KR102248760B1 - 접합 조성물 및 이를 이용한 접합 방법 - Google Patents

접합 조성물 및 이를 이용한 접합 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명의 일 실시예에 의한 접합 조성물은 Sn을 포함하는 금속 합금, 탄소 구조체 및 고 엔트로피 합금 나노 분말을 포함한다.

Description

접합 조성물 및 이를 이용한 접합 방법{BONDING COMPOSITION AND BONDING METHOD USING THE SAME}
본 발명은 접합 조성물 및 이를 이용한 접합 방법에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 전력 전자 장치에서의 천이액상확산접합기술 (TLP)을 사용하여 전기 전도성 금속 결합의 형성에 관한 것이다. 본 발명은 단일, 이중 또는 다층 인쇄 회로 기판 (PCB) 및 다중 칩 모듈 (MCM)에서 높은 전기 및 열 전도성을 갖는 전기 회로 또는 전기 상호 접속물의 생성에 유용한 금속 도금 복합 TLP 프리폼(preform)에 관한 것이다.
최근 전자 시대의 발전에 따라 자동차, 우주 항공 및 전자 산업 분야에서 전기 에너지를 효율적으로 변환, 분배하기 위한 파워 모듈에 대한 관심이 크게 증가하고 있다. 최근 파워 모듈에 SiC, GaAs, Si3N4 및 AlN과 같은 새로운 반도체 재료를 사용하면 고온 동작 온도 때문에 안정적인 연결이 요구된다. 파워 모듈 구조에 대해 설명하면, 다이(die)에 접합된 DBC(Direct Bond Copper) 기판 비아 TLP 프리폼(preform) 연결부 또는 접합 재료를 포함한다. DBC는 방열부 역할을 하는 구리베이스에도 접합된다.
Ag 나노 입자는 전자 산업에서 매우 인기가 있지만, 매우 긴 소결 시간을 필요로 한다. 그래서 Cu, Ni 또는 Ag와 같은 고 전도성 금속층 사이에 샌드위치 된 Sn과 같은 솔더 층을 사용하는 TLP 접합 방법이 대안으로 고려된다. 적절한 온도에서 용융 된 Sn 솔더 층은 Cu, Ni 또는 Ag와 반응하여 접합 온도보다 높은 온도를 견딜 수 있는 금속 간 화합물 (IMC)을 형성한다. 그러나 TLP 접합의 단점은 긴 공정 시간과 어닐링 시간이다. 명백하게, 용융 Sn 층을 340 ℃에서 Cu / Sn / Cu 샌드위치의 IMC 층으로 변형시키는 데 90 분이 걸린다. 더욱이, 금속 간 화합물 (IMCs)로 구성된 접합부는 기존의 고온 납땜과 Ag 나노 입자 소결로 얻은 금속 접합부보다 연성이 낮은 문제가 있다.
접합 시간이 길면 접합부의 신뢰성에 영향을 주는 열 응력이 증가한다. 접합 시간을 단축시키고 열적으로 안정한 Cu3Sn 상을 포함하는 접합부를 얻기 위해, Sn 코팅 Cu 페이스트를 사용하여 TLP 접합이 수행된다. Cu-Sn 시스템은 접합 및 재 용융 온도가 적절할 뿐만 아니라 재료 비용이 가장 저렴하다. 또한, Cu-Sn 접합부에서 야금학적 반응은 전자 패키징 산업에서 Sn 계 솔더 및 Cu 기판의 광범위한 사용으로 인해 수십 년 동안 연구되어 왔으며, 그로 인해 Cu-Sn 계는 전자 패키징 분야에서 가장 신뢰성 있는 접합 시스템으로 알려져 있다. 다만, Cu-Sn 계는 무게가 무겁고, 기계적, 열적 및 전기적 특성에서 개선할 여지가 있었다.
본 발명의 일 실시예에서는 접합 조성물 및 이를 이용한 접합 방법을 제공한다. 구체적으로 가벼우면서, 기계적으로 강하고 열 및 전기 전도성이 뛰어난 접합 조성물 및 이를 이용한 접합 방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의한 접합 조성물은 Sn을 포함하는 금속 합금, 탄소 구조체 및 고 엔트로피 합금 나노 분말을 포함한다.
접합 조성물은 접합 조성물 전체 100 중량%에 대하여, 탄소 구조체 1 내지 10 중량%, 고 엔트로피 합금 나노 분말 0.01 내지 5 중량% 및 잔부 금속 합금을 포함할 수 있다.
금속 합금은 Sn을 포함하고, Ag, Cu, Bi, Sb, In, Zn, 및 Ni 중에서 1종 이상을 더 포함할 수 있다.
보다 구체적으로, 금속 합금은 중량%로, Bi, In 및 Zn 중에서 1종 이상: 0.5 내지 95%, 잔부: Sn 및 불가피한 불순물을 포함할 수 있다.
또는 금속 합금은 중량%로, Ag, Cu, Sb 및 Ni 중에서 1종 이상: 0.1 내지 20%, 잔부: Sn 및 불가피한 불순물을 포함할 수 있다.
탄소 구조체는 그래핀(graphene), 그라파이트(graphite), 탄소나노튜브(CNT) 및 풀러린(fullerene) 중에서 1종 이상을 포함할 수 있다.
