KR102306356B1 - 정렬된 탄소나노튜브를 포함하는 채널 소자 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 정렬된 탄소나노튜브를 포함하는 채널 소자에 관한 것으로써, 보다 상세하게는, 탄소나노튜브를 수직으로 정렬시킴으로써, 전도성 및 전하 이동도가 증가되고 가동-정지(on-off) 비율이 높은 채널 소자에 관한 것이다.

Description

정렬된 탄소나노튜브를 포함하는 채널 소자{CHANNEL DEVICE INCLUDING ALIGNED CARBON NANOTUBES}
본 발명은 정렬된 탄소나노튜브를 포함하는 채널 소자에 관한 것으로써, 보다 상세하게는, 탄소나노튜브를 수직으로 정렬시킴으로써, 전도성 및 전하 이동도가 증가되고 가동-정지(on-off) 비율이 높은 채널 소자에 관한 것이다.
단일벽탄소나노튜브(SWCNTs)는 그들의 흥미로운 물리화학적 특성으로 인해 나노스케일 과학기술에서 주요한 건축 블록(key building block)이다. SWCNT는 고속 및 저 출력 반도체 전자장비에 대해 특히 유망하다. 그러나, 이러한 건축 블록을 체계적으로 조직화하여 조직화된 조립체, 궁극적으로 유용한 장치를 얻는 것은 도전적이다. 무작위 네트워크 SWCNT 박막이 감소된 채널 전도도 및 이동성을 포함하는 차선의(sub-optimal) 전기적 특성을 가져오기 때문에, 정돈된 구조가 필요하다. 이러한 결점을 해결하고 더 높은 전도도 및 이동성을 달성하기 위하여, 다수의 SWCNT를 정렬하기 위한 기술들이 탐구되었다. 이러한 접근법은 두 개의 주된 카테고리로 분리될 수 있다: (a) 화학 기상 증착법 및 아크-방전(arc-discharge)을 통한 직접 성장, 및 (b) 후 합성 조립(post synthetic assembly). 직접 성장의 경우에, 금속성 및 반도체성 SWCNT 모두가 제조된다. 이 경우에, SWCNT 전계 효과 트랜지스터(FETs)의 성능은 금속성 SWCNTs(m-SWCNTs)에 의해 제한되기 때문에, 동질의 전자 특성을 갖는 반도체성 SWCNT(s-SWCNTs) 샘플을 정제하려는 시도에 대한 동기를 부여한다.
m-SWCNT 및 s-SWCNT를 그들의 특정 물리적 및 전자적 구조에 따라 분리하는 다양한 후-합성 분류 방법이 개발되었으며, 이러한 방법은 보통 수성 용액 또는 유기 용액에서 수행된다. 이러한 용액-기반의 분류 접근법에 의해 반도체 전자 장치에서 제조될 수 있는 고 순도의 s-SWCNT의 이점을 취하기 위하여, s-SWCNT를 조립하고 정렬하는 용액-기반의 방법, 예를 들어, 증발-추진 자가-조립법, 블로운 기포 조립법(blown-bubble assembly), 가스 흐름 자가-조립법, 스핀-코팅법, 랭뮤어 -블라젯 및 -쉐이퍼 방법, 컨택트 프린팅 조립법(contact printing assembly) 및 AC 전기영동법이 개발되었다.
이러한 방법들 각각이 강점을 갖지만, s-SWCNT 조립 및 배열의 정밀성을 향상시키고 실현 가능한 s-SWCNT-기반의 전자 장치의 제작을 가능토록 하는 새로운 방법들이 여전히 필요하다.
따라서, s-SWCNT 조립 및 배열의 정밀성이 향상시킬 수 있는 방법에 대해 연구가 진행되고 있다.
