KR101882502B1 - A Membrane Electrode Assembly Of A Fuel Cell Improved With Durability - Google Patents
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Abstract
본 발명은 내구성을 향상시킨 연료전지의 전극-막 접합체에 관한 것으로서, 전극층의 둘레를 따라 형성되는 탄소섬유층에 의해 전극-막 접합체의 내구성을 향상시키며 화학적 열화현상을 억제하는 연료전지의 전극-막 접합체에 관한 것이다.
상술한 종래기술의 문제점을 해결하기 위한 본 발명에 의하면, 고분자전해질막층; 상기 고분자전해질막층의 상면과 하면에 배치되는 전극층; 상기 전극층의 둘레를 따라 형성되는 탄소섬유층; 상기 탄소섬유층과 그 일부가 중첩되어 적층되며 중앙에 개구부가 형성된 서브가스켓층; 을 포함하며, 상기 서브가스켓층의 개구부를 통해 전극층이 외부로 노출되는 것을 특징으로 하는 내구성이 향상된 연료전지의 전극-막 접합체를 제공한다.The present invention relates to an electrode-membrane assembly of a fuel cell having improved durability, and more particularly, to an electrode-membrane assembly of a fuel cell which improves the durability of the electrode- membrane assembly by the carbon fiber layer formed around the electrode layer, Lt; / RTI >
According to an aspect of the present invention, there is provided a polymer electrolyte fuel cell comprising: a polymer electrolyte membrane layer; An electrode layer disposed on the upper and lower surfaces of the polymer electrolyte membrane layer; A carbon fiber layer formed along the periphery of the electrode layer; A sub gasket layer in which the carbon fiber layer and a part of the carbon fiber layer are stacked and laminated, and an opening is formed at the center; And the electrode layer is exposed to the outside through the opening of the sub gasket layer. [0010] The present invention also provides an electrode-membrane assembly of a fuel cell having improved durability.
Description
본 발명은 내구성을 향상시킨 연료전지의 전극-막 접합체에 관한 것으로서, 전극층의 둘레를 따라 형성되는 탄소섬유층에 의해 전극-막 접합체의 내구성을 향상시키며 화학적 열화현상을 억제하는 연료전지의 전극-막 접합체에 관한 것이다.The present invention relates to an electrode-membrane assembly of a fuel cell having improved durability, and more particularly, to an electrode-membrane assembly of a fuel cell which improves the durability of the electrode- membrane assembly by the carbon fiber layer formed around the electrode layer, Lt; / RTI >
현재 자동차 업계에서는 친환경 자동차인 수소연료전지 자동차에 대해 경쟁적으로 신규 자동차 개발을 발표하며 기술 경쟁이 심화되고 있다. 이에, 자동차 업계는 현재 수소연료전지의 원가 절감 및 성능과 내구성 향상 등의 기술 경쟁력 확보를 위해 많은 노력을 기울이고 있다. 특히, 높은 에너지 효율을 가지며 고온에서 작동이 가능하면서도 신뢰성이 있는 고성능 연료전지의 개발이 절실히 요구되고 있다. Currently, the automobile industry is intensifying its technological competition with the announcement of the development of a new car for the hydrogen fuel cell vehicle, which is an environment friendly car. Accordingly, the automobile industry is making efforts to secure technological competitiveness such as cost reduction of hydrogen fuel cell and improvement of performance and durability. Particularly, there is a desperate need to develop a high performance fuel cell which has high energy efficiency, is operable at high temperature, and is reliable.
이와 같은 수소연료전지 자동차의 핵심 부품은 수소와 산소를 이용해 전기를 만들어 내는 전극막접합체(MEA, Membrane Electrode Assembly)이다. 이는 수소연료전지 자동차의 엔진역할을 담당하게 되므로 자동차의 연비와 내구성이 전극막접합체에 의해 좌우된다고 할 수 있다. A key component of such a hydrogen fuel cell automobile is a membrane electrode assembly (MEA) that produces electricity using hydrogen and oxygen. It is said that the hydrogen fuel cell vehicle is responsible for the engine, so fuel efficiency and durability of the vehicle depend on the electrode membrane assembly.
이처럼 수소연료전지 자동차의 핵심 부품인 전극막접합체(MEA)는 고분자 물질로 구성된 전해질막을 중심으로 양쪽에 음극 및 양극이 코팅되어 있다. 상술한 바와 같은 구조를 갖는 연료전지는 반응기체인 수소가 공급되면서 애노드(음극)에서는 산화반응이 일어나 수소 분자가 수소 이온과 전자로 전환되고, 이 때 전환된 수소 이온은 상기 전해질막을 거쳐 캐소드(양극)로 전달된다. 캐소드에서는 산소 분자가 전자를 받아 산소 이온으로 전환되는 환원반응이 일어나며, 이 때 생성된 산소 이온은 애노드로부터 전달된 수소 이온과 반응하여 물 분자로 전환된다. 이러한 일련의 반응들이 전극막접합체 내에서 일어나게 되며, 전극막접합체는 전해질막의 양쪽에 위치한 음극 및 양극에 촉매물질을 박막 코팅하여 제조된다. As described above, the electrode membrane assembly (MEA), which is a core component of a hydrogen fuel cell vehicle, is coated with an anode and a cathode on both sides of an electrolyte membrane composed of a polymer material. In the fuel cell having the above-described structure, hydrogen is supplied as a reactor, and an oxidation reaction occurs at the anode (cathode) to convert the hydrogen molecules into hydrogen ions and electrons. At this time, the converted hydrogen ions are passed through the electrolyte membrane ). At the cathode, a reduction reaction occurs in which the oxygen molecule receives electrons and is converted to oxygen ions. At this time, the generated oxygen ions react with the hydrogen ions transferred from the anode to convert to water molecules. These series of reactions occur in the electrode membrane assembly, and the electrode membrane assembly is prepared by thinly coating a catalyst material on the cathode and anode located on both sides of the electrolyte membrane.
