KR102023023B1 - 원료 예열부 일체형 수증기 개질기 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 수증기 개질기에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 대류 열 교환 효율을 높임으로써 개질기 내부에 위치한 반응 튜브에 대한 균일한 반응열을 제공할 수 있어 개질 전환 성능을 향상시킬 수 있으며, 장치 컴팩트화 효율이 우수한 수증기 개질 반응기에 관한 것이다.
Description
본 발명은 수증기 개질기에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 대류 열 교환 효율을 높임으로써 개질기 내부에 위치한 반응 튜브에 대한 균일한 반응열을 제공할 수 있어 개질 전환 성능을 향상시킬 수 있으며, 장치 컴팩트화 효율이 우수한 수증기 개질 반응기에 관한 것이다.
수증기 개질기는 메탄이 주성분인 천연가스를 원료로 수소를 제조하는 반응기이다. 원료가스와 수증기는 촉매 상에서 수소, 일산화탄소, 이산화탄소가 혼합된 개질가스(reformed gas)로 전환되며, 강한 흡열 반응을 일으키므로 별도의 반응열의 공급이 필요하다. 상기 수증기 개질기는 반응에 필요한 수증기 발생기와 반응물을 예열하는 예열기가 연계되어 전체 공정이 구성된다. 이때, 수증기 발생기와 예열기의 열은 촉매층을 가열하고 배출되는 연소배가스 혹은 생산된 개질가스에서 나오는 폐열을 회수하여 공급될 수 있다. 이에, 수증기 개질기를 포함하여 전체 공정의 효율을 높이기 위하여 열교환 효율을 높이는 것이 요구된다.
수증기 개질기에서의 열교환은 주로 복사 전열(radiation heat transfer) 방식이 적용된다. 이때, 연소기에서 발생된 반응열에 대한 반응 튜브로의 열 플럭스(heat flux)는 매우 크기 때문에 처리용량 극대화에는 유리하나 화염과의 직접적인 접촉 등에 의해 반응 튜브의 국부 가열 위험이 있으며, 그로 인한 균일한 반응이 일어나지 않아 반응 안정성과 전환 효율이 저하된다. 또한, 반응 튜브 간 반응 편차가 심하여 운전, 유지 및 관리에 어려움이 있으며, 장치 내 고가의 내열 재료가 요구되는 문제점을 가진다. 이는 장치 소형화의 요구가 증대되고 있는 면에서 더욱 큰 걸림돌이 된다.
따라서 장치 내 반응 튜브가 배열되는 중심선의 직경을 줄이는 것과 같은 장치 부피를 최소화할 수 있으면서도 개질기 내 반응열에 대한 열 교환 효율을 높일 수 있는 기술에 대한 연구개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 원통형 가열 구조에 따른 반응 튜브가 배열되는 중심선의 직경을 줄임으로써 장치 컴팩트화율을 높일 수 있는 수증기 개질기를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 장치 소형화에도 불구하고 반응 튜브의 국부 가열을 억제할 뿐만 아니라 튜브 간 온도 편차를 줄여 반응 균일성을 향상시킬 수 있는 수증기 개질기를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 후속 공정의 열 부하를 감소시키고, 열손실을 저감할 수 있도록 하여 공정 구성을 단순화한 수증기 개질기를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 수소를 생산하는 수소제조 반응기에 사용되는 개질 튜브에 관한 것이다.
본 발명의 일 양태는
하우징,
상기 하우징의 내부 중심에 반응열을 생성하는 연소기,
상기 연소기를 중심으로 동심원에 배열되는 복수개의 반응 튜브,
상기 반응 튜브 외측면에 이격되어 위치하여 상기 반응 튜브를 둘러싸며, 하단이 개방된 대류전열 유도용 슬리브관 및
상기 대류전열 유도용 슬리브관과 연통되고, 배가스가 배출되는 배가스 배출관
을 포함하는 수증기 개질기에 관한 것이다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기에 있어서, 상기 대류전열 유도용 슬리브관은 반응 튜브의 하단부터 상단까지 상기 반응 튜브의 외곽을 둘러싸여 이루어지며, 하우징 내측 상단에 고정되고, 일측면이 배가스 배출관과 연통하는 것일 수 있다. 또한, 상기 대류전열 유도용 슬리브관은 상단이 동일 선상에 위치한 반응 튜브의 길이 대비 50 내지 120%의 길이를 갖는 것일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기에 있어서, 상기 배가스 배출관은 하우징 상단 일측면에 위치하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기에 있어서, 상기 연소기는 연소열이 수직 하향으로 유도될 수 있도록 하는 연소 가이드가 구비된 것일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기에 있어서, 상기 하우징은 내측면에 원료 예열관을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기에 있어서, 상기 원료 예열관은 하우징의 내측면 하단의 외주면을 따라 상향 배치되는 코일 형태인 것일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기는 상기 원료 예열관의 주입구 아래인 하우징 일측면에 배가스 배출관을 구비하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기에 있어서, 상기 하우징은 상기 반응 튜브가 관통될 수 있는 홀을 구비하고 상기 홀에 반응 튜브를 고정하는 지지부재를 구비하며, 상기 반응 튜브는 원료가스가 주입되는 원료가스 주입관 및 개질가스가 배출되는 개질가스 배출관이 상기 지지부재의 상단에 위치하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기에 있어서, 상기 하우징은 세라믹 섬유 단열재 및 미세 다공성 단열재 중에서 선택되는 어느 하나 이상의 단열재를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 다른 양태는 상술한 수증기 개질기를 포함하는 수소 제조 반응기를 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 수증기 개질기는 원통형 가열 구조로 반응 튜브가 배열되는 중심선의 직경을 현저히 줄일 수 있어 장치 컴팩트화율을 획기적으로 높일 수 있는 장점을 가진다. 특히, 장치 소형화에도 불구하고, 반응 튜브의 국부 가열을 억제할 수 있음은 물론 상기 반응 튜브 간 반응 온도 편차를 줄임으로써 전체적으로 균일한 반응을 실시할 수 있고, 내구성을 증진시킬 수 있는 장점을 가진다.
