KR101762120B1 - 점착부가 형성되어 있는 분리필름을 포함하는 전극조립체 및 이의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 n개의 단위셀들을 폭 대비 긴 길이의 분리필름 상에 위치시킨 상태에서, 제 1 단위셀이 단위셀들의 적층 방향을 기준으로 전극조립체의 중심부에 위치하고, 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀이 전극조립체의 최외곽에 각각 위치하도록, 제 1 단위셀부터 제 n 단위셀로 순차적으로 권취한 구조로 이루어져 있고, 상기 분리필름은 다공성 구조의 A형 분리막을 포함하며, 분리필름의 양면 중에서 단위셀들과 대면하는 면의 적어도 일부에는 점착부가 형성되어 있고, 상기 점착부는 적어도 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 부위에 형성되어 있는 전극조립체 및 이를 제조하는 방법에 관한 것이다.

Description

점착부가 형성되어 있는 분리필름을 포함하는 전극조립체 및 이의 제조 방법 {Electrode Assembly Comprising Separator Film with Adhesive Part and Manufacturing Method for the Same}
본 발명은 점착부가 형성되어 있는 분리필름을 포함하는 전극조립체 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
화석연료 사용의 급격한 증가로 인하여 대체 에너지나 청정에너지의 사용에 대한 요구가 증가하고 있으며, 그 일환으로 가장 활발하게 연구되고 있는 분야가 전기화학을 이용한 발전, 축전 분야이다.
현재 이러한 전기화학적 에너지를 이용하는 전기화학 소자의 대표적인 예로 이차전지를 들 수 있으며, 점점 더 그 사용 영역이 확대되고 있는 추세이다.
이러한 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 적합하지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는 전극 활물질의 박리 문제, 낮은 공간 활용성 등의 단점을 가지고 있다. 반면에, 스택형 전극조립체는 다수의 양극 및 음극 단위체들을 순차적으로 적층한 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있다.
또한, 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 기본 구조의 풀셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 기본 구조의 바이셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리막 필름을 이용하여 폴딩한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었고, 이는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060호 등에 개시된 바가 있다.
이러한 스택/폴딩형 전극조립체의 제조 방법으로는, n개의 단위셀들을 폭 대비 긴 길이의 다공성 구조의 분리필름 상에 위치시킨 상태에서, 상기 단위셀들을 위치시킨 분리필름에 열과 압력을 가하여 단위셀들을 분리필름에 부착시킨 후, 제 1 단위셀이 단위셀들의 적층 방향을 기준으로 전극조립체의 중심부에 위치하고, 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀이 전극조립체의 최외곽에 각각 위치하도록 권취하는 방법이 알려져 있다.
다만, 단위셀들을 위치시킨 분리필름에 열과 압력을 가하여 단위셀들을 분리필름에 부착시키는 것만으로는 분리필름과 단위셀들 사이에 충분한 접착력을 제공하기 어려우며, 이렇게 제조된 전극조립체를 전지케이스에 수납하고 전해액을 주입하면, 최외곽에 위치한 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀은 분리필름과의 접착이 일부 해제되어, 전극조립체의 외면에 들뜸 및 주름 발생과 같은 외관 불량이 발생하는 문제가 있다.