본 발명은 전술한 종래기술의 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 내구성을 향상시키는 연료전지의 전극-막 접합체를 제공하는데 그 목적이 있다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to provide an electrode-membrane assembly of a fuel cell that improves durability.
또한, 본 발명은 라디컬억제제를 충분히 첨가할 수 있어 화학적 열화현상을 억제하는 연료전지의 전극-막 접합체를 제공하는데 또 다른 목적이 있다.Another object of the present invention is to provide an electrode-membrane assembly of a fuel cell capable of sufficiently adding a radical inhibitor and suppressing a chemical deterioration phenomenon.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 본 발명의 기재로부터 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다. The technical objects to be achieved by the present invention are not limited to the above-mentioned technical problems, and other technical subjects which are not mentioned can be clearly understood by those skilled in the art from the description of the present invention .
상술한 종래기술의 문제점을 해결하기 위한 본 발명에 의하면, 고분자전해질막층; 상기 고분자전해질막층의 상면과 하면에 배치되는 전극층; 상기 전극층의 둘레를 따라 형성되는 탄소섬유층; 상기 탄소섬유층과 그 일부가 중첩되어 적층되며 중앙에 개구부가 형성된 서브가스켓층; 을 포함하며, 상기 서브가스켓층의 개구부를 통해 전극층이 외부로 노출되는 것을 특징으로 하는 내구성이 향상된 연료전지의 전극-막 접합체를 제공한다.According to an aspect of the present invention, there is provided a polymer electrolyte fuel cell comprising: a polymer electrolyte membrane layer; An electrode layer disposed on the upper and lower surfaces of the polymer electrolyte membrane layer; A carbon fiber layer formed along the periphery of the electrode layer; A sub gasket layer in which the carbon fiber layer and a part of the carbon fiber layer are stacked and laminated, and an opening is formed at the center; And the electrode layer is exposed to the outside through the opening of the sub gasket layer. [0010] The present invention also provides an electrode-membrane assembly of a fuel cell having improved durability.
본 발명에 있어서, 상기 탄소섬유층은 탄소섬유, 바인더 및 라디컬억제제를 포함하는 것이 바람직하다.In the present invention, it is preferable that the carbon fiber layer includes carbon fiber, a binder and a radical inhibitor.
본 발명에 있어서, 상기 탄소섬유는 섬유 또는 튜브 형태의 탄소 소재인 것이 바람직하다.In the present invention, it is preferable that the carbon fiber is a carbon material in the form of a fiber or a tube.
본 발명에 있어서, 상기 탄소 소재는 탄소나노튜브 또는 탄소나노섬유인 것이 바람직하다.In the present invention, it is preferable that the carbon material is a carbon nanotube or a carbon nanofiber.
본 발명에 있어서, 상기 탄소섬유의 길이/두께의 비는 10 내지 10,000이며 상기 탄소섬유의 두께는 1 내지 500nm인 것이 바람직하다.In the present invention, it is preferable that the length / thickness ratio of the carbon fibers is 10 to 10,000, and the thickness of the carbon fibers is 1 to 500 nm.
본 발명에 있어서, 상기 바인더는 불소계 수지인 것이 바람직하다.In the present invention, the binder is preferably a fluorine-based resin.
본 발명에 있어서, 상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리플루오린화비닐리덴 또는 퍼플루오로술폰산인 것이 바람직하다.In the present invention, the binder is preferably polytetrafluoroethylene, polyfluorinated vinylidene or perfluorosulfonic acid.
본 발명에 있어서, 상기 바인더는 상기 탄소섬유가 100중량부일 때 10 내지 1000중량부인 것이 바람직하다.In the present invention, the binder is preferably 10 to 1000 parts by weight when the carbon fiber is 100 parts by weight.
본 발명에 있어서, 상기 라디컬억제제는 CeOX, MnOX 또는 AlOX인 것이 바람직하다.In the present invention, the radical inhibitor is preferably in the CeO X, X MnO or AlO X.
본 발명에 있어서, 상기 라디컬억제제는 상기 탄소섬유가 100중량부일 때 1 내지 1000중량부인 것이 바람직하다.In the present invention, the radical inhibitor is preferably 1 to 1000 parts by weight when the carbon fiber is 100 parts by weight.
