KR102116162B1 - 유기 태양전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 명세서는 유기 태양전지 및 이의 제조방법에 대하여 제공한다.

Description

유기 태양전지 및 이의 제조방법{ORGANIC SOLAR CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 명세서는 유기 태양전지 제조방법 및 이에 의하여 제조된 유기 태양전지에 관한 것이다.
미국 국립연구소인 NREL의 에너지 리뷰 자료에 따르면 현재 주로 사용되고 있는 에너지원은 석유, 석탄, 가스이다. 이는 전체 사용되고 있는 에너지원의 80 %에 달한다. 그러나, 현재 석유 및 석탄 에너지 고갈 상태가 점차 큰 문제가 되고 있으며, 증가하는 이산화탄소와 다른 온실가스들의 공기 중으로의 배출은 점차 심각한 문제를 발생시키고 있다. 그에 반하여, 무공해 그린 에너지인 재생 에너지의 이용은 아직까지 전체 에너지원의 약 2% 밖에 되지 않는다. 그래서 에너지원의 문제 해결을 위한 고민들은 더욱더 신재생 에너지 개발 연구에 박차를 가하는 계기가 되고 있다. 바람, 물, 태양 등 신재생 에너지 중에서도 가장 관심을 받고 있는 것은 태양에너지이다. 태양에너지를 이용한 태양전지는 공해가 적고, 자원이 무한적이며 반 영구적인 수명을 가지고 있어 미래 에너지 문제를 해결할 수 있는 에너지원으로 기대되고 있다.
태양전지는 광기전력효과(photovoltaic effect)를 응용함으로써 태양에너지를 직접 전기에너지로 변환할 수 있는 소자이다. 태양전지는 박막을 구성하는 물질에 따라 무기 태양전지와 유기태양전지로 나뉠 수 있다. 전형적인 태양전지는 무기 반도체인 결정성 실리콘(Si)을 도핑(doping)하여 p-n 접합으로 만든 것이다. 빛을 흡수하여 생기는 전자와 정공은 p-n 접합점까지 확산되고 그 전계에 의하여 가속되어 전극으로 이동한다. 이 과정의 전력변환 효율은 외부 회로에 주어지는 전력과 태양전지에 들어간 태양전력의 비로 정의되며, 현재 표준화된 가상 태양 조사 조건으로 측정 시 24 %정도까지 달성되었다. 그러나 종래 무기 태양전지는 이미 경제성과 재료상의 수급에서 한계를 보이고 있기 때문에, 가공이 쉬우며 저렴하고 다양한 기능성을 가지는 유기태양전지가 장기적인 대체 에너지원으로 각광받고 있다.
초기 유기태양전지는 미국 UCSB의 Heeger 교수 그룹에서 주도적으로 기술 개발을 이끌었다. 유기 태양전지의 버퍼층과 광활성층을 각각 형성하기 위한 2단계 제조공정에서의 기술에서 사용되는 단분자 유기물질 또는 고분자 재료는 쉽고, 빠르게 저가, 대면적 공정이 가능한 장점을 가지고 있다.
그러나, 버퍼층과 광활성층을 자가 상분리를 통해 1단계 공정으로 제조하는 방법에 있어서는 버퍼층의 구성 성분이 비전도체이기 때문에 초 박막을 형성해야 하기 때문에 단위소자가 아닌 대면적 모듈 태양전지에서는 적용하지 못하는 문제점이 있다. 따라서, 버퍼층과 광활성층을 1단계 공정으로 제조하면서 동시에 대면적 모듈 태양전지에 적용할 수 있는 기술의 개발이 요구되고 있다.
미국 등록특허문헌 US5331183
본 명세서는 대면적 모듈에 적용 가능한 자가 상분리법을 통하여 고효율의 유기 태양전지를 제조하는 방법을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태는 제1 전극을 준비하는 단계;
용매, 버퍼 물질 및 광활성 물질을 포함하는 용액을 준비하는 단계;
상기 제1 전극 상에 상기 용액을 도포한 후 열처리하는 코팅 단계를 통해 버퍼층 및 광활성층을 형성하는 단계; 및
상기 광활성층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하고,
상기 용매는 상기 버퍼층 및 상기 광활성층의 자가 상분리를 위한 상분리 용매를 포함하는 유기 태양전지 제조방법을 제공한다.