Shastry, T.A.; Seo, J.W.; Lopez, J.J.; Arnold, H.N.; Kelter, J.Z.; Sangwan, V.K.; Lauhon, L.J.; Marks, T.J.; Hersam, M.C.Large-area, electronically monodisperse, aligned single-walled carbon nanotube thin films fabricated by evaporation-driven self-assembly.Small 2013,9,45-51 Druzhinina,T.;Hoeppener,S.;Schubert,U.S.Strategies for Post­Synthesis Alignment and Immobilization of Carbon Nanotubes.Adv.Mater.2011,23,953-970 Yu,G.;Cao,A.;Lieber,C.M.Large-area blown bubble films of aligned nanowires and carbon nanotubes.Nat.Nanotechnol.2007,2,372-7 Wu,J.;Jiao,L.;Antaris,A.;Choi,C.L.;Xie,L.;Wu,Y.;Diao,S.;Chen,C.;Chen,Y.;Dai,H.Self-Assembly of Semiconducting Single-Walled Carbon Nanotubes into Dense,Aligned Rafts.Small 2013,9,4142 LeMieux,M.C.;Roberts,M.;Barman,S.;Jin,Y.W.;Kim,J.M.;Bao,Z.Self-sorted, aligned nanotube networks for thin-film transistors. Science 2008,321,101-4 Cao,Q.;Han,S.J.;Tulevski,G.S.;Zhu,Y.;Lu,D.D.;Haensch,W.Arrays of single-walled carbon nanotubes with full surface coverage for high-performance electronics.Nat.Nanotechnol.2013,8,180-6 Jia,L.;Zhang,Y.;Li,J.;You,C.;Xie,E.Aligned single-walled carbon nanotubes by Langmuir-Blodgett technique.J.Appl.Phys.2008,104,074318 Liu,H.;Takagi,D.;Chiashi,S.;Homma,Y.Transfer and alignment of random single-walled carbon nanotube films by contact printing. ACS Nano 2010,4,933-8 Shekhar,S.;Stokes,P.;Khondaker,S.I.Ultrahigh density alignment of carbon nanotube arrays by dielectrophoresis. ACS Nano 2011,5,1739-46 Joo et al.,Langmuir,2014,30(12),pp.3460-3466 ("Joo et al.") Nish,A.;Hwang,J.Y.;Doig,J.;Nicholas,R.J.Highly selective dispersion of single-walled carbon nanotubes using aromatic polymers.Nat.Nanotechnol.2007,2,640-6 Mistry,K.S.;Larsen,B.A.;Blackburn,J.L.High-Yield Dispersions of Large-Diameter Semiconducting Single-Walled Carbon Nanotubes with Tunable Narrow Chirality Distributions. ACS Nano 2013,7,2231-2239 Li,X.;Zhang,L.;Wang,X.;Shimoyama,I.;Sun,X.;Seo,W.S.;Dai,H.Langmuir-Blodgett assembly of densely aligned single-walled carbon nanotubes from bulk materials.J.Am.Chem.Soc.2007,129,4890-1 Brar,V.;Samsonidze,G.;Dresselhaus,M.;Dresselhaus,G.;Saito,R.;Swan,A.;U:nlu:,M.;Goldberg,B.;Souza Filho,A.;Jorio,A.Second-order harmonic and combination modes in graphite,single-wall carbon nanotube bundles, and isolated single-wall carbon nanotubes.Phys.Rev.B 2002,66,155418 Temple,P.;Hathaway,C.Multiphonon Raman Spectrum of Silicon.Phys.Rev. B 1973,7,3685-3697 Hwang, J.; Gommans, H.; Ugawa, A.; Tashiro, H.; Haggenmueller, R.; Winey, K.I.; Fischer, J.E.; Tanner, D.; Rinzler, A.Polarized spectroscopy of aligned single-wall carbon nanotubes.Departmental Papers(MSE)2000,87 Pint, C.L.; Xu, Y.