또한, 본 발명은 후속 공정의 열 부하를 감소시키며, 열손실을 저감시켜 열교환 효율이 탁월한 장점을 가진다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기의 단면을 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 원료 예열관을 포함하는 수증기 개질기의 단면을 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기 평면도를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 실시예에서 수치해석 대상 부분을 확대하여 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 실시예 2, 실시예 4 및 실시예 5 에 따른 CFD 분석 그래프로서, 슬리브 길이에 따른 생성가스 수소분율 별 윤곽선(contour)을 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 원료 예열관을 포함하는 수증기 개질기의 단면을 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기 평면도를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 실시예에서 수치해석 대상 부분을 확대하여 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 실시예 2, 실시예 4 및 실시예 5 에 따른 CFD 분석 그래프로서, 슬리브 길이에 따른 생성가스 수소분율 별 윤곽선(contour)을 나타낸 것이다.
이하 도면 및 구체예를 들어 본 발명에 따른 수증기 개질기를 보다 상세히 설명한다. 다만 하기 구체예 또는 실시예는 본 발명을 상세히 설명하기 위한 하나의 참조일 뿐 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니며, 여러 형태로 구현될 수 있다.
또한, 달리 정의되지 않은 한, 모든 기술적 용어 및 과학적 용어는 본 발명이 속하는 당업자 중 하나에 의해 일반적으로 이해되는 의미와 동일한 의미를 갖는다. 본원에서 설명에 사용되는 용어는 단지 특정 구체예를 효과적으로 기술하기 위함이고 본 발명을 제한하는 것으로 의도되지 않는다.
또한 다음에 소개되는 도면들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서 본 발명은 이하 제시되는 도면들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있으며, 이하 제시되는 도면들은 본 발명의 사상을 명확하기 위해 과장되어 도시될 수 있다. 또한 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
또한 명세서 및 첨부된 특허 청구범위에서 사용되는 단수 형태는 문맥에서 특별한 지시가 없는 한 복수 형태도 포함하는 것으로 의도할 수 있다.
본 발명에서 용어 ‘반응 튜브’는 수소 제조 장치 내 구비되는 개질 반응이 수행되는 반응기를 의미하는 것으로, 수증기 개질기 내 복수개의 개질 반응 튜브가 베요넷 형태를 가지며 구비된다.
본 발명에서 용어 ‘원료’는 탄소화합물 및 물을 포함하는 액체상 또는 기체상 물질을 총칭하는 것을 의미한다.
본 발명에서 용어 ‘포함하다’, ‘구비되다’ 또는 ‘가지다’는 특별한 언급이 없는 한 해당 구성 요소가 내재될 수 있음을 의미하는 것이므로, 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것으로 해석되어야 한다. 기술적이거나 과학적인 용어를 포함한 모든 용어들은, 다르게 정의되지 않는 한, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다.
본 발명은 원료 가스를 개질하는 반응 튜브를 복수개 구비하는 수증기 개질기에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기의 단면도를 나타낸 것이다.
도 1에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기(1)는 원료 가스를 개질하는 개질 반응 튜브를 적어도 하나 이상 포함하는 것이다. 구체적으로, 하우징(300), 상기 하우징(300)의 내부 중심에 반응열을 생성하는 연소기(100), 상기 연소기(100)를 중심으로 동심원에 배열되는 복수개의 반응 튜브(200), 상기 반응 튜브(200) 외측면에 이격되어 위치하며, 상기 반응 튜브(200)를 둘러싸며, 하단이 개방된 대류전열 유도용 슬리브관(203) 및 상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)과 연통되고, 배가스가 배출되는 배가스 배출홀(204) 및 배가스 배출관(301)을 포함한다.
상기 하우징(300)은 내부에 연소기(100)를 비롯하여 각종 구성 부품이 설치될 수 있는 공간을 제공하는 것이다. 상기 하우징(300)은 내부 중심에 연소기(100)를 구비한다. 또한, 상기 하우징(300)은 내부에 개질 반응을 수행하는 반응 튜브(200)를 복수개 구비하는데, 상기 반응 튜브(200)를 조밀하게 배치하고 장치의 소형화를 위하여 그 형상이 원통형인 것일 수 있으나, 이에 제한받지 않는다.
