KR101965630B1 - Solid Electrolyte Having integrated Cathode Current Collector, Manufacturing Method thereof, Secondary Battery using thereof - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 양극 집전체 일체형 고체 전해질, 그 제조 방법 및 이를 이용한 이차 전지에 대한 것으로, 고체 전해질의 표면에 탄소를 포함하는 코팅층이 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면 양극 집전체와 고체 전해질을 일체화 함으로써, 종래 이차 전지가 갖는 양극 집전체가 전해질의 유입, 유출 및 흐름(flow) 등을 방해하던 문제점을 해결할 수 있다. 따라서, 이차 전지의 전기 화학 반응 효율을 향상시킬 수 있다. The present invention relates to a solid electrolyte with a positive electrode current collector, a method of manufacturing the same, and a secondary battery using the same, wherein a coating layer containing carbon may be formed on the surface of the solid electrolyte.
According to one embodiment of the present invention, by integrating the positive electrode collector and the solid electrolyte, it is possible to solve the problem that the positive electrode collector of the conventional secondary battery interferes with the inflow, outflow and flow of the electrolyte. Therefore, the electrochemical reaction efficiency of the secondary battery can be improved.

Description

양극 집전체 일체형 고체 전해질, 그 제조 방법 및 이를 이용한 이차 전지 {Solid Electrolyte Having integrated Cathode Current Collector, Manufacturing Method thereof, Secondary Battery using thereof}Technical Field [0001] The present invention relates to a solid electrolyte having a positive electrode current collector, a method for manufacturing the same, and a secondary battery using the same,

본 발명은 이차 전지에서 집전체(current collector)로 사용되는 탄소 재료를 고체 전해질의 표면에 코팅함으로써, 배터리를 쉽게 대용량화 할 수 있고, 배터리의 전기 화학 반응 효율을 증가시킬 수 있는, 양극 집전체 일체형 고체 전해질, 그 제조 방법 및 이를 이용한 이차 전지에 대한 것이다.The present invention relates to a positive electrode collector integrated type battery which can easily increase the capacity of a battery by coating a surface of a solid electrolyte with a carbon material used as a current collector in a secondary battery, A solid electrolyte, a production method thereof, and a secondary battery using the solid electrolyte.

이차 전지는 양극부와 음극부 간에 전기 화학 반응이 가능한 물질을 사용하여, 화학 에너지와 전기 에너지 간의 전환을 통하여 충전 및 방전이 가능한 전지를 의미한다. 이러한 이차 전지는 차량이나 선박 등 대용량의 전력 저장이 요구되는 곳에 주로 사용된다. 예를 들어, 선행기술문헌에 개시된 바와 같은 이차 전지가 있다. [특허문헌 1]The secondary battery means a battery capable of charging and discharging through conversion between chemical energy and electric energy by using a material capable of electrochemical reaction between the anode portion and the cathode portion. Such a secondary battery is mainly used where a large amount of electric power storage such as a vehicle or a ship is required. For example, there is a secondary battery as disclosed in the prior art document. [ Patent Document 1 ]

이차 전지의 구성요소로는 양극 활물질(catholyte), 음극 활물질(anolyte), 집전체(current collector), 분리막(separator), 고체 전해질(solid electrolyte)등이 있다.Components of the secondary battery include a cathode active material, an anode active material, a current collector, a separator, and a solid electrolyte.

종래의 이차 전지는 집전체와 고체 전해질이 별도로 구성되어 있다. 구체적으로 도 3a 및 도 4a를 참조하여 설명한다.In the conventional secondary battery, the current collector and the solid electrolyte are separately formed. This will be described in detail with reference to Figs. 3A and 4A.

도 3a는 종래 단셀 구조 이차 전지의 모식도이고, 도 4a는 종래 복셀 구조 이차 전지의 모식도이다.3A is a schematic view of a conventional single cell structure secondary battery, and FIG. 4A is a schematic view of a conventional voxel structure secondary battery.

도 3a를 참조하면, 종래 단셀 구조 이차 전지는 고체 전해질(NASICON)과 집전체(Carbon Electrode, Current Collector)가 분리되어 있다는 것을 알 수 있다. 이러한 종래의 구성에 의하면 집전체가 전극부의 전해질(electrolyte)의 흐름을 방해하여, 전기 화학 반응의 효율을 저하시키는 문제점이 발생한다.Referring to FIG. 3A, it can be seen that the conventional single cell structure secondary battery is separated from the solid electrolyte (NASICON) and the current collector (Carbon Electrode, Current Collector). According to such a conventional structure, the current collectors interfere with the flow of the electrolyte of the electrode portion, thereby causing a problem of decreasing the efficiency of the electrochemical reaction.

도 4a를 참조하면, 종래의 이차 전지는 고체 전해질과 집전체가 분리되어 있기 때문에, 전지 자체의 부피가 증가하게 되어, 전지의 대용량화를 위한 스택(stack) 구조에서 불리한 문제점이 있다는 것을 확인할 수 있다.Referring to FIG. 4A, since the solid electrolyte and the current collector are separated from each other in the conventional secondary battery, the volume of the battery itself is increased, which is disadvantageous in a stack structure for increasing the capacity of the battery .