-Q.; Moghazy, S.; Cherukuri, T.; Alvarez, N.T.; Haroz, E.H.; Mahzooni, S.; Doorn, S.K.; Kono, J.; Pasquali, M.Dry contact transfer printing of aligned carbon nanotube patterns and characterization of their optical properties for diameter distribution and alignment.ACS Nano 2010,4,1131-1145 Engel,M.;Small,J.P.;Steiner,M.;Freitag,M.;Green,A.A.;Hersam,M.C.;Avouris,P.Thin Film Nanotube Transistors Based on Self-Assembled,Aligned,Semiconducting Carbon Nanotube Arrays.ACS Nano 2008,2,2445-2452 Hong,S.W.;Banks,T.;Rogers,J.A.Improved Density in Aligned Arrays of Single­Walled Carbon Nanotubes by Sequential Chemical Vapor Deposition onQuartz.Adv.Mater.2010,22,1826-1830 Sangwan, V.K.; Ortiz, R.P.; Alaboson, J.M.P.; Emery, J.D.; Bedzyk, M.J.; Lauhon, L.J.; Marks, T.J.; Hersam, M.C.Fundamental Performance Limits of Carbon Nanotube Thin-Film Transistors Achieved Using Hybrid Molecular Dielectrics.ACS Nano 2012,6,7480-7488
본 발명은 상술된 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 본 발명의 목적은, 고도의 나노 튜브 정렬을 가지는 반도체성 단일벽탄소나노튜브(s-SWCNT)의 고밀도막을 포함하는 채널 소자를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 채널 소자는 기판; 및 반도체성 단일벽탄소나노튜브(s-SWCNT)가 상기 기판 상에 수직으로 형성되는 막;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 막은, 상기 s-SWCNT가 약 15°이하로 정렬되는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 s-SWCNT은, 선형 패킹 밀도가 10 단일벽탄소나노튜브/㎛이상인 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 기판은, 소수성인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 채널 소자 제조 방법은 기판의 하측이 매질과 접촉시켜 준비하는 단계; 유기 용애 중에 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브(semiconductor-selective-polymer-wrapped s-SWCNT)가 분산된 액체 용액을 상기 매질에 부유시키는 단계; 상기 액체 용액이 공기-액체 계면에서 상기 매질로 확산되고, 상기 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브가 상기 기판 상에 일정 간격 이격되어 증착되는 단계; 상기 기판을 상기 매질로 침지시켜 상기 기판이 침지되는 방향으로 상기 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브를 수직으로 증착시키는 단계; 및 상기 기판을 회수하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브에서 상기 폴리머를 제거하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브가 상기 기판 상에 일정 간격 이격되어 증착되는 단계 및 상기 기판을 상기 매질로 침지시키는 단계를 반복하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 용매는, 유기 용매로 클로로폼(chloroform), 디크롤로메탄, N,N-디메틸포름아미드, 벤젠, 디클로로벤젠, 톨루엔 및 자일렌 중 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 폴리머는, 폴리플루오렌 유도체인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 고도의 나노 튜브 정렬을 가지는 반도체성 단일벽탄소나노튜브(s-SWCNT)의 고밀도막을 포함함하므로써, 전도성 및 전하 이동도가 증가되고 가동-정지(on-off) 비율이 높아지는 효과가 발생하게 된다.
도 1은 본 발명에 따른 채널 소자 제조 방법을 도시한 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 채널 소자의 고 해상도 SEM사진이다.
도 3은 기판의 침지 속도에 따른 s-SWCNT 줄무늬 간의 넓이 및 s-SWCNT 줄무늬 두께 변화를 나타낸 그래프이다.
본 발명을 첨부된 도면을 참조하여 상세히 설명하면 다음과 같다. 여기서, 반복되는 설명, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 설명은 생략한다. 본 발명의 실시형태는 당 업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 따라서, 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위하여 과장될 수 있다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 용이하게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
<채널 소자>
본 발명에 따른 채널 소자는 기판 및 막을 포함한다.
기판은 매질보다 후술되는 반도체성 단일벽탄소나노튜브와 친화성을 높여 회수율을 증가시키기 위해 소수성을 사용할 수 있다. 일 실시예에 있어서, 기판은 실리콘 기판이 사용될 수 있다.
도 2는 본 발명에 따른 채널 소자의 고 해상도 SEM사진이다. 도 2를 참고하면, 막은 기판 표면에 형성되는 구성으로, 반도체성 단일벽탄소나노튜브(s-SWCNT)가 수직으로 기판에 증착되어, s-SWCNT 줄무늬가 형성된다.