또한, 본 명세서의 일 실시상태는 본 발명의 유기 태양전지의 제조방법에 따라 제조된 유기 태양전지를 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 태양전지에 따르면, 버퍼층과 광활성층의 자가 상분리가 원활하게 일어날 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 태양전지에 따르면, 버퍼층과 광활성층의 원활한 자가 상분리를 대면적 모듈에 적용할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 태양전지에 따르면, 버퍼층과 광활성층의 자가 상분리를 대면적 모듈에 적용하더라도 광활성층으로 집광하여 높은 광전환 효율을 달성할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 태양전지의 제조방법에 따르면, 버퍼층과 광활성층을 1단계로 대면적 모듈에 형성할 수 있어 공정 시간 단축 및 공정 비용 절감을 달성할 수 있다.
도 1은 본 명세서의 일 실시상태에 따른 인버티드 구조의 유기 태양전지의 단면도를 나타낸 것이다.
도 2는 본 명세서의 일 실시상태에 따른 노멀 구조의 유기 태양전지의 단면도를 나타낸 것이다.
이하, 본 명세서에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서에서 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본 명세서에서 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 제1 전극을 준비하는 단계; 용매, 버퍼 물질 및 광활성 물질을 포함하는 용액을 준비하는 단계; 상기 제1 전극 상에 상기 용액을 도포한 후 열처리하는 코팅 단계를 통해 버퍼층 및 광활성층을 형성하는 단계; 및 상기 광활성층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하고, 상기 용매는 상기 버퍼층 및 상기 광활성층의 자가 상분리를 위한 상분리 용매를 포함하는 유기 태양전지의 제조방법을 제공한다.
본 명세서에서 버퍼 물질은 버퍼층을 형성하기 위한 재료로서, 상기 버퍼 물질은 금속염, 금속 산화물 및 비공액 고분자 전해질(Non-conjugated polyelectrolyte, NPE)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서의 상기 금속염은 열처리에 의하여 환원되어 금속 입자를 형성하는 과정을 통하여 환원제나 계면활성제 등의 불순물이 없는 버퍼층을 형성할 수 있으며, 그 종류에는 특별히 제한이 있는 것은 아니나, Ag 금속염, Au 금속염, Al 금속염, Cu 금속염, W 금속염 및 Pt 금속염으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 Ag 금속염은 AgCl, AgNO3 및 AgI로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 Au 금속염은 HAuCl4, AuCl 및 AuCl3로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 Cu 금속염은 CuI, CuF3 및 CuNO3로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 Pt 금속염은 PtCl2, PtCl4, PtBr2 및 Pt(C5H7O2)2로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 명세서의 상기 금속 산화물은 상기 버퍼층에서 전도성 산화물로서의 역할을 할 수 있으며, 그 종류에는 특별히 한정이 있는 것은 아니나 몰리브덴 산화물(MoO3), 바나듐 산화물(VOx), 니켈 산화물(NiO), 아연 산화물(ZnO); 티타늄 산화물(TiO2); 지르코늄 산화물(ZrO2); 탄탈륨 산화물(Ta2O3); 세슘 산화물(Cs2CO3); 마그네슘 산화물(MgO); 하프늄 산화물(HfO2); 텅스텐 산화물(WO3); 및 알루미늄(Al) 또는 갈륨(Ga)으로 도핑된 아연 산화물(ZnO)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 비공액 고분자 전해질은 상기 버퍼층에서 전자를 수송할 수 있는 역할을 할 수 있으며, 전자를 수송할 수 있는 것이라면 특별히 제한이 있는 것은 아니나, 폴리에틸렌이민(Polyethyleneimine, PEI), 폴리에틸렌이민 에톡실레이트(Polyethyleneimine ethoxylate, PEIE) 및 폴리아릴아민(Polyallylamine, PAA)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 광활성 물질은 광활성층을 형성하기 위한 것으로, 상기 광활성 물질은 전자주개 물질 및 전자 받개 물질을 포함할 수 있다. 본 명세서에서 상기 광활성 물질은 상기 전자주개 물질 및 상기 전자받개 물질을 의미할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 전자주개 물질과 전자받개 물질의 질량비는 1:10 내지 10:1일 수 있다. 구체적으로 본 명세서의 상기 전자받개 물질과 전자 주개 물질의 질량비는 1: 0.5 내지 1: 5일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 전자주개 물질은 적어도 한 종의 전자 공여체; 또는 적어도 한 종의 전자수용체와 적어도 한 종의 전자 공여체의 중합체를 포함할 수 있다. 상기 전자 공여물질은 적어도 한 종의 전자 공여체를 포함할 수 있다. 또한, 상기 전자 공여물질은 적어도 한 종의 전자 수용체와 적어도 한 종의 전자 공여체의 중합체를 포함한다.