[특허문헌 1] 한국공개특허 제10-2014-0013134호[Patent Document 1] Korean Patent Publication No. 10-2014-0013134

본 발명은 전술한 문제점을 해결하기 위하여 창출된 것으로, 이차 전지에서 집전체(current collector)로 사용되는 탄소 재료를 고체 전해질의 표면에 코팅함으로써, 배터리를 쉽게 대용량화 할 수 있고, 배터리의 전기 화학 반응의 효율을 증가시킬 수 있는, 양극 집전체 일체형 고체 전해질, 그 제조 방법 및 이를 이용한 이차 전지를 제공하는 것을 그 목적으로 한다.Disclosure of the Invention The present invention has been made in order to solve the above problems, and it is an object of the present invention to provide a rechargeable battery in which a carbon material used as a current collector is coated on the surface of a solid electrolyte, Which is capable of increasing the efficiency of the positive electrode current collector, and a secondary battery using the same.

또한, 상업화와 대량 생산이 매우 용이한, 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.Another object of the present invention is to provide a method for producing a solid electrolyte with a positive electrode collector, which is very easy to commercialize and mass-produce.

본 발명의 목적들은 이상에서 언급한 목적들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 목적들은 아래의 기재로부터 명확하게 이해될 수 있을 것이다.The objects of the present invention are not limited to the above-mentioned objects, and other objects not mentioned can be clearly understood from the following description.

상기한 목적들을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질은, 고체 전해질의 표면에 탄소를 포함하는 코팅층이 형성될 수 있다.In order to achieve the above objects, a solid electrolyte with a positive electrode collector according to an embodiment of the present invention may have a coating layer containing carbon on the surface of a solid electrolyte.

실시예에서, 상기 고체 전해질은 세라믹 일 수 있다.In an embodiment, the solid electrolyte may be a ceramic.

실시예에서, 상기 코팅층은, 흑연을 포함할 수 있다.In an embodiment, the coating layer may comprise graphite.

실시예에서, 상기 코팅층은, 다공성(porous)을 갖는 탄소 재료; 및 상기 탄소 재료와 혼합되며, 상기 탄소 재료를 상기 표면에 접착하는 바인더(Binder); 를 포함할 수 있다.In an embodiment, the coating layer comprises a porous carbon material; A binder which is mixed with the carbon material and adheres the carbon material to the surface; . ≪ / RTI >

실시예에서, 상기 탄소 재료는, 친수성 처리될 수 있다.In an embodiment, the carbon material may be treated hydrophilic.

실시예에서, 상기 탄소 재료는, 그래핀(Graphene), 그래핀 옥사이드(Graphene Oxide), 탄소 나노 튜브(Carbon Nano Tube), 카본 블랙(Carbon Black), 흑연(Graphite), 카본 페이퍼(Carbon Paper), 카본 펠트(Carbon Felt), 카본 클로스(Carbon Cloth), 카본 와이어(Carbon Wire), 및 카본 파이버(Carbon Fiber) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.The carbon material may be at least one selected from the group consisting of Graphene, Graphene Oxide, Carbon Nano Tube, Carbon Black, Graphite, Carbon Paper, A carbon fiber, a carbon fiber, a carbon fiber, and the like. The carbon fiber may be a carbon fiber, a carbon fiber, a carbon fiber, or a carbon fiber.

실시예에서, 상기 카본 블랙은, 아세틸렌 블랙(Acetylene Black), 수퍼 피(Super P), 불칸(Vulcan) 및 캣젠 블랙(Ketjen Black) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.In an embodiment, the carbon black may comprise at least one of Acetylene Black, Super P, Vulcan and Ketjen Black.

실시예에서, 상기 바인더는, 플루오르화폴리비닐리덴(Polyvinylidene fluoride; PVDF), 수크로스(Sucrose), 나피온(Nafion) 및 스티렌부타디엔루버(Styrene Butadiene Rubber; SBR) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.In an embodiment, the binder may comprise at least one of polyvinylidene fluoride (PVDF), Sucrose, Nafion, and Styrene Butadiene Rubber (SBR) .

본 발명의 다른 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법은, 고체 전해질의 표면에 탄소를 포함하는 코팅층을 형성하는 단계; 를 포함할 수 있다.According to another aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing a solid electrolyte with a positive electrode current collector, comprising: forming a coating layer containing carbon on a surface of a solid electrolyte; . ≪ / RTI >

실시예에서, 상기 코팅층을 형성하는 단계는, 상기 표면에 흑연을 도포하는 단계; 를 포함할 수 있다.In an embodiment, the step of forming the coating layer comprises: applying graphite to the surface; . ≪ / RTI >

실시예에서, 상기 코팅층을 형성하는 단계는, 용매에 용해 시킨 바인더와 탄소 재료를 혼합한 코팅재를 상기 고체 전해질의 표면에 도포하는 단계; 를 포함할 수 있다.In the embodiment, the step of forming the coating layer may include coating a surface of the solid electrolyte with a coating material obtained by mixing a binder and a carbon material dissolved in a solvent; . ≪ / RTI >

실시예에서, 상기 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법은, 상기 바인더와 탄소 재료의 혼합 이전에, 상기 탄소 재료를 친수성 처리하는 단계; 를 더 포함할 수 있다.In the embodiment, the method of producing the solid electrolyte body with a positive electrode collector may further include: hydrophilizing the carbon material before mixing the binder and the carbon material; As shown in FIG.

