KR102269393B1 - 기체 이산화탄소 변환용 생물반응기 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 생물 반응기에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 생물 반응기를 사용하여 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 방법에 관한 것이다. 추가로, 본 발명은 상기 생물 반응기와 혐기성 소화조를 사용하고, 중간 생성물로서 유기산을 이용하여 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 기체 CH4로 혐기성 전환하는 방법에 관한 것이다.

Description

기체 이산화탄소 전환용 생물반응기{BIOREACTOR FOR CONVERTING GASEOUS CO2}
본 발명은 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 생물반응기에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 생물반응기를 사용하여 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 방법에 관한 것이다. 추가로, 본 발명은 생물반응기와 혐기성 소화조를 사용하고 중간 생성물로서 유기산을 사용하여 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 기체 CH4로 혐기성 전환하는 방법에 관한 것이다.
전세계의 에너지 수요가 빠르게 증가하고 있다. 화석 연료를 채용함으로써 여전히 이러한 수요의 대부분은 충족된다. 다른 것들 중에서도, 화석 연료의 사용으로 인해 대기 중에 온실 가스의 농도가 급격히 상승하고 있으며, 화석 연료에서 발생하는 이산화탄소(CO2)의 배출은 가장 중요한 기여 요인이다. 관련된 지구 온난화를 최소화하기 위해, 온실 가스, 특히 CO2의 배출을 감소시켜야 한다. 이 문제를 해결하는 하나의 방법은 화석 연료에서 발생하는 CO2를 대기로 배출하는 대신, 이를 가치 있는 화학물질로 전환하는 것이다. 또 다른 방법은 화석 연료 대신, 연료원으로서 바이오매스 같은 재생 가능한 에너지원에서 얻어진 바이오가스 또는 바이오에탄올에서 나온 바이오에너지를 사용하는 것이다. 바이오매스의 혐기성 소화를 통해 생산된 바이오가스는 대략적으로 50 내지 75%의 메탄(CH4)과 25 내지 50%의 CO2로 이루어져 있다. 차량의 연료 또는 그리드 주입용으로서 적합하려면, CH4를 정화 및 개량하여 CH4(메탄)의 함량을 높이고 바이오가스의 에너지 함량을 향상시켜야 한다.
선행 기술에는 액체 배양 배지 및 혐기성 유기산-생산 미생물을 사용하여 바이오가스 및/또는 연도 가스 내의 CO2를 유기산으로 전환하는 공정이 기술되어 있다.
FR3048366A1에는 유기물질에서 바이오가스를 생산하고, 이 바이오가스를 CH4 및 CO2를 포함하는 가스로 정제한 후, 이 CH4 및 CO2를 포함하는 가스를 효소 또는 미생물과 접촉시켜 CO2가 고갈된 바이오가스와 연료, 또는 연료를 생산하기 위한 중간 생성물을 얻는 단계를 포함하는 방법이 개시되어 있다. 효소 또는 미생물은 젤로 이루어져 있다. 미생물은 악티노바실러스 숙시노겐스(Actinobacillus succinogenes)일 수 있다. 또한, FR3048366A1는 CH4 및 CO2를 포함하는 바이오가스 스트림을 정화하는 플랜트에 관한 것으로, 상기 플랜트는 유기물질을 바이오가스로 전환하는 메탄화 장치와, CO2-가스 스트림 및 CH4-가스 스트림을 생산하는 바이오가스 정화장치와, 이 정화장치로부터 CO2-가스 스트림을 배출하는 도관을 포함하며, 상기 도관은 CO2-가스 스트림을 연료 또는 연료의 형성에 필요한 중간 생성물로 전환하는 효소나 또는 미생물을 함유하는 젤을 포함한다. 추가로, FR3048366A1에는 CH4 및 CO2를 함유하는 바이오가스 스트림을 정화하는 플랜트가 개시되어 있으며, 이는 유기물질을 바이오가스로 전환하는 메탄화 장치와, 바이오가스를 정화장치로 배출하는 도관(상기 도관은 바이오가스를 연료, 또는 연료 및 CO2가 고갈된 바이오가스의 형성에 필요한 중간 생성물로 전환하는 효소 또는 미생물을 함유하는 젤을 포함한다)과, CO2가 고갈된 바이오가스를 정화하는 장치를 포함한다.
WO2014/188000A1은 연료 가스를 개량하고 숙신산을 제조하는 방법에 관한 것으로, 이 방법은:
a) 생물반응기, 혐기성 숙신산-생산 미생물, 및 상기 혐기성 숙신산-생산 미생물용 탄소계 기질을 제공하는 단계;
b) 생물반응기에 CO2-함유 가스를 첨가하는 단계;
c) 그로 인해 생산된 개량 가스를 수집하는 단계로, 상기 개량 가스는 첨가한 CO2-함유 가스보다 낮은 CO2 함량을 갖는 단계; 및
d) 숙신산을 함유하는 유출물을 수집하는 단계를 포함한다.
WO2014/188000A1에는 생물반응기가 액체 발효액을 포함하는 연속 교반식 탱크 반응기(continuous stirred-tank reactor, CSTR) 및 액체 발효액(liquid fermentation broth)에 CO2-함유 가스를 주입하는 가스 주입 시스템이 될 수 있음이 기재되어 있다.
I. B. Gunnarsson 등의 환경 과학 및 기술 (Environmental Science and Technology, 2014, 48, pp 12464-12468)에는 바이오가스 및 탄소원으로부터의 CO2를 사용하여 악티노바실러스 숙시노겐스에 의해 숙신산을 생산할 수 있음이 개시되어 있다. Gunnarsson 등은 악티노바실러스 숙시노겐스를 함유한 액체 발효액을 포함하는 교반식 생물반응기와, 이 반응기의 하부에서 CO2-함유 가스를 액상으로 주입하는 가스 주입 시스템을 기술하였다. 가스는 발효 중에 교반식 생물반응기의 액상 위에서 재순환되었다. 여기에는 생물반응기의 전환 용량이 CO2 분압에서 액상의 CO2 용해도에 따라 달라지는 것이 기재되어 있다.
바이오가스 내의 CO2 같은 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 개선된 공정이 필요하다. 더욱이, 이러한 개선된 공정에서 사용하기 위한 생물반응기가 필요하다. 특히, 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 공정, 및 상기 공정에서 사용하는 생물반응기가 필요하며, 이 공정은 혐기성 유기산-생산 미생물에 의한 CO2의 포획을 개선하고, 혐기성 유기산-생산 미생물에 의한 CO2의 개선된 이용률 및/또는 개선된 확장성을 갖는다. 또한, 중간 생성물로서 유기산을 사용하여 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 기체 CH4로 혐기성 전환하는 개선된 공정이 필요하다.
본 발명자는 생물반응기에 CO2-함유 가스를 도입하고 생물반응기의 상부에 액체 배양 배지를 도입함으로써, 상기 목적들 중 하나 이상을 충족시킬 수 있음을 발견하였으며, 상기 생물반응기는 그의 상부면에 혐기성 유기산-생산 미생물을 함유하는 하나 이상의 다공판을 포함한다. 하나 이상의 판에서 관통공(perforation)은 액체 배양 배지가 하나 이상의 다공판 상의 혐기성 유기산-생산 미생물을 통해 생물반응기 내에서 하방으로 유동할 수 있게 한다. CO2-함유 가스는 관통공을 통해 자유롭게 이동할 수 있고, 유기산-생산 미생물과 자유롭게 접촉할 수 있으면서, 액체 배양 배지에서 CO2의 용해도에 의해 거의 제한을 받지 않는다. 이 공정은 혐기성 유기산-생산 미생물을 지닌 더 많은 다공판을 사용하거나, 하나 이상의 생물반응기를 사용 및/또는 더 큰 생물반응기를 사용함으로써 확장 가능하다.
