KR102183844B1 - Reagents for decontamination of radioactive cesium and customized method by depth of water for decontamination of radioactive cesium by using the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 점토광물 및 발포제를 포함하는 조성물로서, 수중 방사성 세슘을 흡착 또는 제거하고, 상기 점토광물 및 발포제의 함량 조절에 의하여 수심에 따른 발포 속도를 조절할 수 있는 방사성 세슘 제염제를 제공한다. 본 발명은 결국, 방사성 세슘 제염제인 제올라이트 등의 침강 속도를 조절함으로써 수평 분산 성능을 극대화 하고자하는 기술사상을 포함함으로써, 수중 방사성 세슘 제염 분야의 새로운 모델을 제시한다.The present invention provides a radioactive cesium decontamination agent capable of adsorbing or removing radioactive cesium in water and controlling the foaming rate according to the depth of water by adjusting the content of the clay mineral and the foaming agent as a composition comprising a clay mineral and a foaming agent. In the end, the present invention proposes a new model in the field of radioactive cesium decontamination in water by including a technical idea to maximize horizontal dispersion performance by controlling the sedimentation rate of zeolite, which is a radioactive cesium decontamination agent.
Description
본 기술은 수중 오염물질의 제염 기술에 관한 것으로서, 특히 수중에 존재하는 방사성 세슘을 다양한 수심에 대하여 효율적으로 제염할 수 있는 제염제 및 제염방법에 관한 기술이다. The present technology relates to a technology for decontamination of pollutants in water, and in particular, a technology for a decontamination agent and a decontamination method capable of efficiently decontaminating radioactive cesium present in water at various depths.
제올라이트(zeolite)는 망상 규산염광물에 속하는 광물군으로 내부에 수 나노미터의 기공을 매우 많이 갖고 있어 다양한 오염 물질에 대한 제거 효율이 높은 것으로 알려져 있다. 수분과 악취를 흡수하여 제거할 수 있으며, 중금속을 포획할 수 있어 이온 교환제의 재료로도 사용되어 왔으나, 2011년 일본 후쿠시마 원전 사고 이후에는 세슘-137과 같은 방사성 핵종을 제거하는 용도로도 많은 연구 개발이 수행되고 있다.Zeolite is a group of minerals belonging to reticulated silicate minerals, and it is known to have high removal efficiency for various contaminants because it has very many pores of several nanometers inside. It can absorb and remove moisture and odors, and has been used as an ion exchanger because it can capture heavy metals.However, after the 2011 Fukushima nuclear power plant accident in Japan, there are many uses for removing radionuclides such as cesium-137. Research and development are being conducted.
제올라이트와 같은 광물이 방사성 세슘 등의 오염물질을 제거하기 위해서는 오염물질과 직접적으로 접촉하여야만 한다. 방사성 세슘이 정수처리장과 같이 용량이 고정된 곳에 유입되는 경우라면 제올라이트와 세슘과의 접촉에 문제가 없겠지만, 호수 등 용량이 고정되어 있지 않은 곳에서는 수표면에서의 살포에 의존해서는 접촉의 한계가 발생할 수 있다. 또한 제올라이트의 비중이 2.0-2.4이므로 수중에서 침강속도가 빨라 방사성세슘과 반응할 수 있는 충분한 체류시간을 갖지 못할 수도 있다. 또한, 팔당호와 같이 비교적 큰 담수체에서는 수심이 최대 23 m이고, 평균 6 m로 수심이 깊으며, 이럴 경우 수온 변화에 따른 성층현상 등에 의해 수중 오염물질이 심도별로 균질하게 분포하고 있지 않을 가능성도 존재한다.In order for minerals such as zeolite to remove pollutants such as radioactive cesium, they must directly contact the pollutants. If radioactive cesium flows into a place with a fixed capacity, such as a water treatment plant, there will be no problem in contact with zeolite and cesium, but in places where the capacity is not fixed, such as a lake, contact may be limited by relying on spraying from the water surface. I can. Also, since zeolite has a specific gravity of 2.0-2.4, it may not have sufficient residence time to react with radioactive cesium due to a high sedimentation rate in water. In addition, in relatively large freshwater bodies such as Lake Paldang, the depth of water is up to 23 m, and the depth is 6 m on average, and in this case, there is a possibility that the pollutants in the water are not uniformly distributed according to the depth due to stratification caused by changes in water temperature. exist.
본 발명은 이와 같이 수계 규모에 따라 오염물질이 심도별로 불균일하게 분포할 수 있는 상황에서 제염제가 충분한 체류시간을 갖고 수평 방향의 분산이 효과적으로 이루어질 수 있도록 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여 안출된 발명으로서, 방사성 세슘을 수심 맞춤형으로 제염할 수 있는 방사성 세슘 제염제를 제공하는 것을 목적으로 한다. The present invention is an invention conceived to solve the problems of the prior art so that the decontamination agent has a sufficient residence time and can be effectively dispersed in the horizontal direction in a situation in which contaminants can be distributed unevenly according to the depth of the water system. , The aim of the present invention is to provide a radioactive cesium decontamination agent that can decontaminate radioactive cesium customized to depth.
또한, 본 발명은 상기 방사성 세슘 제염제를 이용하여 수중의 방사성 세슘을 수심에 따라 효율적으로 제염할 수 있는 방사성 세슘의 제염방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.In addition, an object of the present invention is to provide a method for decontaminating radioactive cesium that can efficiently decontaminate radioactive cesium in water according to the depth of water using the radioactive cesium decontamination agent.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 세슘 제염제는 점토광물 및 발포제를 포함하는 조성물로서, 수중 방사성 세슘을 흡착 또는 제거하고, 상기 점토광물 및 발포제의 함량 조절에 의하여 수심에 따른 발포 속도를 조절할 수 있다. The radioactive cesium decontamination agent according to an embodiment of the present invention is a composition comprising a clay mineral and a foaming agent, and adsorbs or removes radioactive cesium in water, and the foaming rate according to the depth of water can be adjusted by adjusting the content of the clay mineral and the foaming agent. have.