실시예에서, 상기 친수성 처리하는 단계는, 상기 탄소 재료를 열처리 하거나, 상기 탄소 재료를 질산(HNO3)수용액에 담지하는 단계; 를 포함할 수 있다.In the embodiment, the step of hydrophilizing may include: heat treating the carbon material or supporting the carbon material in an aqueous solution of nitric acid (HNO 3 ); . ≪ / RTI >

실시예에서, 상기 도포하는 단계는, 상기 고체 전해질의 표면을 연마(Polishing)하는 단계; 및 상기 연마된 고체 전해질의 표면에 상기 코팅재를 도포하는 단계; 를 포함할 수 있다.In an embodiment, the applying step comprises polishing the surface of the solid electrolyte; And applying the coating material to a surface of the polished solid electrolyte; . ≪ / RTI >

실시예에서, 상기 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법은, 상기 코팅재가 도포된 고체 전해질을 건조하는 단계; 를 더 포함할 수 있다.In an embodiment, the method for manufacturing the solid electrolyte body with a positive electrode collector may include the steps of: drying the solid electrolyte coated with the coating material; As shown in FIG.

본 발명의 또 다른 실시예에 따른 이차 전지는, 표면에 탄소를 포함하는 코팅층이 형성된 양극 집전체 일체형 고체 전해질; 을 포함할 수 있다. According to another aspect of the present invention, there is provided a secondary battery including: a positive electrode collector-integrated solid electrolyte having a surface coated with a carbon layer; . ≪ / RTI >

실시예에서, 상기 코팅층은, 이차 전지의 양극 집전체(cathode current collector)일 수 있다.In an embodiment, the coating layer may be a cathode current collector of a secondary battery.

상기한 목적들을 달성하기 위한 구체적인 사항들은 첨부된 도면과 함께 상세하게 후술될 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다.The above and other objects, features and advantages of the present invention will be more apparent from the following detailed description taken in conjunction with the accompanying drawings, in which: FIG.

그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라, 서로 다른 다양한 형태로 구성될 수 있으며, 본 발명의 개시가 완전하도록 하고 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자(이하, "통상의 기술자")에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해서 제공되는 것이다.The present invention may, however, be embodied in many different forms and should not be construed as being limited to the embodiments set forth herein. Rather, these embodiments are provided so that this disclosure will be thorough and complete, and will fully convey the concept of the invention to those skilled in the art. Quot; a " general inventor ") to fully disclose the scope of the invention.

본 발명의 일 실시예에 의하면 양극 집전체와 고체 전해질을 일체화 함으로써, 종래 이차 전지가 갖는 양극 집전체가 전해질의 유입, 유출 및 흐름(flow) 등을 방해하던 문제점을 해결할 수 있다. 따라서, 이차 전지의 전기 화학 반응 효율을 향상시킬 수 있다. According to one embodiment of the present invention, by integrating the positive electrode collector and the solid electrolyte, it is possible to solve the problem that the positive electrode collector of the conventional secondary battery interferes with the inflow, outflow and flow of the electrolyte. Therefore, the electrochemical reaction efficiency of the secondary battery can be improved.

또한, 양극 집전체와 고체 전해질을 일체화 함으로써, 이차 전지 스택(stack) 구조를 이루는 단위 셀의 부피를 줄일 수 있다. 따라서, 이차 전지 스택 제작 시, 체적 출력 밀도를 향상 시킬 수 있다.In addition, by integrating the positive electrode collector and the solid electrolyte, the volume of the unit cell constituting the secondary battery stack structure can be reduced. Therefore, when the secondary battery stack is manufactured, the volume output density can be improved.

또한, 간단한 공정을 통하여 양극 집전체 일체형 고체 전해질을 제조할 수 있는 방법을 제공하여, 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 상업화 및 대량 생산을 용이하게 한 효과가 있다.Also, there is provided a method for manufacturing a solid electrolyte with a positive electrode current collector through a simple process, thereby facilitating commercialization and mass production of a solid electrolyte with a positive electrode current collector.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법의 흐름도이다.
도 3은 단셀 구조 이차 전지의 모식도이다.
도 4는 복셀 구조 이차 전지의 모식도이다.1 is a cross-sectional view of a solid electrolyte with a positive electrode collector according to an embodiment of the present invention.
2 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a solid electrolyte with a positive electrode current collector according to another embodiment of the present invention.
3 is a schematic diagram of a single cell structure secondary battery.
4 is a schematic view of a voxel-structured secondary battery.

본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고, 여러 가지 실시예들을 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 이를 상세히 설명하고자 한다. While the invention is susceptible to various modifications and alternative forms, specific embodiments thereof are shown by way of example in the drawings and will herein be described in detail.

청구범위에 개시된 발명의 다양한 특징들은 도면 및 상세한 설명을 고려하여 더 잘 이해될 수 있을 것이다. 명세서에 개시된 장치, 방법, 제법 및 다양한 실시예들은 예시를 위해서 제공되는 것이다. 개시된 구조 및 기능 상의 특징들은 통상의 기술자로 하여금 다양한 실시예들을 구체적으로 실시할 수 있도록 하기 위한 것이고, 발명의 범위를 제한하기 위한 것이 아니다. 개시된 용어 및 문장들은 개시된 발명의 다양한 특징들을 이해하기 쉽게 설명하기 위한 것이고, 발명의 범위를 제한하기 위한 것이 아니다.Various features of the invention disclosed in the claims may be better understood in view of the drawings and detailed description. The devices, methods, processes and various embodiments disclosed in the specification are provided for illustration. The disclosed structural and functional features are intended to enable a person skilled in the art to practice various embodiments and are not intended to limit the scope of the invention. The terms and phrases disclosed are intended to facilitate understanding of the various features of the disclosed invention and are not intended to limit the scope of the invention.