본 발명의 내구성을 향상시킨 연료전지의 전극-막 접합체에 의하면, 내구성을 향상시키는 연료전지의 전극-막 접합체를 제공하는 효과가 있다.According to the electrode-membrane assembly of the fuel cell of the present invention having improved durability, there is an effect of providing an electrode-membrane assembly of a fuel cell that improves durability.
또한, 본 발명의 내구성을 향상시킨 연료전지의 전극-막 접합체에 의하면, 라디칼억제제를 충분히 첨가할 수 있어 화학적 열화현상을 억제하는 연료전지의 전극-막 접합체를 제공하는 효과가 있다.Further, according to the electrode-membrane assembly of the fuel cell of the present invention having improved durability, it is possible to sufficiently add a radical inhibitor, thereby providing an electrode-membrane assembly of a fuel cell which suppresses chemical deterioration.
도 1은 종래기술1에 따른 전극-막 접합체의 제조방법을 나타낸 단계별 구성도.
도 2는 종래기술2에 따른 전극-막 접합체의 제조방법을 나타낸 단계별 구성도.
도 3은 종래기술3에 따른 전극-막 접합체의 제조방법을 나타낸 단계별 구성도.
도 4는 종래기술3에 따른 전극-막 접합체의 제조방법 중 슬롯다이코팅을 적용하여 제조한 연속코팅전극의 예시도.
도 5는 판형프레스 방식의 전극층과 고분자전해질막의 접합 공정의 예시도.
도 6은 롤프레스 방식의 전극층과 고분자전해질막의 접합 공정의 예시도.
도7은 롤프레스 방식으로 전극층과 고분자전해질막을 접합한 전극-막 접합체의 구성도.
도8은 전극층과 고분자전해질막이 접합된 전극-막 접합체의 단면 구성도.
도9는 전극-막 접합체의 전극, 고분자전해질막 및 서브가스켓층의 분리된 구성도.
도10은 전극층과 고분자전해질막이 접합된 전극-막 접합체에 서브가스켓층이 전극층과 접하게 적층된 전극-막 접합체의 구성도.
도11은 전극층과 고분자전해질막이 접합된 전극-막 접합체에 서브가스켓층이 전극층과 중첩되게 적층된 전극-막 접합체의 구성도.
도12는 본 발명의 일실시예인 전극층과 고분자전해질막이 전극-막 접합체에 서브가스켓층이 탄소섬유층과 중첩되게 적층된 전극-막 접합체의 구성도.
도13은 본 발명의 일실시예인 탄소섬유층의 구성도.
도14는 본 발명의 일실시예인 전극층과 고분자전해질막이 접합된 전극-막 접합체에 서브가스켓층이 탄소섬유층과 중첩된 부분의 구성도.
도15는 본 발명의 일실시예인 탄소섬유층의 주사전자현미경(SEM)의 사진도.
도16은 본 발명의 일실시예에 따른 탄소섬유층, 고분자전해질막 및 전극의 구성도.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a block diagram showing a method of manufacturing an electrode-membrane assembly according to a prior art. FIG.
FIG. 2 is a view showing a step-by-step view of a method of manufacturing an electrode-membrane bonded body according to the related art 2. FIG.
3 is a view showing a step-by-step construction of a method of manufacturing an electrode-membrane assembly according to a prior art 3;
4 is a view showing an example of a continuous coated electrode manufactured by applying a slot die coating in a method of manufacturing an electrode-membrane bonded body according to the related art 3. Fig.
5 is an exemplary view showing a step of bonding a plate-type electrode layer and a polymer electrolyte membrane.
6 is an exemplary view showing a step of bonding a roll-press type electrode layer and a polymer electrolyte membrane.
7 is a schematic view of an electrode-membrane assembly obtained by bonding an electrode layer and a polymer electrolyte membrane in a roll press method.
8 is a cross-sectional view of an electrode-membrane assembly in which an electrode layer and a polymer electrolyte membrane are bonded.
9 is an exploded view of an electrode, a polymer electrolyte membrane, and a sub gasket layer of an electrode-membrane assembly.
10 is a schematic view of an electrode-membrane assembly in which an electrode layer and a polymer electrolyte membrane are bonded to each other and a subgasket layer is laminated in contact with an electrode layer.
11 is a view showing the structure of an electrode-membrane assembly in which an electrode layer and a polymer electrolyte membrane are bonded to each other, and a subgasket layer is superimposed on the electrode layer.
FIG. 12 is a view showing the structure of an electrode-membrane assembly in which an electrode layer, which is an embodiment of the present invention, and an electrode-membrane assembly of a polymer electrolyte membrane and a carbon fiber layer are stacked on a sub gasket layer.
13 is a configuration diagram of a carbon fiber layer which is one embodiment of the present invention.
FIG. 14 is a view showing a structure in which a sub gasket layer is overlapped with a carbon fiber layer in an electrode-membrane assembly in which an electrode layer and a polymer electrolyte membrane are bonded together according to an embodiment of the present invention. FIG.
15 is a photograph of a scanning electron microscope (SEM) of a carbon fiber layer which is one embodiment of the present invention.