따라서, 이차전지의 기본적인 성능은 저하시키지 않으면서 상기와 같은 외관 불량을 줄이고 공정 수율을 향상시킬 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같이, 분리필름의 양면 중에서 단위셀들과 대면하는 면의 적어도 일부에는 점착부가 형성되어 있고, 이러한 점착부가 적어도 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 부위에 형성되어 있는 경우, 예상치 못하게 우수한 효과를 달성할 수 있는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 복수의 단위셀들 및 상기 단위셀들을 연속적으로 권취하는 분리필름을 포함하는 전극조립체는,
n개의 단위셀들을 폭 대비 긴 길이의 분리필름 상에 위치시킨 상태에서, 제 1 단위셀이 단위셀들의 적층 방향을 기준으로 전극조립체의 중심부에 위치하고, 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀이 전극조립체의 최외곽에 각각 위치하도록, 제 1 단위셀부터 제 n 단위셀로 순차적으로 권취한 구조로 이루어져 있고, 상기 분리필름은 다공성 구조의 A형 분리막을 포함하며, 분리필름의 양면 중에서 단위셀들과 대면하는 면의 적어도 일부에는 점착부가 형성되어 있고, 상기 점착부는 적어도 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 부위에 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
이와 같이, 전극조립체의 최외곽에 위치하는 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 분리필름의 부위에 점착부를 형성하면, 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀과 분리필름 사이에 충분한 접착력을 제공할 수 있고, 그에 따라, 상기 전극조립체를 전해액에 함침할 때 전극조립체의 외면에 들뜸 및 주름 발생을 방지할 수 있다
이와 관련하여, 분리필름과 단위셀들 간에 접착력을 확보하는 방법으로, 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 분리필름의 부위뿐만 아니라, 제 1 단위셀부터 제 n 단위셀에 대면하는 분리필름의 부위 전체에 점착부를 형성하는 방법도 고려될 수 있으나, 이 경우에는, 전극조립체의 내부에 위치하게 되는 분리필름 부위에 점착부가 형성됨으로써 이온투과율이 저하된다. 분리필름의 이온투과율이 저하되면, 전지의 내부 저항이 상승하게 되어, 전지의 전체적인 성능이 저하되는 문제가 있다.
반면에, 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 분리필름은 전극조립체의 최외곽에 위치하게 되므로, 이온을 투과시키는 역할을 할 필요가 없고, 따라서 점착부를 형성하더라도 전지의 성능을 저하시키지 않으면서 전극조립체의 외관불량을 개선할 수 있다.
더욱이, 전극조립체의 내부에 위치하는 단위셀들은 그보다 외곽에 위치한 단위셀들로부터 일정한 압력을 받으므로, 전극조립체를 전해액에 함침시켜도 들뜸이나 주름이 발생할 여지가 크지 않고, 일부 들뜸이나 주름이 발생하여도 전극조립체의 외관불량을 유발할 가능성이 극히 적으므로, 전극조립체의 내부에 위치하는 제 1 단위셀부터 제 n-2 단위셀에 대면하는 분리필름의 부위에 점착부를 형성할 실익도 없다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 점착부는 제 n-1 단위셀과 제 n 단위셀에 대면하는 부위부터 제 n 단위셀을 넘어 연장되어 있는 분리필름의 말단 부위까지 형성되는 구조일 수 있다.
전극조립체는 권취된 형상을 유지하기 위하여 외면에 접착 테이프 등을 부착하는 것이 일반적이나, 상기와 같이 분리필름의 말단 부위까지 점착부가 형성되는 경우에는 별도로 접착 테이프를 붙이는 과정을 생략하더라도 권취된 형상을 유지할 수 있어서, 제조 공정을 간소화 할 수 있다.
상기 점착부는 분리필름에 점착력을 부여할 수 있는 구조이면 특별히 제한되지는 않으나, 예를 들어, A형 분리막의 일면에 점착제를 도포하여 형성되는 구조, A형 분리막의 일면에 양면 접착 테이프를 부착하여 형성되는 구조, 또는, A형 분리막의 말단에 단면 접착 테이프를 연장하여 형성되는 구조일 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 단위셀은 양극, 음극, 및 양극과 음극 사이에 게재되는 다공성 구조의 B형 분리막을 각각 하나 이상 포함하고 있고, 상기 양극 및 음극은 집전체의 일면에 전극 합제층이 형성된 단면 전극 또는 집전체의 양면에 전극 합제층이 형성된 양면 전극일 수 있다.