구체적으로, 상기 전자주개 물질은 MEH-PPV(poly[2-methoxy-5-(2'-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylene vinylene])를 시작으로 티오펜계, 플루오렌계, 카바졸계 등의 다양한 고분자 물질 및 단분자 물질일 수 있다.
구체적으로, 상기 단분자 물질은 구리(Ⅱ)프탈로시아닌(Copper(Ⅱ) phthalocyanine), 아연프탈로시아닌(zinc phthalocyanine), 트리스[4-(5-디사이노메틸이덴메틸-2-티에닐)페닐]아민(tris[4-(5-dicyanomethylidenemethyl-2-thienyl)phenyl]amine), 2,4-비스[4-(N,N-디벤질아미노)-2,6-디히드록시페닐]스쿠아레인(2,4-bis[4-(N,N-dibenzylamino)-2,6-dihydroxyphenyl]squaraine), 벤즈[b]안트라센(benz[b]anthracene), 및 펜타센(pentacene)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함할 수 있다.
구체적으로, 상기 고분자 물질은 폴리 3-헥실 티오펜 (P3HT: poly 3-hexyl thiophene), PCDTBT(poly[N-9'-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4'-7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)]), PCPDTBT(poly[2,6-(4,4-bis-(2,ethylhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b']dithiophene)-alt-4,7-(2,1,3-benxothiadiazole)]), PFO-DBT(poly[2,7-(9,9-dioctyl-fluorene)-alt-5,5-(4,7-di 2-thienyl-2,1,3-benzothiadiazole)]), PTB7(Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]]), PSiF-DBT(Poly[2,7-(9,9-dioctyl-dibenzosilole)-alt-4,7-bis(thiophen-2-yl)benzo-2,1,3-thiadiazole])로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 광활성 물질은 하기 공중합체를 포함할 수 있다.
Figure 112016023812287-pat00001
l은 몰분율로, 0 < l < 1 이며,
m은 몰분율로, 0 < m < 1 이고,
l+m=1 이며,
0 < o < 1,000인 정수이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, l은 0.5이다.
또 하나의 실시상태에 있어서, m은 0.5이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 공중합체는 후술하는 실시예에 의해서 합성될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 공중합체의 말단기로는 헤테로 고리기 또는 아릴기일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 공중합체의 말단기는 4-(트리플루오로메틸)페닐기(4-(trifluoromethyl)phenyl)일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 공중합체의 수평균 분자량은 500 g/mol내지 1,000,000 g/mol일 수 있다. 구체적으로, 상기 공중합체의 수평균 분자량은 10,000 내지 100,000일 수 있다. 또한, 본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 공중합체의 수평균 분자량은 30,000 내지 70,000이다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 공중합체는 1 내지 100의 분자량 분포를 가질 수 있다. 구체적으로는 상기 공중합체는 1 내지 3의 분자량 분포를 가질 수 있다.
분자량 분포는 낮을수록, 수평균 분자량이 커질수록 전기적 특성과 기계적 특성이 더 좋아진다.
또한, 일정 이상의 용해도를 가져서 용액 도포가 용이하도록 하기 위해 수평균 분자량은 100,000이하일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 화합물은 광활성 물질 중 전자 주개로서 포함될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 버퍼층 및 광활성층을 형성하는 단계는 자가 상분리에 의한 것일 수 있다.
