KR101738548B1 - 미세조류 농축 및 수확 장치 - Google Patents

미세조류 농축 및 수확 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 미세조류 수확 장치 및 방법에 관한 것으로, 미세조류 배양액에 전기에너지를 공급하여 생성된 금속이온을 이용하여 미세조류를 응집시키고 전극으로부터 발생한 기포를 이용하여 농축된 미세조류를 부유시켜 농축 및 수확하는 장치 및 방법에 관한 것이다.

Description

미세조류 농축 및 수확 장치{Apparatus for concentrating and harvesting microalgae}
본 발명은 미세조류 농축 또는 수확 장치 및 방법에 관한 것으로, 산화전극에 전기에너지를 가하여 생성된 금속이온을 이용하여 미세조류를 응집하는 것을 포함하는 전기화학적인 시스템을 통해 미세조류를 부유 및 수확하는 장치 및 방법에 관한 발명이다.
신재생에너지로 각광받고 있는 바이오디젤은 높은 생분해도와 연료 효율, 그리고 재생성 및 친환경 특성 때문에 각광받는 연료이다. 바이오디젤을 생산하는 방법 중에 미세조류, 즉 보통의 수질환경에서 자라는 미생물을 이용하는 방법이 주목 받고 있다. 이는 광합성에 기반하여 성장하는 만큼 외부 양분이 필요하지 않고, 이산화탄소를 사용하는 만큼 온난화 가스를 줄이는데 도움을 줄 수 있기 때문이다.
그러나 현재까지는 미세조류 기반 바이오디젤은 상용화가 힘든데, 이는, 고농도 배양이 힘들고, 미세조류 선별(species selection)과 미세조류 배양 (cultivation) 이후의 공정인, 미세조류 수확(harvesting), 미세조류 지질 추출(extraction) 및 에스터화 (esterificiation) 공정이 복잡하고 전체 바이오디젤 생산비용의 약 60%를 차지하기 때문이다(Biotechnology advances, 31(6), 862-876).
이와 관련해 미세조류를 대량으로 배양하는 기술도 중요하지만 배양된 미세조류의 농도가 0.1%(1g/L) 수준으로 매우 낮기 때문에 후속 공정인 지질성분의 추출공정 및 에스터 교환공정을 위하여 미세조류 배양액을 효율적으로 농축(수확)하는 기술이 가장 중요한 핵심공정이라 할 수 있다. 현재 사용되고 있는 방법은 원심분리법, 막여과법, 부유분리법 및 응집제를 이용한 침전법 등이 미세조류 수확에 사용되고 있으나, 비용 및 에너지소모 측면에서 효율이 낮다.
이러한 미세조류의 수확기술은 바이오디젤 생산 단가의 약 20 내지 30%를 차지한다고 알려져 있는데(NEWS & INFORMATION FOR CHEMICAL ENGINEERS, Vol. 29, No. 3, 2011, 355-360), 미세조류를 사용한 바이오디젤 생산공정의 상용화를 위해서는 이러한 미세조류의 수확기술에 드는 비용절감이 절실한 실정이다.
대량으로 배양된 미세조류를 수확하는 기술은, 크게 여과법(filtration), 원심분리법(centrifugation or separation), 응집법(flocculation), 부유법(floating)의 4가지로 구분될 수 있는데, 여과법은 간편한 수확방법이지만 막 오염(fouling)은 막의 투과 성능을 급격히 저하시킬 뿐만 아니라 시간이 많이 소요된다는 단점이 있고, 원심분리법은 원심분리시 배출수 중에 다량의 미세조류가 유출되어 공정상 수율이 떨어질 뿐만 아니라 설치 비용이 많이 드는 문제가 있다. 응집법은 화학 응집제의 과다 사용에 의한 독성 및 환경오염의 우려가 있고, 부유분리법은 농축되는 농도가 낮고 시간이 많이 드는 문제가 있다. 이와 관련된 선행기술로는 명반(alum)을 이용한 연못수 내의 클로렐라 응집(국내등록특허 제10-0093651호)과 미세조류 및 미생물 분리 농축장치(국내등록특허 제10-0888897호) 등이 있다.