탄소 구조체는 직경이 10 내지 500nm 이고, 길이가 1 내지 100㎛인 탄소나노튜브를 포함할 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말은 B, C, Mg, Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo, Sn, Hf, Ta 및 W 중 4종 이상을 포함할 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말은 원소를 각각 5 내지 35at% 포함할 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말은 Fe, Co, Cr, Ni 및 Cu를 포함하거나, Cu, Ni, Co, Fe 및 Mn을 포함하거나, Al, Co, Cu, Fe 및 Ni를 포함하거나, Co, Cr, Fe, Mn, Ni 및 Zn을 포함하거나, Ni, Co, Fe, Cr 및 Mo를 포함하거나, Ni, Co, Fe, Cr 및 Mn를 포함하거나, Cu, Ni, Co, Fe 및 Mn을 포함하거나, Fe, Co, Cr, Ni 및 W를 포함하거나, Ta, Nb, V, Ti 및 Al을 포함하거나, W, Nb, Mo, Ta 및 V를 포함할 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말은 원소를 각각 5 내지 35at% 포함할 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말은 B, C, Mg, Al, Si, Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Y, Zr, Nb, Mo, Ru, Pd, Ag, Sn, Nd, Gd, Tb, Dy, Lu, Hf, Ta, W 및 Au 중 1종 이상을 0.01 내지 5at% 더 포함할 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말은 평균 입경이 10 내지 500nm일 수 있다.
탄소 구조체 또는 고 엔트로피 합금 나노 분말은 표면 상에 위치하는 금속 재질의 코팅층을 포함할 수 있다.
탄소 구조체는 표면 상에 위치하는 금속 재질의 코팅층을 포함하고, 금속 재질의 코팅층 내에 고 엔트로피 합금 나노 분말이 존재할 수 있다.
코팅층은 Au, Ag, In, Sn, Sb, Bi, Zn, Cu, Fe, Co, Ti, Cr 및 Mn 중에서 1종 이상을 포함할 수 있다.
코팅층은 2층 이상으로 구성될 수 있다.
코팅층은 평균 두께가 500 nm 내지 5 ㎛ 일 수 있다.
탄소 구조체 또는 고 엔트로피 합금 나노 분말은 표면 조도가 입자 평균 직경의 10% 내지 40%일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 접합 프리폼의 제조 방법은 Sn을 포함하는 금속 합금 분말, 탄소 구조체 및 고 엔트로피 합금 나노 분말을 혼합하여 혼합물을 제조하는 단계; 및 혼합물을 압축하는 단계를 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 의한 접합 방법은 접합 프리폼을 제조하는 단계; 제1부재, 접합 프리폼 및 제2부재 순서로 적층하는 단계; 및 적층체를 가압하는 단계를 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 의한 접합 조성물에 따르면 탄소 구조체 및 고 엔트로피 합금 나노 분말을 첨가함으로써 인성 및 연신율이 높고, 퍼짐성이 우수한 효과를 기대할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 의한 접합 방법을 나타내는 개략도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 의한 접합 방법을 나타내는 개략도이다.
도 3은 제조예 1에서 볼밀링 이후 Cu 코팅된 카본 나노 튜브의 SEM(scanning electron microscope) 사진이다.
도 4은 제조예 2에서 무전해 도금 이후, Cu 코팅된 카본 나노 튜브의 SEM사진이다.
도 5는 제조예 3에서 Sn/Cu 코팅된 카본 나노 튜브 및 고 엔트로피 합금 나노 분말의 SEM사진이다.
도 6은 실시예 1에서 접합부의 단면 SEM 사진이다.
도 7은 실시예 1, 비교예 1과 기존 접합 부재를 이용한 접합체의 전단 응력을 측정한 그래프이다.
제1, 제2 및 제3 등의 용어들은 다양한 부분, 성분, 영역, 층 및/또는 섹션들을 설명하기 위해 사용되나 이들에 한정되지 않는다. 이들 용어들은 어느 부분, 성분, 영역, 층 또는 섹션을 다른 부분, 성분, 영역, 층 또는 섹션과 구별하기 위해서만 사용된다. 따라서, 이하에서 서술하는 제1 부분, 성분, 영역, 층 또는 섹션은 본 발명의 범위를 벗어나지 않는 범위 내에서 제2 부분, 성분, 영역, 층 또는 섹션으로 언급될 수 있다.
여기서 사용되는 전문 용어는 단지 특정 실시예를 언급하기 위한 것이며, 본 발명을 한정하는 것을 의도하지 않는다. 여기서 사용되는 단수 형태들은 문구들이 이와 명백히 반대의 의미를 나타내지 않는 한 복수 형태들도 포함한다. 명세서에서 사용되는 “포함하는”의 의미는 특정 특성, 영역, 정수, 단계, 동작, 요소 및/또는 성분을 구체화하며, 다른 특성, 영역, 정수, 단계, 동작, 요소 및/또는 성분의 존재나 부가를 제외시키는 것은 아니다.
어느 부분이 다른 부분의 "위에" 또는 "상에" 있다고 언급하는 경우, 이는 바로 다른 부분의 위에 또는 상에 있을 수 있거나 그 사이에 다른 부분이 수반될 수 있다. 대조적으로 어느 부분이 다른 부분의 "바로 위에" 있다고 언급하는 경우, 그 사이에 다른 부분이 개재되지 않는다.
다르게 정의하지는 않았지만, 여기에 사용되는 기술용어 및 과학용어를 포함하는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 일반적으로 이해하는 의미와 동일한 의미를 가진다. 보통 사용되는 사전에 정의된 용어들은 관련기술문헌과 현재 개시된 내용에 부합하는 의미를 가지는 것으로 추가 해석되고, 정의되지 않는 한 이상적이거나 매우 공식적인 의미로 해석되지 않는다.
이하, 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
접합 조성물
본 발명의 일 실시예에 의한 접합 조성물은 Sn을 포함하는 금속 합금, 탄소 구조체(10) 및 고 엔트로피 합금 나노 분말(20, HEA)을 포함한다.
금속 합금은 Sn 외에 Ag, Cu, Bi, Sb, In, Zn, 및 Ni 중에서 1종 이상을 더 포함할 수 있다.
보다 구체적으로, 금속 합금은 중량%로, Bi, In 및 Zn 중에서 1종 이상: 0.5 내지 95%, 잔부: Sn 및 불가피한 불순물을 포함할 수 있다.