상기 점토광물은 제올라이트를 포함할 수 있고, 상기 발포제는 탄산수소나트륨 및 시트르산을 포함할 수 있다. 그러나 이와 다르게, 상기 점토광물로는 일라이트, 벤토나이트 등의 점토광물도 활용될 수 있고, 복수 종의 점토광물을 혼합하여 사용할 수도 있다. The clay mineral may include zeolite, and the blowing agent may include sodium hydrogen carbonate and citric acid. However, differently, as the clay mineral, clay minerals such as illite and bentonite may be used, or a plurality of types of clay minerals may be mixed and used.
상기 제염제의 제형은 고형의 펠릿 또는 태블릿(정제) 형태일 수 있다. 이는 살포의 편의성과 발포 속도 조절의 용이성을 위하여 고려된 것이며, 이와 다르게 발포 속도 지연, 조절이 가능한 다양한 제형이 추가로 고려될 수 있음은 당연하다. The formulation of the decontamination agent may be in the form of solid pellets or tablets (tablets). This is considered for the convenience of spraying and the ease of controlling the foaming rate, and it is natural that, differently, various formulations capable of delaying and controlling the foaming rate may be additionally considered.
수계의 심층에 존재하는 방사성 세슘을 제염하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 세슘 제염제는 제올라이트 30 내지 40 중량%; 탄산수소나트륨 30 내지 40 중량%; 및 시트르산 20 내지 40 중량%를 포함한다. The radioactive cesium decontamination agent according to an embodiment of the present invention for decontaminating radioactive cesium present in the deep layer of an aqueous system may include 30 to 40% by weight of zeolite; 30 to 40% by weight of sodium hydrogen carbonate; And 20 to 40% by weight of citric acid.
한편, 중계의 심층에 존재하는 방사성 세슘을 제염하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 세슘 제염제는 제올라이트 40 내지 60 중량%; 탄산수소나트륨 20 내지 40 중량%; 및 시트르산 10 내지 20 중량%를 포함한다.On the other hand, the radioactive cesium decontamination agent according to an embodiment of the present invention for decontaminating radioactive cesium present in the deep layer of the relay is zeolite 40 to 60% by weight; 20 to 40% by weight of sodium hydrogen carbonate; And 10 to 20% by weight of citric acid.
본 발명의 일 실시예에 따른 수심-맞춤형 방사성 세슘의 제염방법은 점토광물 및 발포제를 포함하는 고형의 펠릿 또는 태블릿 조성물을 수계의 표면에 살포하여 수중의 방사성 세슘을 제염하기 위한 방법으로서, 상기 조성물의 함량을 조절하여 조성물의 발포 속도를 조절함으로써, 수심에 따라 수심-맞춤형 제염을 할 수 있다.The depth-specific method for decontaminating radioactive cesium according to an embodiment of the present invention is a method for decontaminating radioactive cesium in water by spraying a solid pellet or tablet composition containing a clay mineral and a blowing agent on the surface of an aqueous system, the composition By controlling the content of the composition to control the foaming rate of the composition, water depth-customized decontamination can be performed according to the water depth.
본 발명에 따른 방사성 세슘 제염제는 방사성 세슘의 흡착을 위한 제올라이트 등의 점토광물을 포함하고 있으며 동시에 발포성분을 포함하고 있어, 상기 점토광물과 발포성분의 함량 조절을 위하여 상기 제염제의 발포 속도를 조절할 수 있다. 이를 통하여, 다양한 심도 또는 수심에 따라 제염 효과의 발현 속도나 지점을 조절할 수 있어 수계의 다양한 수심에 대응한 맞춤형 제염이 가능하도록 한다. 이는 결국 모든 수심에 존재하는 방사성 세슘 오염원을 촘촘하게 제염할 수 있다는 의미이며, 이를 통하여 수중 방사성 세슘의 제염 효율을 극대화할 수 있다. The radioactive cesium decontamination agent according to the present invention contains clay minerals such as zeolite for adsorbing radioactive cesium, and at the same time contains a foaming component, so that the foaming rate of the decontamination agent is controlled to control the content of the clay mineral and foaming component. Can be adjusted. Through this, it is possible to adjust the expression speed or point of the decontamination effect according to various depths or water depths, thereby enabling customized decontamination corresponding to various depths of the water system. This means that the radioactive cesium contaminants present in all water depths can be decontaminated closely, and through this, the decontamination efficiency of radioactive cesium in water can be maximized.
따라서 방사성 세슘으로 오염된 수계에서 상기 제염제를 다양한 수평 영역에 살포하고, 동시에 다양한 조성의 제염제를 살포할 경우 수평 및 수직 영역에서 균일한 제염 효과를 발휘할 수 있다. Therefore, when the decontamination agent is sprayed on various horizontal areas in a water system contaminated with radioactive cesium, and at the same time, the decontamination agent of various compositions is sprayed, a uniform decontamination effect can be exhibited in the horizontal and vertical areas.
다만, 제염제의 단위 무게, 단위 용량 등은 수계의 용량, 면적, 수심 등을 고려하여 다양하게 변형될 수 있을 것이다. However, the unit weight and unit capacity of the decontamination agent may be variously modified in consideration of the capacity, area, and depth of the water system.
본 발명은 결국, 방사성 세슘 제염제인 제올라이트 등의 침강 속도를 조절함으로써 수평 분산 성능을 극대화 하고자하는 기술사상을 포함함으로써, 수중 방사성 세슘 제염 분야의 새로운 모델을 제시한다.In the end, the present invention proposes a new model in the field of radioactive cesium decontamination in water by including a technical idea to maximize horizontal dispersion performance by controlling the sedimentation rate of zeolite, which is a radioactive cesium decontamination agent.
도 1은 제올라이트 시료에 대한 X-선 회절 분석 결과를 도시한 그래프이다.
도 2는 다양한 점토광물들에 대한 저농도 세슘(Cw 
도 3은 대형 컬럼수조를 도시한 모식도이다.
도 4는 40L 수조 예비실험 결과를 도시한 그래프이다.