본 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우, 그 상세한 설명을 생략한다.DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

이하, 첨부된 도면들을 참조하여, 본 발명에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질, 그 제조 방법 및 이를 이용한 이차 전지를 설명하고자 한다. Hereinafter, a solid electrolyte with a positive electrode collector according to the present invention, a method of manufacturing the same, and a secondary battery using the same will be described with reference to the accompanying drawings.

우선, 도 1을 참조하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 구성을 설명한다.First, the configuration of a solid electrolyte with a positive electrode collector according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIG.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 단면도이다.1 is a cross-sectional view of a solid electrolyte with a positive electrode collector according to an embodiment of the present invention.

도 1을 참조하면, 본 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질(1)은, 고체 전해질(100)과, 고체 전해질(100)의 표면 상에 형성된 코팅층(200)을 포함할 수 있다. 이차 전지에서, 고체 전해질(100)을 통하여 양극과 음극 간에 금속 이온(예를 들어, Li+ 또는 Na+, 다만, 이에 한정되는 것은 아님)이 교환될 수 있다. 또한, 이차 전지에서, 코팅층(200)은 이차 전지의 양극 집전체(cathode current collector)일 수 있다.Referring to FIG. 1, the solid electrolyte body 1 integrated with a positive electrode collector according to the present embodiment may include a solid electrolyte 100 and a coating layer 200 formed on the surface of the solid electrolyte 100. In a secondary battery, metal ions (for example, but not limited to, Li + or Na + ) can be exchanged between the positive and negative electrodes through the solid electrolyte 100. In addition, in the secondary battery, the coating layer 200 may be a cathode current collector of the secondary battery.

여기서, 이차 전지는 고체 전해질과 탄소 전극을 사용하는 이차 전지라면 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 이차 전지는 해수 전지(Seawater Battery), 레독스 흐름 전지(Redox Flow Battery), 공기 전지(Air Battery), 연료 전지(Fuel Cell) 등일 수 있다. Here, the secondary battery is not particularly limited as long as it is a secondary battery using a solid electrolyte and a carbon electrode. For example, the secondary battery may be a seawater battery, a redox flow battery, an air battery, a fuel cell, or the like.

코팅층(200)을 구성하는 입자들의 크기는 상기 금속 이온의 크기보다 크다. 따라서, 코팅층(200)이 형성되어도, 고체 전해질(100)을 통하여 양극과 음극 간의 금속 이온 교환이 원활하게 이루어질 수 있다.The size of the particles constituting the coating layer 200 is larger than the size of the metal ion. Therefore, even when the coating layer 200 is formed, metal ion exchange between the positive electrode and the negative electrode can be smoothly performed through the solid electrolyte 100.

고체 전해질(100)로 사용되는 물질은 특정되지 않으며, 금속 이온(예를 들어, Li+ 또는 Na+, 다만, 이에 한정되는 것은 아님)을 선택적으로 투과시킬 수 있는 모든 물질이 사용될 수 있다. The material used for the solid electrolyte 100 is not specified and any material capable of selectively transmitting metal ions (e.g., Li + or Na + , but not limited thereto) may be used.

바람직하게는, 고체 전해질(100)로 사용되는 물질은, 금속 이온을 빠르게 투과시킬 수 있으며, 이온 함유 용액 및 전해액에 대하여 안정한 물질이 사용될 수 있다. 예를 들어, 고체 전해질(100)로 사용되는 물질은 세라믹 계열의 고체 전해질 일 수 있다. 즉, 고체 전해질(100)로 사용되는 물질은 리시콘(LISICON) 또는 나시콘(NASICON)일 수 있다.Preferably, the material used as the solid electrolyte (100) can rapidly permeate metal ions, and a stable material for ion-containing solution and electrolytic solution can be used. For example, the material used for the solid electrolyte 100 may be a ceramic-based solid electrolyte. That is, the material used as the solid electrolyte 100 may be LISICON or NASICON.

일 실시예로써, 코팅층(200)은 흑연을 포함할 수 있다. 구체적으로, 코팅층(200)은 흑연을 포함하는 고형물로 이루어질 수 있다. 양극 집전체 일체형 고체 전해질(1)의 공정 과정에서, 고체 전해질(100)의 표면 상에 흑연을 도포하여, 흑연을 포함하는 코팅층(200)을 고체 전해질(100)의 표면 상에 형성시킬 수 있다. In one embodiment, the coating layer 200 may comprise graphite. Specifically, the coating layer 200 may be made of a solid material including graphite. The graphite can be applied on the surface of the solid electrolyte 100 to form a coating layer 200 containing graphite on the surface of the solid electrolyte 100 in the process of the solid electrolyte 1 integrated with the positive electrode collector .

다른 실시예로써, 코팅층(200)은 소정의 탄소 재료 및 바인더(Bindier)를 포함할 수 있다.In another embodiment, the coating layer 200 may include a predetermined carbon material and a binder.

소정의 탄소 재료는 특정되지 않으며, 사용 목적과 환경에 따라 적절한 물질이 사용될 수 있다. 예를 들어, 탄소 재료로 사용되는 물질은 그래핀(Graphene), 그래핀 옥사이드(Graphene Oxide), 탄소 나노 튜브(Carbon Nano Tube), 카본 블랙(Carbon Black), 흑연(Graphite), 카본 페이퍼(Carbon Paper), 카본 펠트(Carbon Felt), 카본 클로스(Carbon Cloth), 카본 와이어(Carbon Wire), 및 카본 파이버(Carbon Fiber) 중 적어도 하나 일 수 있다.The predetermined carbon material is not specified, and appropriate materials may be used depending on the intended use and environment. For example, the material used as the carbon material may be selected from the group consisting of Graphene, Graphene Oxide, Carbon Nano Tube, Carbon Black, Graphite, Carbon Paper, a carbon felt, a carbon cloth, a carbon wire, and a carbon fiber.