상기 버퍼층은 “정공” 또는 “전자”를 수송하는 층을 의미할 수 있다. 또한, 버퍼층은 전자수송층, 전하수송층 또는 정공수송층일 수 있다.
상기 광활성층은 광 여기에 의하여 상기 전자주개 물질이 전자와 정공이 쌍을 이룬 엑시톤(exciton)을 형성하고, 상기 엑시톤이 전자주개/전자받개의 계면에서 전자와 정공으로 분리된다. 분리된 전자와 정공은 전자주개 물질 및 전자받개 물질로 각각 이동하고 이들이 각각 제1 전극과 제2 전극에 수집됨으로써 외부에서 전기 에너지로 이용할 수 있다.
또한, 본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 광활성층은 벌크 이종 접합구조 또는 이중층 접합구조일 수 있다. 상기 벌크 이종 접합 구조는 벌크 헤테로정션(BHJ: bulk heterojunction) 접합형일 수 있으며, 상기 이중층 접합구조는 바이레이어(bi-layer) 접합형일 수 있다.
자가 상분리는 일정 조건하에서 다른 성질을 가지는 두 가지 이상의 군이 각각의 군으로 분리가 되는 것을 의미하며, 본 명세서에서는 용매, 버퍼 물질 및 광활성 물질을 포함하는 용액에 열처리 단계를 통해서 자가 상분리를 유도할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 코팅 단계는 바 코팅, 슬롯다이 코팅, 닥터 블레이드 코팅, 스크린 코팅 및 스핀 코팅으로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나에 의한 것일 수 있다. 구체적으로는 상기 코팅 단계는 바 코팅에 의한 것일 수 있다.
1cm2 이하의 소면적 모듈인 단위 소자에는 스핀코팅 등과 같은 코팅방법이 사용될 수 있으나, 이는 대면적 코팅에 적용하기 어려우며, 소자를 제작하기 위한 필수 조건인 패터닝을 할 수 없다는 문제가 있다. 그러나, 본 명세서의 일 실시상태에 따른 용액은 대면적 모듈에도 적용이 가능하기 때문에 대면적 모듈에 적용 가능한 상기 바 코팅의 방법을 사용할 수 있고 이에 따라서 코팅의 효율을 높일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 열처리 온도는 20 내지 70℃일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 열처리 온도는 30 내지 40℃일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 용매는 버퍼층과 광활성층의 자가 상분리 유도의 효과를 높이기 위해서 상분리 용매를 포함할 수 있다.
상기 상분리 용매의 종류로는 자가 상분리를 유도하는 물질이면 특별히 제한은 없으나, 끓는점이 200 내지 230℃이고, 밀도가 1 내지 5g/cm3 인 물질일 수 있다. 상분리 용매의 끓는점 및 밀도가 상기 범위를 벗어나는 경우 상분리 유도가 되지 않을 수 있으며, 이로 인해 추가적인 공정을 필요로 하여 공정의 효율이 감소할 수 있다.
상분리 용매의 구체적인 예로는 특별히 제한이 있는 것은 아니나, 1,2,4-트리클로로벤젠(1,2,4-Trichlorobenzene, TCB)일 수 있다.
또한, 상기 상분리 용매는 상기 용액 100중량%에 대하여 2 내지 8중량%로 포함될 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 상분리 용매는 상기 용액 100중량%에 대하여 2 내지 5중량%로 포함될 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 상분리 용매는 상기 용액 100중량%에 대하여 3중량%로 포함될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 본 명세서의 유기 태양전지 제조방법에 의해 제조된 유기 태양전지를 제공할 수 있다.
또한, 본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 캐소드이고, 상기 제2 전극은 애노드인 인버티드 구조이며, 상기 버퍼층은 제1 전극 및 상기 광활성층에 사이에 구비되는 것인 유기 태양전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 명세서의 일 실시상태에 따른 유기 태양전지의 일 예인 인버티드 구조의 유기 태양전지를 도시한 것이다. 도 1을 참고하면, 제1 전극(101)과 광활성층(401) 사이에 버퍼층(301)이 형성되고, 광활성층(401) 상에 제2 전극(201)이 마련될 수 있다.
