이 고르게 분사되지 못하는 문제점이 있어 수소생산을 위한 석유코크스 합성가스화 공정 중 흡수제의 소모량이 낮고 접촉효율이 증가된 고농도 황화수소 제거장치에 대한 기술은 개시된 바 없다. In Korean Patent Application Laid-Open No. 2015-0064275, a process using an aqueous chelate solution, by contacting iron chelate and syngas in co-current flow to remove high-concentration hydrogen sulfide (H2S) in syngas, direct recovery as sulfur (S) Although the technology for a high-concentration hydrogen sulfide removal system using an iron chelate aqueous solution that can There is no technology disclosed for a high-concentration hydrogen sulfide removal device with a low and increased contact efficiency.
기존의 상용화된 클라우스(Claus) 공정은 액상 흡수제를 사용하므로 2차 액상폐기물이 발생하며, 테일 가스(tail gas)에서 황화수소와 이산화황이 동시에 발생하여 이를 다시 수소화 공정을 통해 흡수 및 재순환함에 따라 테일 가스 처리에 여러 반응 단계를 거쳐야 하여 공정이 복잡하여 운전의 용이성과 장치 설치 비용이 큰 단점이 있다.The existing commercialized Claus process uses a liquid absorbent, so secondary liquid waste is generated, and hydrogen sulfide and sulfur dioxide are simultaneously generated in the tail gas. The process is complicated because it has to go through several reaction steps in the treatment, so there are disadvantages in the ease of operation and the high cost of installing the device.
건식탈황기술은 건식 탈황기술은 현재 국내에서 유동층의 흡수-재생반응기로 구성되며, 합성가스 내의 황화수소와 황화-카르보닐(COS)을 이산화황으로 전환하여 회수하는 공정을 파일럿 규모에서 수행하고 있고, 유동층을 사용할 경우 대형화에 유리한 장점을 가지고 있으나, 탈황제의 성형, 강도, 흡수능의 제한을 가지며, 재생반응기의 배출가스가 산소를 포함하므로, 후단의 황 회수 공정에서 수소를 이용하기 위해서는 폭발방지를 위하여 일산화탄소가 일부 포함된 합성가스를 공급해야 하며 재생에 열에너지가 추가로 필요한 단점이 있다.Dry desulfurization technology is currently composed of a fluidized bed absorption-regeneration reactor in Korea, and the process of converting hydrogen sulfide and sulfide-carbonyl (COS) in syngas to sulfur dioxide and recovering it is carried out on a pilot scale. In the case of using , carbon monoxide is advantageous for enlargement, but it has limitations in the forming, strength, and absorption capacity of the desulfurization agent, and since the exhaust gas of the regeneration reactor contains oxygen, to use hydrogen in the sulfur recovery process at the rear stage, carbon monoxide is used to prevent explosion. There is a disadvantage in that it is necessary to supply syngas containing some of the syngas, and additional thermal energy is required for regeneration.
이러한 황화수소(H2S)를 제거하기 위한 효과적인 방법으로 철킬레이트를 이용한 직접 황회수 방법이 있으며 철킬레이트를 이용하여 종래의 방법으로 황화수소를 제거할 경우 황화수소의 농도가 높아짐에 따라서 황화수소와 반응하여 Fe+3에서 Fe+2로 변화해야 할 철킬레이트 수용액이 Fe+1로 변해서 소실되는 양이 많아지는 단점이 있다. As an effective method for removing such hydrogen sulfide (H2S), there is a direct sulfur recovery method using iron chelate. There is a disadvantage in that the amount of the iron chelate aqueous solution that should be changed to Fe + 2 is changed to Fe + 1 and the amount lost is increased.
황화수소의 농도가 높을 경우 철킬레이트와의 접촉시간을 최소화하여 Fe+3에서 Fe+2로 변화된 철킬레이트가 Fe+1로 변화하는 것을 최대한 억제하여 철킬레이트의 소실을 최소화할 필요 있고 고농도 황화수소를 저농도로 농도를 낮춘 이후에는 종래의 방법을 이용하여 황화수소를 제거한다. When the concentration of hydrogen sulfide is high, it is necessary to minimize the contact time with the iron chelate to minimize the change of the iron chelate changed from Fe+3 to Fe+2 to Fe+1, thereby minimizing the loss of iron chelate. After lowering the concentration with the furnace, hydrogen sulfide is removed using a conventional method.