상기 연소기(100)는 개질 반응에 필요한 반응열을 공급하는 것이다. 상기 연소기(100)는 외부로부터 공기와 연료를 공급받아 연소시키는 공정을 수행할 수 있다. 상기 연소기(100)는 버너(burner)일 수 있으나, 이에 제한받지 않는다. 상기 연소기(100)에서 발생한 연소가스는 반응 튜브(200)와 대류전열 유도용 슬리브관(203)사이에 형성된 열교환 유로(120)을 경유하면서 상기 반응 튜브(200)에 열을 전달하고 열교환 유로(120)와 배가스 배출관(301) 사이의 연통을 위하여 구성된 배가스 배출홀(204) 및 배가스 배출관(301)을 통해 외부로 배기된다.
상기 연소기(100)는 연소가스가 수직 하향으로 유도될 수 있도록 연소 가이드(101)가 상기 연소기(100)의 하단에 구비될 수 있다. 상기 연소기(100)에서 발생된 연소가스는 일예로 연소에 의해 화염 형태로 열을 분사할 수 있다. 분사된 화염은 연소기(100)에 인접한 반응 튜브(200)의 일부 측면을 국부적으로 가열할 수 있다. 상기 연소 가이드(101)는 상기 화염으로부터 개별 반응 튜브(200)로의 직접적인 접촉을 막음으로써 이러한 국부 가열을 방지할 수 있다.
상기 연소 가이드(101)는 반응 튜브(200)가 위치되어 있는 내부 공간에 연소가스가 유동될 수 있도록 하우징(300)의 중심부에 이격되어 구비된다. 즉, 상기 연소 가이드(101)는 연소기(100)의 하단인 하우징(300)의 내부 중심 상측면에 접합되며, 상기 연소 가이드에 의해 연소가스는 하우징의 하단면 즉, 반응 튜브 하단부터 유동될 수 있다.
상기 연소 가이드(101)는 고온에서 열팽창에 의해 변형이나 산화에 의해 부식되지 않는 범위 내에서 그 재질에 제한은 없으나, 금속 혹은 세라믹 재질인 것일 수 있다.
상기 반응 튜브(200)는 하우징(300)의 내부 중심에 위치하는 연소기(100)를 중심으로 동심원에 복수개 배열되는 것으로 개질 반응이 수행된다. 구체적으로 상기 반응 튜브(200)는 연소기(100)를 중심 기준으로 하여 일정 반경의 위치에 다수 개가 형성될 수 있다. 이때, 반응 튜브(200)의 개수 및 배치 구조는 크게 제한되지 않으나, 바람직하게는 수증기 개질기(1)의 컴팩트화 및 효율적인 열 교환을 위해 조절될 수 있다.
상기 반응 튜브(200)에서는 반응원료인 탄소화합물의 원료가스와 수증기가 수소를 포함하는 개질 가스로 전환되는 개질 반응이 일어난다. 상기 반응 튜브는 그 형태가 크게 제한되는 것은 아니지만, 베요넷 튜브 형태일 수 있다.
상기 반응 튜브(200)는 내관과 외관으로 구성되는 이중관 구조를 가질 수 있다. 외관의 하단부가 폐쇄되어 있고, 내관의 하단부가 개방되어 있는 형태일 수 있다. 상기 내관 및 외관 사이에는 개질 촉매가 충진된 촉매층이 형성된다. 상기 촉매층은 공급받은 원료가스의 개질 반응을 위한 것으로 촉매를 포함한다. 상기 촉매로는 그 종류에 크게 제한되는 것은 아니지만, 금, 은, 철, 코발트, 니켈, 구리, 망간, 알루미늄, 아연, 티타늄, 하프늄, 백금, 로듐, 루테늄, 오스뮴, 이리듐, 팔라듐, 지르코늄 및 란탄족 금속에서 선택되는 하나 이상의 금속 또는 이들의 산화물 및 이들의 복합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 반응 튜브(200)는 상단부만 수증기 개질기에 고정될 수 있다. 즉, 반응 튜브(200) 상단부만 하우징(300) 상단면에 고정될 수 있다.
상기 반응 튜브(200) 외측면은 연소기(100)로부터 발생된 연소가스가 접촉하여 열이 전달된다. 전달된 열은 반응 튜브(200)에서 진행되는 흡열 반응인 개질 반응에 이용된다.