상세하게는, 상기 전극조립체는 양단의 전극들이 동일한 극성을 가진 둘 이상의 바이셀(bi-cell)들을 포함할 수 있고, 또한, 상기 바이셀들은 전극조립체의 최외곽에 위치하는 제 1 바이셀과 전극조립체의 최외곽을 제외한 나머지 부분에 위치하는 제 2 바이셀을 포함할 수 있다.
더욱 상세하게는, 상기 제 1 바이셀에서 단면 전극은 집전체의 전극 합제층이 형성되지 않은 일면이 전극조립체의 외면을 향하도록 위치할 수 있고, 상기 제 1 바이셀은 단면 전극, B형 분리막, 양면 전극, B형 분리막 및 양면 전극이 차례로 적층된 구조일 수 있으며, 또한, 상기 단면 전극은 양극일 수 있다.
전극조립체의 최외곽에 위치하는 전극은 전지의 용량 상승에 크게 기여하지 못하므로, 상기와 같이 단면 전극을 사용하는 경우, 전극조립체의 두께를 감소시키고, 전체적인 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다.
다만, 일반적인 전극조립체의 경우, 단면 전극을 포함하는 단위셀을 분리필름에 위치시킬 때 전극 합제가 아닌 집전체가 분리필름에 대면하게 되므로, 권취하기 전에 열 및 압력을 가해서 분리필름에 부착시킨다 하더라도 충분한 접착력을 확보할 수 없고 분리필름 상에서 정위치에 고정되기 힘들기 때문에, 권취 과정에서 불량률 상승의 원인이 된다.
반면에, 본 발명과 같이, 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 분리필름의 부위에 점착부를 형성하는 경우에는, 집전체가 분리필름에 직접 대면하더라도 충분한 접착력을 확보할 수 있어, 권취 과정에서의 불량률을 현저히 감소시킬 수 있다.
한편, 상기 제 2 바이셀은 양면 전극, B형 분리막, 양면 전극, B형 분리막 및 양면 전극이 차례로 적층된 구조일 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 전극조립체를 제조하는 방법을 제공하며, 이러한 제조 방법은,
(a) 다공성 구조의 A형 분리막을 포함하는 분리필름의 양면 중에서 단위셀들과 대면하는 일면의 적어도 일부에 점착부를 형성하며, 상기 점착부를 적어도 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 부위에 형성하는 과정;
(b) 권취 후 제 1 단위셀이 단위셀들의 적층 방향을 기준으로 전극조립체의 중심부에 위치하고 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀이 전극조립체의 최외곽에 각각 위치하도록, 상기 분리필름 상에 n개의 단위셀들을 위치시키는 과정;
(c) 상기 단위셀들을 위치시킨 분리필름에 열과 압력을 가하여 단위셀들을 분리필름에 부착시키는 과정; 및
(d) 제 1 단위셀부터 제 n 단위셀로 순차적으로 권취하는 과정;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 과정 (a)에서, 상기 점착부는 제 n-1 단위셀과 제 n 단위셀에 대면하는 부위부터 제 n 단위셀을 넘어 연장되어 있는 분리필름의 말단 부위까지 형성될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 과정 (a)에서, 점착부를 형성하는 방법은 특별히 제한되지는 않으나, 예를 들어, A형 분리막의 일면에 점착제를 도포하여 형성하거나, A형 분리막의 일면에 양면 접착 테이프를 부착하여 형성하거나, 또는, A형 분리막의 말단에 단면 접착 테이프를 연장하여 형성할 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 전극조립체의 기타 성분에 대해서 설명한다.
상기 양극은, 예를 들어, 양극 집전체의 양면에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라서는 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티타늄, 및 알루미늄이나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티타늄 또는 은으로 표면처리 한 것 중에서 선택되는 하나를 사용할 수 있고, 상세하게는 알루미늄이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은, 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiV3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌-부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
반면에, 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 음극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
본 발명에서 음극 집전체의 두께는 6 마이크로미터 내지 30 마이크로미터의 범위 내에서 모두 동일할 수 있으나, 경우에 따라서는 각각 서로 다른 값을 가질 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 마이크로미터고, 두께는 일반적으로 5 ~ 30 마이크로미터다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
한편, 상기 단위셀들이 배열되어 권취되는 분리필름의 A형 분리막은, B형 분리막과 동일한 소재일 수도 있고 그렇지 않을 수도 있다.