따라서, 석유코크스를 대상으로 가스화를 통한 합성가스를 생산하고, 생산된 합성가스 중 일산화탄소를 수소와 이산화탄소로 전환시키기 위한 수성가스전환반응(Water gas shift reaction)을 위한 석유코크스 합성가스화 공정 중 흡수제의 소모량이 낮고 접촉효율이 증가된 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치에 대한 연구는 제시된 바가 없다.Therefore, for petroleum coke synthesis gas production through gasification, and for the water gas shift reaction to convert carbon monoxide among the produced synthesis gas into hydrogen and carbon dioxide, the absorbent agent during the petroleum coke synthesis gasification process There has been no study on a high-concentration hydrogen sulfide removal device using a solvent curtain membrane with low consumption and increased contact efficiency.
상기와 같은 종래의 제반 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 주된 목적은 석유코크스의 가스화를 통해서 생성된 일산화탄소를 포함하는 가스 및 스팀을 포함하는 반응가스를 공급하여 고온촉매 및/또는 저온촉매와 반응시켜 수소로 전환시킨 합성가스를 만들기 위하여 철 킬레이트(iron chelate) 수용액을 이용하는 공정으로 철 킬레이트 수용액과 합성가스를 접선방향으로 접촉시켜 합성가스 내에 있는 고농도 황화수소(H2S)를 제거하므로써, 황(S)으로 직접 회수할 수 있는 철 킬레이트 수용액을 이용한 수소생산을 위한 석유코크스 합성가스화 공정 중 흡수제의 소모량이 낮고 접촉효율이 증가된 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.The main object of the present invention to solve the problems of the related art as described above is to supply a gas containing carbon monoxide generated through gasification of petroleum coke and a reaction gas containing steam to react with a high-temperature catalyst and/or a low-temperature catalyst. A process using an aqueous iron chelate solution to make syngas converted into hydrogen. By tangentially contacting an aqueous iron chelate solution and syngas in a tangential direction to remove high-concentration hydrogen sulfide (H2S) in syngas, sulfur (S) An object of the present invention is to provide a high-concentration hydrogen sulfide removal device using a solvent curtain membrane having a low consumption of an absorbent and an increased contact efficiency during a petroleum coke syngasification process for hydrogen production using an iron chelate aqueous solution that can be directly recovered.
또한, 황화수소의 농도가 높아짐에 따라서 반응기의 면적이 커지게 되어 철킬레이트 수용액의 고른 분사를 위해서 컴팩트한 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.In addition, as the concentration of hydrogen sulfide increases, the area of the reactor increases, and an object of the present invention is to provide a high-concentration hydrogen sulfide removal device using a compact solvent curtain membrane for uniform spraying of an aqueous iron chelate solution.
본 발명의 그 밖의 목적, 특정한 장점들 및 신규 특징들은 첨부된 도면들과 관련되어 이하의 상세한 설명과 바람직한 실시예로부터 더욱 명확해질 것이다.Other objects, specific advantages and novel features of the present invention will become more apparent from the following detailed description and preferred embodiments taken in conjunction with the accompanying drawings.