상기 반응 튜브(200)에서는 상단의 원료가스 주입관(201)으로부터 공급받은 원료가스가 내관과 외관 사이에 충전된 촉매층을 통과하면서 개질 반응이 진행된다. 상기 촉매층을 통과하면서 개질된 개질 가스는 반응 튜브 하단에서 빠져 나와 개질가스 배출관(202)으로 배출된다. 이때, 상기 개질가스 배출관(202)은 내부에서 수직 상향으로 구비되어, 상기 개질가스가 가지고 있는 열을 촉매층에 전달할 수 있도록 한다. 특히, 이러한 상기 수직 상향 구조의 개질가스 배출관(202)은 종래 반응 튜브 외관 측면에 배치되어 구조상 절곡 구조를 가짐으로써 열응력으로 인한 절곡 부분에서의 관 손상을 방지할 수 있는 특성을 가진다. 또한, 인접 튜브와의 간섭을 최소화함으로써 수증기 개질기(1) 내에 많은 수의 반응 튜브를 구비할 수 있도록 한다. 즉, 수증기 개질기(1) 내 반응 튜브의 조밀도가 높아지며 작업성이 향상되는 효과를 가진다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기(1)는 상기 반응 튜브(200) 외측면에 대류전열 유도용 슬리브관(203)을 구비하는 것을 특징으로 한다. 이는 연소기로부터 발생된 화염이 직접 접촉하여 발생 할 수 있는 국부적인 가열을 방지할 수 있는 특성을 가진다. 이때, 상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)은 상기 반응 튜브(200)의 외측면과 일정한 간격의 열교환 유로(120)를 두고 이격되며, 상기 슬리브관의 하단부가 완전 개방됨으로써 연소 배가스의 열교환 유체가 반응 튜브 하단 외곽면과 슬리브관 하단 내면 사이의 공간을 통과하면서 효율적인 대류 열교환을 유도할 수 있는 특성을 가진다.
구체적으로, 상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)은 반응 튜브(200)의 하단부터 상단까지 상기 반응 튜브(200)의 외곽을 둘러싸며, 하우징(300)의 내측 상단에 고정될 수 있다. 이때, 상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)의 하단은 개방되어 있는 것을 특징으로 한다. 상기 ‘개방’은 연소기로부터 발생된 연소 배가스가 상기 반응 튜브의 하단면부터 접촉되면서 흐를 수 있도록 상기 슬리브관과 반응 튜브 사이가 이격되어 공간이 열려 있다는 것을 의미한다. 이는 반응 튜브의 외면을 완전히 둘러싸는 것과 달리 에너지 효율 및 장치 컴팩트화 측면에서 더욱 효과적이다. 예를 들어, 반응 튜브의 하단면이 개방되지 않고 구멍이 형성된 슬리브관이 상기 반응 튜브의 외면을 완전히 둘러싸는 구조로, 상기 구멍을 통해 열교환 유체를 유입되도록 하는 경우는 균일한 열 공급이 어렵고, 열 효율이 저하될 수 있다. 구체적으로, 상기 구조는 반응 튜브가 연소기에서 발생하는 화염과 같은 높이에 인접하여 배치될 경우 화염과 직접 면하는 구멍으로의 열전달과 화염이 직접 면하지 않는 반대편 반응 튜브 측의 구멍을 통하는 열전달량이 서로 상이하게 된다. 이는 연소기로부터 발생된 배가스에 의한 반응 튜브로의 균일한 열 공급이 어렵고 온도 편차로 인한 열효율이 저하되는 문제점을 가진다. 이에, 반응 튜브와 연소기가 동일 선상에 설치되지 못한다. 또한, 반응 튜브의 하단면에 별도의 연소공간을 배치하여 연소기의 화염 위치와 무관하게 반응 튜브 하단부에서 상단부로 균일하게 연소가스가 공급되도록 연소기를 설치할 수밖에 없으므로 장치의 부피를 증대시키게 된다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 대류전열 유도용 슬리브관이 반응 튜브와 이격되어 하단이 개방되는 구조는 연소기의 직접 복사열을 완화하여 좁은 공간에 조밀하게 반응 튜브를 설치하더라도 연소기에 의한 반응 튜브 표면의 국부적 온도 상승을 방지하고 나아가 반응 튜브에 균일하고 원활한 열 공급을 통해 반응 효율을 높일 수 있는 효과를 가지는 것이다.
즉, 상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)은 연소가스로부터 열을 각 개별 반응 튜브(200)에 균일하게 제공할 수 있으며, 수증기 개질기 내 전반에 걸쳐 대류 전열에 의한 열전달 효율을 극대화할 수 있는 효과를 가진다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)은 그 하단과 반응 튜브의 최하단선의 높이가 일치하거나 상기 반응 튜브의 최하단선으로부터 반응 튜브 전체 길이의 10% 이내의 범위를 만족하는 것일 수 있다.
상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)은 반응 튜브(200)와의 이격되는 거리 즉 열교환 유로(120)의 간격을 조절하여 배가스의 유속을 조절할 수 있다. 배가스의 유속은 열효율을 향상시키는 측면에서 5 내지 30m/s, 바람직하게는 10 내지 25m/s가 되도록 조절될 수 있다. 상기 범위에서 반응 튜브의 균일한 열 공급과 수증기 개질기 내 전체 열효율 및 개질 반응 효율을 높일 수 있는 면에서 효과적이다. 또한, 상기 반응 튜브(200)의 외면과 대류전열 슬리브관(203)의 내면 사이의 간격, 즉 열교환 유로(120)의 간격은 2 내지 10mm, 바람직하게는 3 내지 7mm인 것이 생성가스의 수소분율 향상 측면에서 효과적이다. 보다 바람직하게는 4 내지 6mm인 경우 배가스의 압력 손실이 과다하게 증가하지 않는 범위에서 대류전열 열교환을 향상시킬 수 있는 측면에서 더욱 효과적이다.