본 발명은 또한, 상기 전극조립체가 전지케이스에 내장되어 있는 이차전지를 제공하며, 상기 이차전지는 스택/폴딩형 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 전지케이스에 내장되어 리튬염 함유 비수 전해질이 함침되어 있는 구조로 이루어질 수 있다.
상기 리튬염 함유 비수 전해질은 비수 전해질과 리튬염으로 이루어져 있으며, 상기 비수 전해질로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 설파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수 전해질을 제조할 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 이차전지를 단위전지로서 포함하는 전지팩, 및 이 전지팩을 전원으로 포함하고 있는 디바이스를 제공한다.
이러한 디바이스의 종류는, 예를 들어, 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 스마트 패드, 태블릿 PC, 넷북, 웨어러블 전자기기, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 및 전력저장 장치 등 일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이러한 리튬 이차전지, 이를 단위전지로 포함하는 전지팩의 구조 및 전지팩을 전원으로 포함하는 디바이스의 제조방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 그에 대한 자세한 설명은 생략한다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
상기에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는, 분리필름의 양면 중에서 단위셀들과 대면하는 면의 적어도 일부에 점착부가 형성되어 있고, 이러한 점착부가 적어도 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 분리필름의 부위에 형성되어 있어, 전지의 성능은 저하시키지 않으면서 외관 불량을 감소시키고 공정 수율을 향상시킬 수 있다.
도 1은 일반적인 스택/폴딩형 전극조립체의 제조 방법을 나타낸 모식도이다;
도 2는 도 1의 제조 방법에 따라 제조된 전극조립체의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 A형 분리막과 점착부를 포함하는 분리필름을 나타낸 모식도이다;
도 4 및 도 5는 각각 본 발명의 하나의 실시예에 따른 분리필름에 점착부가 형성되어 있는 구조를 나타낸 모식도이다;
도 6은 도 3의 분리필름에 단위셀들을 배열한 후 권취하여 제조된 전극조립체의 구조를 나타낸 모식도이다;
도 7은 도 6의 전극조립체를 구성하는 단위셀들 중에서 제 2 바이셀의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 8은 도 6의 전극조립체를 구성하는 단위셀들 중에서 제 1 바이셀의 구조를 나타낸 모식도이다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1에는 일반적인 스택/폴딩형 전극조립체의 제조 방법을 나타낸 모식도가 도시되어 있고, 도 2에는 도 1의 방법에 의해 제조된 전극조립체의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
우선, 도 1을 참조하면, 전극조립체(100)는 동일한 극성의 전극이 단위셀의 양단에 위치하고 있는 구조의 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170)이 긴 시트형의 분리필름(180) 상에 배치되어 있고, 상기 분리필름(180)을 권취함으로써 제조된다.
구체적으로, 전극조립체(100)는 7개의 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170)을 포함하고 있고, 상기 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170) 중 제 1 단위셀(110), 제 4 단위셀(140), 및 제 5 단위셀(150)은 최외곽 전극이 음극으로 구성되어 있고, 제 2 단위셀(120), 제 3 단위셀(130), 제 6 단위셀(160), 및 제 7 단위셀(170)은 최외곽 전극이 양극으로 구성되어 있다.
제 1 단위셀(110)은 음극(111)이 하면을 향하여 분리필름(180)과 대면해 있으며, 제 1 단위셀(110)의 전극 방향에 따라, 제 2 단위셀(120)로부터 제 7 단위셀(170)까지 분리필름 상에 위치하고 있다.