여기서 카본 블랙은, 아세틸렌 블랙(Acetylene Black), 수퍼 피(Super P), 불칸(Vulcan), 캣젠 블랙(Ketjen Black) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.The carbon black may include at least one of Acetylene Black, Super P, Vulcan, and Ketjen Black.

탄소 재료는 다공성(porous)을 가질 수 있다. 탄소 재료가 갖는 다공성은 탄소 재료로 사용되는 물질 자체의 특성에 기한 것일 수 있다. 또는, 탄소 재료로 사용되는 물질을 소정의 공정을 통하여 다공성을 갖도록 할 수도 있다. 예를 들어, 탄소 재료로 사용되는 물질을 열처리 하여, 다공성을 갖도록 할 수 있다.The carbon material may be porous. The porosity of the carbon material may be due to the properties of the material itself used as the carbon material. Alternatively, the material used as the carbon material may have porosity through a predetermined process. For example, the material used as the carbon material can be heat treated to have porosity.

탄소 재료로 다공성을 갖는 물질을 이용함으로써, 코팅층(200)의 표면적을 넓힐 수 있다. 즉, 이차 전지의 양극 집전체의 표면적을 넓힐 수 있다. 따라서, 탄소 재료로 다공성을 갖는 물질을 사용하면 이차 전지의 충전 및 방전 효율을 증가시킬 수 있는 효과가 있다.By using a material having a porosity as the carbon material, the surface area of the coating layer 200 can be widened. That is, the surface area of the positive electrode collector of the secondary battery can be increased. Therefore, when the porous material is used as the carbon material, the charging and discharging efficiency of the secondary battery can be increased.

바인더는 코팅층(200)에 탄소 재료와 혼합되어 있을 수 있다. 바인더는 고체 전해질(100)의 표면과, 코팅층(200) 내에 포함된 탄소 재료를 접착하는 역할을 할 수 있다.The binder may be mixed with the carbon material in the coating layer 200. The binder may serve to bond the surface of the solid electrolyte (100) and the carbon material contained in the coating layer (200).

바인더로 사용되는 물질은 특정되지 않으며, 사용 목적과 환경에 따라 적절한 물질이 사용될 수 있다. 예를 들어, 바인더로 사용되는 물질은 플루오르화폴리비닐리덴(Polyvinylidene fluoride; PVDF), 수크로스(Sucrose), 나피온(Nafion), 스티렌부타디엔루버(Styrene Butadiene Rubber; SBR) 중 적어도 하나 일 수 있다.The material used as the binder is not specified, and a material suitable for the purpose and environment of use may be used. For example, the material used as the binder may be at least one of Polyvinylidene fluoride (PVDF), Sucrose, Nafion, Styrene Butadiene Rubber (SBR) .

바람직하게는, 탄소 재료는 친수성 처리된 것 일 수 있다. 탄소 재료가 친수성 처리되는 이유를 설명하기 위해, 양극 집전체 일체형 고체 전해질(1)을 포함하는 이차 전지를 구현한 경우를 가정한다. 이 경우, 양극 집전체 일체형 고체 전해질(1)은 액체 전해액에 담가진다. 따라서, 액체 전해액이 수계 전해액(예를 들어, 해수)인 경우, 집전체가 친수성 처리되어 있어야, 이차 전지가 원활하게 동작할 수 있을 것이다. 따라서, 집전체, 즉 코팅층(200)을 구성하는 탄소 재료는 친수성 처리된 것이 바람직하다.Preferably, the carbon material may be hydrophilic treated. To explain the reason why the carbon material is subjected to the hydrophilic treatment, it is assumed that a secondary battery including the solid electrolyte 1 with the positive electrode current collector is implemented. In this case, the positive electrode collector-integrated solid electrolyte 1 is immersed in the liquid electrolyte. Therefore, in the case where the liquid electrolyte is an aqueous electrolyte (e.g., seawater), the current collector must be hydrophilically treated so that the secondary battery can operate smoothly. Therefore, it is preferable that the current collector, that is, the carbon material constituting the coating layer 200 is hydrophilically treated.

탄소 재료를 친수성 처리하는 방법은 특정되지 않으며, 사용 목적과 환경에 따라 적절한 방법이 이용될 수 있다. 예를 들어, 탄소 재료를 열처리 하여 개질함으로써, 탄소 재료를 친수성 처리할 수 있다. 또는, 탄소 재료를 질산(HNO3)수용액에 담지하여 개질함으로써, 탄소 재료를 친수성 처리할 수도 있다.The method of hydrophilizing the carbon material is not specified, and an appropriate method may be used depending on the intended use and environment. For example, by modifying the carbon material by heat treatment, the carbon material can be subjected to hydrophilic treatment. Alternatively, the carbon material may be subjected to hydrophilic treatment by modifying the carbon material by carrying it in an aqueous solution of nitric acid (HNO 3 ).

다음으로, 도 2를 참조하여, 본 발명의 다른 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법을 설명한다.Next, referring to FIG. 2, a method for manufacturing a solid electrolyte with a positive electrode collector according to another embodiment of the present invention will be described.

도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법의 흐름도이다. 이하의 설명에서 전술한 것과 중복되는 내용은 그 설명을 생략한다.2 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a solid electrolyte with a positive electrode current collector according to another embodiment of the present invention. In the following description, the same elements as those described above will not be described.