또한, 상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)은 장치 내 효율적인 열전달반응을 위하여 반응 튜브의 길이를 기준으로 그 길이가 조절될 수 있다. 구체적으로, 상기 슬리브관의 길이는 상단이 동일선상에 위치한 반응 튜브 길이를 기준으로 50% 내지 120%, 구체적으로, 60% 내지 120%, 80% 내지 120%, 60% 내지 110%, 80% 내지 110%, 보다 구체적으로, 60% 내지 100%, 80% 내지 100%인 것일 수 있다. 상기 범위에서 대류 열전달 효율을 높일 수 있고, 촉매층으로의 열전달 효율을 향상시켜 반응기 전체 효율을 증가시키는 측면에서 효과적이나, 이는 비한정적인 일예일 뿐 상기 수치범위에 제한받지 않는다. 상기 반응 튜브 길이는 반응 튜브의 최하단까지의 길이, 즉 상기 슬리브관의 상단과 반응 튜브의 상단이 동일 선상에 있는 것을 기준으로, 반응 튜브의 상단부터 반응 튜브의 최하단부, 최하단은 반응 튜브 내에 개질되는 개질부의 밑단, 즉 개질부에 충전되는 개질촉매층 까지의 길이를 의미한다. 또한, 상기 반응 튜브의 상단은 상기 대류전열 유도용 슬리브관의 상단과 같은 높이에 있는 것을 의미한다.
상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)은 상부에 형성된 배가스 배출홀(204)을 통해 배가스 배출관(301)과 연통하며, 상기 배가스 배출관(301)을 통해 배가스를 배출한다. 구체적으로, 배가스 유동 경로를 살펴보면, 도 1에서 도시된 바와 같이, 연소기(100)로부터 생성된 연소 가스는 연소 가이드(101)에 의해 하우징(300) 하단면으로 수직 하향하였다가 반응 튜브(200) 외곽에 설치된 대류전열 유도용 슬리브관(203)을 통해 흐르면서 반응 튜브(200)를 가열하고, 슬리브관(203) 상부에 형성된 배가스 배출홀(204)과 하우징(300)의 일측면에 구비된 배가스 배출관(301)을 차례대로 통과하여 외부로 배출된다. 상기 배가스 배출관(301)은 하우징(300) 상단 일측면에 구비될 수 있다.
상기 대류전열 유도용 슬리브관(203)은 수증기 개질기(1) 내 구비된 다수의 개별 반응 튜브(200)에 균일한 열을 공급하여 국부적 가열이 일어나는 것을 방지할 수 있을 뿐만 아니라, 특히 수증기 개질기(1)가 원통형 가열 구조인 면에서 반응 튜브(200)가 배열되는 동심원의 직경을 현저히 줄일 수 있어 장치 컴팩트화율을 획기적으로 높일 수 있는 효과를 가진다. 즉, 수증기 개질기(1)의 소형화를 이루면서도 반응 튜브(200)의 국부 가열을 억제할 수 있음은 물론, 상기 반응 튜브(200) 간 반응 온도 편차를 줄일 수 있어 균일한 반응, 높은 열효율 및 장기 내구성을 구현할 수 있다. 또한, 장치 내 반응 튜브 전반적인 제어가 용이하여 유지 관리에 더욱 유리한 장점을 가진다.
상기 하우징(300)은 내측이 철골구조로 이루어질 수 있으며, 그 외측이 단열재를 포함하여 둘러싸는 구조로 이루어질 수 있다. 이때, 상기 철골구조 내부에도 단열재를 구비할 수 있다. 상기 단열재는 그 재질이 크게 제한되지 않지만, 구체적으로, 내부에 구비된 단열재는 세라믹 섬유 단열재이며, 외부에 구비된 단열재는 미세 다공성 단열재일 수 있으며,이에 제한받지 않는다. 일예로, 상기 세라믹 섬유 단열재로는 세라크울(cerakwool)을 들 수 있으며, 상기 미세 다공성 단열재로는 마이크로썸(microtherm)을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 원료 예열관을 포함하는 수증기 개질기의 단면을 나타낸 것이다.
도 2에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기(1)은 상기 하우징(300)이 제1단열층(302) 및 제2단열층(303)을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 하우징(300)은 세라믹 섬유 단열재로 이루어진 제1단열층(302) 및 미세 다공 단열재로 이루어진 제2단열층(303)으로 이루어질 수 있으나, 이에 제한받지 않는다.
또한, 상기 수증기 개질기(1)는 하우징(300)의 내측면에 원료 예열관(306)을 더 포함하는 것일 수 있다. 상기 원료 예열관(306)에서는 원료의 예열이 실시될 수 있으며, 예열되기 전 원료가 예열 원료 주입관(304)에 주입되어 예열 원료 배출관(305)으로 배출된다. 상기 원료 예열관(306)은 하우징(300)의 내측면 하단의 외주면을 따라 상향 배치되는 코일 형태인 것일 수 있다. 상기 원료 예열관(306)은 하우징(300) 내부 측면을 감싸면서 열이 전도될 수 있도록 구비되며 열효율을 더욱 향상시키는 효과를 가진다. 이때, 감는 위치, 횟수 등은 제한되지 않으며, 상기 원료 예열관(306)은 하우징(300) 내부, 즉, 단열재에 의해 둘러싸일 수 있다.