또는 금속 합금은 중량%로, Ag, Cu, Sb 및 Ni 중에서 1종 이상: 0.1 내지 20%, 잔부: Sn 및 불가피한 불순물을 포함할 수 있다.
Sn을 포함하는 금속 합금은 접합 조성물 전체 100 중량%에 대하여, 후술할 탄소 구조체 및 고 엔트로피 합금 나노 분말을 제외한 잔부로 포함될 수 있다. 금속 합금이 너무 적게 포함될 경우, 접합부에서 전자기기와의 접합면에 균열이 발생하거나 솔더링성이 악화될 수 있다. 이로 인해 젖음 불량인 디웨팅(dewetting) 현상이 일어날 수 있다. 금속 합금이 너무 많이 포함될 경우, 후술하는 탄소 구조체 또는 고 엔트로피 합금 나노 분말이 적게 포함되어, 이 들의 첨가에 의한 효과 향상이 거의 나타나지 않을 수 있다. 더욱 구체적으로 금속 합금은 접합 조성물 전체 100 중량%에 대하여, 85 내지 98.99 중량% 포함될 수 있다. 더욱 구체적으로 90 내지 95중량% 포함될 수 있다.
탄소 구조체(10)의 존재로 인해 금속 합금의 기지조직과 금속 합금에 존재하는 금속간화합물(intermetallic compound, IMC)을 균일하게 미세화하여 합금의 강도를 향상시킬 수 있다. 또한, 금속 합금의 균열을 방지하고 공동(cavity)의 생성을 억제할 수 있다. 이에 따라 전자기기와 접합되는 접합부의 손상을 막고, 접합부의 신뢰도와 수명을 증가시킬 수 있다.
탄소 구조체(10)는 그래핀(graphene), 그라파이트(graphite), 탄소나노튜브(CNT) 및 풀러린(fullerene) 중에서 1종 이상을 포함할 수 있다. 더욱 구체적으로 탄소나노튜브(CNT)를 포함할 수 있다.
탄소 구조체는 직경이 10 내지 500nm 이고, 길이가 1 내지 100㎛인 탄소나노튜브를 포함할 수 있다.
전술한 직경 및 길이의 탄소나뉴튜브를 사용함으로써, 접합 조성물 내에 적절히 분산되어, 기계적 강도 및 열 및 전기 전도성을 적절히 향상시킬 수 있다.
탄소 구조체(10)는 표면 상에 위치하는 금속 재질의 코팅층(11, 12)을 포함할 수 있다. 탄소 구조체(10) 표면에 금속 재질의 코팅층(11, 12)이 형성된 경우, 금속 합금이 코팅층(11, 12)의 표면에 웨팅된다. 이에 따라 금속 합금의 표면장력에 의해 탄소 구조체(10)를 금속 합금의 내부로 끌어당기게 되고, 금속 합금의 내부로 탄소 구조체(10)의 확산이 일어날 수 있다. 따라서 접합 조성물의 퍼짐성 및 젖음성이 향상될 수 있다.
표면에 금속이 코팅된 탄소 구조체(10)를 첨가제로서 이용할 경우, 납땜 시, 용융된 후 응고될 때, 융점이 Sn에 비해 훨씬 높은 탄소 구조체가 미세한 나노 크기의 고체로 존재하게 된다. 이러한 나노 크기의 고체는 응고 시, 고체 핵생성 위치(seed, 접종제)로 작용할 수 있다.
이로 인해, 첨가된 탄소 구조체(10)는 더욱 많은 수의 핵생성 위치를 제공하여 이곳에서 고체 결정이 생성되도록 하므로 이와 같이 탄소 구조체(10)를 이용한 첨가제가 첨가되지 않은 경우와 비교하여 결정립이 미세화될 수 있다.
또한, 탄소 구조체(10)는 금속 합금이 Sn 및 Ag를 포함하거나 Sn 및 Cu를 포함할 경우, 생성될 수 있는 솔더 중의 Ag3Sn, Cu6Sn5 등과 같은 금속간 화합물의 성장을 방해하여 금속간화합물이 미세화되도록 할 수 있다.
이에 따라 아래와 같은 Hall-Petch식에 의해 솔더링부가 더 향상된 강도와 특성을 갖는데 기여한다.
Figure 112019122442043-pat00001
탄소 구조체(10) 표면 중 적어도 일부에 위치하는 금속 재질의 코팅층(11, 12)의 경우, 금속 재질로 형성되는데 금속은 Au, In, Sn, Sb, Bi, Zn, Cu, Fe, Co, Ti, Cr 및 Mn 중에서 1종 이상을 포함한다.
Au, Ag, In, Sn, Sb, Bi, Zn, Cu, Fe, Co, Ti, Cr 및 Mn는 모두 탄소 구조체의 표면 상에 코팅층을 형성하여 금속 합금과의 접합성을 향상시킬 수 있다.
탄소 구조체(10)는 표면 상에 위치하는 금속 재질의 코팅층(11, 12)을 포함하고, 금속 재질의 코팅층(11, 12) 내에 고 엔트로피 합금 나노 분말(20)이 존재할 수 있다. 이처럼 금속 재질의 코팅층(11, 12) 내에 고 엔트로피 합금 나노 분말(20)이 존재함으로써, 고 엔트로피 합금 나노 분말(20) 간의 응집 현상을 방지하고, 고 엔트로피 합금 나노 분말(20)을 골고루 분산시켜 고 엔트로피 합금 나노 분말(20)의 첨가에 따른 기계적 강도 향상을 극대화할 수 있다.
도 2에서는 탄소 구조체(10)의 표면 상에 위치하는 2층의 코팅층(11, 12) 중 제2 코팅층(12) 내에 고 엔트로피 합금 나노 분말(20)이 존재하는 경우를 나타낸다.