상기와 같은 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명은 합성가스가 유입되어, 상기 황화수소가 제거되고, 상기 황화수소가 제거된 합성가스가 배출되도록 형성된 U자관 형태의 반응관(100); 상기 반응관의 전단에 형성된 상기 철 킬레이트 수용액이 분사되어 용매 커튼막이 형성되는 주반응관(200); 상기 주반응관의 최상부와 상기 반응관과 연결되어 철 킬레이트 수용액을 공급하는 공급관(300); 상기 공급관과 연결되는 상기 주반응관 내부로 각각 형성된 상기 철 킬레이트 수용액을 분사하는 복수의 제1가압분사노즐(210); 상기 주반응관의 최하부 형성되는 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 배출되는 복수의 배출관(220); 상기 복수의 배출관이 개별적으로 연결된 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액을 저장하는 수위조절조(400); 상기 수위조절조로부터 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액을 감압하여 산소 또는 공기와 접촉시켜 기포 유동화를 통해 철 킬레이트 수용액을 재생하는 재생조(500); 상기 재생조로부터 공급되는 철 킬레이트 수용액내의 황을 원소 황으로 침전시켜 철 킬레이트 수용액과 분리하는 침전조(600); 및 상기 침전조에서 철 킬레이트 수용액을 상기 공급관으로 공급 및 저장하기 위한 저장조(700);를 포함하는 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치를 제공할 수 있다.The present invention for solving the above technical problems is a reaction tube 100 in the form of a U-shaped tube formed so that synthesis gas is introduced, the hydrogen sulfide is removed, and the synthesis gas from which the hydrogen sulfide is removed is discharged; a main reaction tube 200 in which the iron chelate aqueous solution formed at the front end of the reaction tube is sprayed to form a solvent curtain film; a supply pipe 300 connected to the uppermost part of the main reaction tube and the reaction tube to supply an aqueous iron chelate solution; a plurality of first pressurized spray nozzles 210 for spraying the iron chelate aqueous solution respectively formed inside the main reaction tube connected to the supply tube; a plurality of discharge pipes 220 through which the iron chelate aqueous solution collecting the hydrogen sulfide formed in the lowermost part of the main reaction tube is discharged; a water level control tank 400 for storing the iron chelate aqueous solution in which the plurality of discharge pipes are individually connected to each other to collect the hydrogen sulfide; a regeneration tank 500 for regenerating the iron chelate aqueous solution through bubble fluidization by reducing the pressure of the aqueous iron chelate solution in which the hydrogen sulfide is collected from the water level control tank and contacting it with oxygen or air; a precipitation tank 600 for precipitating sulfur in the iron chelate aqueous solution supplied from the regeneration tank as elemental sulfur to separate it from the iron chelate aqueous solution; and a storage tank 700 for supplying and storing the iron chelate aqueous solution from the precipitation tank to the supply pipe.
또한, 상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 길이방향(RL)으로 상기 배출관 형성위치를 기준으로 복수개 형성될 수 있으며, 상기 주반응관의 단면방향(RC)으로 동일단면상에 복수개 형성될 수 있다.In addition, the first pressure spray nozzle may be formed of a plurality of the basis of the discharge pipe forming position in the longitudinal direction (R L) of said main reaction tube, a plurality of the same cross section in the cross direction (R C) of the main reaction tube can be formed.
또한, 상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 동일단면상의 상부단면선(RCU)을 기준으로 180도 영역에 형성될 수 있다.In addition, the first pressurized injection nozzle may be formed in a 180 degree area with respect to the upper cross-sectional line R CU on the same cross-section of the main reaction tube.
또한, 상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 동일단면상의 상부단면선(RCU)을 기준으로 180도 영역에 10도 내지 25도의 간격으로 형성될 수 있다.In addition, the first pressure injection nozzles may be formed at intervals of 10 to 25 degrees in an area of 180 degrees based on the upper cross-sectional line R CU on the same cross-section of the main reaction tube.
또한, 상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 길이방향(RL)으로 상기 주반응관의 동일단면상의 상부단면선(RCU)을 기준으로 형성 각도를 변경하면서 형성될 수 있다.In addition, the first pressurized injection nozzle may be formed while changing a formation angle based on an upper cross-sectional line R CU on the same cross-section of the main reaction tube in the longitudinal direction R L of the main reaction tube.
또한, 배출관이 형성된 상기 반응관의 최하부는 소정량의 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 잔존하도록 상기 수위조절조에서 수위를 조절할 수 있다.In addition, the lowermost portion of the reaction tube in which the discharge tube is formed may adjust the water level in the water level control tank so that the iron chelate aqueous solution in which a predetermined amount of the hydrogen sulfide is collected remains.
또한, 상기 주반응관의 후단에 연통되어 형성되는 상기 반응관의 수직방향의 소정위치에 형성되는 복수의 제2가압분사노즐(110);을 포함할 수 있다.In addition, a plurality of second pressure injection nozzles 110 formed at predetermined positions in the vertical direction of the reaction tube, which are formed in communication with the rear end of the main reaction tube; may include.
또한, 상기 반응관의 최하부에 형성되는 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 배출되는 반응관배출관(120); 을 포함할 수 있다.In addition, the reaction tube discharge tube 120 through which the iron chelate aqueous solution collecting the hydrogen sulfide formed in the lowermost portion of the reaction tube is discharged; may include.