본 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법은, 고체 전해질(100)의 표면에 탄소를 포함하는 코팅층(200)을 형성하는 단계를 포함할 수 있다. The method for manufacturing a solid electrolyte with a positive electrode collector according to the present embodiment may include the step of forming a coating layer 200 containing carbon on the surface of the solid electrolyte 100.

도 2를 참조하면, 고체 전해질(100)의 표면에 탄소를 포함하는 코팅층(200)을 형성하는 단계는, 탄소 재료를 친수성 처리하는 단계(S210), 친수성 처리된 탄소 재료, 바인더 및 용매를 혼합하여 코팅재를 제조하는 단계(S220), 제조된 코팅재를 고체 전해질(100)의 표면에 도포하는 단계(S230), 및 소정의 온도에서 소정의 시간 동안 코팅재가 도포된 고체 전해질을 건조하는 단계(S240)를 포함할 수 있다.Referring to FIG. 2, the step of forming a coating layer 200 containing carbon on the surface of the solid electrolyte 100 may include a step S210 of hydrophilizing the carbon material, a step of mixing the hydrophilic treated carbon material, A step S230 of applying a coating material to the surface of the solid electrolyte 100, and a step S240 of drying the solid electrolyte coated with the coating material at a predetermined temperature for a predetermined period of time ).

S210 단계는, 탄소 재료를 친수성 처리하는 단계이다. 탄소 재료를 친수성 처리하는 방법은 특정되지 않으며, 사용 목적과 환경에 따라 적절한 방법이 이용될 수 있다. 예를 들어, 탄소 재료를 열처리 하여 개질함으로써, 탄소 재료를 친수성 처리할 수 있다. 또는, 탄소 재료를 질산(HNO3)수용액에 담지하여 개질함으로써, 탄소 재료를 친수성 처리할 수도 있다.Step S210 is a step of treating the carbon material with a hydrophilic treatment. The method of hydrophilizing the carbon material is not specified, and an appropriate method may be used depending on the intended use and environment. For example, by modifying the carbon material by heat treatment, the carbon material can be subjected to hydrophilic treatment. Alternatively, the carbon material may be subjected to hydrophilic treatment by modifying the carbon material by carrying it in an aqueous solution of nitric acid (HNO 3 ).

S220 단계는, 친수성 처리된 탄소 재료, 바인더 및 용매를 혼합하여 코팅재를 제조하는 단계이다. 용매에 용해 시킨 바인더와 탄소 재료를 혼합하여 코팅재를 제조할 수 있다. 제조된 코팅재는 용액 또는 슬러리(slurry)의 형태 일 수 있다.Step S220 is a step of preparing a coating material by mixing a hydrophilic treated carbon material, a binder and a solvent. A coating material can be prepared by mixing a binder and a carbon material dissolved in a solvent. The coating material produced may be in the form of a solution or a slurry.

용매로 사용되는 물질은 특정되지 않으며, 사용 목적과 환경에 따라 적절한 물질이 사용될 수 있다. 예를 들어, 용매로 사용되는 물질은 메틸피롤리돈(N-Methyl-2-pyrrolidone; NMP), 물(H2O), 에탄올, 아세톤 및 에틸렌글리콜 중 적어도 하나일 수 있다.The substance used as a solvent is not particularly specified, and an appropriate substance may be used depending on the intended use and environment. For example, the material used as the solvent may be at least one of N-methyl-2-pyrrolidone (NMP), water (H 2 O), ethanol, acetone and ethylene glycol.

S230 단계는, 제조된 코팅재를 고체 전해질(100)의 표면에 도포하는 단계이다. 한편, 바람직하게는, 고체 전해질(100)의 표면을 연마(Polishing)하여, 고체 전해질(100)의 표면을 균일하게 한 이후, 코팅재를 연마된 표면에 도포할 수 있다.Step S230 is a step of applying the coating material to the surface of the solid electrolyte 100. On the other hand, preferably, the surface of the solid electrolyte 100 is polished to make the surface of the solid electrolyte 100 uniform, and then the coating material can be applied to the polished surface.

S240 단계는, 소정의 온도에서 소정의 시간 동안 코팅재가 도포된 고체 전해질을 건조하는 단계이다. 소정의 온도 및 시간은 특정되지 않으며, 바람직하게는, 소정의 온도 및 시간은 탄소 재료의 물리적/화학적 특성이 변하지 않는 범위 내일 수 있다. 예를 들어, 코팅재가 도포된 고체 전해질을, 80℃ 의 온도 조건에서 2시간 동안 건조할 수 있다. Step S240 is a step of drying the solid electrolyte coated with the coating material for a predetermined time at a predetermined temperature. The predetermined temperature and time are not specified, and preferably, the predetermined temperature and time may be within a range where the physical / chemical properties of the carbon material do not change. For example, a solid electrolyte coated with a coating material can be dried at a temperature of 80 DEG C for 2 hours.

건조 과정에서 용매는 증발하게 된다. 따라서, 코팅층(200)에서 용매는 제거되며, 코팅층(200)은 탄소 재료와 바인더를 포함하게 된다.During the drying process, the solvent evaporates. Accordingly, the solvent is removed from the coating layer 200, and the coating layer 200 includes the carbon material and the binder.