도 5 및 도 6은 제올라이트 분말형 제염제에 의한 시간별 탁도 및 세슘 농도변화를 도시한 그래프이다.
도 7 및 도 8은 실시예 1의 제염제에 의한 시간별 탁도 및 세슘 농도변화를 도시한 그래프이다.
도 9 및 도 10은 실시예 2의 제염제에 의한 시간별 탁도 및 세슘 농도변화를 도시한 그래프이다.1 is a graph showing the results of X-ray diffraction analysis of a zeolite sample.
Figure 2 is a low-concentration cesium (C w) for various clay minerals
3 is a schematic diagram showing a large column water tank.
4 is a graph showing the results of a preliminary experiment in a 40L water tank.
5 and 6 are graphs showing changes in turbidity and cesium concentration over time by a zeolite powder type decontamination agent.
7 and 8 are graphs showing changes in turbidity and cesium concentration over time by the decontamination agent of Example 1.
9 and 10 are graphs showing changes in turbidity and cesium concentration over time by the decontamination agent of Example 2.
이하에서는 본 발명의 방사성 세슘 제염제 및 이를 활용한 수심-맞춤형 방사성 세슘의 제염방법에 대하여 첨부된 도면, 실험자료 등을 통하여 자세하게 설명하도록 한다. 그러나 하기 설명들은 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시적인 설명들이며, 본 발명의 기술사상은 하기 설명들에 의하여 제한되지 않는다. 본 발명의 기술사상은 오직 후술하는 청구범위에 의하여 해석되거나 제한될 수 있다.Hereinafter, the radioactive cesium decontamination agent of the present invention and the depth-specific decontamination method of radioactive cesium using the same will be described in detail through the accompanying drawings and experimental data. However, the following descriptions are exemplary descriptions to aid understanding of the present invention, and the technical idea of the present invention is not limited by the following descriptions. The technical idea of the present invention may be interpreted or limited only by the following claims.
제염제용 시료 제작Sample preparation for decontamination agent
방사성 세슘 제염제의 기초 물질로 경북 경주 지역에서 산출되는 천연 제올라이트 시료(ZG)를 선정하였다. 시판되는 경주산 제올라이트 제품 중 가장 널리 판매되는 45 μm 입경의 제품을 구매하였다. 도 1은 제올라이트 시료에 대한 X-선 회절 분석 결과를 도시한 그래프이다. 아울러 하기 표 1은 상기 회절 분석 결과에 따라 확인 된 구성 성분(광물)의 조성비율을 표시한 표이다. 도 1 및 표 1을 참조하면, X-선 회절 분석을 통해 제올라이트에 속하는 광물인 휼란다이트와 모데나이트로 이루어져있음을 확인하였고, 그 구성비는 휼란다이트 약 53%, 모데나이트는 약 47%로 이루어져 있었다.A natural zeolite sample (ZG) produced in Gyeongju, Gyeongsangbuk-do was selected as the basic material of the radioactive cesium decontamination agent. Among the commercially available zeolite products from Gyeongju, the most widely sold product with a particle diameter of 45 μm was purchased. 1 is a graph showing the results of X-ray diffraction analysis of a zeolite sample. In addition, Table 1 below is a table showing the composition ratio of the constituent components (minerals) identified according to the diffraction analysis result. 1 and Table 1, it was confirmed through X-ray diffraction analysis that it was composed of helandite and mordenite, which are minerals belonging to zeolite, and the composition ratio was about 53% of helandite and about 47% of mordenite. Consisted of.
제올라이트(Zeolite ( ZGZG ) 시료의 광물학적 특성) Mineralogical properties of the sample
표 2에는 준비된 ZG 시료에 대한 광물학적 특성을 평가 결과가 표시되어 있다. 도 2는 다양한 점토광물들에 대한 저농도 세슘(Cw 
(m2/g)Specific surface area
(m2/g)
(mL/g)age pore volume
(mL/g)
(nm)age pore size
(nm)
(meq/100g)on exchange capacity
(meq/100g)
본 실시예에서는, 제염제로 사용되는 점토광물로서 제올라이트만을 예시하였으나 일라이트, 벤토나이트, 세리사이트 등의 다른 광물을 사용하는 것 역시 본 발명의 기술사상 범주 내임은 당연하다. 또한, 적용 수계에 따라 상기 광물은 복수종의 혼합 광물로 사용될 수도 있다.In this embodiment, only zeolite is illustrated as a clay mineral used as a decontamination agent, but it is natural that other minerals such as illite, bentonite, and sericite are also within the scope of the technical idea of the present invention. In addition, depending on the applied water system, the mineral may be used as a plurality of mixed minerals.