본 발명의 수소생산을 위한 석유코크스 합성가스화 공정 중 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치는 철 킬레이트 수용액을 사용하여 고농도의 황화수소를 합성가스로부터 제거하고 산소 또는 공기와의 단순 기포유동화를 통하여 재생이 가능하므로 공정 시스템이 단순하고 운용이 용이하여 설치 및 유지비용이 감소효과가 있다. The high-concentration hydrogen sulfide removal device using a solvent curtain membrane during the petroleum coke synthesis gasification process for hydrogen production of the present invention removes high-concentration hydrogen sulfide from syngas using an iron chelate aqueous solution, and regeneration is possible through simple bubble fluidization with oxygen or air Therefore, the process system is simple and easy to operate, which has the effect of reducing installation and maintenance costs.
또한, 재생에 별도의 열원이 필요하지 않으며, 포집된 황화수소는 고체상의 원소 황으로 얻어지므로 2차 오염물의 발생이 없는 효과가 있다.In addition, a separate heat source is not required for regeneration, and since the collected hydrogen sulfide is obtained as solid elemental sulfur, there is an effect that there is no generation of secondary contaminants.
도 1은 본 발명의 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치 개념도이다.
도 2는 본 발명의 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치 구성도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 제1고압분사노즐의 상세도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 제2고압분사노즐의 상세도이다.1 is a conceptual diagram of a high-concentration hydrogen sulfide removal device using a solvent curtain membrane of the present invention.
2 is a block diagram of a high-concentration hydrogen sulfide removal device using the solvent curtain membrane of the present invention.
3 is a detailed view of a first high-pressure injection nozzle according to an embodiment of the present invention.
4 is a detailed view of a second high-pressure injection nozzle according to an embodiment of the present invention.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나 첨부된 도면은 본 발명의 기술적 사상의 내용과 범위를 쉽게 설명하기 위한 예시일 뿐, 이에 의해 본 발명의 기술적 범위가 한정되거나 변경되는 것은 아니다. 또한 이러한 예시에 기초하여 본 발명의 기술적 사상의 범위 안에서 다양한 변형과 변경이 가능함은 당업자에게는 당연할 것이다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the accompanying drawings. However, the accompanying drawings are only examples for easily explaining the content and scope of the technical idea of the present invention, and thereby the technical scope of the present invention is not limited or changed. In addition, it will be natural for those skilled in the art that various modifications and changes are possible within the scope of the technical spirit of the present invention based on these examples.
또한, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서 본 명세서에 기재된 실시 예는 본 발명의 가장 바람직한 일 실시 예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형 예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.In addition, the terms or words used in the present specification and claims should not be construed as being limited to ordinary or dictionary meanings, and the inventor appropriately defines the concept of the term in order to best describe his invention. Based on the principle that it can be done, it should be interpreted as meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention. Therefore, since the embodiment described in this specification is only the most preferred embodiment of the present invention and does not represent all the technical spirit of the present invention, there are various equivalents and modifications that can be substituted for them at the time of the present application. It should be understood that
도 1은 본 발명의 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치 개념도이다. 1 is a conceptual diagram of a high-concentration hydrogen sulfide removal device using a solvent curtain membrane of the present invention.
도 2는 본 발명의 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치 구성도이다.2 is a block diagram of a high-concentration hydrogen sulfide removal device using the solvent curtain membrane of the present invention.