따라서, 제 1양태에서, 본 발명은 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 생물반응기(1)에 관한 것으로, 상기 생물반응기(1)는 공동(2a), 외벽(2b), 하부(2c) 및 상부(2d)를 포함하고,
공동(2a)은 하나 이상의 관통공(4)을 갖는 하나 이상의 판(3)을 포함하고, 상기 하나 이상의 판(3)은 외벽(2b)에 수직으로 위치되며,
상기 생물반응기(1)는 액체를 배출하기 위해, 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 1액체 출구(6)에 연결되는 파이프(5)와, 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 2액체 출구(8) 및 제 1펌프(9)의 입구에 연결되는 파이프(7)와, 하나 이상의 판(3)을 통해 액체 배양 배지를 재순환시키기 위해, 제 1펌프(9)의 출구에 연결되고 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)에 연결되는 파이프(10)와, CO2-함유 가스를 생물반응기(1)에 제공하기 위해 제 1가스 입구(12)에 연결되는 파이프(13)와, 생물반응기(1)로부터 가스를 배출하기 위해 제 1가스 출구(14)에 연결되는 파이프(15)와, 생물반응기(1)에 신선한 액체 배양 배지를 공급하기 위해 제 2액체 입구(16)에 연결되는 파이프(17)를 추가로 포함한다.
바람직하게는, 하나 이상의 판(3)은 그의 상부면 상에 혐기성 유기산-생산 미생물을 포함한다.
제 2양태에서, 본 발명은 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 방법에 관한 것으로, 상기 방법은:
(a) 상기에서 정의한 바와 같은 생물반응기(1)를 제공하는 단계;
(b) 혐기성 유기산-생산 미생물을 판(3)의 상부면 또는 생물반응기(1)의 최상부 판(3)의 적어도 상부면에 공급하는 단계;
(c) 파이프(17) 및 제 2액체 입구(16)를 통해 신선한 액체 배양 배지와, 파이프(13) 및 제 1가스 입구(12)를 통해 CO2-함유 가스를 생물반응기(1)에 공급하는 단계;
(d) 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 2액체 출구(8)에서 액체 탄수화물 배지를 수집하고 이를 파이프(7), 제 1펌프(9) 및 파이프(10)를 통해 생물반응기의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)에 공급함으로써 하나 이상의 판(3)을 통해 액체 배양 배지를 순환시켜, CO2가 고갈된 가스 및 유기산-함유 액체 배지를 얻는 단계;
(e) 단계(d)에서 얻어진 유기산-함유 액체 배지를 제 1액체 출구(6) 및 파이프(5)를 통해 배출하는 단계; 및
(f) 단계(d)에서 얻어진 CO2가 고갈된 가스를 제 1가스 출구(14) 및 파이프(15)를 통해 배출하는 단계를 포함한다.
본 발명자는 생물반응기에서 생산된 유기산-함유 액체 배지가 혐기성 소화조에 공급되고, 이곳에서 이후 CH4로 전환될 수 있음을 발견하였다. 따라서, 본 발명에 따르면 생물반응기에 공급되는 CO2-함유 가스가 혐기성 소화조에서 유래되는 CH4-함유 바이오가스이고, 유기물질이 소화되고, 생물반응기에서 생산된 유기산-함유 액체 배지가 이어서 상기 소화조에 공급되어 이곳에서 CH4로 전환되는 경우, 소화조에 원래 존재하는 유기물질의 더 많은 분획이 CH4로 전환되는 효과가 있다.
도 1은 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 본 발명에 따른 생물반응기를 개략적으로 도시한다.
도 2는 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 연속 교반식 탱크 반응기(continuous stirred-tank reactor, CSTR)를 개략적으로 도시한다.
도 3은 도 1의 생물반응기 및 도 2의 CSTR에서 CO2의 소비량을 시간의 함수로서 나타낸다.
도 4는 3개의 상이한 액체 배양 배지를 갖는 도 1의 생물반응기에서 얻어진 산의 농도를 나타낸다.
도 5는 유기물질로부터 바이오가스를 생산하는 소화조 및 본 발명에 따르는 상호 연결된 생물반응기를 포함하는 바이오가스 생산설비를 개략적으로 나타낸다.
도 6은 혐기성 소화조 및 도 5의 바이오가스 생산설비에서의 CH4의 1일 생산을 나타낸다.
제 1양태에서, 본 발명은 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 생물반응기(1)에 관한 것으로, 상기 생물반응기(1)는 공동(2a), 외벽(2b), 하부(2c) 및 상부(2d)를 포함하고,
공동(2a)은 하나 이상의 관통공(4)을 갖는 하나 이상의 판(3)을 포함하고, 상기 하나 이상의 판(3)은 외벽(2b)에 수직으로 위치되며,
상기 생물반응기(1)는 액체를 배출하기 위해, 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 1액체 출구(6)에 연결되는 파이프(5)와, 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 2액체 출구(8) 및 제 1펌프(9)의 입구에 연결되는 파이프(7)와, 하나 이상의 판(3)을 통해 액체 배양 배지를 재순환시키기 위해, 제 1펌프(9)의 출구에 연결되고 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)에 연결되는 파이프(10)와, CO2-함유 가스를 생물반응기(1)에 제공하기 위해 제 1가스 입구(12)에 연결되는 파이프(13)와, 생물반응기(1)로부터 가스를 배출하기 위해 제 1가스 출구(14)에 연결되는 파이프(15)와, 생물반응기(1)에 신선한 액체 배양 배지를 공급하기 위해 제 2액체 입구(16)에 연결되는 파이프(17)를 추가로 포함한다.
바람직한 구현예에서, 생물반응기(1)의 하나 이상의 판(3)은 그의 상부면 상에 혐기성 유기산-생산 미생물을 포함한다.
생물반응기(1)는 기체 CO2와 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는데 사용한다. 따라서, 생물반응기(1)는 대기 중의 산소가 없는 조건 하에서 조작하는데 적합하다. 다시 말해서, 생물반응기(1)는 누설 밀봉 또는 누설 방지 상태로 작동될 수 있다.
위에서 정의한 바와 같은 생물반응기(1)는 판(3)의 수와 관련해서 특별히 제한되지 않는다. 외벽(2b)이 높을수록 판(3)의 수는 증대될 수 있다. 더 많은 판(3)을 사용할수록 생물반응기(1)에 포함될 수 있는 미생물의 양은 많아지고, 기체 CO2와 액체 배양 배지를 유기산으로 전환하는 생물반응기(1)의 용량은 더 증대된다. 특정 구현예에서, 하나 이상의 관통공(4)을 갖는 판(3)의 수는 2 내지 500개이다.
유리하게는, 판(3)은 예를 들어, 2㎝와 같이, 서로 0.5 내지 5㎝ 떨어져 이격되어 있다.
위에서 정의한 바와 같은 생물반응기(1)는 그의 크기와 관련해서 특별히 제한되지 않는다. 일 실시예에서, 외벽(2b)의 높이는 0.5m 내지 10m이고, 생물반응기(1)에서 판(3)의 수는 2 내지 500개이다.