탄소 구조체(10)의 코팅층(11, 12)는 2층 이상으로 구성될 수 있다. 코팅층(11, 12)은 서로 다른 금속 원소를 포함하여 구분될 수 있다. 예컨데 제1 코팅층(11)이 Cu를 포함하고, 제2 코팅층(12)이 Sn을 포함할 수 있다. Cu와 Sn은 마이크로 전자 패키징에 일반적으로 사용되는 재료이며 비용 효율적이기 때문에 선택된다.
탄소 구조체(10)의 코팅층(11, 12)의 평균 두께는 500 nm 내지 5 ㎛ 일 수 있다. 코팅층(11, 12)이 2층 이상으로 구성된 경우, 모든 코팅층의 두께의 합을 의미한다. 코팅층의 두께가 너무 얇을 경우, 탄소 구조체(10) 표면의 젖음성 향상 및 응집 방지 효과가 미미할 수 있다. 반면, 코팅층 두께가 너무 두꺼울 경우, 코팅층을 형성하는 금속에 따라서 과도한 금속간화합물이 형성될 수 있으며, 공정 비용 및 공정 시간의 문제가 발생할 수 있다. 더욱 구체적으로 탄소 구조체(10)의 코팅층(11, 12)의 평균 두께는 500 nm 내지 2 ㎛ 일 수 있다.
탄소 구조체(10)는 표면에 볼록한 부분과 오목한 부분이 불규칙하게 반복되는 요철 구조가 형성될 수 있다.
탄소 구조체(10)에 형성된 볼록한 부분과 오목한 부분이 불규칙하게 반복되는 요철 구조의 존재로 인해 앵커 효과(anchor effect)에 따라 금속 합금이 첨가제 표면의 오목한 부분이나 빈 구멍에 혼입될 수 있다. 결과적으로 기계적 결합력이 증가하게 되어 접합부의 강도 및 연성이 향상될 수 있다. 또한, 접합부 내 균열 전파시 탄소 구조체(10)를 만나면 균열은 주로 탄소 구조체(10) 표면을 따라 전파되는데, 요철부를 가진 탄소 구조체(10)는 요철부가 없는 것에 비해 균열의 진행 방향 변화 및 균열의 전파 거리 증가에 따라 균열 진행이 지연된다. 이로 인해 접합부의 파괴가 지연되어, 접합부의 강도 및 연성이 향상될 수 있다. 구체적으로 탄소 구조체(10)는 표면 조도가 입자 평균 직경의 10% 내지 40%일 수 있다. 탄소 구조체(10) 표면에 코팅층(11, 12)이 존재하는 경우, 코팅층(11, 12) 표면의 표면 조도가 입자 평균 직경의 10% 내지 40%일 수 있다.
탄소 구조체(10)는 접합 조성물 전체 100 중량%에 대하여, 1 내지 10 중량% 포함될 수 있다. 탄소 구조체(10)가 너무 적게 포함될 경우, 탄소 구조체(10)에 의한 미세화 효과가 크지 않아 솔더링성의 향상이 거의 나타나지 않을 수 있다. 반면, 탄소 구조체(10)가 너무 많이 포함될 경우, 금속 합금이 취성을 가지게 되므로 접합부에서 전자기기와의 접합면에 균열이 발생하거나 솔더링성이 악화될 수 있다. 이로 인해 젖음 불량인 디웨팅(dewetting) 현상이 일어날 수 있다. 더욱 구체적으로 탄소 구조체(10)는 접합 조성물 전체 100 중량%에 대하여, 2 내지 8 중량% 포함될 수 있다.
고 엔트로피 합금은 4개 이상의 원소가 등 몰비로 구성되거나 각 원소의 함량이 5 내지 35 at% 범위인 다성분 합금이다. 또한, 엔트로피의 크기에 기초하여 고 엔트로피 합금은 높은 엔트로피[(SSS, Ideal > 1.61R), SS - 고용체; R 기체상수]를 가지고 금속간 화합물의 형성보다 단일 고용체 상을 선호한다. 완전히 불규칙하게 배열된 고 엔트로피 고용체 상의 결정 구조는 FCC(face centered cubic), BCC(body centered cubic) 또는 HCP(hexagonal close packed)를 포함한다.
이러한 고 엔트로피 합금은 심각한 격자 왜곡으로 인한 고강도 및 인성, 인코넬(Inconel)과 같은 초합금보다 우수한 고온 강도, 구조적 안정성을 가지며 크리프 저항성과 확산속도가 낮고, 용접성이 좋으며, 변형경화 능력이 크고, 유동응력의 변형률 민감도가 높은 특성을 갖는다.
본 발명의 일 실시예에서는 고 엔트로피 합금 나노 분말(20)을 금속 합금 및 탄소 구조체(10)와 함께 첨가함으로써, 금속 합금의 기지조직과 금속 합금에 존재하는 금속간화합물을 균일하게 미세화하여 합금의 강도 및 연성을 향상시킬 수 있다. 또한, 금속 합금의 균열을 방지하고 공동(Cavity)의 생성을 억제할 수 있다. 이에 따라 전자기기와 접합되는 접합부의 손상을 막고, 접합부의 신뢰도와 수명을 증가시킬 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말(20)은 접합 조성물 전체 100 중량%에 대하여, 0.01 내지 5 중량% 첨가할 수 있다. 고 엔트로피 합금 나노 분말이 너무 적게 첨가되면, 전술한 금속간화합물의 미세화 효과를 기대하기 어렵다. 반대로 고 엔트로피 합금 나노 분말이 너무 많이 첨가되면, 응집 (Agglomeration)에 의해 전술한 역할을 원활히 하지 못하는 문제가 발생할 수 있다. 더욱 구체적으로 고 엔트로피 합금 나노 분말은 접합 조성물 전체 100 중량%에 대하여, 0.05 내지 3 중량% 첨가할 수 있다. 더욱 구체적으로 고 엔트로피 합금 나노 분말은 접합 조성물 전체 100 중량%에 대하여, 0.1 내지 1 중량% 첨가할 수 있다.