합성가스가 유입되어, 상기 황화수소가 제거되고, 상기 황화수소가 제거된 합성가스가 배출되도록 형성된 U자관 형태의 반응관(100); 상기 반응관의 전단에 형성된 상기 철 킬레이트 수용액이 분사되어 용매 커튼막이 형성되는 주반응관(200); 상기 주반응관의 최상부와 상기 반응관과 연결되어 철 킬레이트 수용액을 공급하는 공급관(300); 상기 공급관과 연결되는 상기 주반응관 내부로 각각 형성된 상기 철 킬레이트 수용액을 분사하는 복수의 제1가압분사노즐(210); 상기 주반응관의 최하부 형성되는 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 배출되는 복수의 배출관(220); 상기 복수의 배출관이 개별적으로 연결된 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액을 저장하는 수위조절조(400); 상기 수위조절조로부터 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액을 감압하여 산소 또는 공기와 접촉시켜 기포 유동화를 통해 철 킬레이트 수용액을 재생하는 재생조(500); 상기 재생조로부터 공급되는 철 킬레이트 수용액내의 황을 원소 황으로 침전시켜 철 킬레이트 수용액과 분리하는 침전조(600); 및 상기 침전조에서 철 킬레이트 수용액을 상기 공급관으로 공급 및 저장하기 위한 저장조(700);를 포함하는 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치를 제공할 수 있다.a U-shaped reaction tube 100 in which synthesis gas is introduced, the hydrogen sulfide is removed, and the synthesis gas from which the hydrogen sulfide is removed is discharged; a main reaction tube 200 in which the iron chelate aqueous solution formed at the front end of the reaction tube is sprayed to form a solvent curtain film; a supply pipe 300 connected to the uppermost part of the main reaction tube and the reaction tube to supply an aqueous iron chelate solution; a plurality of first pressurized spray nozzles 210 for spraying the iron chelate aqueous solution respectively formed inside the main reaction tube connected to the supply tube; a plurality of discharge pipes 220 through which the iron chelate aqueous solution collecting the hydrogen sulfide formed in the lowermost part of the main reaction tube is discharged; a water level control tank 400 for storing the iron chelate aqueous solution in which the plurality of discharge pipes are individually connected to each other to collect the hydrogen sulfide; a regeneration tank 500 for regenerating the iron chelate aqueous solution through bubble fluidization by reducing the pressure of the aqueous iron chelate solution in which the hydrogen sulfide is collected from the water level control tank and contacting it with oxygen or air; a precipitation tank 600 for precipitating sulfur in the iron chelate aqueous solution supplied from the regeneration tank as elemental sulfur to separate it from the iron chelate aqueous solution; and a storage tank 700 for supplying and storing the iron chelate aqueous solution from the precipitation tank to the supply pipe.
상기 합성가스내 황화수소의 제거 메커니즘을 정리하면, 황화수소가 포함된 합성가스가 상기 수평 원통형 주반응관과 연속되어 연통된 U자관형태의 반응관을 통해 들어오고 철킬레이트 수용액은 주반응관의 상부와 반응관의 접선방향에서 분사하여 가스 내 포함된 황화수소를 제거하고. Fe+2로 변한 수용액은 수위조절조로 저장되고 재생조로 이송되어 다시 Fe+3으로 변화 후 다시 황화수소 제거 장치에 분사되는 과정으로 진행된다.Summarizing the removal mechanism of hydrogen sulfide in the synthesis gas, the synthesis gas containing hydrogen sulfide enters through the U-shaped reaction tube continuously communicating with the horizontal cylindrical main reaction tube, and the iron chelate aqueous solution is mixed with the upper part of the main reaction tube and By spraying from the tangential direction of the reaction tube, hydrogen sulfide contained in the gas is removed. The aqueous solution changed to Fe+2 is stored in the water level control tank, transferred to the regeneration tank, changed back to Fe+3, and then sprayed back to the hydrogen sulfide removal device.
황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액은 일련의 반응을 거쳐 황화수소를 황으로 전환시켜 고체상의 원소 황으로 직접 회수되며, 외부 열원없이 산소 또는 공기의 접촉에 의한 기포유동에 의하여 재생될 수 있다. 또한, 황화수소의 농도가 높을 경우 단위장치를 직렬로 추가하여 사용할 수 있다.The aqueous iron chelate solution in which hydrogen sulfide is captured is directly recovered as solid elemental sulfur by converting hydrogen sulfide to sulfur through a series of reactions, and can be regenerated by bubble flow by contact with oxygen or air without an external heat source. In addition, when the concentration of hydrogen sulfide is high, unit units may be added in series.
또한 본 발명 장치의 경우 황화수소의 포집 및 포집용액의 재생과정의 산물이 원소 황과 수분이므로 포집된 흡수액의 자연증발에 의해서 용액의 pH가 유지가 가능한 장점이 있다.In addition, in the case of the device of the present invention, since the products of the process of collecting hydrogen sulfide and regenerating the collection solution are elemental sulfur and water, there is an advantage in that the pH of the solution can be maintained by natural evaporation of the collected absorbent solution.