현장모사 실험Field simulation experiment
제올라이트와 같은 천연광물을 이용하여 세슘의 흡착효율을 확인하는 기존 실내 실험들은 부피가 작은 50 mL vial을 이용해 지속적으로 교반시킴으로써 vial 내 제올라이트와 세슘이 최대한 균질하게 반응하도록 하였다. 이와 같은 방식은 이론적인 최대 세슘 흡착 성능 (Qm, 단일 평면 최대 흡착량, Langmuir model)과 흡착 효율을 구할 수 있다는 장점이 있다. 하지만 제올라이트와 같은 제염제가 살포되는 실제 현장에서는 실험환경과 같이 100% 접촉이 불가능하기에 이처럼 규모에 대한 효율을 확인하기 위해 1 톤 규모의 투명 대형 수조를 제작하여 실험하였다. 도 3은 대형 컬럼수조를 도시한 모식도이다. 도 3을 참조하면, 수조 내에서 살포지역에서의 거리별, 깊이별 제염제의 분산도와 세슘 제거효율을 확인하기 위해 아크릴로 시료 채취용 파이프를 제작하여 설치하였다. 시료채취용 파이프의 직경은 20 mm (내경 14 mm)였으며, 총 연장길이는 1.7 m 이다. 수질 시료가 30 cm 단위로 유입될 수 있도록 바닥에서 5 cm를 이격한 후 5cm 길이의 스크린을 30 cm 간격으로 총 4개 구간을 타공한 후 설치하였다. 수조에 1 톤의 물을 채운 후, 실제 현장에서 발생 가능한 경쟁 이온 효과를 반영하기 위해 주 양이온(Ca, Mg, Na and K)과 주 음이온(Cl, SO4, HCO3)을 추가하여 모사 대상 현장인 팔당호의 수질과 유사하도록 조정하였고, 저농도 세슘 (약 50 μg/L)으로 균질하게 맞추어 주었다. 그 후, 제염제를 투입하여 탁도 및 세슘 제거 효율을 확인하였다.Existing indoor experiments to confirm the adsorption efficiency of cesium using natural minerals such as zeolite have been continuously stirred using a small 50 mL vial so that the zeolite and cesium in the vial react as homogeneously as possible. This method has the advantage of obtaining the theoretical maximum cesium adsorption performance (Q m , single plane maximum adsorption amount, Langmuir model) and adsorption efficiency. However, in the actual site where decontamination agents such as zeolite are sprayed, 100% contact is not possible as in the experimental environment, so in order to confirm the efficiency of the scale, a 1 ton transparent large tank was manufactured and tested. 3 is a schematic diagram showing a large column water tank. Referring to Figure 3, in order to check the dispersion and cesium removal efficiency of the decontamination agent by distance and depth in the spray area in the water tank, a pipe for sample collection with acrylic was manufactured and installed. The diameter of the sampling pipe was 20 mm (inner diameter 14 mm), and the total length was 1.7 m. A 5 cm long screen was installed after drilling a total of 4 sections at 30 cm intervals after spaced 5 cm from the floor so that water samples could be introduced in units of 30 cm. After filling the tank with 1 ton of water, the main cations (Ca, Mg, Na and K) and the main anions (Cl, SO 4 , HCO 3 ) are added to reflect the effect of competing ions that can occur in the actual field. It was adjusted to be similar to the water quality of the site, Paldang Lake, and homogeneously adjusted with low concentration cesium (about 50 μg/L). After that, a decontamination agent was added to check turbidity and cesium removal efficiency.
제염제를 살포하기 전 정량 펌프(Peristaltic Pump)를 사용하여 초기 수질을 확인하기 위한 수질 시료를 채취하였고, 이후 제염제를 투입하고 시간에 따른 변화를 확인하기 위한 시료를 채취하였다. 시료 채취 시 15 mL/min의 유량으로 한번에 약 25 mL를 채취하였다. 채수된 시료는 먼저 탁도를 측정하였고, 이 후 원심분리기에 넣어 3500 rpm으로 30분간 원심분리 후 상등액을 채취하였다. 상등액은 질산을 이용하여 pH를 2 이하로 낮춘 후 4 ℃ 이하에서 보존하였고 ICP-MS로 세슘 농도를 측정하였다.Before spraying the decontamination agent, a water quality sample was collected to check the initial water quality using a peristaltic pump, and then the decontamination agent was added and a sample was collected to check the change over time. At the time of sample collection, about 25 mL was collected at a flow rate of 15 mL/min. The collected sample was first measured for turbidity, and then placed in a centrifuge and centrifuged at 3500 rpm for 30 minutes, and the supernatant was collected. The supernatant was stored at 4° C. or less after lowering the pH to 2 or less with nitric acid, and cesium concentration was measured by ICP-MS.
분말형 Powder type 제염제Decontamination agent (분말형 제올라이트 단독) (Powder zeolite alone)
1 톤 규모 대형 수조 실험에 앞서 수중 방사성 세슘을 제거하기 위해 필요한 제올라이트의 적정량을 산정하기 위해 40 L 규모 수조에서 예비 실험을 수행하였다. 예비 실험 결과, 탁도와 세슘 제거율 모두를 고려하였을 때 40 L에서는 2 g의 제올라이트를 투입했을 때가 가장 효율적으로 세슘을 제거하는 것으로 나타나 이를 기초 설계 수량으로 선정하였다. 도 4는 40L 수조 예비실험 결과를 도시한 그래프이다. 이를 토대로 산정한 1 톤 규모 수조의 제올라이트 소요량은 50 g이었다.Prior to the 1 ton large tank experiment, a preliminary experiment was performed in a 40 L tank in order to calculate an appropriate amount of zeolite required to remove radioactive cesium in water. As a result of preliminary experiments, when both turbidity and cesium removal rate were considered, it was found that at 40 L, when 2 g of zeolite was added, cesium was most efficiently removed, so this was selected as the basic design quantity. 4 is a graph showing the results of a preliminary experiment in a 40L water tank. Based on this, the zeolite requirement of the 1-ton tank was 50 g.
예비 실험 결과를 이용하여, 1 톤의 세슘 오염수가 담긴 수조에 제올라이트 분말 50 g을 넣은 후 시간과 위치, 심도별 탁도와 세슘 농도를 측정하였다. 도 5 및 도 6은 제올라이트 분말형 제염제에 의한 시간별 탁도 및 세슘 농도변화를 도시한 그래프이다. 도 5 및 도 6을 참조하면, 제올라이트 분말은 1분 이내 수조 바닥에 도달하고, 수평으로 분산되기보다 수직으로 침강하려는 경향이 더 큰 것으로 나타났다. 수중 세슘의 농도 역시 탁도가 증가하는 지점을 따라 감소하는 것으로 나타나 제올라이트 주변에서 집중적으로 제염효과가 나타나는 것을 확인하였다. 이러한 경향은 실험 초반 1~3분 사이에서 강하게 나타나며, 3분 이후에는 제올라이트 분말이 바닥에 모두 도달하고 10분을 넘어가면서 탁도의 균질화가 먼저 이루어진 후 점차적으로 수중 세슘 농도의 균질화가 이루어지는 것을 확인하였다. 24시간이 지난 이후에는 정량펌프를 통한 채수로는 회수가 어려울 정도로 제올라이트 입자가 바닥에 가라앉아 있었으며, 이때 최종적인 세슘 제거율은 약 60% 정도로 모든 지점에서 비슷하게 나타났다.Using the results of the preliminary experiment, 50 g of zeolite powder was placed in a tank containing 1 ton of cesium contaminated water, and turbidity and cesium concentration by time, location, and depth were measured. 5 and 6 are graphs showing changes in turbidity and cesium concentration over time by a zeolite powder type decontamination agent. 5 and 6, it was found that the zeolite powder reached the bottom of the tank within 1 minute and had a greater tendency to settle vertically rather than horizontally. It was confirmed that the concentration of cesium in water also decreased along the point where the turbidity increased, indicating that the decontamination effect appeared intensively around the zeolite. This tendency was strongly observed between 1 and 3 minutes at the beginning of the experiment, and after 3 minutes, it was confirmed that after 3 minutes, the zeolite powder reached the bottom and the turbidity was homogenized first, and then the cesium concentration in water was gradually homogenized. . After 24 hours, the zeolite particles were settled on the floor to the extent that it was difficult to recover from the water collection through the metering pump, and at this time, the final cesium removal rate was about 60%, which was similar at all points.