또한, 상기 원료 예열관(306)은 열을 회수할 수 있어, 후속 공정의 열 부하를 감소시킬 수 있다. 이는 열손실을 줄여 별도의 예열기를 따로 설치하지 않아도 되고, 상기 원료 예열관(306)을 포함하는 예열기를 일체화함으로써 공정 구성을 단순화할 수 있는 특성을 가진다.
상기 원료 예열관(306)을 포함하는 수증기 개질기(1)는 상기 원료 예열관(306)의 주입구인 원료 예열 주입관(304)의 위치보다 아래인 하우징(300) 하단 일측면에 배가스 배출관(301)이 구비될 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 하우징(300)은 반응 튜브(200)가 관통될 수 있는 홀을 구비하고, 상기 홀에 반응 튜브(200)가 고정된다. 상기 반응 튜브(200)는 상기 홀과 접합된 지지부재에 의해 고정될 수 있다. 상기 반응 튜브(200)는 원료가스가 주입되는 원료가스 주입관(201) 및 개질가스가 배출되는 개질가스 배출관(202)이 상기 지지부재의 상단에 노출될 수 있으며, 이에 따라 노출된 부위의 단열을 위하여 하우징(300)의 외부에 추가 하우징을 구비하거나 단열재를 이용하여 노출 부위를 단열시킬 수 있다.
도 3은 본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기의 평면도를 나타낸 것이다. 도 3에서 볼 수 있는 바와 같이, 하우징(300)의 내부 중심에는 연소기(100)가 위치하며, 상기 연소기(100)에서 일정 거리의 동심원에 반응 튜브(200)가 복수개 구비된다. 이때, 상기 반응 튜브는 측면에 원료가스 주입관(201)이, 상단면에 돌출되는 개질가스 배출관(202)이 구비된다. 또한, 하우징(300)의 일측면에는 배가스 배출관(301)이 구비된다.
본 발명은 상술한 수증기 개질기(1)를 포함하는 수소 생성 장치를 제공한다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기(1)는 내부 중심에 연소기(100)에 공기와 연료가 공급되어 연소가 실시되고, 고온의 배가스를 발생시킨다. 상기 배가스는 연소 가이드(101)에 의해 내부 중심을 기준으로 일정한 거리로 이격되어 동심원 구조에 배열된 개별 반응 튜브(200)의 외측면과 대류전열 유도용 슬리브관(203) 사이에 구성된 열교환유로(120)을 통과하게 된다. 이때, 배가스의 열은 반응 튜브(200) 내 촉매층을 포함하여 전반에 걸쳐 고르게 전달된다. 다음으로, 상기 반응 튜브(200)에는 원료가스가 개질 촉매와 접촉하여 개질 반응이 진행되고, 수소, 일산화탄소, 이산화탄소, 미반응물 및 여분의 물로 이루어진 개질가스가 발생되며, 반응 튜브(200) 내 개질가스 배출관(202)를 통해 외부로 배출된다.
상기 개질 반응은 하기 반응식과 같은 반응이 실시될 수 있다.
[반응식 1]
CH4 + H2O → CO + 3H2
[반응식 2]
CO + H2O → CO2 + H2
이때, 반응온도는 500 내지 900℃, 바람직하게는 600 내지 850℃이며, 반응압력은 0.2 내지 1.5 MPa, 바람직하게는 0.7 내지 1.0 MPa의 범위일 수 있으며, 이는 비한정적인 일예일 뿐 상기 수치범위에 제한받지 않는다.
상기 두 가지 반응에 의해 생성된 수소, 이산화탄소 및 일산화탄소의 혼합물을 포함하는 개질가스는 중심부의 개질가스 배출관을 따라 수직 상승하여 배출되며, 배출 시 온도가 도입 시의 온도보다 높아 개질 반응유로에 접촉되어 열전도에 의해 촉매의 활성 온도를 유지시키는 열교환을 향상시킬 수 있게 된다. 즉, 촉매 활성 온도 유지로 인해 촉매 반응을 촉진시킬 수 있으며, 개질 반응 효율을 높일 수 있는 효과를 가진다.
상기 개질 반응으로 생성된 개질가스는 수소 가스와 일산화탄소의 혼합물로, 일산화탄소를 이산화탄소로 변환시키는 상기 반응식 2의 공정을 추가로 거치게 된다. 이후, 변환된 이산화탄소를 함유한 수소 가스 혼합물은 수소 가스 이외의 물질을 흡착시키는 공정을 통해 수소가스를 분리하여 수득하게 된다.