상기 인버티드 구조는 기판 상에 캐소드가 형성되는 것을 의미할 수 있다. 구체적으로, 본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 유기 태양전지가 인버티드 구조인 경우, 기판 상에 형성되는 제1 전극이 캐소드일 수 있다. 이 경우 상기 제1 전극은 투명 전극 또는 반투명 전극일 수 있다.
상기 제1 전극이 투명 전극인 경우, 투명 전도성 산화물일 수 있으며, 이 경우 상기 제1 전극은 산화주석인듐(ITO) 또는 산화아연인듐(IZO) 등과 같은 전도성 산화물일 수 있다. 나아가, 상기 제1 전극은 반투명 전극일 수도 있다. 상기 제1 전극이 반투명 전극인 경우, Ag, Au, Mg, Ca 또는 이들의 합금 같은 반투명 금속으로 제조될 수 있다. 반투명 금속이 제1 전극으로 사용되는 경우, 상기 유기 태양전지는 미세공동구조를 가질 수 있다.
본 명세서의 상기 제1 전극이 투명 전도성 산화물인 경우, 상기 제1 전극은 유리 및 석영판 이외에 PET (polyethylene terephthalate), PEN (polyethylene naphthelate), PP (polyperopylene), PI(polyimide), PC (polycarbornate), PS (polystylene), POM (polyoxyethlene), AS 수지 (acrylonitrile styrene copolymer), ABS 수지 (acrylonitrile butadiene styrene copolymer) 및 TAC (Triacetyl cellulose), PAR (polyarylate)등을 포함하는 플라스틱과 같은 유연하고 투명한 물질 위에 도전성을 갖는 물질이 도핑된 것이 사용될 수 있다. 구체적으로, ITO (indium tin oxide), 플루오린이 도핑된 틴 옥사이드 (fluorine doped tin oxide; FTO), 알루미늄이 도핑된 징크 옥사이드 (aluminium doped zink oxide, AZO), IZO (indium zink oxide), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3 및 ATO (antimony tin oxide) 등이 될 수 있으며, 보다 구체적으로 ITO일 수 있다.
본 명세서의 상기 인버티드 구조의 유기 태양전지는 일반적인 구조의 유기 태양전지의 애노드와 캐소드가 역방향으로 구성된 것을 의미할 수 있다. 일반적인 구조의 유기 태양전지에서 사용되는 Al층은 공기 중에서 산화반응에 매우 취약하고, 잉크화하기 곤란하여 이를 인쇄공정을 통하여 상업화하는데 제약이 있다. 그러나, 본 명세서의 상기 역방향 구조의 유기 태양전지는 Al 대신 Ag를 사용할 수 있으므로, 일반적인 구조의 유기 태양전지에 비하여 산화반응에 안정적이고, Ag 잉크의 제작이 용이하므로 인쇄공정을 통한 상업화에 유리할 수 있다.
또 하나의 실시상태에 있어서, 상기 제1 전극은 애노드이고, 상기 제2 전극은 캐소드인 노말구조이며, 상기 버퍼층은 제2 전극 및 상기 광활성층 사이에 구비되는 것인 유기 태양전지를 제공할 수 있다.
도 2는 본 명세서의 일 실시상태에 따른 유기 태양전지의 일 예인 노멀 구조의 유기 태양전지를 도시한 것이다. 도 2를 참고하면, 제2 전극(201)과 광활성층(401) 사이에 버퍼층(301)이 형성되고, 광활성층(401) 상에 제1 전극(101)이 마련될 수 있다.
상기 노말 구조는 기판 상에 애노드가 형성되는 것을 의미할 수 있다. 구체적으로, 본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 유기 태양전지가 노말 구조인 경우, 기판 상에 형성되는 제1 전극이 애노드일 수 있다. 이 경우 상기 제2 전극은 금속 전극일 수 있다.