심도 맞춤형 제염제Depth customized decontamination agent
전술한 분말 형태의 제올라이트를 수조에 투입하였을 때, 투입 초기 침강으로 인하여 수직분산이 우세하고 수평분산이 거의 이뤄지지 않았던 것을 확인하였다. 넓은 지역에 제염제를 살포할 때 제염제의 수평 분산이 낮으면 투입 지점을 보다 많이 가져가야 하는 단점이 발생한다. 발포를 위한 성분으로서, 탄산수소나트륨(NaHCO3)과 시트르산(C6H8O7)은 수평 분산을 증가시켜 발포 속도를 조절함으로써 제염 성분인 제올라이트의 발현을 조절할 수 있는 성분들이다.When the above-described powdered zeolite was added to the water tank, it was confirmed that vertical dispersion was dominant and horizontal dispersion was hardly achieved due to the initial sedimentation of the input. When spraying the decontamination agent over a large area, the low horizontal dispersion of the decontamination agent causes the disadvantage of having to take more input points. As ingredients for foaming, sodium hydrogen carbonate (NaHCO 3 ) and citric acid (C 6 H 8 O 7 ) are ingredients that can control the expression of zeolite, a decontamination component, by increasing the horizontal dispersion and controlling the foaming rate.
실시예 1 방사성 세슘 제염제의 제조(심층용)Example 1 Preparation of radioactive cesium decontamination agent (for deep layer)
발포형 제염제는 주요 첨가물인 탄산수소나트륨과 시트르산, 제올라이트의 배합비율을 표 4에서 보는 바와 같은 함량으로 혼합하고 이들을 성형하기 위해서 에탄올(C2H5OH)을 사용하였다. 1 톤을 기준으로 투입되는 제올라이트의 양은 앞선 예비 실험의 결과와 같이 50 g으로 동일하게 적용하였다. 제올라이트와 그 외 부수재료들을 혼합하고 성형하기 위한 에탄올은 전체 제염제 질량의 20% 내외를 주입하였으며, 제조 틀에 넣어 40℃로 설정한 오븐에서 2일 이상 건조시켜 제염제를 제조하였다. 최종적으로 제작된 제염제의 무게를 비교한 결과 제작 및 건조 과정에서 약 20% 내외의 질량 손실이 발생하였다. 최종 제형은 펠릿 또는 정제의 형태를 갖도록 하였다.The foamed decontamination agent was mixed with the main additives, sodium hydrogencarbonate, citric acid, and zeolite in an amount as shown in Table 4, and ethanol (C 2 H 5 OH) was used to mold them. The amount of zeolite added based on 1 ton was applied equally to 50 g as the result of the previous preliminary experiment. In ethanol for mixing and molding zeolite and other auxiliary materials, about 20% of the total weight of the decontamination agent was injected, and the decontamination agent was prepared by placing it in a manufacturing frame and drying in an oven set at 40°C for 2 days or more. As a result of comparing the weight of the finally prepared decontamination agent, a mass loss of about 20% occurred during the manufacturing and drying process. The final formulation was to take the form of a pellet or tablet.
비교예 1 내지 5 방사성 세슘 제염제의 제조(심층외)Comparative Examples 1 to 5 Preparation of radioactive cesium decontamination agent (outside depth)
실시예1과 동일한 방법으로 제염제를 제조하되, 하기 표 4에 표시된 조성비율로하여 각각 비교예1 내지 5의 제염제를 제조하였다. A decontamination agent was prepared in the same manner as in Example 1, but the decontamination agents of Comparative Examples 1 to 5 were prepared in the composition ratios shown in Table 4 below.