상기한 양극 집전체 일체형 고체 전해질(1)의 제조 방법에 의하면, 공정 과정에서 고체 전해질(100)의 표면에 코팅되는 코팅층(200)의 양을 용이하게 조절할 수 있다. According to the method of manufacturing the solid electrolyte body 1 with a positive electrode collector, the amount of the coating layer 200 coated on the surface of the solid electrolyte 100 can be easily controlled during the process.

다음으로, 도 3 및 도 4를 참조하여, 본 발명에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질(1)의 이점 내지 효과를 설명한다.Next, referring to Fig. 3 and Fig. 4, advantages and effects of the solid electrolyte 1 with a positive electrode collector according to the present invention will be described.

도 3은 단셀 구조 이차 전지의 모식도이고, 도 4는 복셀 구조 이차 전지의 모식도이다. 셀(cell)의 내부에는 음극 전해질, 음극 활물질, 음극 집전체 등이 포함되어 있을 수 있다. FIG. 3 is a schematic view of a single cell structure secondary battery, and FIG. 4 is a schematic view of a voxel structure secondary battery. Inside the cell, a negative electrode electrolyte, a negative electrode active material, a negative electrode collector, and the like may be included.

실시예로써, 도 3은 셀의 단면에만 고체 전해질이 형성되는 구조를 도시하고 있, 도 4는 각 단위 셀에서 양면에 고체 전해질이 형성되는 구조를 도시하고 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 즉, 단셀 구조에서도 셀의 양면으로 고체 전해질이 형성될 수 있고, 복셀 구조에서도 셀의 단면에만 고체 전해질이 형성될 수 있다.3 shows a structure in which a solid electrolyte is formed only on a cross section of a cell. FIG. 4 shows a structure in which a solid electrolyte is formed on both sides of each unit cell, but the present invention is not limited thereto. That is, a solid electrolyte can be formed on both sides of a cell even in a single cell structure, and a solid electrolyte can be formed only on a cross section of the cell even in a voxel structure.

도 3b를 참조하면, 일 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질(1)은, 양극 집전체와 고체 전해질을 일체화 함으로써, 종래 이차 전지가 갖는 양극 집전체가 전해질의 유입, 유출 및 흐름(flow) 등을 방해하던 문제점을 해결할 수 있다는 점을 확인할 수 있다. 따라서, 전해질의 유입, 유출 및 흐름 등이 원활해져, 이차 전지의 전기 화학 반응 효율이 향상될 수 있다.Referring to FIG. 3B, the solid electrolyte body 1 integrated with a positive electrode collector according to an embodiment integrates the positive electrode collector and the solid electrolyte, so that the positive electrode collector of the conventional secondary battery is formed by the flow of the electrolyte, ), And so on. Therefore, the inflow, outflow and flow of the electrolyte are smooth, and the electrochemical reaction efficiency of the secondary battery can be improved.

한편, 도 4b를 참조하면, 일 실시예에 따른 양극 집전체 일체형 고체 전해질(1)은, 양극 집전체와 고체 전해질을 일체화 함으로써, 이차 전지 스택(stack) 구조를 이루는 단위 셀의 부피를 줄일 수 있다는 점을 확인할 수 있다. 따라서, 이차 전지 스택 제작 시, 체적 출력 밀도를 향상시킬 수 있다.Referring to FIG. 4B, the solid electrolyte body 1 integrated with a positive electrode collector according to an embodiment can reduce the volume of a unit cell constituting a secondary battery stack structure by integrating the positive electrode collector and the solid electrolyte . Therefore, when the secondary battery stack is manufactured, the volume output density can be improved.

이상의 설명은 본 발명의 기술적 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로, 통상의 기술자라면 본 발명의 본질적인 특성이 벗어나지 않는 범위에서 다양한 변경 및 수정이 가능할 것이다.The foregoing description is merely illustrative of the technical idea of the present invention and various changes and modifications may be made by those skilled in the art without departing from the essential characteristics of the present invention.

따라서, 본 명세서에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술적 사상을 한정하기 위한 것이 아니라, 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예들에 의하여 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.Accordingly, the embodiments disclosed herein are for the purpose of describing, not limiting, the technical spirit of the present invention, and the scope of the present invention is not limited by these embodiments.

본 발명의 보호범위는 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 이해되어야 한다.The scope of protection of the present invention should be construed according to the claims, and all technical ideas within the scope of the same should be understood as being included in the scope of the present invention.

1 : 양극 집전체 일체형 고체 전해질
100 : 고체 전해질
200 : 코팅층1: Solid electrolyte with anode collector
100: solid electrolyte
200: Coating layer

Claims (17)