전술하였듯이, 고 엔트로피 합금 나노 분말은 4종 이상의 원자를 포함할 수 있다. 더욱 구체적으로 4종 내지 7종의 원자를 포함할 수 있다. 더욱 구체적으로 5종 내지 6종의 원자를 포함할 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말에 포함되는 원소 종류로는 B, C, Mg, Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo, Sn, Hf, Ta 및 W 중 에서 선택될 수 있다.
일 예로, 전술한 원자의 조합 중에서도 Fe, Co, Cr, Ni 및 Cu를 포함하거나, Cu, Ni, Co, Fe 및 Mn을 포함하거나, Al, Co, Cu, Fe 및 Ni를 포함하거나, Co, Cr, Fe, Mn, Ni 및 Zn을 포함하거나, Ni, Co, Fe, Cr 및 Mo를 포함하거나, Ni, Co, Fe, Cr 및 Mn를 포함 하거나, Ta, Nb, V, Ti 및 Al을 포함하거나, W, Nb, Mo, Ta 및 V를 포함할 수 있다. 전술한 조합이 강도 및 연성 면에서 더욱 우수하다.
전술한 원소 외에도 고 엔트로피 합금 나노 분말은 미량원소 (trace element)로서, B, C, Mg, Al, Si, Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu Zn, Ge, Y, Zr, Nb, Mo, Ru, Pd, Ag, Sn, Nd, Gd, Tb, Dy, Lu, Hf, Ta, W 및 Au 중 1종 이상을 0.01 내지 5at% 더 포함할 수 있다. 이 때, 추가 원소(보조 원소)와 전술한 5 내지 35at% 포함된 주 원소의 종류가 중복되는 경우, 주 원소 종류를 제외하고 추가되는 것을 의미한다. 더욱 구체적으로 상기 원소를 0.01 내지 3at% 더 포함할 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말(20)은 평균 입경이 10 내지 500nm일 수 있다. 고 엔트로피 합금 나노 분말의 입경이 너무 작을 경우, 고 엔트로피 합금 나노 분말 간에 응집 현상이 일어나, 오히려 솔더링성이 저하될 수 있다. 평균 입경이 너무 클 경우, 금속 합금의 기지조직과 금속 합금에 존재하는 금속간화합물의 미세화 효과가 크지 않을 수 있다. 더욱 구체적으로 고 엔트로피 합금 나노 분말은 평균 입경이 30 내지 100nm일 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말(20)은 표면에 금속 코팅층(21)이 형성될 수 있다. 고 엔트로피 합금 나노 분말(20) 표면에 코팅층(21)이 형성될 경우, 금속 합금이 첨가제의 표면에 웨팅된다. 이에 따라 금속 합금의 표면장력에 의해 고 엔트로피 합금 나노 분말(20)을 금속 합금의 내부로 끌어당기게 되고, 금속 합금의 내부로 고 엔트로피 합금 나노 분말(20)의 확산이 일어날 수 있다. 따라서 접합 조성물의 퍼짐성 및 젖음성이 향상될 수 있다.
코팅층은 Au, Ag, In, Sn, Sb, Bi, Zn, Cu, Fe, Co, Ti, Cr 및 Mn 중에서 1종 이상을 포함할 수 있다.
코팅층은 2층 이상으로 구성될 수 있다.
코팅층은 평균 두께가 500 nm 내지 5 ㎛ 일 수 있다.
고 엔트로피 합금 나노 분말(20)은 표면 조도가 입자 평균 직경의 10% 내지 40%일 수 있다.
코팅층(21)에 대한 설명은 탄소 구조체의 코팅층(11, 12)과 동일하므로, 중복되는 설명은 생략한다.
본 발명에 따른 접합 조성물은 접합 프리폼 또는 땜납재로 사용될 수 있다. 구체적으로, 솔더 페이스트(paste), 솔더볼, 솔더 봉(bar), 솔더 와이어 등과 이를 활용한 전자제품의 납땜에 사용될 수 있다.
접합 프리폼은 천이액상확산 소결법(TLP)에서의 접합 프리폼으로 사용될 수 있다. 본 발명은 접합 조성물은 TLP 프리폼이 전기적 접점 및 접합부에 사용하기 위해 제공될 수 있다. 이 때, 상대적으로 낮은 공정 온도에서 접합부를 형성하기 위해 천이액상확산 소결법 (TLPS)이 사용될 수 있다. 접합부는 가공 중에 용융 온도 변화를 갖는 금속간 화합물 (IMC)을 포함하고, 비교적 고온에서 이용될 수 있다. 형성된 IMCs 외의 접합부는 TLP 공정 중에 소모되지 않은 온전한 탄소 구조체를 포함한다. Cu-Sn IMC에 내장된 탄소 구조체의 존재는 접합 강도를 실질적으로 증가시킨다. 개시된 TLP 프리폼 및 공정과정은 전자 시스템에서 신뢰성 있는 전기적 접합을 제공하며, 종래의 접합부에 비해 더 높은 강도, 높은 도전성을 나타낸다. 결과적으로 이러한 접합부는 극한 온도 조건과 높은 기계적 응력에 노출된 어플리케이션에 적합하다.
기존의 고온용 솔더는 비교적 높은 공정 온도를 필요로 한다. 전통적인 Ag 계 합금의 소결은 공정상 높은 압력을 필요로 한다. 대조적으로, TLP 접합은 훨씬 낮은 공정 온도 및 최소 압력에서 형성될 수 있음에도 불구하고, 고온 적용 및 신뢰할 수 있는 기계적 성능을 기대할 수 있다. TLP 접합의 가공은 진공 상태에서 플럭스 없이 수행될 수 있다. Cu-Sn 계에서, Cu와 Sn 반응에 의해 안정한 금속간 화합물인 Cu6Sn5와 Cu3Sn가 형성될 수 있다.