상기 배출관이 형성된 상기 반응관의 최하부는 소정량의 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 잔존하도록 상기 수위조절조에서 수위를 조절할 수 있다. The lowermost part of the reaction tube in which the discharge tube is formed may adjust the water level in the water level control tank so that an aqueous iron chelate solution in which a predetermined amount of the hydrogen sulfide is collected remains.
본 발명의 반응장치는 처리용량에 따라 복수개의 주반응관 및/또는 반응관들이 직렬로 연결될 수 있으며, 그 마지막 단의 반응관은 합성가스 배출부에 설치된 압력조절밸브에 의해 가압조건 하에서도 황화수소를 제거할 수 있다.In the reaction apparatus of the present invention, a plurality of main reaction tubes and/or reaction tubes may be connected in series according to the processing capacity, and the reaction tube of the last stage is hydrogen sulfide even under pressurized conditions by a pressure control valve installed in the synthesis gas outlet. can be removed.
상기 수위 조절조는 각각 개별적으로 상기 배출관과 연통되어 있어 상기 반응관의 최하부에 소정량의 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 항상 있도록 상기 수위조절조의 상기 철 킬레이트 수용액의 수위를 조절한다. Each of the water level control tanks is individually communicated with the discharge pipe to control the water level of the iron chelate aqueous solution in the water level control tank so that there is always an aqueous iron chelate solution in which a predetermined amount of the hydrogen sulfide is collected at the bottom of the reaction tube.
수위조절조에 가압 저장된 철 킬레이트 수용액은 재생조에 공급되며, 재생조에서는 철 킬레이트 수용액을 감압하여 산소 또는 공기와 접촉시켜 기포유동화를 통하여 재생을 실행할 수 있다.The iron chelate aqueous solution stored under pressure in the water level control tank is supplied to the regeneration tank, in which the iron chelate aqueous solution is pressure-reduced and brought into contact with oxygen or air to perform regeneration through bubble fluidization.
재생된 철 킬레이트 수용액은 침전조로 공급되며, 침전조에서는 원소 황으로 전환되도록 황을 침전시켜 철 킬레이트 수용액과 분리시킬 수 있다.The regenerated aqueous iron chelate solution is supplied to a precipitation tank, and sulfur is precipitated to be converted into elemental sulfur in the precipitation tank to be separated from the aqueous iron chelate solution.
이를 위해 침전조는 재생조 보다 낮은 높이로 위치되어 재생조에서 재생된 철 킬레이트 수용액이 별도의 구동원없이 중력에 의해 침전조로 유입되고, 침전조에서는 무게차에 의해 원소 황과 철 킬레이트 수용액 간의 고체-액체 분리가 일어날 수 있다.To this end, the sedimentation tank is located at a lower height than the regeneration tank, and the iron chelate aqueous solution regenerated in the regeneration tank flows into the sedimentation tank by gravity without a separate driving source. can happen
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 제1고압분사노즐의 상세도이다.3 is a detailed view of a first high-pressure injection nozzle according to an embodiment of the present invention.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 제2고압분사노즐의 상세도이다.4 is a detailed view of a second high-pressure injection nozzle according to an embodiment of the present invention.
또한, 상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 길이방향(RL)으로 상기 배출관 형성위치를 기준으로 복수개 형성될 수 있으며, 상기 주반응관의 단면방향(RC)으로 동일단면상에 복수개 형성될 수 있다.In addition, the first pressure spray nozzle may be formed of a plurality of the basis of the discharge pipe forming position in the longitudinal direction (R L) of said main reaction tube, a plurality of the same cross section in the cross direction (R C) of the main reaction tube can be formed.
또한, 상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 동일단면상의 상부단면선(RCU)을 기준으로 180도 영역에 형성될 수 있다.In addition, the first pressurized injection nozzle may be formed in a 180 degree area with respect to the upper cross-sectional line R CU on the same cross-section of the main reaction tube.
또한, 상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 동일단면상의 상부단면선(RCU)을 기준으로 180도 영역에 10도 내지 25도의 간격으로 형성될 수 있다.In addition, the first pressure injection nozzles may be formed at intervals of 10 to 25 degrees in an area of 180 degrees based on the upper cross-sectional line R CU on the same cross-section of the main reaction tube.