또한, 상기 배열에 의해, 전극조립체(100)의 최외곽에는 양극이 위치하게 되고, 이에 따라, 전극조립체(100)의 최외측에 위치하는 제 6 단위셀(160)과 제 7 단위셀(170)은 양극들(161, 171)이 각각 하면을 향하여 분리필름(180)과 대면한 상태로 배열되어 있다.
한편, 전극조립체(100)는 제 1 단위셀(110)이 최내측에 위치하도록, 제 1 단위셀로(110)부터 제 7 단위셀(170)까지 반시계 방향(182)으로 권취하여 제조된다.
제 1 단위셀(110)과 제 2 단위셀(120) 사이에는 단위셀의 크기에 상응하는 이격 부위(181)가 형성되어 있고, 이에 따라, 제 1 단위셀(110)이 분리필름(180)과 함께 권취되는 과정에서, 제 1 단위셀(110)의 상면에 위치한 음극(113)과 제 3 단위셀(130)의 상면에 위치한 양극(131) 사이에 분리필름(180)이 개재된다.
구체적으로, 제 1 단위셀(110)은 권취 과정에서 도립된 상태로 제 1 단위셀(110)과 제 2 단위셀(120) 사이의 이격 부위(181)로 이동하고, 그 후 최초에 제 1 단위셀(110)의 하면에 위치했던 음극(111)이 제 2 단위셀(120)의 상면에 위치한 양극(121)과 분리필름(180)을 사이에 두고 대면하도록 권취된다.
또한, 분리필름(180)을 사이에 두고 대면하는 제 1 단위셀(110)과 제 2 단위셀(120)은 분리필름(180)에 의해 동시에 권취되며, 이에 따라, 제 1 단위셀(110)의 상면에 위치했던 음극(113)이 제 3 단위셀(130)의 상면에 위치한 양극(131)과 분리필름(180)을 사이에 두고 대면하게 된다.
상기 과정은 제 7 단위셀(170)까지 순차적으로 진행되며, 이에 따라, 최내측에 제 1 단위셀(110)이 위치하고, 대향하는 최외측에 제 6 단위셀(160)과 제 7 단위셀(170)이 각각 위치하는 구조의 전극조립체(100)가 완성된다.
상기 제조 방법에 따라 제조된 전극조립체의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도 2에 도시되어 있다.
도 2를 참조하면, 7개의 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170)이 권취되는 순서에 따라, 가장 먼저 권취되는 제 1 단위셀(110)이 전극조립체(100)의 중앙부(최내측)에 위치하고 마지막에 권취되는 제 6 단위셀(160)과 제 7 단위셀(170)이 전극조립체(100)의 최외곽에 위치한다.
따라서, 제 6 단위셀(160) 및 제 7 단위셀(170)은 전극조립체(100)의 최외곽에 위치하는 제 1 바이셀들이며, 나머지 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150)은 최외곽을 제외한 나머지 부분에 위치하는 제 2 바이셀들이다.
또한, 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170)의 배열상 전극조립체(100)의 최외곽에는 양극이 위치하게 되는 바, 구체적으로 제 6 단위셀(160)과 제 7 단위셀(170)을 구성하는 양극들 중, 분리필름(180)과 대면하는 양극들(161, 171)이 전극조립체(100)의 최외곽에 위치한다.
전극조립체(100)의 권취된 형상을 유지하기 위하여, 분리필름(180)의 말단에는 접착 테이프(190)가 부착되어 있다.
도 3에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 A형 분리막(183)과 점착부(184)를 포함하는 분리필름(180)이 도시되어 있다.
도 3을 참조하면, 7개의 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170)을 분리필름(180) 상에 배치하기 전의 모습을 나타내고 있으며, 앞서 설명했듯이, 제 6 단위셀(160)과 제 7 단위셀(170)은 권취 후 전극조립체의 최외곽에 위치하게 되는 제 1 바이셀들이다.