유리하게는, 판(3)은 스테인리스 스틸, 유리 또는 플라스틱 같은 금속으로 제조될 수 있다.
생물반응기(1)의 모든 판(3)은 그의 상부면 상에 혐기성 유기산-생산 미생물을 포함할 수 있다. 이들 미생물은, 예를 들어 미생물을 갖는 액체 현탁액을 하나 이상의 판(3) 위에 분사함으로써, 하나 이상의 판(3)에 도포될 수 있다. 생물반응기(1)의 작동 중에, 하나 이상의 판(3) 상에서 혐기성 유기산-생산 미생물의 개체군이 성장함으로써, 생물막을 확립한다. 생물반응기(1)가 하나 이상의 판(3)을 포함하면, 생물반응기를 통한 액체의 재순환에 의해 미생물은 모든 판(3)과 접촉하게 되므로, 미생물을 지닌 액체 현탁액을 최상부 판(3)에 분사하는 것으로 모든 판(3)에 생물막을 형성하기에 충분하다.
전술한 바와 같이, 생물반응기(1)는, 이 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11) 및 생물반응기(1)에 CO2-함유 가스를 제공하는 제 1가스 입구(12)를 포함한다. 모든 판(3)은 하나 이상의 관통공(4)을 갖는다. 이 하나 이상의 관통공에 의해 상부측(2d)에서 생물반응기로 들어오는 액체가 하부(2c)측으로 이동할 수 있다. 또한, 하나 이상의 관통공(4)에 의해 CO2-함유 가스는 생물반응기(1)에 걸쳐서 자유롭게 분배될 수 있다.
생물반응기(1)가 하나 이상의 판(3)을 포함하면, 여러 상이한 판들(3)에 있는 하나 이상의 관통공(4)은 하나의 수직선상에 배열되지 않는 것이 바람직하다. 다시 말해서, 생물반응기(1)가 하나 이상의 판(3)을 포함하면, 상이한 판(3)에 있는 하나 이상의 관통공(4)은 서로 정확하게 아래에 배치되지 않는 것, 즉 서로 어긋나게 배치하는 것이 바람직하다. 그 이유는 다음과 같다. 당업자라면 이해하게 되는 바와 같이, 생물반응기(1)가 작동 중일 때, 혐기성 유기산-생산 미생물은 액체 배양 배지를 사용하여 기체 CO2를 유기산으로 전환한다. 이것은 상부측(2d)에서 생물반응기(1)로 들어오는 액체 배양 배지가 모든 판(3) 상의 미생물에 도달할 수 있어야 하는 것을 의미한다. 상이한 판(3)에 있는 하나 이상의 관통공(4)이 서로 정확하게 아래에 배치되면, 액체 배양 배지는 최상부 판(3) 상의 미생물에만 도달하고, 이후에는 다른 판(3) 상의 미생물에 도달하지 않고 생물반응기(1)의 하부(2c)로 흘러내린다.
바람직한 구현예에서, 하나 이상의 판(3)은, 가령 10, 100, 500 또는 1000개 보다 많은 다수의 관통공(4)을 포함한다. 또 다른 바람직한 구현예에서, 하나 이상의 판(3)은 다수의 관통공(4)을 가지며, 그리드 또는 메시 스크린이다.
관통공 또는 관통공들(4)은, 바람직하게는 0.5 내지 100㎜, 보다 바람직하게는 1 내지 2㎜의 크기를 갖는다. 관통공(4)은 그들의 형태와 관련해서 특별히 제한되지 않는다. 관통공(4)은 예를 들어 정사각형, 삼각형, 원형 또는 타원형일 수 있다.
또 다른 바람직한 구현예는 유기물질로부터 CO2-함유 바이오가스를 혐기성 생산하는 소화조(20) 및 위에서 정의한 바와 같은 하나 이상의 생물반응기(1)를 포함하는 바이오가스 생산설비에 관한 것으로, 상기 소화조(20)는 하나 이상의 생물반응기(1)에 CO2-함유 바이오가스를 공급하기 위해 하나 이상의 생물반응기(1)의 파이프(13)에 연결되는 가스 출구(21), 및 제 2펌프(23)를 통해 소화조(20)에 유기산-함유 액체 배지를 공급하기 위해 하나 이상의 생물반응기(1)의 파이프(5)에 연결되는 액체 입구(22)를 포함한다. 유기물질을 CH4 및 CO2-함유 바이오가스로 혐기성 전환하는 소화조는 당업계에 주지되어 있다. 이것에 관해서는 WO2011/138426A1을 참조한다.
바람직한 구현예에서, 위에서 정의한 바와 같은 바이오가스 생산설비의 모든 생물반응기(1)에서 하나 이상의 판(3)은 그의 상부면 상에 혐기성 유기산-생산 미생물을 포함한다.
소화조(20)의 용량 및 생물반응기(1)의 크기에 따라, 바이오가스 생산설비는 2 내지 10개의 생물반응기(1) 같은 하나 이상의 생물반응기(1)를 포함할 수 있다. 바이오가스 생산설비가 하나 이상의 생물반응기(1)를 포함하면, 생물반응기는 별개의 파이프(5 및 13) 및 펌프(23)를 통해 소화조(20)에 평행하게 연결되는 것이 바람직하다.
제 2양태에서, 본 발명은 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 방법에 관한 것으로, 상기 방법은:
(a) 상기에서 정의한 바와 같은 생물반응기(1)를 제공하는 단계;
(b) 혐기성 유기산-생산 미생물을 판(3)의 상부면 또는 생물반응기(1)의 최상부 판(3)의 적어도 상부면에 첨가하는 단계;
(c) 파이프(17) 및 제 2액체 입구(16)를 통해 신선한 액체 배양 배지와, 파이프(13) 및 제 1가스 입구(12)를 통해 CO2-함유 가스를 생물반응기(1)에 첨가하는 단계;
(d) 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 2액체 출구(8)에서 액체 탄수화물 배지를 수집하고 이를 파이프(7), 제 1펌프(9) 및 파이프(10)를 통해 생물반응기의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)에 공급함으로써 하나 이상의 판(3) 위에서 액체 배양 배지를 배양하여, CO2가 고갈된 가스 및 유기산-함유 액체 배지를 얻는 단계;
(e) 단계(d)에서 얻어진 유기산-함유 액체 배지를 제 1액체 출구(6) 및 파이프(5)를 통해 배출하는 단계; 및
(f) 단계(d)에서 얻어진 CO2가 고갈된 가스를 제 1가스 출구(14) 및 파이프(15)를 통해 배출하는 단계를 포함한다.
매우 바람직한 구현예에서, 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)를 통해 들어오는 액체 배양 배지는 최상부 판(3)의 표면 위에 분사됨으로써, 실질적으로 최상부 판(3)의 모든 표면 및 그 위에 배치된 미생물은 액체 배양 배지에 의해 젖게 된다.
액체 배양 배지는 기체 CO2와 함께, 혐기성 유기산-생산 미생물을 위한 영양 배지로서 역할을 한다. 이들 미생물은 기체 CO2 및 액체 배양 배지 내의 영양분을 유기산으로 전환한다.