16 is a configuration diagram of a carbon fiber layer, a polymer electrolyte membrane, and an electrode according to an embodiment of the present invention.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. Prior to this, terms and words used in the present specification and claims should not be construed as limited to ordinary or dictionary terms, and the inventor should appropriately interpret the concepts of the terms appropriately It should be interpreted in accordance with the meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention based on the principle that it can be defined. Therefore, the embodiments described in this specification and the configurations shown in the drawings are merely the most preferred embodiments of the present invention and do not represent all the technical ideas of the present invention. Therefore, It is to be understood that equivalents and modifications are possible.
본 발명은 내구성이 향상된 연료전지의 전극-막 접합체에 관한 것이다. The present invention relates to an electrode-membrane assembly of a fuel cell having improved durability.
종래기술1의 전극-막 접합체(MEA ; Membrane Electrode Assembly)를 제조하는 방법을 살펴보면, 도 1은 종래기술1에 따른 전극-막 접합체의 제조방법을 나타낸 단계별 구성도이다. 상기 도 1에 도시된 바와 같이 촉매 슬러리를 기체확산층(11) 위에 코팅, 분사, 페인팅 등의 방법을 통하여 전극층(13)을 만들고, 이것을 고분자전해질막(15)과 열압착하여 전극-막 접합체를 제조하였다. 또한, 종래기술2의 전극-막 접합체를 제조하는 방법을 살펴보면, 도 2는 종래기술2에 따른 전극-막 접합체의 제조방법을 나타낸 단계별 구성도이다. 상기 도 2에 도시된 바와 같이 촉매 슬러리를 고분자전해질막(25)에 직접 분사, 코팅, 페인팅하여 전극층(23)을 형성하고, 그 후 기체확산층(21)과 열압착하여 전극-막 접합체를 제조하였다. 나아가, 종래기술3의 전극-막 접합체를 제조하는 방법을 살펴보면, 도 3은 종래기술3에 따른 전극-막 접합체의 제조방법을 나타낸 단계별 구성도이다. 상기 도 3에 도시된 바와 같이 촉매 슬러리를 이형지(37)에 분사, 코팅, 페인팅하고 상기 이형지(37)를 고분자전해질막(35)에 전사하여 전극층(33)을 만들고, 상기 전극층(33) 위에 기체확산층(31)과 접합시켜 전극-막 접합체를 제조하였다.A method of manufacturing a membrane electrode assembly (MEA) of the prior art 1 will be described with reference to FIG. 1. FIG. 1 is a view illustrating a method of manufacturing an electrode-membrane assembly according to the prior art 1. As shown in FIG. 1, an
상기 종래기술1의 제조방법은 기공 형성에 유리하지만 전극-막 접합체(MEA)의 제조 공정이 불편하여 상용으로 제조하는 전극-막 접합체에서는 효율적이지 못한 문제점이 있으며, 상기 종래기술2는 작은 면적의 전극층(23)을 제조하는 것에 적합하지만, 대면적의 전극층(23)을 제조는 것은 고분자전해질막(25)이 변형되는 문제점이 있다. 상기의 문제점을 보완하는 종래기술3은 전극층(33)을 원하는 형태로 코팅하기가 쉽고 대량 제조가 가능한 장점이 있다.Although the method of the prior art 1 is advantageous in forming pores, it is inconvenient to manufacture electrode-membrane assemblies (MEAs), which is not effective in commercial electrode-membrane assemblies. In the prior art 2, Although it is suitable for producing the