수중분산 및 제염 경향 분석Analysis of water dispersion and decontamination trends
수중 세슘을 제거하기 위해 앞서 배합비율을 달리하여 제조하였던 제염제(실시예 1, 비교예 1 내지 5)를 수조에 넣은 후 침강 및 분산 경향을 관찰하였고, 그 중 분산 경향이 가장 탁월하였던 실시예 1의 제염제의 위치별, 심도별 탁도와 세슘 농도 등을 측정하여 도시하였다. 도 7 및 도 8은 실시예 1의 제염제에 의한 시간별 탁도 및 세슘 농도변화를 도시한 그래프이다. 도 7 및 도 8을 참조하면, 수평 방향의 분산없이 수직으로만 침강이 발생하였던 분말형 제염제와 달리, 수면 아래 약 60 cm 부근부터 제염제가 녹으면서 수평 분산이 크게 일어나 펼쳐진 후 침강이 이루어지는 것을 확인할 수 있었다. 전체적인 침강은 분말형 제염제와 유사하게 침강이 빠르게 발생하지만, 수평방향으로는 분말형보다 훨씬 더 넓게 분산이 발생하는 것으로 나타났다. 제염제 투입 후 약 60분이 경과한 시점에서도 부유하고 있는 제올라이트 입자를 확인할 수 있었다. 수중 세슘 농도의 경우 분말형태의 제염제에 비해 깊은 심도에서의 세슘이 빠르게 제거되는 것이 확인 가능하며, 1일 경과 후 가장 깊은 심도에서의 세슘 제거율이 약 80%에 도달하는 것으로 나타났다. 하지만 상대적으로 수표면 부근의 세슘은 거의 제거되지 않는 특성을 보여주었다.In order to remove cesium in water, a decontamination agent (Example 1, Comparative Examples 1 to 5), which was previously prepared by varying the mixing ratio, was placed in a water bath, and then the sedimentation and dispersion tendency was observed, of which the dispersion tendency was the most excellent Example The turbidity and cesium concentration by location and depth of the decontamination agent of 1 were measured and shown. 7 and 8 are graphs showing changes in turbidity and cesium concentration over time by the decontamination agent of Example 1. Referring to FIGS. 7 and 8, unlike powdered decontamination agents in which sedimentation occurred only vertically without dispersion in the horizontal direction, the decontamination agent melts from about 60 cm below the surface of the water and horizontal dispersion occurs largely, and then sedimentation occurs. I could confirm. The overall sedimentation is similar to that of the powdered decontamination agent, but the settling occurs rapidly, but in the horizontal direction, it was found that the dispersion occurred much more widely than the powdered type. Even when about 60 minutes elapsed after the decontamination agent was added, floating zeolite particles could be confirmed. In the case of the concentration of cesium in water, it can be confirmed that cesium is rapidly removed at a deep depth compared to a powdered decontamination agent, and it was found that the cesium removal rate at the deepest depth reached about 80% after 1 day. However, relatively little cesium near the water surface was removed.
실시예 1의 제염제와 배합비를 달리하여 제조되었던 비교예 1 내지 5의 제염제들은 침강속도 지연이나 수평방향의 분산 현상이 확연하게 발생하지 않았다. 일부 제염제의 경우 수조 바닥에 도달할 때까지 분산이 전혀 발생하지 않았고, 일부 제염제에서는 분산이 발생하나 그 정도가 미약하였다.The decontamination agents of Comparative Examples 1 to 5, which were prepared by varying the blending ratio with the decontamination agent of Example 1, did not significantly delay the settling speed or disperse in the horizontal direction. Some decontamination agents did not disperse at all until they reached the bottom of the tank, and in some decontamination agents, dispersion occurred, but the degree was weak.
이상에서와 같이, 제올라이트 분말을 수중 세슘 제염제 기초물질로 선정한 후 탄산수소나트륨과 시트르산 등의 약품들을 첨가하여 기존의 분말형 제염제를 개량하였다. 개량한 제염제를 수조에 투입하여 탁도와 세슘 농도를 측정한 결과, 침강과 수평분산, 공간적 제거율이 기존의 제올라이트 분말을 투입했을 때와 모두 다른 것으로 나타났다. 분말 형태로 투입한 제올라이트 제염제의 경우 수평 방향의 분산보다는 수직방향의 침강이 우세하였고, 수중 세슘 농도 역시 제올라이트가 침강한 수직 방향에서만 감소하는 것으로 나타났다. 침강이 우세하였기에 제염제 투입 후 3분만에 분말이 바닥에 모두 도달하였고 10분 후에는 바닥과 평행하게 분포하는 것으로 나타났다.As described above, after selecting zeolite powder as the base material for an underwater cesium decontamination agent, chemicals such as sodium hydrogen carbonate and citric acid were added to improve the existing powder type decontamination agent. As a result of measuring turbidity and cesium concentration by adding an improved decontamination agent to a water tank, it was found that the sedimentation, horizontal dispersion, and spatial removal rate were all different from those of the conventional zeolite powder. In the case of the zeolite decontamination agent introduced in the form of powder, sedimentation in the vertical direction was more dominant than dispersion in the horizontal direction, and the cesium concentration in water was also found to decrease only in the vertical direction in which the zeolite settled. Since sedimentation was predominant, it was found that the powder reached the floor in 3 minutes after the injection of the decontamination agent, and distributed parallel to the floor after 10 minutes.
실시예 1 및 비교예의 개량형 제염제들 중 실시예 1을 제외한 나머지 유형의 제염제들은 침강속도 지연이나 수평방향의 분산이 확연하게 발생하지 않았다. 실시예 1의 제염제는 수직 방향으로는 분말형 제염제와 유사하게 침강하였으나, 수면 아래 약 60 cm 부근에서 제염제가 수평 방향으로 분산한 후 재침강되면서 분말형 제염제에 비해 분산이 훨씬 더 넓게 발생하는 것으로 나타났다. 수중 세슘의 농도 감소는 측정 위치에 따라 다소 차이가 있었지만 수표면 가까이에서도 세슘 농도의 감소가 발생하였던 분말형 제염제와 달리 실시예 1의 제염제에서는 시간이 경과하여도 수표면 부근의 세슘이 잔존하는 것으로 나타났다.Among the improved decontamination agents of Example 1 and Comparative Examples, the other types of decontamination agents except for Example 1 did not show a significant delay in settling speed or dispersion in the horizontal direction. The decontamination agent of Example 1 settled in the vertical direction similarly to the powder type decontamination agent, but the decontamination agent was dispersed in the horizontal direction at about 60 cm below the water surface and then re-settled, resulting in a much wider dispersion than the powder type decontaminating agent. Appeared to occur. The decrease in the concentration of cesium in water differed somewhat depending on the measurement location, but unlike the powdery decontamination agent in which the decrease in cesium concentration occurred near the water surface, in the decontamination agent of Example 1, cesium in the vicinity of the water surface remained even after time elapsed. Appeared to be.
이처럼 제염제 유형별 침강, 분산과 세슘 제거 특성들을 고려할 때, 배합비를 달리하여 개량한 제염제 중 실시예 1의 제염제를 수계 심층부에 분포하는 세슘을 제거하는 용도로 적용하는 것이 타당할 것으로 판단된다.Considering the sedimentation, dispersion, and cesium removal characteristics of each type of decontamination agent, it is judged that it is reasonable to apply the decontamination agent of Example 1 to remove cesium distributed in the deep water system among the improved decontamination agents by varying the mixing ratio. .