특히, 본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기는 상기 반응 튜브의 외측면에 일정 거리 간격을 두고 형성된 대류전열 유도용 슬리브관을 통해 연소기로부터 발생된 연소열의 국부적 가열을 피할 수 있어 연소기를 중심으로 반응 튜브가 배열되는 중심선의 직경을 줄일 수 있게 된다. 이는 장치 컴팩트화율을 높일 수 있다. 또한, 본 발명은 장치 소형화를 이루면서도 반응 튜브 간 온도 편차를 줄이고 반응 균일성을 높여 열 교환 효율 및 개질 효율을 향상시킬 수 있는 효과를 가진다.
본 발명의 일 구현예에 따른 수증기 개질기의 운전 시 생성가스 수소분율을 수치해석 프로그램(Computational Fluid Dynamics, CFD)을 이용하여 분석하였다.
이때, 운전 조건은 수소생산량 100 kg/day 급 용량으로 하기 표 1에 나타내었다.
| 구 분 | 설정 조건 | 비 고 |
| 반응 압력[MPaG] | 0.7 | |
| 원료 공급량[kg/sec] | 0.0070 | H2/CH4 = 0.75/0.25 |
| S/C 비[-] | 3.0 | |
| 버너 과잉 공기비[-] | 1.1 | |
| 배가스 온도[K] | 1373 | |
| 원료 공급 온도[K] | 769 | |
| 개질 온도[K] | 969 | |
| 버너 연료공급량[kg/sec] | 0.000667 | CH4 100% |
| 버너 공기공급량[kg/sec] | 0.012 | O2=20%, N2=80% |
(실시예 1)
도 4에서 보이는 바와 같은 수증기 개질기 내 반응 튜브(200) 외면과 슬리브관(203)의 내면 사이의 간격(120)을 3mm로 조절한 다음 상기 표 1에 나타낸 운전 조건에 따라 반응 운전을 실시하였다. 그 결과, 생성가스 조성변화 및 압력손실을 하기 표 2에 나타내었다.
(실시예 2)
실시예 1에서, 수증기 개질기 내 반응 튜브(200) 외면과 슬리브관(203)의 내면 사이의 간격(120)을 5mm로 변경한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하고, 그에 따른 생성가스 조성변화 및 압력손실을 하기 표 2에 나타내었다.
(실시예 3)
실시예 1에서, 수증기 개질기 내 반응 튜브(200) 외면과 슬리브관(203)의 내면 사이의 간격(120)을 7mm로 변경한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하고, 그에 따른 생성가스 조성변화 및 압력손실을 하기 표 2에 나타내었다.
| 구분 | 간격 (㎜) |
생성가스 조성 (mol. %, dry basis) | 촉매층 출구온도(℃) |
압력손실(Pa) | |||
| H2 | CO | CO2 | CH4 | ||||
| 실시예 1 | 3 | 0.670 | 0.077 | 0.110 | 0.143 | 708 | 191 |
| 실시예 2 | 5 | 0.668 | 0.075 | 0.111 | 0.148 | 704 | 45 |
| 실시예 3 | 7 | 0.665 | 0.074 | 0.111 | 0.149 | 703 | 20 |
(실시예 4)
실시예 2에서 슬리브관을 반응 튜브의 최하단까지의 길이의 80%로 감축한 것을 제외하고는 실시예 2와 동일한 방법으로 실시한 다음 생성가스 조성변화 및 압력손실을 측정하여 하기 표 3에 나타내었다.
(실시예 5)
실시예 2에서 슬리브관을 반응 튜브의 최하단까지의 길이의 60%로 감축한 것을 제외하고는 실시예 2와 동일한 방법으로 실시한 다음 생성가스 조성변화 및 압력손실을 측정하여 하기 표 3에 나타내었다.
| 구분 | 길이 (%) |
생성가스 조성 (mol. %, dry basis) | 압력손실(Pa) | |||
| H2 | CO | CO2 | CH4 | |||
| 실시예 2 | 100 | 0.668 | 0.075 | 0.111 | 0.148 | 45 |
| 실시예 4 | 80 | 0.648 | 0.064 | 0.114 | 0.174 | 35 |
| 실시예 5 | 60 | 0.611 | 0.048 | 0.117 | 0.224 | 25 |
상기 표 2에서 볼 수 있는 바와 같이, 반응튜브 외면과 슬리브관 내면 사이의 간격이 좁을수록 연소가스 선속 증가로 인해 대류 열교환이 증가하고 촉매층으로의 열전달이 향상되어 촉매층 출구온도가 증가하고 생성가스의 수소분율 또한 향상된 값을 나타내었다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 반응튜브 외면과 슬리브관 내면 사이의 간격은 2 내지 8mm, 바람직하게는 3 내지 7mm인 것이 생성가스의 수소분율 향상 측면과 압력손실 억제 면에서 효과적이다. 보다 바람직하게는 4 내지 6mm인 경우 유사한 생성가스의 수소분율에서 배가스의 압력손실을 줄일 수 있는 측면에서 더욱 효과적이다.