상기 도 3에서 도시된 것과 같은 종래기술3은 바코팅(bar coating), 콤마코팅(comma coating), 슬롯다이코팅(slot die coating), 그라비아코팅(gravure coating), 스프레이 코팅(spray coating) 등이 있다. 상기 바코팅 또는 스프레이 코팅은 소량의 전극층(33)을 제조하는데 적합한 방법으로 대량으로 양산하는 공정에는 적용하기 어렵다. 상기 콤마코팅과 그라비아코팅은 전극층(33)의 치수를 제어하기 어렵고 촉매 슬러리의 성상이 쉽게 변하는 문제점이 있기 때문에 양산 공정에 적용하기 어렵다.The prior art 3 shown in FIG. 3 is a bar coating method, a comma coating method, a slot die coating method, a gravure coating method, a spray coating method, have. The above-mentioned bar coating or spray coating is difficult to apply to a mass production process in a manner suitable for producing a small amount of the
이에 비하여, 상기 슬롯다이코팅은 전극층(33)의 치수를 제어하기 쉽고, 촉매 슬러리를 폐회로 시스템에서 코팅하기 때문에 촉매 슬러리의 성상이 변하지 않게 유지할 수 있는 장점이 있다. 또한, 정해진 치수대로 전극층(33)을 코팅하면서도, 연속적으로 동일한 치수의 전극층(33)을 코팅하는 것이 가능하다. 도 4는 종래기술3에 따른 전극-막 접합체의 제조방법 중 슬롯다이코팅을 적용하여 제조한 연속코팅전극의 예시도이다. 상기 도4에 도시된 바와 같이 전극층(33)이 연속으로 이형지(37) 위에 코팅되어 있는 것을 확인할 수 있다. On the other hand, the slot die coating is advantageous in that the dimension of the
나아가, 이형지(37) 위에 코팅된 전극층(33)을 고분자전해질막(35)에 전사하는 방법은 판형 프레스(plate hot press) 방법 또는 롤프레스(roll press) 방법 등이 있다. 도 5는 판형프레스 방식의 전극층(33)과 고분자전해질막(35)의 접합 공정의 예시도이다. 상기 도5에 도시된 바와 같이 가운데에 고분자전해질막(35)이 있으며 상기 고분자전해질막(35) 상면과 하면에 전극층(33)이 배치된다. 또한, 상기 전극층(33)의 위에는 이형지(37)가 배치되며 이렇게 배치된 것을 핫프레스 상판(39)과 핫프레스 하판(41)이 프레스하여 전극-막 접합체를 형성한다. 나아가, 도 6은 롤프레스 방식의 전극층(33)과 고분자전해질막(35)의 접합 공정의 예시도이다. 상기 도6에서 도시된 바와 같이 롤프레스 상측롤(43)과 롤프레스 하측롤(45)이 고분자전해질막(35), 전극층(33) 및 이형지(37)가 배치된 것을 롤로 프레스하여 전극-막 접합체를 형성한다. 도7은 롤프레스 방식으로 전극층(33)과 고분자전해질막(35)을 접합한 전극-막 접합체의 구성도이며, 도8은 전극층(33)과 고분자전해질막(35)이 접합된 전극-막 접합체의 단면 구성도이다. 상기 도7과 상기 도8에 도시된 바와 같이 상기 이형지(37)가 제거되면서 전극-막 접합체가 형성된 것을 확인할 수 있다.A method of transferring the
한편, 도9는 전극-막 접합체의 전극층(33), 고분자전해질막(35) 및 서브가스켓층(47)의 분리된 구성도이다. 전극층(33)을 고분자전해질막(35)에 접합하여 전극-막 접합체(MEA)를 제조한 뒤, 상기 전극-막 접합체(MEA)의 테두리 부분에 서브가스켓층(47)을 전극-막 접합체(MEA)의 상면과 하면에 접합하여 전극-막 접합체(MEA)의 취급을 용이하게 한다. 상기의 전극-막 접합체(MEA)와 서브가스켓층(47)은 상기 도 9에서 도시된 바와 같이 전극층(33)과 고분자전해질막(35)이 접합된 전극-막 접합체(MEA)에 서브가스켓층(47)을 접합하여 제조한다. 도10은 전극층(33)과 고분자전해질막(35)이 접합된 전극-막 접합체에 서브가스켓층(47)이 전극층(33)과 접하게 적층된 전극-막 접합체의 구성도이다. 서브가스켓층(47)과 전극층(33)이 접하는 경계는 정확히 일치하게 할수도 있으며, 서브가스켓층(47)이 전극층(33)과 중첩될 수 있으며, 서브가스켓층(47)과 전극층(33)의 경계면이 일정 거리만큼 떨어져 있을 수도 있다.9 is an exploded view of the
본 발명은 전극층(110)의 둘레를 따라 형성되는 탄소섬유층(170)에 의해 전극-막 접합체의 내구성을 향상시키며 화학적 열화현상을 억제하는 연료전지의 전극-막 접합체에 관한 것이다. 구체적으로 살펴보면, 고분자전해질막층(130); 상기 고분자전해질막층(130)의 상면과 하면에 배치되는 전극층(110); 상기 전극층(110)의 둘레를 따라 형성되는 탄소섬유층(170); 상기 탄소섬유층(170)과 그 일부가 중첩되어 적층되며 중앙에 개구부가 형성된 서브가스켓층(150); 을 포함하며, 상기 서브가스켓층(150)의 개구부를 통해 전극층(110)이 외부로 노출되는 것을 특징으로 하는 내구성이 향상된 연료전지의 전극-막 접합체를 제공한다. 나아가, 본 발명에 있어서, 상기 탄소섬유층(170)은 탄소섬유(173), 바인더(175) 및 라디컬억제제(171)를 포함하는 것이 바람직하며, 상기 탄소섬유(173)는 섬유 또는 튜브 형태의 탄소 소재인 것이 바람직하다. 또한, 상기 탄소 소재는 탄소나노튜브 또는 탄소나노섬유인 것이 바람직하고, 상기 탄소섬유(173)의 길이/두께의 비는 10 내지 10,000이며 상기 탄소섬유(173)의 두께는 1 내지 500nm인 것이 바람직하다. 더불어, 상기 바인더(175)는 불소계 수지인 것이 바람직하며, 상기 바인더(175)는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리플루오린화비닐리덴 또는 퍼플루오로술폰산인 것이 바람직하다. 추가적으로, 상기 바인더(175)는 상기 탄소섬유(173)가 100중량부일 때 10 내지 1000중량부인 것이 바람직하고, 상기 라디컬억제제(171)는 CeOX, MnOX 또는 AlOX인 것이 바람직하다. 또한, 상기 라디컬억제제(171)는 상기 탄소섬유(173)가 100중량부일 때 1 내지 1000중량부인 것이 바람직하다.The present invention relates to an electrode-membrane assembly of a fuel cell which improves the durability of the electrode-membrane assembly by the