본 명세서의 상기 제2 전극이 금속 전극인 경우, 상기 제2 전극은 은(Ag), 알루미늄(Al), 백금(Pt), 텅스텐(W), 구리(Cu), 몰리브덴(Mo), 금(Au), 니켈(Ni), 및 팔라듐(Pd)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함할 수 있다. 보다 더 구체적으로 상기 금속 전극은 은(Ag)일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 유기 태양전지는 기판을 더 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 기판은 제1 전극의 하부에 구비될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 기판은 투명성, 표면평활성, 취급용이성 및 방수성이 우수한 기판을 사용할 수 있다. 구체적으로, 유리 기판, 박막유리 기판 또는 투명 플라스틱 기판을 사용할 수 있다. 상기 플라스틱 기판은 PET(polyethylene terephthalate), PEN(Polyethylene naphthalate), PEEK(Polyether ether ketone) 및 PI(Polyimide) 등의 필름이 단층 또는 복층의 형태로 포함될 수 있다. 다만, 상기 기판은 이에 한정되지 않으며, 유기 태양전지에 통상적으로 사용되는 기판을 사용할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제1 전극 및/또는 제2 전극을 형성하는 단계는 패터닝된 ITO 기판을 세정제, 아세톤, 이소프로판올(IPA)로 순차적으로 세정한 다음 수분제거를 위해 가열판에서 100 ~ 250 ℃로 1 ~ 30분간, 구체적으로 250 ℃에서 10분간 건조하고, 기판이 완전히 세정되면 기판 표면을 친수성으로 개질할 수 있다. 이를 위한 전처리 기술로는 a) 평행평판형 방전을 이용한 표면 산화법, b) 진공상태에서 UV 자외선을 이용하여 생성된 오존을 통해 표면을 산화하는 방법, 및 c) 플라즈마에 의해 생성된 산소 라디칼을 이용하여 산화하는 방법 등을 이용할 수 있다. 상기와 같은 표면 개질을 통하여 접합표면전위를 정공주입층의 표면 전위에 적합한 수준으로 유지할 수 있으며, ITO 기판 위에 고분자 박막의 형성이 용이해지고, 박막의 품질이 향상될 수 있다. 기판의 상태에 따라 상기 방법 중 한가지를 선택하게 되는데 어느 방법을 이용하든지 공통적으로 기판 표면의 산소이탈을 방지하고 수분 및 유기물의 잔류를 최대한 억제해야 전처리의 실질적인 효과를 기대할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 기판을 산화시키는 방법으로 UV를 이용하여 생성된 오존을 통해 표면을 산화하는 방법을 사용할 수 있다. 이 경우, 초음파 세정 후 패턴된 ITO 기판을 가열판 (hot plate)에서 베이킹 (baking)하여 잘 건조시킨 다음 챔버에 투입하고 UV 램프를 작용시켜 산소 가스가 UV광과 반응하여 발생하는 오존에 의해 패턴된 ITO 기판을 세정하게 된다. 그러나, 본 발명에 있어서의 패턴된 ITO 기판의 표면 개질방법은 특별히 한정시킬 필요는 없으며, 기판을 산화시키는 방법이라면 어떠한 방법도 무방하다.
이하, 본 명세서를 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 명세서에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 명세서의 범위가 아래에서 상술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되지 않는다. 본 명세서의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 명세서를 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
[실시예 1]
본 명세서의 일 실시상태에 따른 광활성 물질에 포함되는 공중합체를 합성하기 위해 하기 반응식 1에 의해 공중합체를 형성하였다.
[반응식 1]
Figure 112016023812287-pat00002
마이크로 웨이브 리엑터 바이알(Microwave reactor vial)에 클로로벤젠(Chlorobenzene) 15 ml, 2,6-비스(트라이메틸틴)-4,8-비스(2-에틸헥실-2-싸이에닐)-벤조[1,2-b:4,5-b']다이싸이오펜 (2,6-Bis(trimethyltin)-4,8-bis(2-ethylhexyl-2-thenyl)-benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene, 0.7 g, 0.7738 mmol), 2,5-비스(트라이메틸스태닐)싸이오펜 (2,5-bis(trimethylstannyl)thiophene, 0.3171 g, 0.7738 mmol), 1,3-다이브로모-5-도데실싸이에노[3,4-c]피롤-4,6-다이온(1,3-Dibromo-5-dodecylthieno[3,4-c]pyrrole-4,6-dione, 0.7418 g, 1.548 mmol), 트리스(다이벤질리덴아세톤)다이팔라듐 (Pd2(dba)3 : (Tris(dibenzylideneacetone)dipalladium(0), 28 mg), 트라이-(오-톨릴)포스핀 (Tri-(o-tolyl)phosphine, 37 mg)을 넣고 170℃ 조건 하에 1시간 동안 반응 시켰다. 혼합물을 실온까지 냉각하여 메탄올에 부은 후 고체를 걸러 메탄올, 아세톤, 헥산, 클로로폼에 석슐렛 추출(Soxhlet extraction)한 다음, 클로로폼 부분을 다시 메탄올에 침전시켜 고체를 걸러내었다.