분리필름(180)은 다공성 구조의 A형 분리막(183)을 포함하며, 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170)과 대면하게 될 상면에는 점착부(184)가 형성되어 있는 바, 구체적으로, 제 6 단위셀(160)과 제 7 단위셀(170)이 대면하게 될 분리필름(180)의 부위들(186, 187) 및 제 7 단위셀(170)을 넘어 연장되어 있는 분리필름의 말단 부위(188)까지 점착부(184)가 형성되어 있다.
전극조립체의 최외곽에 위치하게 되는 제 6 단위셀(160) 및 제 7 단위셀(170)에 대면하는 부위에 점착부(184)를 형성하여, 제 6 단위셀(160) 및 제 7 단위셀(170)과 분리필름(180) 사이에 충분한 접착력을 제공할 수 있다. 따라서, 전극조립체에 전해액이 함침되더라도, 전극조립체의 외면에 들뜸 및 주름 발생을 방지할 수 있다.
도 4 및 도 5에는 각각 본 발명의 또 다른 실시예에 따라 분리필름(180)에 점착부(184)가 형성되어 있는 구조가 도시되어 있다.
우선, 도 4를 참조하면, 분리필름(180)은 A형 분리막(183)을 전체에 걸쳐 포함하며, 제 6 단위셀(160)과 제 7 단위셀(170)이 대면하는 분리필름(180)의 부위들(186, 187) 및 제 7 단위셀(170)을 넘어 연장되어 있는 분리필름(180)의 말단 부위(188)까지 점착부(184)가 형성되어 있다.
구체적으로, 점착부(184)는 A형 분리막(183) 상면에 형성되어 있으며, A형 분리막(183)의 상면에 점착제를 도포하거나, 또는, 양면 접착 테이프를 부착하여 형성할 수 있다.
도 5를 참조하면, 분리필름(180)은 전극조립체의 내측에 위치하게 될 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150)과 대면하는 분리필름(180)의 부위는 A형 분리막(183)으로 이루어져 있고, 최외곽에 위치하게 되는 단위셀들(160, 170)과 대면하는 분리필름(180)의 부위들(186, 187) 및 제 7 단위셀(170)을 넘어 연장되어 있는 분리필름(180)의 말단 부위(188)까지 점착부(184)가 형성되어 있다.
구체적으로, A형 분리막(183)의 말단 하면에, 단면 접착 테이프를 부착하여 연장하는 방법으로 점착부(184)가 형성되어 있다. 이때, A형 분리막(183)의 말단에 단면 접착테이프를 부착함에 있어서, 제 5 단위셀(150)에 대면하는 부위(189)를 넘어 제 6 단위셀(160)에 대면하는 부위(186) 사이의 구간에서 부착이 이루어져야 하며, 부위(186)과 부위(189) 사이의 구간을 벗어난 부위에 부착이 이루어지게 되면, A형 분리막(183)의 이온투과율을 저하시킴으로써 전지의 전체적인 성능을 저하하는 원인이 될 수 있다.
도 6에는 도 3의 분리필름(180)에 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170)을 배열한 후 권취하여 제조된 전극조립체의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다
도 2와 비교하여 도 6을 참조하면, 본 발명에 따른 전극조립체(100a)는 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170)이 배열되는 구조에 있어서는 일반적인 전극조립체(100)와 유사하다.
구체적으로, 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170)의 배열상 전극조립체(100a)의 최외곽에는 양극이 위치하고 있고, 제 6 단위셀(160) 및 제 7 단위셀(170)은 전극조립체(100a)의 최외곽에 위치하는 제 1 바이셀들이며, 나머지 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150)은 최외곽을 제외한 나머지 부분에 위치하는 제 2 바이셀들이다.
제 1 바이셀은 집전체의 일면에만 전극 합제층이 형성된 단면 전극을 포함하고, 제 1 바이셀에 해당하는 제 6 단위셀(160)과 제 7 단위셀(170)을 구성하는 양극들 중, 분리필름(180)과 대면하는 양극들(161, 171)이 전극조립체(100a)의 최외곽에 위치하며, 특히, 집전체의 전극 합제층이 형성되지 않은 일면이 전극조립체(100a)의 외면을 향하도록 위치한다.