도 5는 본 발명의 실시예 2, 4 및 5에 따른 CFD 분석 그래프로서, 슬리브 길이에 따른 생성가스 수소분율 별 윤곽선(contour)을 나타낸 것이다. 상기 도 5에서 볼 수 있는 바와 같이, 실시예 2, 4 및 5은 모두 압력손실을 크게 증가시키지 않으면서 우수한 개질 전환 성능을 나타내었으며, 특히 실시예 2 및 4는 생성가스 분율 관점에서 더욱 효과적이였다. 보다 좋게 실시예 2는 촉매층으로의 열전달이 더욱 향상되어 수소 분율을 더욱 증가시킬 수 있어 보다 바람직한 결과를 나타내었다. 이는 상기 표 3을 통해 확인할 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
1 : 수증기 개질기
100 : 연소기 101 : 연소 가이드
102 : 연료 공급관 103 : 연소공기 공급관
110 : 연소 챔버 120 : 열교환 유로
200 : 반응 튜브 201 : 원료가스 주입관
202 : 개질가스 배출관 203 : 대류전열 유도용 슬리브관
204 : 배가스 배출홀 300 : 하우징
301 : 배가스 배출관 302 : 제1단열층
303 : 제2단열층 304 : 예열 원료 주입관
305 : 예열 원료 배출관 306 : 원료 예열관
100 : 연소기 101 : 연소 가이드
102 : 연료 공급관 103 : 연소공기 공급관
110 : 연소 챔버 120 : 열교환 유로
200 : 반응 튜브 201 : 원료가스 주입관
202 : 개질가스 배출관 203 : 대류전열 유도용 슬리브관
204 : 배가스 배출홀 300 : 하우징
301 : 배가스 배출관 302 : 제1단열층
303 : 제2단열층 304 : 예열 원료 주입관
305 : 예열 원료 배출관 306 : 원료 예열관
Claims (11)
- 원료가스를 개질하는 개별 반응 튜브를 적어도 하나 이상 포함하는 수증기 개질기로,
상기 수증기 개질기는,
제1단열층 및 제2단열층을 포함하는 하우징;
상기 제1단열층 및 상기 제2단열층으로 둘러싸인 원료 예열관;
상기 하우징의 내부 중심에 반응열을 생성하는 연소기;
상기 연소기를 중심으로 동심원에 배열되는 복수개의 반응 튜브;
상기 반응 튜브 외측면에 이격되어 위치하여 상기 반응 튜브를 둘러싸며, 하단이 개방된 대류전열 유도용 슬리브관;
상기 대류전열 유도용 슬리브관의 내부에 형성되되, 상기 대류전열 유도용 슬리브관의 내면과 상기 반응 튜브의 외면 사이에 형성되는 열교환 유로;
상기 대류전열 유도용 슬리브관과 연통되고, 배가스가 배출되는 배가스 배출관; 및
상기 대류전열 유도용 슬리브관의 상부에 형성되되, 상기 배가스 배출관과 연통되는 배가스 배출홀;
상기 하우징의 중심부에 구비되되, 상기 반응 튜브가 위치되어 있는 내부 공간에 구비되고, 상기 하우징의 중심과 상기 대류전열 유도용 슬리브관 사이에 구비되어 연소열이 수직 하향으로 유도될 수 있도록 하는 연소 가이드; 및
상기 대류전열 유도용 슬리브관의 상부에 형성되며, 상기 연소 가이드의 일면과 대향하는 배가스 배출홀;을 포함하는 것을 특징으로 하는 수증기 개질기.
- 제1항에 있어서,
상기 대류전열 유도용 슬리브관은 상기 반응 튜브의 하단부터 상단까지 상기 반응 튜브의 외곽을 둘러싸여 이루어지며, 상기 하우징 내측 상단에 고정되고, 일측면이 상기 배가스 배출관과 연통하는 것인 수증기 개질기.
- 제1항에 있어서,
상기 대류전열 유도용 슬리브관은 상단이 동일 선상에 위치한 상기 반응 튜브의 길이 대비 50 내지 120%의 길이를 갖는 것인 수증기 개질기.
- 제1항에 있어서,
상기 배가스 배출관은 상기 하우징 상단 일측면에 위치하는 것인 수증기 개질기.
- 삭제
- 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 원료 예열관은 상기 하우징의 내측면 하단의 외주면을 따라 상향 배치되는 코일 형태인 수증기 개질기.
- 제7항에 있어서,
상기 배가스 배출관은 상기 원료 예열관의 주입구 아래의 상기 하우징 일측면에 구비되는 것인 수증기 개질기.
- 제1항에 있어서,
상기 하우징은 상기 반응 튜브가 관통될 수 있는 홀을 구비하고 상기 홀에 반응 튜브를 고정하는 지지부재를 구비하며, 상기 반응 튜브는 원료가스가 주입되는 원료가스 주입관 및 개질가스가 배출되는 개질가스 배출관이 상기 지지부재의 상단에 노출되는 것인 수증기 개질기.
- 제1항에 있어서,
상기 제1단열층은 세라믹 섬유 단열재로 이루어지며,
상기 제2단열층은 미세 다공 단열재로 이루어지는 것인 수증기 개질기.
- 제1항 내지 제4항, 제7항 내지 제10항 중 어느 한 항의 수증기 개질기를 포함하는 수소 제조 시스템.
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