실험 결과를 토대로 볼 때, 방사성 세슘 제염제로서, 제올라이트 30 내지 40 중량%; 탄산수소나트륨 30 내지 40 중량%; 및 시트르산 20 내지 40 중량%를 포함하는 제염제를 심층 수계의 방사성 세슘 제염을 위한 맞춤형 제염제로서 결정하였다.Based on the experimental results, as a radioactive cesium decontamination agent,
실시예 2 방사성 세슘 제염제의 제조(충층용)Example 2 Preparation of radioactive cesium decontamination agent (for layering)
발포형 제염제는 주요 첨가물인 탄산수소나트륨과 시트르산, 제올라이트의 배합비율을 표 5에서 보는 바와 같은 함량으로 혼합하고 이들을 성형하기 위해서 에탄올(C2H5OH)을 사용하였다. 1 톤을 기준으로 투입되는 제올라이트의 양은 앞선 예비 실험의 결과와 같이 50 g으로 동일하게 적용하였다. 제올라이트와 그 외 부수재료들을 혼합하고 성형하기 위한 에탄올은 전체 제염제 질량의 20% 내외를 주입하였으며, 제조 틀에 넣어 40℃로 설정한 오븐에서 2일 이상 건조시켜 제염제를 제조하였다. 최종적으로 제작된 제염제의 무게를 비교한 결과 제작 및 건조 과정에서 약 20% 내외의 질량 손실이 발생하였다. 최종 제형은 펠릿 또는 정제의 형태를 갖도록 하였다.The foamed decontamination agent was mixed with the mixing ratio of sodium hydrogencarbonate, citric acid, and zeolite, which are major additives, in the amounts shown in Table 5, and ethanol (C 2 H 5 OH) was used to mold them. The amount of zeolite added based on 1 ton was applied equally to 50 g as the result of the previous preliminary experiment. In ethanol for mixing and molding zeolite and other auxiliary materials, about 20% of the total weight of the decontamination agent was injected, and the decontamination agent was prepared by placing it in a manufacturing frame and drying in an oven set at 40°C for 2 days or more. As a result of comparing the weight of the finally prepared decontamination agent, a mass loss of about 20% occurred during the manufacturing and drying process. The final formulation was to take the form of a pellet or tablet.
비교예Comparative example 6 내지 10 방사성 세슘 제염제의 제조( Preparation of 6 to 10 radioactive cesium decontamination agents ( 중층외Outside the middle floor ))
실시예2과 동일한 방법으로 제염제를 제조하되, 하기 표 5에 표시된 조성비율로하여 각각 비교예 6 내지 10의 제염제를 제조하였다.A decontamination agent was prepared in the same manner as in Example 2, but the decontamination agents of Comparative Examples 6 to 10 were prepared using the composition ratios shown in Table 5 below.
수중분산 및 제염 경향 분석Analysis of water dispersion and decontamination trends
수중 세슘을 제거하기 위해 앞서 배합비율을 달리하여 제조하였던 제염제(실시예 2, 비교예 6 내지 10)를 수조에 넣은 후 침강 및 분산 경향을 관찰하였고, 그 중 분산 경향이 가장 탁월하였던 실시예 2의 제염제의 위치별, 심도별 탁도와 세슘 농도 등을 측정하여 도시하였다. 도 9 및 도 10은 실시예 2의 제염제에 의한 시간별 탁도 및 세슘 농도변화를 도시한 그래프이다. 도 9 및 도 10을 참조하면, 수평 방향의 분산없이 수직으로만 침강이 발생하였던 분말형 제염제와 달리, 수제염제는 수직으로 침강하다가 수면 아래 약 30 cm 부근에서 다시 수면으로 올라간 후 아래로 퍼져나가는 모습을 보여주었고, 1시간이 채 되기전에 모두 바닥에 가라앉았던 분말형 제염제와 달라 2시간이 경과한 시점에도 소량의 제염제 입자가 부유하고 있어 침강 지연 효과가 발생하였다는 확인할 수 있었다. 또한 수면으로 재부상 후 침강하는 과정에서 입자들의 수평 분산 효과 역시 발생하는 것을 확인할 수 있었다. 수평 분산이 크게 발생한 것과 마찬가지로 세슘의 농도 역시 넓은 범위에서 빠르게 감소하였으며, 세슘 제거율은 깊이에 따라 상이하나 최대 70%까지 확인되었다.In order to remove cesium in water, a decontamination agent (Example 2, Comparative Examples 6 to 10), which was previously prepared by varying the mixing ratio, was added to a water bath, and then the sedimentation and dispersion tendency was observed, and the dispersion tendency was the most excellent example The turbidity and cesium concentration by location and depth of the decontamination agent of 2 were measured and shown. 9 and 10 are graphs showing changes in turbidity and cesium concentration over time by the decontamination agent of Example 2. 9 and 10, unlike the powdered decontamination agent in which sedimentation occurred only vertically without dispersion in the horizontal direction, the handmade salt settled vertically and then rises to the water surface at about 30 cm below the surface and then spreads down. It showed the appearance of exiting, and unlike the powdered decontamination agent that all settled on the floor less than 1 hour ago, it was confirmed that a small amount of decontaminant particles were floating even after 2 hours, resulting in a sedimentation delay effect. In addition, it was confirmed that the horizontal dispersion effect of particles also occurred in the process of sedimentation after resuspension to the water surface. As with the large horizontal dispersion, the concentration of cesium also rapidly decreased over a wide range, and the cesium removal rate was different depending on the depth, but up to 70% was confirmed.
실시예 2의 제염제와 배합비를 달리하여 제조되었던 비교예 6 내지 10의 제염제들은 침강속도 지연이나 수평방향의 분산 현상이 확연하게 발생하지 않았다. 일부 제염제의 경우 수조 바닥에 도달할 때까지 분산이 전혀 발생하지 않았고, 일부 제염제에서는 분산이 발생하나 그 정도가 미약하였다.The decontamination agents of Comparative Examples 6 to 10, which were prepared by varying the blending ratio with the decontamination agent of Example 2, did not significantly delay the settling speed or disperse in the horizontal direction. Some decontamination agents did not disperse at all until they reached the bottom of the tank, and in some decontamination agents, dispersion occurred, but the degree was weak.