따라서, 일반적인 전극조립체(100)의 경우, 단면 전극을 포함하는 단위셀들(160, 170)을 분리필름(180)에 위치시킬 때 전극 합제가 아닌 집전체가 분리필름에 대면하게 되므로, 권취하기 전에 열 및 압력을 가해서 분리필름에 부착시킨다 하더라도 충분한 접착력을 확보할 수 없고, 정위치에 고정되기 힘들기 때문에, 권취과정에서 불량률 상승의 원인이 된다.
반면에, 본 발명에 따른 전극조립체(100a)는, 제 6 단위셀(160)에 대면하는 분리필름(180)의 부위(186)부터 말단(188)까지 점착부(184)가 형성되어 있어, 최외곽에 위치하는 단위셀들(160, 170)에 충분한 접착력을 제공할 수 있고, 그에 따라, 권취 과정에서의 불량률을 현저히 감소시킬 수 있다.
또한, 일반적인 전극조립체(100)의 경우, 권취된 형상을 유지하기 위하여, 분리필름(180)의 말단에는 접착 테이프(190)가 부착되어 있지만, 본 발명에 따른 전극조립체(100a)는 분리필름(180)의 말단(188)에도 점착부(184)가 형성되어 있으므로, 별도로 접착 테이프를 부착하지 않더라도, 전극조립체(100a)의 형상을 유지할 수 있으며, 따라서, 권취 공정을 간소화 할 수 있다.
도 7 및 도 8에는 도 6의 전극조립체(100a)를 구성하는 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170) 중에서 제 1 바이셀에 해당하는 제 7 단위셀(170)의 구조 및 제 2 바이셀에 해당하는 제 1 단위셀(110)의 구조가 모식적으로 도시되어 있다.
도 7을 참조하면, 제 1 단위셀(110)은, 분리필름(180)의 A형 분리막(183) 상에 제 1 음극(111), 제 1 B형 분리막(114), 양극(112), 제 2 B형 분리막(115), 및 제 2 음극(113)이 순서대로 적층된 형태로 구성되어 있으며, 이러한 제 1 음극(111), 양극(112), 및 제 2 음극(113)은 집전체들(111b, 112b, 113b)의 양면에 전극 합제층들(111a, 111c, 112a, 112c, 113a, 113c)이 형성 되어 있는 양면 전극들이다.
도 7과 비교하여 도 8을 참조하면, 분리필름(180)의 점착부(184) 상에 제 1 양극(171), 제 1 B형 분리막(174), 음극(172), 제 2 B형 분리막(175) 제 2 양극(173)이 순서대로 적층되어 있으며, 제 1 양극(171)은 제 1 양극 집전체(171b)의 일면에만 양극 합제층(171c)이 형성되어 있는 단면 전극이며, 음극(172) 및 제 2 양극(173)은 집전체들(172b, 173b)의 양면에 전극 합제층들(172a, 172c, 173a, 173c)이 형성되어 있는 양면 전극들이다.