또한, 상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 길이방향(RL)으로 상기 주반응관의 동일단면상의 상부단면선(RCU)을 기준으로 형성 각도를 변경하면서 형성될 수 있다.In addition, the first pressurized injection nozzle may be formed while changing a formation angle based on an upper cross-sectional line R CU on the same cross-section of the main reaction tube in the longitudinal direction R L of the main reaction tube.
또한, 배출관이 형성된 상기 반응관의 최하부는 소정량의 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 잔존하도록 상기 수위조절조에서 수위를 조절할 수 있다.In addition, the lowermost portion of the reaction tube in which the discharge tube is formed may adjust the water level in the water level control tank so that the iron chelate aqueous solution in which a predetermined amount of the hydrogen sulfide is collected remains.
또한, 상기 주반응관의 후단에 연통되어 형성되는 상기 반응관의 수직방향의 소정위치에 형성되는 복수의 제2가압분사노즐(110);을 포함할 수 있다.In addition, a plurality of second pressure injection nozzles 110 formed at predetermined positions in the vertical direction of the reaction tube, which are formed in communication with the rear end of the main reaction tube; may include.
상기 제2가압분사노즐은 상기 반응관의 단면방향(UC)을 기준으로 복수개 형성될 수 있으며, 상기 반응관의 길이방향(UL)을 기준으로 복수개 형성될 수 있다.A plurality of second pressure injection nozzles may be formed based on the cross-sectional direction (U C ) of the reaction tube, and a plurality of second pressure injection nozzles may be formed based on the longitudinal direction (U L ) of the reaction tube.
상기 제2가압분사노즐은 상기 반응관의 동일단면상을 기준으로 360도 영역에 형성될 수 있다.The second pressure injection nozzle may be formed in a 360-degree area with respect to the same cross-section of the reaction tube.
상기 제2가압분사노즐은 상기 반응관의 동일단면상을 기준으로 360도 영역에 10도 내지 25도의 간격으로 형성될 수 있다.The second pressure injection nozzles may be formed at intervals of 10 to 25 degrees in a 360 degree area with respect to the same cross-section of the reaction tube.
또한, 상기 반응관의 최하부에 형성되는 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 배출되는 반응관배출관(120); 을 포함할 수 있다.In addition, the reaction tube discharge tube 120 through which the iron chelate aqueous solution collecting the hydrogen sulfide formed in the lowermost portion of the reaction tube is discharged; may include.
이상에서 대표적인 실시예를 통하여 본 발명에 대하여 상세하게 설명하였으나, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 상술한 실시예에 대하여 본 발명의 범주에서 벗어나지 않는 한도 내에서 다양한 변형이 가능함을 이해할 것이다.Although the present invention has been described in detail through representative embodiments above, those of ordinary skill in the art to which the present invention pertains can make various modifications to the above-described embodiments without departing from the scope of the present invention. will understand
그러므로 본 발명의 권리범위는 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 안 되며, 후술하는 특허청구범위뿐만 아니라 이 특허청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.Therefore, the scope of the present invention should not be limited to the described embodiments, and should be defined by the claims described below as well as the claims and equivalents.