고체 전해질의 표면에 친수성 처리된 탄소 재료를 포함하는 코팅층이 형성된,
양극 집전체 일체형 고체 전해질.Wherein a coating layer comprising a hydrophilic treated carbon material is formed on a surface of a solid electrolyte,
Solid electrolyte with positive collector. 제1항에 있어서,
상기 고체 전해질은 세라믹인,
양극 집전체 일체형 고체 전해질.The method according to claim 1,
Wherein the solid electrolyte is a ceramic,
Solid electrolyte with positive collector. 제1항에 있어서,
상기 코팅층은,
흑연을 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질.The method according to claim 1,
Wherein the coating layer comprises:
Including graphite,
Solid electrolyte with positive collector. 제1항에 있어서,
상기 탄소 재료는, 다공성(porous)을 가지고,
상기 코팅층은, 상기 탄소 재료와 혼합되며, 상기 탄소 재료를 상기 표면에 접착하는 바인더(Binder);
를 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질.The method according to claim 1,
The carbon material may be porous,
Wherein the coating layer comprises: a binder which is mixed with the carbon material and adheres the carbon material to the surface;
/ RTI >
Solid electrolyte with positive collector. 삭제delete 제4항에 있어서,
상기 탄소 재료는,
그래핀(Graphene), 그래핀 옥사이드(Graphene Oxide), 탄소 나노 튜브(Carbon Nano Tube), 카본 블랙(Carbon Black), 흑연(Graphite), 카본 페이퍼(Carbon Paper), 카본 펠트(Carbon Felt), 카본 클로스(Carbon Cloth), 카본 와이어(Carbon Wire), 및 카본 파이버(Carbon Fiber) 중 적어도 하나를 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질.5. The method of claim 4,
The carbon material may include,
The carbon material may be selected from the group consisting of graphene, graphene oxide, carbon nanotube, carbon black, graphite, carbon paper, carbon felt, Wherein the carbon fiber comprises at least one of carbon cloth, carbon wire, and carbon fiber.
Solid electrolyte with positive collector. 제6항에 있어서,
상기 카본 블랙은,
아세틸렌 블랙(Acetylene Black), 수퍼 피(Super P), 불칸(Vulcan) 및 캣젠 블랙(Ketjen Black) 중 적어도 하나를 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질.The method according to claim 6,
The carbon black may be,
And at least one of Acetylene Black, Super P, Vulcan and Ketjen Black.
Solid electrolyte with positive collector. 제4항에 있어서,
상기 바인더는,
플루오르화폴리비닐리덴(Polyvinylidene fluoride; PVDF), 수크로스(Sucrose), 나피온(Nafion) 및 스티렌부타디엔루버(Styrene Butadiene Rubber; SBR) 중 적어도 하나를 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질.5. The method of claim 4,
Wherein the binder comprises:
Wherein at least one of polyvinylidene fluoride (PVDF), sucrose, Nafion, and styrene butadiene rubber (SBR)
Solid electrolyte with positive collector. 고체 전해질의 표면에 친수성 처리된 탄소 재료를 포함하는 코팅층을 형성하는 단계;
를 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법.Forming a coating layer comprising a hydrophilic treated carbon material on a surface of a solid electrolyte;
/ RTI >
A method of manufacturing a solid electrolyte body with a positive electrode current collector. 제9항에 있어서,
상기 코팅층을 형성하는 단계는,
상기 표면에 흑연을 도포하는 단계;
를 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법.10. The method of claim 9,
Wherein the forming of the coating layer comprises:
Applying graphite to the surface;
/ RTI >
A method of manufacturing a solid electrolyte body with a positive electrode current collector. 제9항에 있어서,
상기 코팅층을 형성하는 단계는,
용매에 용해 시킨 바인더와 상기 탄소 재료를 혼합한 코팅재를 상기 고체 전해질의 표면에 도포하는 단계;
를 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법.10. The method of claim 9,
Wherein the forming of the coating layer comprises:
Coating a surface of the solid electrolyte with a coating material obtained by mixing a binder dissolved in a solvent and the carbon material;
/ RTI >
A method of manufacturing a solid electrolyte body with a positive electrode current collector. 제11항에 있어서,
상기 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법은,
상기 바인더와 탄소 재료의 혼합 이전에, 상기 탄소 재료를 친수성 처리하는 단계;
를 더 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법.12. The method of claim 11,
The method for producing a solid electrolyte body with a positive electrode collector,
Hydrophilizing the carbon material before mixing the binder and the carbon material;
≪ / RTI >
A method of manufacturing a solid electrolyte body with a positive electrode current collector. 제12항에 있어서,
상기 친수성 처리하는 단계는,
상기 탄소 재료를 열처리 하거나, 상기 탄소 재료를 질산(HNO3)수용액에 담지하는 단계;
를 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법.13. The method of claim 12,
Wherein the step of hydrophilizing comprises:
Heat treating the carbon material or supporting the carbon material in an aqueous solution of nitric acid (HNO 3 );
/ RTI >
A method of manufacturing a solid electrolyte body with a positive electrode current collector. 제11항에 있어서,
상기 도포하는 단계는,
상기 고체 전해질의 표면을 연마(Polishing)하는 단계; 및
상기 연마된 고체 전해질의 표면에 상기 코팅재를 도포하는 단계;
를 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법.12. The method of claim 11,
Wherein the applying step comprises:
Polishing the surface of the solid electrolyte; And
Applying the coating material to a surface of the polished solid electrolyte;
/ RTI >
A method of manufacturing a solid electrolyte body with a positive electrode current collector. 제11항에 있어서,
상기 양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법은,
상기 코팅재가 도포된 고체 전해질을 건조하는 단계;
를 더 포함하는,
양극 집전체 일체형 고체 전해질의 제조 방법.12. The method of claim 11,
The method for producing a solid electrolyte body with a positive electrode collector,
Drying the coated solid electrolyte;
≪ / RTI >
A method of manufacturing a solid electrolyte body with a positive electrode current collector. 표면에 친수성 처리된 탄소 재료를 포함하는 코팅층이 형성된 양극 집전체 일체형 고체 전해질;
을 포함하는,
이차 전지.A positive electrode collector integrated type solid electrolyte having a coating layer formed on the surface thereof, the coating layer including a hydrophilic treated carbon material;
/ RTI >
Secondary battery. 제16항에 있어서,
상기 코팅층은, 이차 전지의 양극 집전체(cathode current collector)인,
이차 전지.17. The method of claim 16,
The coating layer may be a cathode current collector of a secondary battery,
Secondary battery.
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