종래기술의 전극-막 접합체는 상기 도 10에서 도시된 바와 같이 전극층(33)의 경계면과 서브가스켓층(47)의 경계면이 서로 접하고 있어, 불연속적인 경계면이 발생하고, 상기 불연속적인 경계면에 의하여 전극-막 접합체 및 스택 제조 과정 중에 파손의 위험이 있으며, 또한 연료전지 운전 중에 경계면의 파손으로 인하여 전극-막 접합체의 수명이 짧아지는 문제가 있었다.10, the boundary surface of the
도11은 전극층(33)과 고분자전해질막(35)이 접합된 전극-막 접합체에 서브가스켓층(47)이 전극층(33)과 중첩되게 적층된 전극-막 접합체의 구성도이다. 상술한 문제점을 해결하기 위하여 상기 도 11에서 도시한 바와 같이 전극층(33)의 크기를 크게 하여 서브가스켓층(47)으로 덮는 구조를 통하여 내구성을 개선하고자 하는 시도가 있다. 그러나, 상기의 개선책은 전극층(33)의 소재가 고가인 점, 전극층(33)의 물리적 강도가 약한 점 및 고분자전해질막(35)의 화학적 열화를 막기 위한 첨가물을 넣는 양이 제한되는 점으로 인하여, 상기 개선책의 효율적이지 못한 문제점이 있었다. 전극-막 접합체의 전극층(33)의 소재는 백금으로 구성되어 있어 고가이기 때문에 반응이 일어나지 않는 영역까지 전극층(33)으로 형성하는 것은 원가 상승의 원인이 되는 문제점이 있다. 또한, 일반 무정형의 탄소담지체를 사용하는 전극층(33)은 물리적으로 강도가 매우 약하기 때문에, 물리적인 충격을 가하는 경우 쉽게 파손되는 문제가 있다. 또한, 일반적인 전극층(33)의 경우 라디칼억제제를 포함하지 않거나, 소량이 포함되어 있는 경우가 있어, 화학적 열화를 충분히 방지하는데 부족함이 있다. 라디칼억제제를 과량 포함하는 경우, 전극의 성능이 크게 감소하는 문제가 있어, 라디칼억제제를 충분히 사용하기 어렵운 문제점이 있었다.11 is a configuration diagram of an electrode-membrane assembly in which an
도12는 본 발명의 일실시예인 전극층(110)과 고분자전해질막(130)이 전극-막 접합체에 서브가스켓층(150)이 탄소섬유층(170)과 중첩되게 적층된 전극-막 접합체의 구성도이다. 본 발명은 상기 도 12에서 도시한 바와 같이 전극층(110)의 둘레를 따라 백금 전극이 아닌, 탄소섬유(173), 바인더(175) 및 라디컬억제제(171)로 구성된 탄소섬유층(170)을 도입하여, 전극-막 접합체의 내구성을 개선하였다.12 is a view illustrating a structure of an electrode-membrane assembly in which an
보다 구체적으로 살펴보면, 도13은 본 발명의 일실시예인 탄소섬유층(170)의 구성도이다. 상기 도 13에서 도시된 바와 같이, 탄소섬유층(170)은 탄소섬유(173)와 바인더(175), 라디컬억제제(171)로 구성된다. 상기 탄소섬유(173)의 종류는 모든 종류가 가능하며, 예를 들어 탄소나노튜브(CNT), 탄소나노섬유(CNF) 등으로 표현되는 섬유(fiber) 또는 튜브 형태의 탄소 소재이다. 상기 서브가스켓층(150)의 탄소섬유층(170)과 중첩되는 부분이 상기 서브가스켓층(150)의 누르는 압력을 견디고 물리적인 강성을 나타내기 위해서는 상기 탄소섬유(173)의 길이/두께의 비(aspect ratio)가 10 이상이고 10,000 이하인 값이 바람직하다. 상기 탄소섬유(173)의 두께는 1 내지 500nm인 경우 기계적인 강도가 우수하다. 상기 탄소섬유(173)의 aspect ratio가 10 미만인 경우 물리적인 강도를 확보하기 어려우며, 상기 탄소섬유(173)의 aspect ratio가 10000 초과인 경우 탄소섬유층(170)을 만들기 위한 슬러리 분산이 어려워지는 문제가 있다. 종래기술은 탄소섬유를 전극 소재로 사용하여, 백금을 담지하여 촉매로 사용하는 경우, 그 탄소섬유는 두께가 10 내지 100nm였다. 이는 백금의 담지를 유리하게 할 수 있도록 담지체인 탄소섬유의 표면적을 확보하는 것이 필요하고, 촉매 슬러리의 분산이 잘되게 하기 위함이다. 이와는 달리 본 발명에서 사용하는 탄소섬유(173)는 백금 담지가 요구되지 않으므로 상기 본 발명의 탄소섬유(173)의 두께가 두꺼워도 문제되지 않는다. 또한, 촉매 슬러리에서와 같이 고분산이 요구되지 않기 때문에 상기 탄소섬유(173)의 두께가 얇은 경우에도 문제되지 않는 장점이 있다.More specifically, FIG. 13 is a configuration diagram of the