[ 실시예 2]
PEI용액을 제조하기 위해서 PEI: 1-butanol를 1:499의 질량비로 혼합하여 24시간이상 보관한다. 광활성층 용액은 도너와 어셉터(CF, CB, ODCB 또는 두 개 이상의 혼합 용액)를 1:2 비율로 하여 약 3wt% 농도로 만든다.
상기 제조한 광활성층 용액에 PEI 용액을 첨가하여 본 명세서의 일 실시상태에 따른 광활성층 용액을 만든다. 제조된 본 명세서의 일 실시상태에 따른 구조(ITO / 125:PC61BM:PEI / MoO3 / Ag)에서 1,2,4-트리클로로벤젠을 3중량% 포함시키고 기판의 온도와 광활성층 용액의 온도를 동일하게 40℃로 유지하면서 코팅을 하여 디바이스를 제작하였다.
[ 비교예 1]
온도를 동일하게 40℃로 유지하면서 코팅을 하는 단계를 제외하고, 상기 실시예 2와 동일하게 하여 디바이스를 제작하였다.
[ 비교예 2]
1,2,4-트리클로로벤젠을 10중량% 포함한 것을 제외하고, 상기 실시예 2와 동일하게 하여 디바이스를 제작하였다.
[ 비교예 3]
기존에 실시하는 일반적인 구조(ITO / ZnO / 125:PC61BM / MoO3 / Ag)로 디바이스를 제작하였다.
[ 비교예 4]
본 명세서의 일 실시상태에 따른 구조(ITO / 125:PC61BM:PEI / MoO3 / Ag)에서 1,2,4-트리클로로벤젠 및 기판과 용액을 열처리하는 과정을 제외하고 디바이스를 제작하였다.
상기 실시예 및 비교예에 따른 유기 태양전지의 물성은 하기 표 1에 나타내었다.
유기 태양전지 모듈의 크기는 9cm X 1.5cm = 13.5cm2으로 기존의 1cm2 이하의 소면적 모듈이 아닌 대면적 모듈에 적용한 것이다.
Voc (V) Jsc (mA/cm2) FF PCE (%)
실시예 2 4.833 2.516 0.579 7.03
비교예 1 4.8 2.622 0.48 6.04
비교예 2 3.79 1.66 0.38 2.39
비교예 3 4.862 2.5 0.560 6.81
비교예 4 3.891 2.334 0.375 3.41
본 명세서에서 Voc는 개방전압을, Jsc는 단락전류를, FF는 충전율(Fill factor)를, PCE는 에너지 변환 효율을 의미한다. 개방전압과 단락전류는 각각 전압-전류 밀도 곡선의 4사분면에서 X축과 Y축 절편이며, 이 두 값이 높을수록 유기 태양전지의 효율은 높아진다. 또한, 충전율(Fill factor)는 곡선 내부에 그릴 수 있는 직사각형의 넓이를 단락전류와 개방전압의 곱으로 나눈 값이다. 이 세 가지 값을 조사된 빛의 세기로 나누면 에너지 변환 효율을 구할 수 있으며, 높은 값일수록 원하는 효과를 얻을 수 있다.
상기 표 1에서 알 수 있듯이, 실시예에 따른 유기 태양전지는 상분리 용매로 1,2,4-트리클로로벤젠을 사용하였을 때 및 온도 조건을 일정하게 맞췄을 때 그렇지 않은 비교예에 따른 유기 태양전지에 비하여 우수한 효율을 나타낸다.