첫째로, Cu6Sn5의 형성을 위한 열역학적 구동력이 250 ℃에서의 Cu3Sn보다 높기 때문에, Cu / Sn 계면에서 Cu6Sn5 IMC가 식 (1)에 따라 형성된다.
6Cu+5Sn→Cu6Sn5 (1)
Cu3Sn IMC는 식 (2) 또는 Cu 원자의 확산으로 인해 식 (3)에 따른 Cu6Sn5 IMC의 변형에 의해 구리 리치 영역 부근에 형성된다
리플로우 시간이 증가하는 적층형 Cu-Sn-Cu 시스템에서 평면형 Cu6Sn5는 Sn이 완전히 소비될 때까지 양쪽에서 자라는 부채꼴 형으로 변형되며 성장 후 서로 충돌한다. 한편, Cu3Sn은 Cu / Cu6Sn5 계면에서 나타나며 리플로우 시간이 증가함에 따라 Cu3Sn은 Cu6Sn5를 소비시키면서 계속 성장한다. Cu-Sn IMC의 형성은 전체 체적 수축을 가져오며, 이는 공극으로서 소산된다. Cu-Sn 분말 TLP 시스템의 경우 공극은 Cu와 Sn의 확산성이 큰 차이를 더 두드러지게 받고 Cu와 Sn 분말을 혼합할 때 더 많은 비균질성이 잔류 Sn의 존재로 인한 공극 형성을 향상시킨다. 미 반응 Sn 및 IMC 형성으로 인해 수축이 발생한다. Sn과 Cu로 코팅된 CNT 페이스트는 Cu와 Sn의 확산 거리를 감소시키는데 효율적이어서 Cu3Sn의 빠른 형성을 가능하게 한다.
TLP는 금속 또는 금속화 된 표면을 접합하기위한 액체 보조 접합 공정이다. 공정 과정에서, 공정 온도 (Tp)가 저융점 금속 (즉, Sn)의 용융 온도 (Tm) 이상으로 상승하면 접합부가 액상 Sn으로 둘러싸이고 고융점 금속 (예컨데 Cu)으로 확산된다. 이에 따라 높은 용융 온도를 갖는 금속간 화합물 (IMC)이 액체 - 고체 확산에 의해 형성된다. TLPS 시스템은 상대적으로 낮은 온도 (공정 온도는 저융점 성분의 융점보다 높지만 고융점 성분의 융점보다 낮다)에서 처리되지만 금속간 화합물 (IMC)을 형성하므로 고온에서 작동할 수 있다.
접합 프리폼의 제조방법
본 발명의 일 실시예에 의한 접합 프리폼의 제조 방법은 Sn을 포함하는 금속 합금 분말, 탄소 구조체 및 고 엔트로피 합금 나노 분말을 혼합하여 혼합물을 제조하는 단계; 및 혼합물을 압축하는 단계를 포함한다.
접합 프리폼은 기존의 분말 형태의 솔더 조성물에 비하여 IMCs의 동시적이고 균일 한 형성을 가능하게 하는 장점이 있다. 또한, 높은 Tm (melting temperature) 성분 및 낮은 Tm 성분의 코팅이 가능하여, TLP 법에 적합하다. 고융점 성분 및 저융점 성분의 입자가 접합부 전체에 존재하므로, 모든 계면에서 IMC가 형성된다. IMC는 고 Tm 성분과 저 Tm 성분 사이의 계면에서 성장한다.
금속 합금 분말, 탄소 구조체 및 고 엔트로피 합금 나노 분말에 대해서는 전술한 접합 조성물의 설명과 동일하므로, 중복되는 설명은 생략한다.
금속 코팅 된 페이스트 기반의 TLP 접근법은 종래의 분말 접근법에 비해 비교적 빠르다. IMC 접합부는 CNT 입자를 연결하는 여러 개의 IMC로 구성된다. 이를 통해 기존의 TLP 프로세스와 비교하여 프로세스 완료 시간을 단축할 수 있다. 그러나, 플레이크 형 입자 형태 및 불균일 한 저 Tm 금속 성분은 프리폼 제조 동안 보다 높은 압력을 요구할 수 있고, 따라서 조인트에서의 공극이 거의 없다. 압축 시 고온을 사용하면 공정 완료 시간을 더 줄일 수 있다. 또한, 탄소 구조체(10) 및 고 엔트로피 합금 나노 입자(20)의 존재는 접합부에서 더 높은 열 전도성 및 전기 전도성을 가능하게 할 수 있다. IMC가 부서지기 쉽기 때문에, 본 발명의 일 실시예에서 탄소 구조체(10) 및 고 엔트로피 합금 나노 입자(20)를 삽입하여 기계적 강도를 향상시킬 수 있다.
혼합물을 압축하는 단계에서 온도는 100 내지 300℃가 될 수 있다. 압력은 1 MPa 내지 10 MPa가 될 수 있다.
접합 방법
도 1 및 도 2에서는 본 발명의 일 실시예에 의한 접합 방법을 개략적으로 나타낸다.
본 발명의 일 실시예에 의한 접합 방법은 접합 프리폼을 제조하는 단계; 제1 부재(31), 접합 프리폼 및 제2 부재(32) 순서로 적층하는 단계; 및 적층체를 가압하는 단계를 포함한다.
접합 프리폼을 제조하는 단계에 대해서는 전술하였으므로, 중복되는 설명은 생략한다.
적층체를 가압하는 단계에서 온도는 100 내지 300℃가 될 수 있다. 압력은 1 MPa 내지 10 MPa 가 될 수 있다.
구체적으로 탄소 구조체(10)는 표면 조도가 입자 평균 직경의 10% 내지 40%일 수 있다.