충분한 액체 배양 배지가 최상부 판(3) 상에 도포되면, 생물반응기(1) 내에 하나 이상의 판(3)이 존재하는 경우, 액체 배양 배지는 그보다 아래에 있는 판(3) 및 그 위에 배치된 미생물 위로 흘러내리기 시작한다. 마지막으로, 액체 배양 배지는 생물반응기(1)의 하부(2c)에 도달하고, 여기서부터 배지는 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)로 재순환된다. 이 재순환 공정은 연속적인 방식으로 수행된다. 당업자가 이해하는 바와 같이, 단계(c)의 재순환 공정 동안, 액체 배양 배지의 조성은 새로운 액체 배양 배지로부터 유기산-함유 액체 배지로 변화되고, CO2-함유 가스의 조성에서 CO2가 고갈되어 간다.
본 발명자는 순환 단계(d) 동안 하나 이상의 판(3) 상에서 혐기성 유기산-생산 미생물의 개체군이 계속 성장함으로써, 하나 이상의 판(3) 상에 미생물의 생물막을 확립하는 것을 발견했다. 생물막의 두께가 일정한 임계 값을 초과하는 경우, 미생물의 일부는 액체 배양 배지에 의해 하나 이상의 판(3)에서 씻겨 나가게 되고, 액체 배양 배지와 함께 하나 이상의 판(3)을 통해 재순환하게 된다.
이 방법은 다양한 방식으로 적용할 수 있다. 제 1구현예에서, 공정은 배치식으로(batchwise) 작동되며, 단계(c)에서 파이프(17) 및 제 2액체 입구(16)를 통해 신선한 액체 배양 배지와, 파이프(13) 및 제 1가스 입구(12)를 통해 CO2-함유 가스가 생물반응기(1)에 첨가되며, 이후 제 2액체 입구(16)와 제 1가스 입구(12)가 닫힌다. 이어서, 액체 배양 배지는 단계(d)에서 하나 이상의 판(3) 위로 순환된다.
이미 설명한 바와 같이, 단계(d)의 재순환 공정 동안, 액체 배양 배지의 조성은 새로운 액체 배양 배지로부터 유기산-함유 액체 배지로 변화되고, CO2-함유 가스의 조성에서 CO2가 고갈되어 간다. 생물반응기(1)에서 CO2의 필요한 소비에 도달한 후에, 유기산-함유 액체 배지는 제 1액체 출구(6) 및 파이프(5)를 통해 배출되고, CO2가 고갈된 가스는 제 1가스 출구(14) 및 파이프(15)를 통해 배출된다.
제 2실시예에서, 개시 위상 후에, 공정은 연속적인 방식으로 작동되며, 위에서 정의한 바와 같이 공정 중에 새로운 액체 배양 배지는 파이프(17) 및 제 2액체 입구(16)를 통해 생물반응기(1)에 연속적으로 첨가되며, 신선한 CO2-함유 가스는 파이프(13) 및 제 1가스 입구(12)를 통해 생물반응기(1)에 연속적으로 공급되고, 유기산-함유 액체 배지는 제 1액체 출구(6) 및 파이프(5)를 통해 생물반응기(1)로부터 연속적으로 배출되며, CO2가 고갈된 가스는 제 1가스 출구(14)와 파이프(15)를 통해 생물반응기(1)로부터 연속적으로 배출된다. 이러한 연속적인 공정은, 생물반응기(1)에 연속적으로 첨가되거나 그로부터 제거되는 액체 및 가스 스트림이 생물반응기(1) 내부에 존재하는 총 기체 및 액체 체적과 비교하여 작아야 하는 것을 필요로 한다. 이 제 2실시예에서, 제 1가스 입구(12)는 생물반응기의 하부(2c)에 배치된다.
바람직한 구현예에서, 단계(c)에서 생물반응기(1)에 공급되는 CO2-함유 가스는 바이오가스, 천연가스 발전소로부터의 배가스(off-gas), 원유 추출물로 인한 배가스, 가스의 폐수 처리로부터의 CO2-함유 가스, 바이오에탄올 생산으로부터의 CO2-함유 가스 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택된다.
매우 바람직한 구현예에서, 단계(c)에서 생물반응기(1)에 공급되는 CO2-함유 가스는 바이오가스이고, CO2가 고갈된 가스는 CH4가 풍부한 바이오가스이다. 단계(c)에서 생물반응기(1)에 공급되는 CO2-함유 가스가 바이오가스이면, 단계(f)에서 생물반응기(1)로부터 배출되는 CH4가 풍부하고 CO2가 고갈된 가스는, 바람직하게는 90 몰% 이상의 CH4, 보다 바람직하게는 95 몰% 이상의 CH4, 더욱 더 바람직하게는 98 몰% 이상의 CH4를 포함한다.
바람직한 구현예에서, 단계(c)에서 생물반응기(1)에 공급되는 CO2-함유 가스는 15 내지 100 몰%의 CO2, 보다 바람직하게는 25 내지 100 몰%의 CO2, 가장 바람직하게는 40 내지 100 몰%의 CO2를 포함한다.
또 다른 바람직한 구현예는 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 방법에 관한 것으로, 상기 방법은:
(a) 위에서 정의한 바와 같은 바이오가스 생산설비를 제공하는 단계;
(b) 소화조(20)에서 유기물질을 혐기성으로 소화하여 CO2-함유 바이오가스를 만드는 단계;
(c) 혐기성 유기산-생산 미생물을 각 생물반응기(1)의 판(3)의 상부면 또는 적어도 최상부 판(3)의 상부면에 첨가하는 단계;
(d) 파이프(17) 및 제 2액체 입구(16)를 통해 각 생물반응기(1)에 신선한 액체 배양 배지를 첨가하고, 파이프(13) 및 제 1가스 입구(12)를 통해 소화조(20)로부터 CO2-함유 바이오가스를 각 생물반응기(1)에 첨가하는 단계;
(e) 각 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 액체 출구(8)에서 액체 배양 배지를 수집하고 이를 파이프(7), 제 1펌프(9) 및 파이프(10)를 통해 각 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)에 공급함으로써 하나 이상의 판(3)을 통해 액체 배양 배지를 순환시켜, 유기산-함유 액체 배지 및 CH4가 풍부한 가스를 얻는 단계;
(f) 상기 단계(e)에서 얻어진 유기산-함유 액체 배지를 제 1액체 출구(6), 파이프(5), 제 2펌프(23) 및 액체 입구(22)를 통해 소화조(20)로 배출하는 단계; 및
(g) 단계(e)에서 얻어진 CH4가 풍부한 가스를 제 1가스 출구(14) 및 파이프(15)를 통해 배출하는 단계를 포함한다.
이 공정은 배치식으로 또는 연속적인 방식으로 수행할 수도 있다.
유기물질의 바람직한 예는 분뇨 및 바이오매스를 포함한다.
이 공정에서, CO2-함유 가스의 적어도 일부는 혐기성 소화조(20)에서 생산된 CH4와 CO2를 포함하는 바이오가스이다. 이 CO2-함유 바이오가스는 하나 이상의 생물반응기(1)로 공급되며, 여기서 가스는 CH4가 풍부하고 CO2가 고갈된 바이오가스로 개량된다. CO2 및 액체 배양 배지의 전환에 의한 혐기성 유기산-생산 미생물에 의해 형성된 유기산-함유 액체 배지는 소화조(20)로 재순환된다. 이미 설명한 바와 같이, 이 유기산-함유 액체 배지는 하나 이상의 판(3)로부터 씻겨 나온 혐기성 유기산-생산 미생물을 함유할 수도 있다.
본 발명자는 생물반응기(1)에서 생산된 유기산이 소화조(20)에서 유기물질을 소화하여 혐기성 미생물에 의해 영양분으로서 유리하게 사용됨으로써, 소화조(20)에 공급되는 유기물질의 그램당 CH4의 수율을 증가시킬 수 있음을 발견하였다.