상기 표 1에서 알 수 있듯이, 실시예에 따른 태양전지는 Ag 나노 입자의 집광효과로 인해 광활성층의 빛 흡수 능력을 향상시켜 전류 밀도를 향상시키며, Ag 나노 입자에 의해 버퍼층의 전도성이 향상되어 전압에 의한 전류 밀도의 감소가 작으므로, 충전률이 큰 것을 확인할 수 있다.
101: 제1 전극
201: 제2 전극
301: 버퍼층
401: 광활성층

Claims (15)

  1. 제1 전극을 준비하는 단계;
    용매, 버퍼 물질 및 광활성 물질을 포함하는 용액을 준비하는 단계;
    상기 제1 전극 상에 상기 용액을 도포한 후 열처리하는 코팅 단계를 통해 버퍼층 및 광활성층을 형성하는 단계; 및
    상기 광활성층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하고,
    상기 용매는 상기 버퍼층 및 상기 광활성층의 자가 상분리를 위한 상분리 용매를 포함하고,
    상기 상분리 용매는 끓는점이 200 내지 230℃이고, 밀도가 1 내지 5g/cm3이고,
    상기 상분리 용매는 상기 용액 100중량%에 대하여 2 내지 5중량%로 포함되고,
    상기 열처리 온도는 30 내지 40℃인 것인 유기 태양전지 제조방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 버퍼 물질은 금속염, 금속 산화물 및 비공액 고분자 전해질(Non-conjugated polyelectrolyte, NPE)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 유기 태양전지 제조방법.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 금속염은 Ag 금속염, Au 금속염, Al 금속염, Cu 금속염, W 금속염 및 Pt 금속염으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 유기 태양전지 제조방법.
  4. 청구항 2에 있어서,
    상기 금속 산화물은 몰리브덴 산화물(MoO3), 바나듐 산화물(VOx), 니켈 산화물(NiO), 아연 산화물(ZnO); 티타늄 산화물(TiO2); 지르코늄 산화물(ZrO2); 탄탈륨 산화물(Ta2O3); 세슘 산화물(Cs2CO3); 마그네슘 산화물(MgO); 하프늄 산화물(HfO2); 텅스텐 산화물(WO3); 및 알루미늄(Al) 또는 갈륨(Ga)으로 도핑된 아연 산화물(ZnO)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 유기 태양전지 제조방법.
  5. 청구항 2에 있어서,
    상기 비공액 고분자 전해질은 폴리에틸렌이민(Polyethyleneimine, PEI), 폴리에틸렌이민 에톡실레이트(Polyethyleneimine ethoxylate, PEIE) 및 폴리아릴아민(Polyallylamine, PAA)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 유기 태양전지 제조방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 광활성 물질은 하기 공중합체를 포함하는 유기 태양전지 제조방법:
    Figure 112016023812287-pat00003

    l은 몰분율로, 0 < l < 1 이며,
    m은 몰분율로, 0 < m < 1 이고,
    l+m=1 이며,
    0 < o < 1,000인 정수이다.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 버퍼층 및 광활성층을 형성하는 단계는 자가 상분리에 의한 것인 유기 태양전지 제조방법.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 코팅 단계는 바 코팅, 슬롯다이 코팅 또는 닥터 블레이드 코팅으로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나인 유기 태양전지 제조방법.
  9. 삭제
  10. 삭제
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 상분리 용매는 1,2,4-트리클로로벤젠(1,2,4-Trichlorobenzene, TCB)인 유기 태양전지 제조방법.
  12. 삭제
  13. 청구항 1 내지 8 및 11 중 어느 한 항에 의해 제조된 유기 태양전지.
  14. 청구항 13에 있어서,
    상기 제1 전극은 캐소드이고, 상기 제2 전극은 애노드인 인버티드 구조이며,
    상기 버퍼층은 제1 전극 및 상기 광활성층에 사이에 구비되는 것인 유기 태양전지.
  15. 청구항 13에 있어서,
    상기 제1 전극은 애노드이고, 상기 제2 전극은 캐소드인 노말 구조이며,
    상기 버퍼층은 제2 전극 및 상기 광활성층 사이에 구비되는 것인 유기 태양전지.
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