좀 더 상세하게는, 막은 복수개의 s-SWCNT가 기판에 정렬 및 증착되어 전체적으로 기판의 길이방향으로 줄무늬 형태로 제공된다. 그리고, 막은 복수개의 s-SWCNT 줄무늬가 이격되어 형성되는 형태로 제공된다.
이때, 각각의 s-SWCNT는 기판의 길이(수직)을 기준으로 15°이하로 정렬된다. 또한, s-SWCNT는 선형 패킹 밀도는 10단일벽탄소나노튜브/㎛ 이상인 것을 특징으로 한다. 선형 패킹 밀도(linear packing density)는 s-SWCNT 줄무늬 및 막에 정렬된 s-SWCNT의 밀도를 의미하는 것으로, 이는 1㎛ 당 SWCNT의 개수를 의미할 수 있다.
따라서, s-SWCNT의 기울기가 15°를 초과하거나, 선형 패킹 밀도가 10SWCNT/㎛ 미만이면, s-SWCNT의 줄무늬 간격이 좁아지고 s-SWCNT 사이 단선이 일어나 전하 이동도가 감소하는 문제가 발생할 수 있다.
<채널 소자 제조 방법>
본 발명의 일 실시예에 따른 채널 소자 제조 방법은 준비하는 단계(S100), 액체 용액을 매질에 부유시키는 단계(S200), 기판에 s-SWCNT가 증착되는 단계(S300), s-SWCNT를 수직으로 증착시키는 단계(S400) 및 기판을 회수하는 단계(S500)를 포함한다.
도 1은 본 발명에 따른 채널 소자 제조 방법을 도시한 도면이다.
준비하는 단계(S100)는 기판의 하측을 매질과 접촉시키는 단계이다.
도 1(a)는 액체 용액을 매질에 부유시키는 단계(S200)를 도시한 도면이다. S200은 기판과 매질이 접촉된 위치에서 일정 거리 떨어진 곳에 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브(semiconductor-selective-polymer-wrapped s-SWCNT)를 포함하는 액체 용액을 떨어트려 매질에 s-SWCNT를 부유시키는 단계이다.
이때, 액체 용액은 유기 용매로 클로로폼(chloroform), 디크롤로메탄, N,N-디메틸포름아미드, 벤젠, 디클로로벤젠, 톨루엔 및 자일렌 중 어느 하나를 포함할 수 있다.
그리고, 폴리머는 유기 폴리머로 폴리플루오렌 유도체인 것을 특징으로 한다. 일 실시예에 있어서, 폴리머는 폴리(9,9-디알킬-플루오렌) 유도체, 및 폴리(페닐 비닐렌) 유도체를 포함한다.
도 1(b)는 s-SWCNT가 기판에 증착되는 단계(S300)를 도시한 도면이다. S300은 s-SWCNT가 떨어진 위치에서 분산되어 기판에 도달하여 기판과 접촉하는 단계이다. 나아가, s-SWCNT는 기판 표면에 일정 간격 이격되어 증착될 수 있다.
s-SWCNT은 Marangoni 효과 및 s-SWCNT 사이 반데르발스 힘에 의해 기판으로 끌어 당겨질 수 있다. 또한, s-SWCNT과 매질보다 s-SWCNT과 기판 사이 친화력을 높이기 위해 기판은 소수성 기판이 사용될 수 있다.
일 실시예에 있어서, 기판은 실리콘 기판, 매질은 물, 액체 용액은 s-SWCNT를 포함하는 클로로폼(chloroform)으로 제공될 수 있다. 소수성인 클로로폼은 극성인 물 표면에 부유하게 되고, 극성인 물보다 소수성인 실리콘 기판과 친화성이 높아 기판 방향으로 확산될 수 있다.
s-SWCNT가 기판을 향해 끌어당겨지듯 확산됨으로써, s-SWCNT는 기판에 수직으로 증착될 수 있다. 그리고, s-SWCNT이 확산될 때, 국소적으로 농도가 증가하여 s-SWCNT는 일정 간격 이격되어 기판에 증착되게 된다.