전술한 바와 같이, 소화조(20)의 용량 및 생물반응기(1)의 크기에 따라서, 공정에 적용되는 바이오가스 생산설비는 하나 이상의 생물반응기(1), 예를 들면 2 내지 10개의 생물반응기(1)를 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 단계(d)에서 파이프(13) 및 제 1가스 입구(12)를 통해 생물반응기(1)에 공급되는 CO2-함유 가스는 혐기성 소화조(20)에서 생산된 바이오가스뿐만 아니라, 천연가스 발전소로부터의 배출가스, 원유 추출물로 인한 배출가스, 폐수 처리로부터의 CO2-함유 가스 및 바이오 에탄올 생산으로부터의 CO2-함유 가스로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 이상의 CO2-함유 가스를 포함한다.
바람직한 실시예에서, 천연가스 발전소로부터의 배출가스, 원유 추출물로 인한 배출가스, 폐수 처리로부터의 CO2-함유 가스 및 바이오 에탄올 생산으로부터의 CO2-함유 가스로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 이상의 CO2-함유 가스는 15 내지 100 몰%의 CO2, 보다 바람직하게는 25 내지 100 몰%의 CO2, 가장 바람직하게는 40 내지 100 몰%의 CO2를 포함한다.
혐기성 유기산-생산 미생물을 사용하여 생산할 수 있는 바람직한 유기산은 아세트산, 시트르산, 숙신산, 푸마르산, 옥살산 및 말산을 포함한다.
바람직한 구현예에서, 생물반응기(1), 바이오가스 생산설비 및 위에서 정의한 방법에 적용되는 혐기성 유기산-생산 미생물은 아세토박터(Acetobacter), 글루코노아세토박터(Gluconoacetobacter), 아시도모나스(Acidomonas), 글루코노박터(Gluconobacter), 스포로무사 오바타(Sporomusa ovata) (S. ovata), 클로스트리듐 륭달리이(Clostridium ljungdahlii) (C. ljungdahlii), 클로스트리듐 아세티쿰(Clostridium aceticum) (C. aceticum), 무렐라 서모아세티카(Moorella thermoacetica) (M. thermoacetica), 아세토박테리움 우디(Acetobacterium woodii) (A. woodii), 야로위아 리폴리티카(Yarrowia lipolytica) (Y. lipolytica), 칸디다 리볼리티카(Candida lipolytica) (C. lipolytica), 리조푸스 오리재(Rhizopus oryzae) (R. oryzae), 아스퍼길러스 니거(Aspergillus niger) (A. niger), 아스퍼길러스 테네우스(Aspergillus terreus) (A. terreus), 악티노바실러스 숙시노겐스(Actinobacillus succinogenes) (A. succinogenes), 아나이로비오스피릴룸 숙시니키프로두켄스(Anaerobiospirillum succiniciproducens) (A. succiniciproducens), 맨헤이미아 숙시니키프로두켄스(Mannheimia succiniciproducens) (M. succiniciproducens), 코리네박테리움 글루타미쿰(Corynebacterium glutamicum) (C. glutamicum), 재조합 대장균(Escherichia coli) (E. coli) 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택된 유기산-생산 미생물을 포함한다.
매우 바람직한 실시에서, 생물반응기(1), 바이오가스 생산설비, 및 위에서 정의한 방법에 적용되는 혐기성 유기산-생산 미생물은 악티노바실러스 숙시노겐스(Actinobacillus succinogenes) (A. succinogenes), 아나이로비오스피릴룸 숙시니키프로두켄스(Anaerobiospirillum succiniciproducens) (A. succiniciproducens), 맨헤이미아 숙시니키프로두켄스(Mannheimia succiniciproducens) (M. succiniciproducens), 코리네박테리움 글루타미쿰(Corynebacterium glutamicum) (C. glutamicum), 재조합 대장균(Escherichia coli) (E. coli) 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택된 숙신산-생산 미생물을 포함한다. 더욱 더 바람직하게는, 혐기성 유기산-생산 미생물은 악티노바실러스 숙시노겐스(Actinobacillus succinogenes) (A. succinogenes)를 포함한다.
바람직한 실시예에서, 상기 단계(g)에서 하나 이상의 생물반응기(1)로부터 배출되는 CH4가 풍부하고 CO2가 고갈된 가스는 90 몰% 이상의 CH4, 더욱 바람직하게는 95 몰% 이상의 CH4, 더욱 더 바람직하게는 98 몰% 이상의 CH4이다.
위에서 설명한 다른 혐기성 유기산-생산 미생물에 필요한 영양분을 제공하는 적절한 액체 배양 배지를 선택하는 것은 당업자 또는 기술자의 범위 내에 있다.
바람직한 실시예에서, (신선한) 액체 배양 배지는 포도당, 크실로스, 아라비노스, 갈락토스, 말토즈, 프룩토스, 수크로스, 셀로비오스, 락토오스, 만니톨, 아라비톨, 소르비톨, 만노스, 리보스, 글리세롤, 펙틴, 베타-글루코시드, 글루콘산염, 이도네이트, 아스코르브산염, 글르카르산염, 갈락타레이트, 전분, 옥수수 침지액 및 5-케토-글루칸산염을 포함한다.
또 다른 바람직한 실시예에서, (신선한) 액체 배양 배지는 글리세롤, 전분 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택된 탄소원, 질소원으로서 옥수수 침지액 및 임의로 염을 포함한다. 액체 탄수화물 배지에서 유리하게 사용할 수 있는 염은 NaCl 및 K2HPO4이다.
특히 바람직한 실시예에서, 액체 배양 배지는 글리세롤, 옥수수 침지액, NaCl 및 K2HPO4를 포함한다.
또 다른 특히 바람직한 실시예에서, 액체 배양 배지는 전분, 옥수수 침지액, NaCl 및 K2HPO4를 포함한다.
당해 분야의 통상의 지식을 가진 자가 이해하게 되는 바와 같이, 액체 배양 배지의 나머지는 물로 이루어진다.
따라서, 본 발명은 위에서 논의한 특정 실시예를 참조하여 설명하였다. 이들 실시예는 당업자에게 주지된 다양한 변형 및 대안적인 형태에 영향을 받기 쉬운 것을 알게 될 것이다.
게다가, 본 문서 및 그의 특허 청구범위의 적절한 이해를 위해, '포함한다'는 동사 및 그의 사용법은, 그 단어에 이어지는 항목이 포함되는 것을 의미하는 비제한적인 의미로 사용되지만, 특별히 언급하지 않은 항목을 배제하지 않는다. 또한, 단수로 표현한 구성요소는 문맥상 명백히 하나의 요소만 필요로 하는 경우를 제외하고는 하나 이상의 요소가 존재할 가능성을 배제하지 않으며, 따라서 일반적으로 '하나 이상'을 의미한다.
실시예
실시예 1: 본 발명에 따른 생물반응기에서 CO2의 전환
제 1실험에서, 악티노바실루스 숙시노게네스(Actinobacillus succinogenus) (DSM-22257) 균주를 DSMZ에서 입수하였다. 이것은 혐기성 숙신산-생산 미생물이며, 아세트산 등의 다른 산도 생산한다. 도 1에 도시된 바와 같은 생물반응기가 제공되었다. 생물반응기(1)는 3 리터의 크기를 가졌고, 공동(2a), 외벽(2b), 하부(2c) 및 상부(2d)를 포함하였다.