이하 본 발명의 구체적인 실시예를 기재한다. 그러나 하기 실시예는 본 발명의 구체적인 일 실시예일뿐 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
제조예 1: 코팅된 CNT 및 고 엔트로피 합금 나노 분말의 제조
다중 벽 탄소 나노 튜브 (직경 60 내지 100 nm, 길이 1 내지 2 μm) 및 구리 분말 (5 내지 10 μm)을 혼합하고 planetary ball mill을 사용하여 수 시간 동안 볼 밀링 했다. 산화를 방지하기 위해 에탄올 배지에서 분쇄했다. 도 3은 볼 밀링으로 제조된 Cu-CNT 복합 분말의 이미지를 나타낸다.
고 엔트로피 합금 나노 분말은 Fe, Ni, Co, Cr, Al and Mn 분말을 각각 16.6 at%로 혼합하고, 고 에너지 planetary ball mill에서 볼 밀링하여 제조하였다. 이를 전술한 방법으로 코팅하였다.
제조예 2: 코팅된 CNT 및 고 엔트로피 합금 나노 분말의 제조
다중 벽 탄소 나노 튜브 (직경 60 내지 100 nm, 1 내지 2 μm)를 HNO3와 HCl의 1 : 3 혼합 산 용액에서 100 ℃에서 10 분간 끓여서 중성(pH 7)이 될 때까지 증류수로 헹구었다. CNT의 표면 활성화는 팔라듐 활성화 용액을 사용하여 수행되었다. 표면 활성화의 목적은 코팅 중에 구리 핵을 형성하는 CNT 표면에 Pd 핵을 통합하는 것이다. CNT는 40 ℃에서 12 시간 동안 0.055 MF의 주석 II 클로라이드 (SnCl2), 0.003 M 팔라듐 II 클로라이드 (PdCl2) 및 0.5 M 염산 (HCl)을 함유 한 용액에서 교반되었다. CNT를 증류수로 세척하고 차아인산 나트륨 (NaPO2H2)에서 10 분간 헹군 후 증류수로 씻어 내었다. 구리로 코팅 된 CNT는 표면 활성화된 CNT를 구리 무전해조에서 1 시간 동안 교반하여 얻어졌다. 욕은 0.042M의 구리 II 황산염 5 수화물 (CuSO4·5H2O), 0.0029M의 니켈 II 황산 7 수화물 (NiSO4·7H2O), 0.242M 나트륨 하이포 포스 파이트 (Na2H2PO2·H2O), 0.060M의 구연산 나트륨 (Na3C6H5O7) 소량의 폴리에틸렌 글리콜 (PEG 6000)을 첨가 한 0.51M의 붕산 (H3BO3) 및 수산화 나트륨의 몇 방울을 첨가하여 pH를 9로 유지시켰다. 용액을 50 ℃로 유지시켰다. 구리로 코팅 된 CNT를 여과하고 증류수로 세척하고 60 ℃의 오븐에서 건조시켰다. 도 4는 제조예 2에서 제조된 구리 코팅 CNT 분말의 SEM 이미지를 나타낸다.
고 엔트로피 합금 나노 분말은 Fe, Ni, Co, Cr, Al and Mn 분말을 각각 16.6 at%로 혼합하고, 고 에너지 planetary ball mill에서 볼 밀링하여 제조하였다. 이를 전술한 방법으로 코팅하였다.
제조예 3 - CNT-HEA 복합체의 제조
0.2M thiourea (CH4N2S), 0.0014M 에틸렌 디아민 테트라 아세트산 (EDTA), 0.0038M 하이드로 퀴논 (C6H6O2), 0.2M 나트륨 하이포 포스 파이트 (Na2PO2H2), 0.0042M 메탄 설폰산 (CH4O3S), 및 15 mL / L 글리콜 (CH2OH)2를 포함하는 용액을 준비하였다. 별도로 stannous chloride 2g을 HCl 1mL에 혼합하였다. 후자를 전자의 용액에 적가하고 교반하여 맑은 용액을 얻었다. 제조예 2에서 제조한 Cu-CNT 및 Cu-HEA 복합 분말을 Sn 무전해 도금조에 첨가하고 실온에서 2 시간 동안 교반 하였다. Sn 코팅 된 Cu-CNT 및 Cu-HEA 복합 분말을 여과하고, 이어서 증류수로 세척하고, 오븐에서 건조시켰다. 도 5는 이렇게 제조된 CNT-HEA 복합체의 SEM 이미지를 나타낸다.
실시예 1- 접합 프리폼의 제조 및 접합
제조예 3에서 제조된 CNT-HEA 복합체 3 g 및 Sn-Cu 분말(Cu: 55 wt%, Sn: 45 wt%) 97 g을 균일하게 혼합하고, 이를 가압하여 접합 프리폼 (두께가 약 150㎛)으로 압축하였다. 구리 기판 (20mm × 10mm × 1mm)을 연마하고 5 % HNO3로 세척하여 표면 불순물을 제거하였다. 150μm 프리폼을 구리 플레이트 사이에 끼웠다. 샘플을 진공로에서 260 ℃에서 8 분간 접합시켰다. 결합 후, 샘플을 그릿 SiC 페이퍼를 사용하여 절단하고 깎아 내고 다이아몬드 페이스트로 연마하였다. 도 6은 TLP 접합부의 단면 SEM 이미지를 보여준다.
전단 시험 샘플은 20 mm × 10 mm × 1 mm 크기의 구리 기판 위에 150 μm 프리폼으로 수행하였다. 3mm × 3mm × 2mm 치수의 구리 다이를 TLP 예비 성형품의 상단에 놓고 9mm2의 유효 결합 면적으로 결합시켰다. 조인트의 강도는 전단 시험기 (Rhesca)를 사용하여 실온에서 1mm / 분의 속도로 시험 하였다. 하기 표 1에 측정된 전단 강도를 정리하였다.
비교예 1 - 무 첨가제 프리폼
실시예 1과 동일하게 실시하되, 제조예 3에서 제조된 CNT-HEA 복합체를 사용하지 아니하고, Sn-Cu 분말만을 이용하여 프리폼을 제조하였다.