본 발명에서 상기 바인더(175)는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리플루오린화비닐리덴(PVdF) 또는 퍼플루오로술폰산(PFSA) 등의 불소계 수지인 것이 바람직하다. 상기 바인더(175)는 상기 탄소섬유(173) 100 중량부일 때 10 내지1000 중량부인 것이 바람직하다. 상기 바인더(175)가 상기 탄소섬유(173) 100 중량부일 때 10중량부 미만이거나 1000 중량부 초과이면 상기 탄소섬유층(170)의 구조 유지되지않는 문제점이 있다. 종래기술의 전극층은 성능을 최적화하기 위하여, 바인더의 사용량이 매우 제한적이다. 예를 들어 담지체로 사용하는 탄소섬유와 바인더의 함량비는 약 1 : 1 수준이며, 탄소섬유(173)의 비표면적에 따라, 백금을 담지한 비율에 따라 바인더의 함량이 소폭 변화기는 하지만, 그 변화폭이 작다. 즉, 바인더 함량을 탄소섬유 100 중량부일 때 200 중량부 이상 사용하는 경우, 전극 성능이 크게 감소하는 문제가 있다. 상술한 바와 같이 바인더의 함량비에 따라 전극층의 성능이 크게 영향을 받기 때문에, 전극층의 구조를 강건하게 형성하기 위한 바인더 최적량을 적용하기 어려운 문제점이 있다. 본 발명에서의 상기 탄소섬유층(170)은 전극층(110)의 성능에 영향을 받지 않기 때문에, 상기 탄소섬유층(170) 구조의 강건성을 확보하고 서브가스켓층(150)의 에지가 가하는 물리적인 압력을 버티고 내구성을 향상시키기 위해 바인더(175) 사용량을 늘리는 것이 가능하다.In the present invention, the
나아가, 라디컬억제제(171)는 CeOX, MnOX, AlOX등의 금속 산화물 등 일반적으로 사용되는 라디칼스캐빈져를 사용할 수 있다. 전극층(110)에 라디칼억제제(171)를 많이 포함하는 것은 전극층의 성능이 크게 감소하기 때문에, 라디칼억제제(171)의 양이 제한적이다. 상기의 문제점을 보완하여, 상기 탄소섬유층(170)에 라디칼억제제(171)를 첨가하는 경우에는 라디칼억제제(171) 양에 제한을 받지 않으며, 상기 탄소섬유층(170)을 물리적으로 구성하는데 문제가 없는 수준의 양을 사용할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 라디컬억제제(171)는 탄소 100 중량부일 때, 1 내지 1000 중량부인 것이 바람직하다. Further, the
상기에서 제조된 고분자전해질막(130), 전극층(110)과 탄소섬유층(170)이 적층된 테두리에 서브가스켓층(150)을 접착한다. 도14는 본 발명의 일실시예인 전극층(110)과 고분자전해질막(130)이 접합된 전극-막 접합체에 서브가스켓층(150)이 탄소섬유층(170)과 중첩된 부분의 구성도 이다. 상기 도14에서 도시된 바와 같이 서브가스켓층(150)은 탄소섬유층(170)의 테두리를 부분적으로 덮을 수도 있고, 완전히 덮을 수도 있으나, 부분적으로 덮는 경우에 보다 큰 효과를 나타낼 수 있다. 즉, 상기 도 14의 c의 길이는 a의 길이보다 작거나 같을 수 있다. c의 길이가 a의 길이보다 크면, 상기 서브가스켓층(150)이 상기 전극층(110)을 덮어서 반응하는 면이 감소하는 문제가 있다. 또한, 상기 도 14의 b의 길이는 a의 길이보다 작거나 같을 수 있다. b의 길이가 a의 길이보다 크면, 상기 서브가스켓층(150)이 상기 탄소섬유층(170)을 덮지 못하여 고분자전해질막(130)에 접합되며, 이는 전극-막 접합체의 내구성이 취약해지는 문제가 있다. 이는 서브가스켓층(150)의 에지 부분이 불연속적인 경계면이 되기 때문에, 고분자전해질막(130)에 물리적인 충격이 가해지게 되고, 장기적으로 연료전지를 운전하는 것에 의해 물리적인 내구성이 약해지게 되는 원인이 된다. 본 발명에서와 같이 상기 탄소섬유층(170)에 상기 서브가스켓층(150)의 에지가 위치하는 경우에는, 상기 탄소섬유층(170)이 물리적인 강성이 높고, 상기 서브가스켓층(150)이 고분자전해질막(130)에 직접적인 물리적인 충격을 주지 않기 때문에, 불연속적인 경계면에서의 손상이 억제되는 장점이 있다.The
도15는 본 발명의 일실시예인 탄소섬유층(170)의 주사전자현미경(SEM)의 사진도이다. 상기 도15에 도시된 바와 같이 탄소섬유(173)끼리 복잡하게 얽혀있기 때문에, 외력이 작용하는 경우에도 상기 탄소섬유층(170)의 구조를 유지하는 강도가 높은 장점이 있다. 15 is a photograph of a SEM (scanning electron microscope) of a
도16은 본 발명의 일실시예에 따른 탄소섬유층(170), 고분자전해질막(130) 및 전극층(110)의 구성도이다. 상기 도16에 도시된 바와 같이 상기 탄소섬유층(170)이 고분자전해질막(130)에 코팅된 전극층(110)의 둘레를 따라 즉, 외곽테두리에 도포된 상태를 도시하고 있다.16 is a configuration diagram of a
본 발명의 내구성을 향상시킨 연료전지의 전극-막 접합체에 의하면, 내구성을 향상시키는 연료전지의 전극-막 접합체를 제공하는 효과가 있으며, 라디칼억제제를 충분히 첨가할 수 있어 화학적 열화현상을 억제하는 연료전지의 전극-막 접합체를 제공하는 효과가 있다.According to the electrode-membrane joined body of the fuel cell of the present invention having improved durability, there is an effect of providing an electrode-membrane joined body of a fuel cell for improving durability, and a fuel which suppresses the chemical deterioration phenomenon There is an effect of providing an electrode-membrane assembly of a battery.