공동은 서로로부터 2㎝의 거리에서 외벽에 수직으로 위치된 9개의 판(3)(즉, 도 1에 나타낸 3개 이상의 판)을 포함하였다. 판(3)은 플라스틱으로 제조되었다. 판(3)은 각각 약 1 내지 2㎜의 크기를 갖는 500개 이상의 관통공(4)를 갖는다. 판(3)의 상부면은 균주 악티노바실루스 숙시노게네스(Actinobacillus succinogenus)의 혐기성 숙신산-생산 미생물로 덮여 있다.
생물반응기(1)는 액체를 배출하기 위해 생물반응기의 하부(2c)에 배치된 제 1액체 출구(6)에 연결되는 파이프(5)와, 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 2액체 출구(8) 및 제 1펌프(9)의 입구에 연결되는 파이프(7)와, 판(3)을 통해 액체 배양 배지를 재순환시키기 위해, 제 1펌프(9)의 출구에 연결되고 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)에 연결되는 파이프(10)와, 기체 CO2를 생물반응기(1)에 제공하기 위해 생물반응기(1)의 제 1가스 입구(12)에 연결되는 파이프(13)와, 생물반응기(1)로부터 가스를 배출하기 위해 제 1가스 출구(14)에 연결되는 파이프(15)와, 생물반응기(1)에 신선한 액체 배양 배지를 공급하기 위해 제 2액체 입구(16)에 연결되는 파이프(17)를 추가로 포함한다.
총 2500㎖의 액체 배지를 사용하였으며, 재순환 공정 중 어느 순간에 약 500㎖가 공동(2a)에 있었고, 약 2000㎖가 재순환 시스템 [파이프(7), 제 1펌프(9) 및 파이프(10)]에서 사용되었다.
공정은 배치식으로 작동되었다. 생물반응기(1)에 약 1000㎖의 CO2 가스를 첨가하였다. 판(3)을 통한 액체 배지의 순환 속도는 500㎖/시간이었다. 실험 중에, 악티노바실루스 숙시노게네스(Actinobacillus succinogenus)에 의해 숙신산과 아세트산이 생산되었다. 발효 중에 NaOH(4M)를 첨가하여 pH를 7.0으로 유지하였다. 반응기에서 CO2의 소비량을 일정한 간격으로 측정하였다.
대조군로서 연속 교반식 탱크 반응기 (CSTR)를 사용하여 동일한 혐기성 실험을 수행하였고, 악티노바실루스 숙시노게네스(Actinobacillus succinogenus)가 교반식 탱크 반응기 내에 분포되었다(도 2 참조). 도 2에서는 도 1에서와 동일한 번호를 사용한다. 번호 30은 CSTR를, 번호 31은 교반기를 나타낸다. CSTR은 3000㎖의 체적을 가졌다. 교반은 150 rpm에서 일어났다. 약 2500㎖의 액체 배지를 사용하였다. 공정은 배치식으로 작동하였다. 약 1000㎖의 CO2 가스를 CSTR 하부에서 첨가하였다. 가스는, 상부 (액상 위의 기체)에서 이를 인출하고 이를 CSTR 하부에서 도입함으로써, 발효 중에 CSTR의 액상 위에서 순환시켰다(도 2에는 도시되지 않음). 액체 배지에서 악티노바실루스 숙시노게네스 (Actinobacillus succinogenus)의 배양은 온도 37℃에서 일어났다. 실험 중에, 숙신산과 아세트산은 악티노바실루스 숙시노게네스(Actinobacillus succinogenus)에 의해 생산되었다. 발효 중에 NaOH(4M)를 첨가하여 pH를 7.0으로 유지하였다. 반응기에서 CO2의 소비량을 일정한 간격으로 측정하였다.
시험은 신선한 액체 배양 배지로서 순수한 CO2 가스 및 표준 액체 TSB로 수행하였다(조성은 표 1 참조).
발효 공정 동안 CO2 소비량을 모니터하였다. 실험은 이중으로 수행하였다. 결과는 도 3에 도시되어 있으며, 여기서 중실(흑색) 원은 본 발명에 따른 생물반응기(1)에서 (존재하는 CO2 초기 양의 백분율로) CO2의 소비량을 시간의 함수로서 나타내며, 중공(백색)원은 CSTR에서 CO2 소비량을 시간의 함수로서 나타낸다.
두 공정 모두 동일한 양의 표준 배지 TSB 및 동일한 양의 CO2 가스를 사용하였다. 도 3에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 생물반응기(1)에서의 공정은 CSTR에서의 공정보다 훨씬 더 많은 CO2 소비량을 가져온다. 약 9 시간 후, 본 발명에 따른 생물반응기(1) 내의 모든 CO2가 소비되었다. 이는 약 9 시간 후 약 25%인 반면, CSTR에서 소비된 CO2의 비율은 약 22%에 불과했다.
본 발명에 따른 생물반응기(1)에서의 혐기성 실험 중에, 생물반응기(1)의 판 상에는 악티노바실루스 숙시노게네스 (Actinobacillus succinogenus)의 생물막이 확립되었음이 관찰되었다. 이론에 구속되기를 바라지 않으면서, (i) CSTR과 비교하여 본 발명에 따른 생물반응기(1)에서 CO2 소비량이 더 많은 것은, 판(3) 상의 생물막에서 배양될 수 있는 미생물의 밀도가 침지식 배양에서 얻을 수 있는 미생물의 밀도와 비교하여 더 높은 점, 그리고 (ii) CO2-함유 가스가 생물반응기(1)의 판(3)에 있는 관통공을 통해서 자유롭게 이동할 수 있고, 유기산-생산 미생물과 자유롭게 접촉할 수 있으면서, 액체 배양 배지에서 CO2의 용해도에 의해 거의 제한을 받지 않는 반면에, 액체 배양 배지에서 CO2의 제한된 용해도는 침지 배양과 매우 관련이 있는 점에서 비롯된다.
본 발명에 따른 생물반응기(1)에서의 상기 실험을 2개의 추가 액체 배양 배지 SCB 및 GCB로 반복하였다. 이들의 조성은 하기 표 1을 참조한다. 표준 배지 TSB는 조금 비싸다. 그러나, 사용한 성분이 풍부하기 때문에, 배지 SCB 및 GCB는 비교적 저렴하다. 글리세롤은, 예를 들어 바이오디젤 생산에서의 부산물이다. 전분은 감자 폐기물에서 구할 수 있다. 옥수수 침지액 반죽은 옥수수 습식 분쇄의 부산물이다.
여러 상이한 액체 배양 배지의 조성(물 리터당)
성분명 TSB (a) SCB (b) GCB (c)
카제인으로부터의 펩톤 (g/리터) 17.0
콩가루로부터의 펩톤 (g/리터) 3.0
포도당 (g/리터) 2.5
옥수수 침지액 (g/리터) 10.0 10.0
글리세롤 (g/리터) 2.5
감자로부터의 전분 (g/리터) 2.5
NaCl (g/리터) 5.0 5.0 5.0
K 2 HPO 4 (g/리터) 2.5 2.5 2.5
물 (리터) 1 1 1
(a) TSG=트립톤 콩 반죽
(b) SCB=전분 옥수수 침지액 반죽
(c) GCB=글리세롤 옥수수 침지액 반죽
본 발명에 따른 생물반응기(1)에서 CO2 소비량은 3개의 액체 배지 TSB, SCB 및 GCB 모두에서 유사했다. 그러나, 도 4에서 볼 수 있는 바와 같이, 24 시간 후에 액체 배지 SCB (흑색 막대)와 GCB (점선 막대)는 TSB (백색 막대)보다 약간 높은 산 농도 (액체 배지의 리터당 숙신산 또는 아세트산 그램으로)를 가져왔다. Aminex HPX-87H 컬럼(미국 바이오-래드(Bio-Rad) 제품)과 굴절률 검출기(일본 교토의 시마즈(Shimadzu) 제품) 및 HPLC(일본 교토의 시마즈(Shimadzu) 제품)를 사용하여 유기산의 농도를 측정하였다. 컬럼과 검출기의 온도는 65℃로 유지되었다. 이동 상(mobile phase)은 0.55㎖/min.의 유속에서 0.005 NH2SO4이었다.