아울러, 기판은 표면에 HDMS 및 PDMS 중 어느 하나를 코팅하여 접착력을 증가시킬 수 있다.
도 1(c)는 s-SWCNT를 수직으로 증착시키는 단계(S400)를 도시한 도면이다. S400은 기판을 매질로 침지시켜 기판이 침지되는 방향으로 s-SWCNT를 증착시키는 단계이다. 즉, s-SWCNT는 기판의 수직 혹은 길이 방향으로 증착되어 복수개의 s-SWCNT 줄무늬가 형성된다.
이때, 기판을 매질에 침지시키는 속도에 따라 s-SWCNT 줄무늬 간의 넓이 및 s-SWCNT 줄무늬 두께를 조절할 수 있다.
도 3은 기판의 침지 속도에 따른 s-SWCNT 줄무늬 간의 넓이 및 s-SWCNT 줄무늬 두께 변화를 나타낸 그래프이다.
기판 속도가 20㎜/min 미만일 경우, s-SWCNT가 기판에 수평으로 증착되어 s-SWCNT 줄무늬의 두께가 두꺼워 진다.
기판 속도가 40㎜/min 초과일 경우, s-SWCNT가 기판에 수직으로 증착되어 s-SWCNT 줄무늬의 두께가 얇게 형성되는 것을 알 수 있다.
본 발명에 따른 채널 소자 제조 방법은 S300 및 S400 단계를 반복할 수 있다. S300 및 S400단계를 반복함으로써, s-SWCNT 줄무늬 중 s-SWCNT의 농도가 낮은 위치에 s-SWCNT가 추가 증착되어 s-SWCNT 사이 단선을 방지하는 효과가 발생할 수 있다.
나아가, 본 발명에 따른 채널 소자 제조 방법은 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브에서 폴리머를 제거하는 단계(S600)를 더 포함할 수 있다. 폴리머를 제거함으로써, 정렬된 s-SWCNT 배열의 자가-조립을 개선하였고, 고성능을 위하여 FET에서 금속 전극에 대한 s-SWCNT의 접촉을 개선하는 효과가 발생할 수 있다.
따라서, 폴리머는 s-SWCNT 줄무늬 형성 후 제거되는 것을 특징으로 한다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (9)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 기판의 하측이 매질과 접촉시켜 준비하는 단계;
    유기 용액 중에 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브(semiconductor-selective-polymer-wrapped s-SWCNT)가 분산된 액체 용액을 상기 매질에 부유시키는 단계;
    상기 액체 용액이 공기-액체 계면에서 상기 매질로 확산되고, 상기 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브가 상기 기판 상에 일정 간격 이격되어 증착되는 단계;
    상기 기판을 40mm/min 초과 속도로 상기 매질로 침지시켜 상기 기판이 침지되는 방향으로 상기 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브를 수직으로 증착시키는 단계; 및
    상기 기판을 회수하는 단계;를 포함하는,
    정렬된 탄소나노튜브를 포함하는 채널 소자 제조 방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브에서 상기 폴리머를 제거하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는, 정렬된 탄소나노튜브를 포함하는 채널 소자 제조 방법.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 선택적으로 폴리머 코팅된 반도체성 단일벽탄소나노튜브가 상기 기판 상에 일정 간격 이격되어 증착되는 단계 및 상기 기판을 상기 매질로 침지시키는 단계를 반복하는 것을 특징으로 하는, 정렬된 탄소나노튜브를 포함하는 채널 소자 제조 방법.
  8. 제5항에 있어서,
    상기 액체 용액은,
    유기 용매로 클로로폼(chloroform), 디크롤로메탄, N,N-디메틸포름아미드, 벤젠, 디클로로벤젠, 톨루엔 및 자일렌 중 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는, 정렬된 탄소나노튜브를 포함하는 채널 소자 제조 방법.
  9. 제5항에 있어서,
    상기 폴리머는,
    폴리플루오렌 유도체인 것을 특징으로 하는, 정렬된 탄소나노튜브를 포함하는 채널 소자 제조 방법.
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