실시예 1과 동일한 방법으로 전단 강도를 측정하여 하기 표 1에 정리하였다.
비교예 2 - CNT 첨가 프리폼
실시예 1과 동일하게 실시하되, 제조예 3에서 제조된 CNT-HEA 복합체를 사용하지 아니하고, Sn-Cu 코팅된 CNT를 사용하였다.
실시예 1과 동일한 방법으로 전단 강도를 측정하여 하기 표 1에 정리하였다.
CNT-HEA 복합체 내 CNT(중량%) CNT-HEA 복합체 내 HEA(중량%) 전단 강도(MPa)
실시예 1 80 20 37.6 ± 0.3
비교예 1 0 0 26.4 ± 1.2
비교예 2 100 0 35.3 ± 0.3
실시예 2-4: HEA 종류 및 첨가량
실시예 1과 동일하게 실시하되, 고 엔트로피 합금 나노 분말의 종류 및 그 첨가량을 하기 표 2와 같이 변경하여 실시하였다. 고 엔트로피 합금 나노 분말에서 각각의 원소 함량은 20at%로 통일하였다.
실시예 1과 동일한 방법으로 전단 강도를 측정하여 하기 표 2에 정리하였다.
고 엔트로피 합금 나노 분말 전체 접합 조성물에 대한 첨가량(중량%) 전단 강도(MPa)
실시예 1 FeNiCoCrAlMn 0.6 37.6 ± 0.3
실시예 2 CuNiCoFeMn 0.7 37.2 ± 0.6
실시예 3 AlCoCuFeNi 1.0 36.9 ± 0.5
실시예 4 NiCoFeCrMo 1.2 38.2 ± 0.4
본 발명은 상기 구현예 및/또는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 제조될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 구현예 및/또는 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (15)

  1. Sn을 포함하는 금속 합금,
    탄소 구조체 및
    고 엔트로피 합금 나노 분말을 포함하고,
    상기 고 엔트로피 합금 나노 분말은 Fe, Co, Cr, Ni 및 Cu를 포함하거나, Cu, Ni, Co, Fe 및 Mn을 포함하거나, Al, Co, Cu, Fe 및 Ni를 포함하거나, Co, Cr, Fe, Mn, Ni 및 Zn을 포함하거나, Ni, Co, Fe, Cr 및 Mo를 포함하거나, Ni, Co, Fe, Cr 및 Mn를 포함하거나, Cu, Ni, Co, Fe 및 Mn을 포함하거나, Fe, Co, Cr, Ni 및 W를 포함하거나, Ta, Nb, V, Ti 및 Al을 포함하거나, W, Nb, Mo, Ta 및 V를 포함하고,
    상기 고 엔트로피 합금 나노 분말은 원소를 각각 5 내지 35at% 포함하는 접합 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 접합 조성물 전체 100 중량%에 대하여,
    상기 탄소 구조체 1 내지 10 중량%, 상기 고 엔트로피 합금 나노 분말 0.01 내지 5 중량% 및
    잔부 금속 합금을 포함하는 접합 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 탄소 구조체는 그래핀(graphene), 그라파이트(graphite), 탄소나노튜브(CNT) 및 풀러린(fullerene) 중에서 1종 이상을 포함하는 접합 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 탄소 구조체는 직경이 10 내지 500nm 이고, 길이가 1 내지 100㎛인 탄소나노튜브를 포함하는 접합 조성물.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 제1항에 있어서,
    상기 고 엔트로피 합금 나노 분말은 B, C, Mg, Al, Si, Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Y, Zr, Nb, Mo, Ru, Pd, Ag, Sn, Nd, Gd, Tb, Dy, Lu, Hf, Ta, W 및 Au 중 1종 이상을 0.01 내지 5at% 더 포함하는 접합 조성물.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 탄소 구조체는 표면 상에 위치하는 금속 재질의 코팅층을 포함하는 접합 조성물.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 탄소 구조체는 표면 상에 위치하는 금속 재질의 코팅층을 포함하고, 상기 금속 재질의 코팅층 내에 상기 고 엔트로피 합금 나노 분말이 존재하는 접합 조성물.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 코팅층은 Au, Ag, In, Sn, Sb, Bi, Zn, Cu, Fe, Co, Ti, Cr 및 Mn 중에서 1종 이상을 포함하는 접합 조성물.
  12. 제9항에 있어서,
    상기 코팅층은 2층 이상으로 구성되는 접합 조성물.
  13. 제9항에 있어서,
    상기 코팅층은 평균 두께가 500 nm 내지 5㎛인 접합 조성물.
  14. Sn을 포함하는 금속 합금 분말, 탄소 구조체 및 고 엔트로피 합금 나노 분말을 혼합하여 혼합물을 제조하는 단계; 및
    상기 혼합물을 압축하는 단계를 포함하고,
    상기 고 엔트로피 합금 나노 분말은 Fe, Co, Cr, Ni 및 Cu를 포함하거나, Cu, Ni, Co, Fe 및 Mn을 포함하거나, Al, Co, Cu, Fe 및 Ni를 포함하거나, Co, Cr, Fe, Mn, Ni 및 Zn을 포함하거나, Ni, Co, Fe, Cr 및 Mo를 포함하거나, Ni, Co, Fe, Cr 및 Mn를 포함하거나, Cu, Ni, Co, Fe 및 Mn을 포함하거나, Fe, Co, Cr, Ni 및 W를 포함하거나, Ta, Nb, V, Ti 및 Al을 포함하거나, W, Nb, Mo, Ta 및 V를 포함하고,
    상기 고 엔트로피 합금 나노 분말은 원소를 각각 5 내지 35at% 포함하는 접합 프리폼의 제조 방법.
  15. 제14항에 기재된 방법으로 프리폼을 제조하는 단계;
    제1부재, 상기 접합 프리폼 및 제2부재 순서로 적층하는 단계; 및
    적층체를 가압하는 단계를 포함하는 접합 방법.
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