실시예 2: 본 발명에 따른 바이오가스 생산설비에서 바이오가스의 개량
제 2실험에서, 실시예 1에 기재된 바와 같은 생물반응기(1) 및 혐기성 소화조(도 5)를 상호 연결하고 일정 온도의 환경 챔버에서 37℃로 작동하였다.
소화조(20)는 3000㎖의 총 체적을 갖는 CSTR이었다. 약 2500㎖의 액체를 사용함으로써, CSTR는 약 500㎖의 헤드부 공간을 가졌다. 공정은 배치식으로 작동하였다.
공정은 소화조(20)에 2500㎖의 물을 첨가한 다음, 25g의 닭 분뇨를 첨가하여 시작했다. 닭 분뇨는 Floradino Handels GmbH (오스트리아 베르그하임(Bergheim))에서 입수하였다. 생산된 바이오가스는 액체 배양 배지로서 GCB를 사용하여 실시예 1에 기술된 바와 같이 생물반응기(1)에 공급하였고, 유기산-함유 액체 배지 및 CH4가 풍부한 바이오가스가 만들어졌다.
이후의 공정에서, 하루에 한 번, 소화조(20)에서 액체 100㎖를 제거하고, 생물반응기(1)에서 생산된 유기산-함유 액체 배지 100㎖를 소화조(20)에 위에서 정의한 바와 같은 1g의 닭 분뇨와 함께 첨가하였다. 소화조(20)에서 전체 액체의 체적은 일정하게 유지되었다. 소화조(20)에서 생산된 바이오가스는 하루에 한 번, 생물반응기(1)로 공급되었다. 소화조(20)에서 생산된 CH4의 총량을 모니터하였다.
닭 분뇨만을 공급한 동일한 소화조(20)를 사용하여 유사한 실험(대조군)을 수행하였다. 다시 말해서, 생물반응기(1)에서 생산된 유기산-함유 액체 배지는 소화조로 공급되지 않았다.
양 실험에서 반응기를 10일 동안 작동시켜 연속적으로 혼합하였다. 품질 분석을 위해 생산된 바이오가스의 샘플을 채취하고 액체 치환을 이용하여 체적 측정용 가스 수집병에 수집했다. 바이오가스 생산량은 매일 기록하였다. 화염 이온화 검출기를 지닌 가스 크로마토그래피 (Varian CP8410, GC)를 사용하여 가스 성분 분석을 수행하였다.
결과는 도 6에 나타내며, 중실(흑색) 원은 생물반응기(1)에서 생산된 유기산-함유 액체 배지를 공급하지 않는 상태로 세팅된 실험에서 CH4의 1일 생산을 나타내고, 중공(백색) 원은 CH4 생물반응기(1)에서 생산된 유기산-함유 액체 배지를 공급하는 상태로 세팅된 실험에서 CH4의 1일 생산을 나타낸다. 유기산-함유 액체 배지를 공급하면 개선된 CH4 생산 및 CO2 전환 효율을 가져오는 것이 도 6으로부터 명백하다.

Claims (19)

  1. 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 생물반응기(1)로서, 상기 생물반응기(1)는 공동(2a), 외벽(2b), 하부(2c) 및 상부(2d)를 포함하고,
    공동(2a)은 하나 이상의 관통공(4)을 갖는 하나 이상의 판(3)을 포함하고, 상기 하나 이상의 판(3)은 외벽(2b)에 수직으로 위치되며,
    액체를 배출하기 위해, 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 1액체 출구(6)에 연결되는 파이프(5)와, 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 2액체 출구(8) 및 제 1펌프(9)의 입구에 연결되는 파이프(7)와, 하나 이상의 판(3)을 통해 액체 배양 배지를 재순환시키기 위해, 제 1펌프(9)의 출구에 연결되고 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)에 연결되는 파이프(10)와, CO2-함유 가스를 생물반응기(1)에 제공하기 위해 제 1가스 입구(12)에 연결되는 파이프(13)와, 생물반응기(1)로부터 가스를 배출하기 위해 제 1가스 출구(14)에 연결되는 파이프(15)와, 생물반응기(1)에 새로운 액체 배양 배지를 공급하기 위해 제 2액체 입구(16)에 연결되는 파이프(17)를 추가로 포함하는 생물반응기(1)로서,
    상기 액체 배양 배지는 상부(2d)에서 유입되어 하방으로 유동하는 액체의 재순환에 의해 하나 이상의 판(3) 상에 미생물의 생물막을 생성하며, 상기 CO2-함유 가스는 상기 제 1가스 입구(12)를 통해 유입되고 하나 이상의 관통공(4)을 통해 자유롭게 이동하는 생물반응기(1).
  2. 제 1항에 있어서, 하나 이상의 관통공(4)을 갖는 2 내지 500개의 판(3)을 포함하는 생물반응기(1)
  3. 제1항에 있어서, 하나 이상의 판(3)은 다수의 관통공(4)을 가지며, 그리드 또는 메시 스크린인 생물반응기(1).
  4. 제1항에 있어서, 관통공 또는 관통공들(4)은 0.5 내지 100㎜의 크기를 갖는 생물반응기(1).
  5. 제1항에 있어서, 상기 하나 이상의 판(3)은 그의 상부면 상에 혐기성 유기산-생산 미생물을 포함하는 생물반응기(1).
  6. 유기물질로부터 CO2-함유 바이오가스를 혐기성 생산하는 소화조(20) 및 제1항에 따른 하나 이상의 생물반응기(1)를 포함하는 바이오가스 생산설비로서,
    상기 소화조(20)는 하나 이상의 생물반응기(1)에 CO2-함유 바이오가스를 공급하기 위해 하나 이상의 생물반응기(1)의 파이프(13)에 연결되는 가스 출구(21) 및 제 2펌프(23)를 통해 소화조(20)에 유기산-함유 액체 배지를 공급하기 위해 생물반응기의 파이프(5)에 연결되는 액체 입구(22)를 포함하는 바이오가스 생산설비.
  7. 제6항에 있어서, 생물반응기(1)를 2 내지 10개 포함하는 바이오가스 생산설비.
  8. 제6항에 있어서, 각 생물반응기(1) 내의 상기 하나 이상의 판(3)은 그의 상부면 상에 혐기성 유기산-생산 미생물을 포함하는 바이오가스 생산설비.