100: 반응관
110: 제2가압분사노즐
200: 주반응관
210: 제1가압분사노즐
220: 배출관
300: 공급관
400: 수위조절조
500: 재생조
600: 침전조
700: 저장조100: reaction tube
110: second pressure injection nozzle
200: main reaction tube
210: first pressurized injection nozzle
220: discharge pipe
300: supply pipe
400: water level control tank
500: regeneration tank
600: sedimentation tank
700: storage tank
Claims (8)
상기 반응관의 전단에 형성된 철 킬레이트 수용액이 분사되어 용매 커튼막이 형성되는 주반응관(200);
상기 주반응관의 최상부와 상기 반응관과 연결되어 상기 철 킬레이트 수용액을 공급하는 공급관(300);
상기 공급관과 연결되는 상기 주반응관 내부로 각각 형성된 상기 철 킬레이트 수용액을 분사하는 복수의 제1가압분사노즐(210);
상기 주반응관의 최하부 형성되는 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 배출되는 복수의 배출관(220);
상기 복수의 배출관이 개별적으로 연결된 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액을 저장하는 수위조절조(400);
상기 수위조절조로부터 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액을 감압하여 산소 또는 공기와 접촉시켜 기포 유동화를 통해 철 킬레이트 수용액을 재생하는 재생조(400);
상기 재생조로부터 공급되는 철 킬레이트 수용액내의 황을 원소 황으로 침전시켜 철 킬레이트 수용액과 분리하는 침전조(500); 및
상기 침전조에서 철 킬레이트 수용액을 상기 공급관으로 공급 및 저장하기 위한 저장조(600);를 포함하며,
상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 길이방향(RL)으로 상기 배출관 형성위치를 기준으로 복수개 형성될 수 있으며,
상기 주반응관의 단면방향(RC)으로 동일단면상에 복수개 형성되고,
상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 동일단면상의 상부단면선(RCU)을 기준으로 180도 영역에 10도 내지 25도의 간격으로 형성되며,
상기 제1가압분사노즐은 상기 주반응관의 길이방향(RL)으로 상기 주반응관의 동일단면상의 상부단면선(RCU)을 기준으로 형성 각도를 변경하면서 형성되고,
배출관이 형성된 상기 반응관의 최하부는 소정량의 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 잔존하도록 상기 수위조절조에서 수위를 조절하며,
상기 주반응관의 후단에 연통되어 형성되는 상기 반응관의 수직방향의 소정위치에 형성되는 복수의 제2가압분사노즐(110);을 포함하고,
상기 반응관의 최하부에 형성되는 상기 황화수소를 포집한 철 킬레이트 수용액이 배출되는 반응관배출관(120); 을 포함하는 용매 커튼 막을 이용한 고농도 황화수소 제거 장치.
a U-shaped reaction tube 100 in which synthesis gas is introduced, hydrogen sulfide is removed, and the synthesis gas from which the hydrogen sulfide is removed is discharged;
a main reaction tube 200 in which an aqueous iron chelate solution formed at the front end of the reaction tube is sprayed to form a solvent curtain film;
a supply pipe 300 connected to the uppermost part of the main reaction tube and the reaction tube to supply the iron chelate aqueous solution;
a plurality of first pressurized spray nozzles 210 for spraying the iron chelate aqueous solution respectively formed inside the main reaction tube connected to the supply tube;
a plurality of discharge pipes 220 through which the iron chelate aqueous solution collecting the hydrogen sulfide formed in the lowermost part of the main reaction tube is discharged;
a water level control tank 400 for storing the iron chelate aqueous solution in which the plurality of discharge pipes are individually connected to each other to collect the hydrogen sulfide;
a regeneration tank 400 for regenerating the iron chelate aqueous solution through bubble fluidization by reducing the pressure of the aqueous iron chelate solution in which the hydrogen sulfide is collected from the water level control tank and contacting it with oxygen or air;
a precipitation tank 500 for precipitating sulfur in the iron chelate aqueous solution supplied from the regeneration tank as elemental sulfur to separate it from the iron chelate aqueous solution; and
and a storage tank 600 for supplying and storing the iron chelate aqueous solution to the supply pipe in the precipitation tank;
The first pressurized injection nozzle may be formed in plurality in the longitudinal direction (R L ) of the main reaction tube based on the position where the discharge tube is formed,
In the cross direction (C R) of said main reaction tube is formed on a plurality of identical cross section,
The first pressurized injection nozzle is formed at an interval of 10 to 25 degrees in an area of 180 degrees based on the upper section line (R CU ) on the same cross section of the main reaction tube,
The first pressure injection nozzle is formed while changing the angle of formation based on the upper section line (R CU ) on the same cross-section of the main reaction tube in the longitudinal direction (R L ) of the main reaction tube,
The lowermost part of the reaction tube in which the discharge tube is formed adjusts the water level in the water level control tank so that the iron chelate aqueous solution in which a predetermined amount of the hydrogen sulfide is collected remains,
a plurality of second pressurized injection nozzles 110 formed at predetermined positions in the vertical direction of the reaction tube, which are formed in communication with the rear end of the main reaction tube; and
a reaction tube discharge tube 120 through which an aqueous iron chelate solution containing the hydrogen sulfide formed at the lowermost portion of the reaction tube is discharged; High concentration hydrogen sulfide removal device using a solvent curtain membrane comprising a.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| N231 | Notification of change of applicant | ||
| GRNT | Written decision to grant |