이상 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (21)

  1. 복수의 단위셀들 및 상기 단위셀들을 연속적으로 권취하는 분리필름을 포함하는 전극조립체로서,
    상기 전극조립체는 n개의 단위셀들을 폭 대비 긴 길이의 분리필름 상에 위치시킨 상태에서, 제 1 단위셀이 단위셀들의 적층 방향을 기준으로 전극조립체의 중심부에 위치하고, 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀이 전극조립체의 최외곽에 각각 위치하도록, 제 1 단위셀부터 제 n 단위셀로 순차적으로 권취한 구조로 이루어져 있고,
    상기 분리필름은 다공성 구조의 A형 분리막을 포함하며, 분리필름의 양면 중에서 단위셀들과 대면하는 면의 일부에는 점착부가 형성되어 있고,
    상기 점착부는 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 부위에 형성되어 있고, 제 1 단위셀부터 제 n-2 단위셀과 대면하는 분리필름의 부위에는 형성되어 있지 않은 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 점착부는 제 n-1 단위셀과 제 n 단위셀에 대면하는 부위부터 제 n 단위셀을 넘어 연장되어 있는 분리필름의 말단 부위까지 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 점착부는 A형 분리막의 일면에 점착제를 도포하여 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 점착부는 A형 분리막의 일면에 양면 접착 테이프를 부착하여 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 점착부는 A형 분리막의 말단에 단면 접착 테이프를 연장하여 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 단위셀은 양극, 음극, 및 양극과 음극 사이에 게재되는 다공성 구조의 B형 분리막을 각각 하나 이상 포함하고 있고, 상기 양극 및 음극은 집전체의 일면에 전극 합제층이 형성된 단면 전극 또는 집전체의 양면에 전극 합제층이 형성된 양면 전극인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 전극조립체는 양단의 전극들이 동일한 극성을 가진 둘 이상의 바이셀(bi-cell)들을 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 바이셀들은 전극조립체의 최외곽에 위치하는 제 1 바이셀과 전극조립체의 최외곽을 제외한 나머지 부분에 위치하는 제 2 바이셀을 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 제 1 바이셀에서 단면 전극은 집전체의 전극 합제층이 형성되지 않은 일면이 전극조립체의 외면을 향하도록 위치하고 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 제 1 바이셀은 단면 전극, B형 분리막, 양면 전극, B형 분리막 및 양면 전극이 차례로 적층된 구조인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 단면 전극은 양극인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  12. 제 8 항에 있어서, 상기 제 2 바이셀은 양면 전극, B형 분리막, 양면 전극, B형 분리막 및 양면 전극이 차례로 적층된 구조인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  13. 제 1 항에 따른 전극조립체가 전지케이스에 내장되어 있는 이차전지.
  14. 제 13 항에 따른 이차전지를 단위전지로서 포함하는 전지팩.
  15. 제 14 항에 따른 전지팩을 전원으로 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 디바이스.
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 디바이스는 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 스마트 패드, 태블릿 PC, 넷북, 웨어러블 전자기기, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 및 전력저장 장치로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 디바이스.
  17. 제 1 항에 따른 전극조립체를 제조하는 방법으로서,
    (a) 다공성 구조의 A형 분리막을 포함하는 분리필름의 양면 중에서 단위셀들과 대면하는 일면의 적어도 일부에 점착부를 형성하며, 상기 점착부를 적어도 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀에 대면하는 부위에 형성하는 과정;
    (b) 권취 후 제 1 단위셀이 단위셀들의 적층 방향을 기준으로 전극조립체의 중심부에 위치하고 제 n-1 단위셀 및 제 n 단위셀이 전극조립체의 최외곽에 각각 위치하도록, 상기 분리필름 상에 n개의 단위셀들을 위치시키는 과정;
    (c) 상기 단위셀들을 위치시킨 분리필름에 열과 압력을 가하여 단위셀들을 분리필름에 부착시키는 과정; 및
    (d) 제 1 단위셀부터 제 n 단위셀로 순차적으로 권취하는 과정;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조 방법.
  18. 제 17 항에 있어서, 상기 과정 (a)에서, 상기 점착부는 제 n-1 단위셀과 제 n 단위셀에 대면하는 부위부터 제 n 단위셀을 넘어 연장되어 있는 분리필름의 말단 부위까지 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  19. 제 17 항에 있어서, 상기 과정 (a)에서, 점착부는 A형 분리막의 일면에 점착제를 도포하여 형성하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  20. 제 17 항에 있어서, 상기 과정 (a)에서, 점착부는 A형 분리막의 일면에 양면 접착 테이프를 부착하여 형성하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  21. 제 17 항에 있어서, 상기 과정 (a)에서, 점착부는 A형 분리막의 말단에 단면 접착 테이프를 연장하여 형성하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
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