  9. 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 방법으로서,
    (a) 제1항에 따른 생물반응기(1)를 제공하는 단계;
    (b) 혐기성 유기산-생산 미생물을 판(3)의 상부면 또는 생물반응기(1)의 최상부 판(3)의 적어도 상부면에 공급하는 단계;
    (c) 파이프(17) 및 제 2액체 입구(16)를 통해 새로운 액체 배양 배지와, 파이프(13) 및 제 1가스 입구(12)를 통해 CO2-함유 가스를 생물반응기(1)에 투입하는 단계;
    (d) 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 2액체 출구(8)에서 액체 탄수화물 배지를 수집하고, 이를 파이프(7), 제 1펌프(9) 및 파이프(10)를 통해 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)에 공급함으로써 하나 이상의 판(3) 위에서 액체 배양 배지를 배양하여, CO2가 고갈된 가스 및 유기산-함유 액체 배지를 얻는 단계;
    (e) 단계(d)에서 얻어진 유기산-함유 액체 배지를 제 1액체 출구(6) 및 파이프(5)를 통해 배출하는 단계; 및
    (f) 단계(d)에서 얻어진 CO2가 고갈된 가스를 제 1가스 출구(14) 및 파이프(15)를 통해 배출하는 단계를 포함하는 방법.
  10. 제 9항에 있어서, 단계(c)에서 CO2-함유 가스는 바이오가스, 천연가스 발전소로부터의 배출가스, 원유 추출물로 인한 배출가스, 가스의 폐수 처리로부터의 CO2-함유 가스, 바이오에탄올 생산으로부터의 CO2-함유 가스 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 방법.
  11. 제 9항에 있어서, 단계(c)에서 CO2-함유 가스는 바이오가스이고, CO2가 고갈된 가스는 90몰% 이상의 CH4를 포함하는 바이오가스인 방법.
  12. 기체 CO2 및 액체 배양 배지를 유기산으로 혐기성 전환하는 방법으로서:
    (a) 제6항에 따른 바이오가스 생산설비를 제공하는 단계;
    (b) 소화조(20)에서 유기물질을 혐기성으로 소화하여 CO2-함유 바이오가스를 만드는 단계;
    (c) 혐기성 유기산-생산 미생물을 각 생물반응기(1)의 판(3)의 상부면 또는 적어도 최상부 판(3)의 상부면에 공급하는 단계;
    (d) 파이프(17) 및 제 2액체 입구(16)를 통해 각 생물반응기(1)에 새로운 액체 배양 배지를 첨가하고, 파이프(13) 및 제 1가스 입구(12)를 통해 소화조(20)로부터 CO2-함유 바이오가스를 각 생물반응기(1)에 투입하는 단계;
    (e) 각 생물반응기(1)의 하부(2c)에 배치된 제 2액체 출구(8)에서 액체 배양 배지를 수집하고 이를 파이프(7), 제 1펌프(9) 및 파이프(10)를 통해 각 생물반응기(1)의 상부(2d)에 배치된 제 1액체 입구(11)에 공급함으로써 하나 이상의 판(3)을 통해 액체 배양 배지를 순환시켜, 90몰% 이상의 CH4를 포함하는 가스 및 유기산-함유 액체 배지를 얻는 단계;
    (f) 상기 단계(e)에서 얻어진 유기산-함유 액체 배지를 제 1액체 출구(6), 파이프(5), 제 2펌프(23) 및 액체 입구(22)를 통해 소화조(20)로 배출하는 단계; 및
    (g) 단계(e)에서 얻어진 90몰% 이상의 CH4를 포함하는 가스를 제 1가스 출구(14) 및 파이프(15)를 통해 배출하는 단계를 포함하는 방법.
  13. 제 12 항에 있어서, 단계(d)에서, 천연가스 발전소로부터의 배출가스, 원유 추출물로 인한 배출가스, 폐수 처리로부터의 CO2-함유 가스 및 바이오에탄올 생산으로부터의 CO2-함유 가스로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 이상의 CO2-함유 가스 역시 파이프(13) 및 제 1가스 입구(12)를 통해 추가되는 방법.
  14. 제5항에 있어서, 혐기성 유기산-생산 미생물은 아세토박터(Acetobacter), 글루코노아세토박터, 아시도모나스, 글루코노박터, 스포로무사 오바타(S. ovata), 클로스트리듐 륭달리이(C. ljungdahlii), 클로스트리듐 아세티쿰(C. aceticum), 무렐라 서모아세티카(M. thermoacetica), 아세토박테리움 우디(A. woodii), 야로위아 리폴리티카(Y. lipolytica), 칸디다 리볼리티카(C. lipolytica), 리조푸스 오리재(R. oryzae), 아스퍼길러스 니거 (A. niger), 아스퍼길러스 테네우스(A. terreus), 악티노바실러스 숙시노겐스(A. succinogenes), 아나이로비오스피릴룸 숙시니키프로두켄스(A. succiniciproducens), 맨헤이미아 숙시니키프로두켄스(M. succiniciproducens), 코리네박테리움 글루타미쿰(C. glutamicum), 재조합 대장균(E. coli) 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택된 유기산-생산 미생물을 포함하는 생물반응기(1).
  15. 제9항에 있어서, 새로운 액체 배양 배지는 글리세롤, 전분 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택된 탄소원, 질소원으로서 옥수수 침지액 및 글루콘산염, 아스코르브산염, 글르카르산염, 5-케토-글루칸산염, NaCl 또는 K2HPO4로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 염을 포함하는 방법.
  16. 제9항에 있어서, 배치식으로 작동되는 방법.
  17. 제9항에 있어서, 연속적인 방식으로 작동되는 방법.
  18. 제8항에 있어서, 혐기성 유기산-생산 미생물은 아세토박터(Acetobacter), 글루코노아세토박터, 아시도모나스, 글루코노박터, 스포로무사 오바타(S. ovata), 클로스트리듐 륭달리이(C. ljungdahlii), 클로스트리듐 아세티쿰(C. aceticum), 무렐라 서모아세티카(M. thermoacetica), 아세토박테리움 우디(A. woodii), 야로위아 리폴리티카(Y. lipolytica), 칸디다 리볼리티카(C. lipolytica), 리조푸스 오리재(R. oryzae), 아스퍼길러스 니거 (A. niger), 아스퍼길러스 테네우스(A. terreus), 악티노바실러스 숙시노겐스(A. succinogenes), 아나이로비오스피릴룸 숙시니키프로두켄스(A. succiniciproducens), 맨헤이미아 숙시니키프로두켄스(M. succiniciproducens), 코리네박테리움 글루타미쿰(C. glutamicum), 재조합 대장균(E. coli) 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택된 유기산-생산 미생물을 포함하는 바이오가스 생산설비.
  19. 제9항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 혐기성 유기산-생산 미생물은 아세토박터(Acetobacter), 글루코노아세토박터, 아시도모나스, 글루코노박터, 스포로무사 오바타(S. ovata), 클로스트리듐 륭달리이(C. ljungdahlii), 클로스트리듐 아세티쿰(C. aceticum), 무렐라 서모아세티카(M. thermoacetica), 아세토박테리움 우디(A. woodii), 야로위아 리폴리티카(Y. lipolytica), 칸디다 리볼리티카(C. lipolytica), 리조푸스 오리재(R. oryzae), 아스퍼길러스 니거 (A. niger), 아스퍼길러스 테네우스(A. terreus), 악티노바실러스 숙시노겐스(A. succinogenes), 아나이로비오스피릴룸 숙시니키프로두켄스(A. succiniciproducens), 맨헤이미아 숙시니키프로두켄스(M. succiniciproducens), 코리네박테리움 글루타미쿰(C. glutamicum), 재조합 대장균(E. coli) 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택된 유기산-생산 미생물을 포함하는 방법.
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