이상 본 발명의 구체적 실시형태와 관련하여 본 발명을 설명하였으나 이는 예시에 불과하며 본 발명은 이에 제한되지 않는다. 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 범위를 벗어나지 않고 설명된 실시형태를 변경 또는 변형할 수 있으며, 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능하다.Although the present invention has been described in connection with the specific embodiments of the present invention, it is to be understood that the present invention is not limited thereto. It will be understood by those skilled in the art that various changes in form and details may be made therein without departing from the spirit and scope of the invention as defined by the appended claims and their equivalents. Various modifications and variations are possible.
11 : 기체확산층 13 : 전극층
15 : 고분자전해질막층 21 : 기제확산층
23 : 전극층 25 : 고분자전해질막층
31 : 기체확산층 33 : 전극층
35 : 고분자전해질막층 37 : 이형지
39 : 핫프레스 상판 41 : 핫프레스 하판
43 : 롤프레스 상측롤 45 : 롤프레스 하측롤
47 : 서브가스켓층 110 : 전극층
130 : 고분자전해질막층 150 : 서브가스켓층
170 :탄소섬유층 171 : 라디컬억제제
173 : 탄소섬유 175 : 바인더11: gas diffusion layer 13: electrode layer
15: polymer electrolyte membrane layer 21: base diffusion layer
23: electrode layer 25: polymer electrolyte membrane layer
31: gas diffusion layer 33: electrode layer
35: polymer electrolyte membrane layer 37: release paper
39: hot press top plate 41: hot press bottom plate
43: roll press upper roll 45: roll press lower roll
47: sub gasket layer 110: electrode layer
130: polymer electrolyte membrane layer 150: sub gasket layer
170: carbon fiber layer 171: radical inhibitor
173: carbon fiber 175: binder
Claims (10)
A polymer electrolyte membrane layer; An electrode layer disposed on the upper and lower surfaces of the polymer electrolyte membrane layer; A carbon fiber layer formed around the electrode layer and including carbon fibers and a binder; A sub gasket layer in which the carbon fiber layer and a part of the carbon fiber layer are stacked and laminated, and an opening is formed at the center; Wherein the electrode layer is exposed to the outside through an opening of the sub gasket layer.
상기 탄소섬유층은 라디컬억제제를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극-막 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the carbon fiber layer comprises a radical inhibitor.
상기 탄소섬유는 섬유 또는 튜브 형태의 탄소 소재인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극-막 접합체.
3. The method of claim 2,
Wherein the carbon fiber is a carbon material in the form of a fiber or a tube.
상기 탄소 소재는 탄소나노튜브 또는 탄소나노섬유인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극-막 접합체.
The method of claim 3,
Wherein the carbon material is a carbon nanotube or a carbon nanofiber.
상기 탄소섬유의 길이/두께의 비는 10 내지 10,000이며 상기 탄소섬유의 두께는 1 내지 500nm인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극-막 접합체.
3. The method of claim 2,
Wherein the ratio of the length to the thickness of the carbon fibers is 10 to 10,000 and the thickness of the carbon fibers is 1 to 500 nm.
상기 바인더는 불소계 수지인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극-막 접합체.
3. The method of claim 2,
Wherein the binder is a fluorine-based resin.
상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리플루오린화비닐리덴 또는 퍼플루오로술폰산인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극-막 접합체.
3. The method of claim 2,
Wherein the binder is polytetrafluoroethylene, polyfluorinated vinylidene, or perfluorosulfonic acid.
상기 바인더는 상기 탄소섬유가 100중량부일 때 10 내지 1000중량부인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극-막 접합체.
3. The method of claim 2,
Wherein the binder is 10 to 1000 parts by weight based on 100 parts by weight of the carbon fiber.
상기 라디컬억제제는 CeOX, MnOX 또는 AlOX인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극-막 접합체.
3. The method of claim 2,
Wherein the radical inhibitor is CeO x , MnO x, or AlO x .
상기 라디컬억제제는 상기 탄소섬유가 100중량부일 때 1 내지 1000중량부인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극-막 접합체.3. The method of claim 2,
Wherein the radical inhibitor is used in an amount of 1 to 1000 parts by weight based on 100 parts by weight of the carbon fiber.
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