이상에서와 같이, 제올라이트 분말을 수중 세슘 제염제 기초물질로 선정한 후 탄산수소나트륨과 시트르산 등의 약품들을 첨가하여 기존의 분말형 제염제를 개량하였다. 개량한 제염제를 수조에 투입하여 탁도와 세슘 농도를 측정한 결과, 침강과 수평분산, 공간적 제거율이 기존의 제올라이트 분말을 투입했을 때와 모두 다른 것으로 나타났다. 분말 형태로 투입한 제올라이트 제염제의 경우 수평 방향의 분산보다는 수직방향의 침강이 우세하였고, 수중 세슘 농도 역시 제올라이트가 침강한 수직 방향에서만 감소하는 것으로 나타났다. 침강이 우세하였기에 제염제 투입 후 3분만에 분말이 바닥에 모두 도달하였고 10분 후에는 바닥과 평행하게 분포하는 것으로 나타났다.As described above, after selecting zeolite powder as the base material for an underwater cesium decontamination agent, chemicals such as sodium hydrogen carbonate and citric acid were added to improve the existing powder type decontamination agent. As a result of measuring turbidity and cesium concentration by adding an improved decontamination agent to a water tank, it was found that the sedimentation, horizontal dispersion, and spatial removal rate were all different from those of the conventional zeolite powder. In the case of the zeolite decontamination agent introduced in the form of powder, sedimentation in the vertical direction was more dominant than dispersion in the horizontal direction, and the cesium concentration in water was also found to decrease only in the vertical direction in which the zeolite settled. Since sedimentation was predominant, it was found that the powder reached the floor in 3 minutes after the injection of the decontamination agent, and distributed parallel to the floor after 10 minutes.
실시예 2 및 비교예의 개량형 제염제들 중 실시예 2를 제외한 나머지 유형의 제염제들은 침강속도 지연이나 수평방향의 분산이 확연하게 발생하지 않았다. 실시예 2의 제염제는 수직 방향으로는 분말형 제염제와 유사하게 침강하였으나, 면 아래 30 cm 부근에서 수면으로 재부상하면서 침강이 지연되었고, 그 과정에 수평방향으로도 분산 현상이 발생하는 것을 확인할 수 있었다. 수중 세슘 농도는 측정 위치에 따라 다소 차이가 있었지만 입자의 분산하는 면적과 유사하게 넓은 범위에서 빠르게 감소하는 것으로 나타났다.Among the improved decontamination agents of Example 2 and Comparative Example, the other types of decontamination agents except for Example 2 did not significantly delay the settling speed or disperse in the horizontal direction. The decontamination agent of Example 2 settled in a vertical direction similar to that of the powder type decontamination agent, but the sedimentation was delayed as it resuspended to the water surface around 30 cm below the surface, and dispersion phenomenon occurred in the horizontal direction during the process. I could confirm. The concentration of cesium in water was slightly different depending on the measurement location, but it was found to decrease rapidly over a wide range similar to the dispersed area of the particles.
이처럼 제염제 유형별 침강, 분산과 세슘 제거 특성들을 고려할 때, 배합비를 달리하여 개량한 제염제 중 실시예 2의 제염제를 수계 중층부에 분포하는 세슘을 제거하는 용도로 적용하는 것이 타당할 것으로 판단된다.Considering the sedimentation, dispersion, and cesium removal characteristics by type of decontamination agent, it is judged that it is reasonable to apply the decontamination agent of Example 2 among the improved decontamination agents by varying the mixing ratio to remove cesium distributed in the middle layer of the water system. do.
실험 결과를 토대로 볼 때, 방사성 세슘 제염제로서, 제올라이트 40 내지 60 중량%; 탄산수소나트륨 20 내지 40 중량%; 및 시트르산 10 내지 20 중량%를를 포함하는 제염제를 중층 수계의 방사성 세슘 제염을 위한 맞춤형 제염제로서 결정하였다.Based on the experimental results, as a radioactive cesium decontamination agent,
Claims (7)
심층 수계의 방사성 세슘을 흡착 또는 제거하기 위한 방사성 세슘 제염제.
30 to 40% by weight of zeolite; 30 to 40% by weight of sodium hydrogen carbonate; And as a composition comprising 20 to 40% by weight of citric acid,
Radioactive cesium decontamination agent for adsorbing or removing radioactive cesium from deep water systems.
중층 수계의 방사성 세슘을 흡착 또는 제거하기 위한 방사성 세슘 제염제.
40 to 60% by weight of zeolite; 20 to 40% by weight of sodium hydrogen carbonate; And as a composition comprising 10 to 20% by weight of citric acid,
Radioactive cesium decontamination agent for adsorbing or removing radioactive cesium from the middle layer water system.
상기 조성물의 제형은 고형의 펠릿 또는 정제 형태인 것을 특징으로 하는 방사성 세슘 제염제.
The method according to claim 1 or 2,
The formulation of the composition is a radioactive cesium decontamination agent, characterized in that in the form of solid pellets or tablets.
심층 수계의 방사능 세슘을 제염할 수 있는, 방사성 세슘의 제염방법.
As a method for decontaminating radioactive cesium in water by spraying a solid pellet or tablet composition containing the radioactive cesium decontamination agent of claim 1 on the surface of an aqueous system,
Radioactive cesium decontamination method capable of decontaminating radioactive cesium in deep water systems.
중층 수계의 방사능 세슘을 제염할 수 있는, 방사성 세슘의 제염방법.
As a method for decontaminating radioactive cesium in water by spraying a solid pellet or tablet composition comprising the radioactive cesium decontamination agent of claim 2 on the surface of an aqueous system,
A method of decontaminating radioactive cesium, capable of decontaminating radioactive cesium in middle water systems.
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