아울러, 1g/L의 미세조류를 고농도(최소 100배 이상)로 농축시키려면 많은 양의 미세조류를 처리할 필요성이 있고, 상용화에 단계에서 한정된 수량의 미세조류를 농축시키는 것보다도 되도록 많은 양의 미세조류를 농축시키는 것이 중요하고, 특히 많은 양의 미세조류를 끊임없이 반복하여 농축시킬 수 있는 기술의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명의 목적은 미세조류를 통한 바이오디젤 생산 공정에서 미세조류를 효과적으로 고농도로 농축할 수 있는 장치 및 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 단순히 한정된 양의 미세조류를 농축하는 것이 아니라 계속해서 공급되는 미세조류를 연속하여 농축할 수 있는 장치 및 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명자들은 산화전극에 전기에너지를 가하여 생성된 금속이온을 이용하여 미세조류를 응집하는 장치를 미세조류 농축부를 포함하는 미세조류 농축 장치 및 산화전극에 전기에너지를 가하여 생성된 금속이온을 이용하여 미세조류를 응집하는 단계를 포함하는 미세조류의 농축 방법을 개발하고, 상기 방법 및 장치를 연속적으로 사용하여 미세조류를 연속하여 고농도로 수확할 수 있다.
본 발명의 일예는 미세조류 공급부(1); 상기 미세조류 공급부(1)와 연결되고, 내부 공간에 산화전극(2)을 포함하는 미세조류 농축부(7); 상기 미세조류 농축부(7)와 연결되고, 상기 미세조류 농축부(7)와의 경계에서 지면에 수직으로 배치된 환원전극(5)을 포함하는 미세조류의 분리 잔액 배출부(6); 및 상기 미세조류 농축부(7)의 상부 전체 또는 일부에 연결되고 미세조류 농축부(7)로부터 부유한 미세조류가 농축되어 분리되는 미세조류 분리부(8)를 포함하는 미세조류 농축 장치에 관한 것이다.
상기 미세조류 농축 장치는, 미세조류 배양액을 미세조류 농축부(7)에 공급하고, 산화전극(2)에 전기에너지를 공급하여 산화전극(2)에서 생성된 금속 이온이 음전하를 가지는 미세조류에 대한 응집제 역할을 하여 미세조류를 응집하고, 산화전극(2) 및 환원전극(5)에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 응집된 미세조류가 부유분리되는 과정으로, 미세조류를 효과적으로 농축하는 것 일 수 있다.
일예로, 상기 장치를 이용하여 미세조류를 농축한 경우, 미세조류 배양액이 농축된 후에 남은 수용액인 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)를 통하여 배출되고, 새로운 미세조류 배양액이 미세조류 공급부(1)를 통하여 공급되어 연속적으로 미세조류를 농축하여 수확할 수 있다.
본 발명의 또 다른 일 예는 산화전극을 포함하는 미세조류 농축부에 미세조류 배양액을 공급하는 단계; 상기 산화전극에 전기에너지를 인가하여 산화전극에서 생성된 금속 이온으로 미세조류를 응집하는 단계; 및 상기 전극에서 생성된 기포를 이용하여, 상기 응집된 미세조류를 부유시켜 분리하는 단계를 포함하는 미세조류 농축 방법에 관한 것이다.
본 발명에 따른 미세조류 농축 장치 및 농축 방법에 의하면, 비용 및 에너지 소모 측면에서 경제적이고, 계속해서 공급되는 미세조류를 연속하여 고농도로 농축시킬 수 있으므로, 산업적으로 활용 가능성이 우수하다.
이하, 본 발명을 자세히 설명하고자 한다.
본 발명에 따른 미세조류 농축 장치는 미세조류 공급부(1), 산화전극을 포함하는 미세조류 농축부(7), 미세조류 분리부(8) 및 환원전극을 포함하는 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)을 포함하며, 미세조류 배양액을 미세조류 농축부(7)에 공급하고, 산화전극(2)에 전기에너지를 공급하여 산화전극(2)에서 생성된 금속 이온이 음전하를 가지는 미세조류에 대한 응집제 역할을 하여 미세조류를 응집하고, 산화전극(2) 및/또는 환원전극(5)에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 응집된 미세조류가 부유분리되어 미세조류 분리부(8)로 수집되고, 미세조류의 분리 잔액은 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)을 통해 배출된다.
상기 미세조류 공급부(1)로 미세조류 배양액이 공급되며, 선택적으로 미세조류 공급과 함께 응집제를 추가로 공급할 수 있다.
본 발명의 미세조류 농축 및 수확 장치에 있어서, 상기 미세조류 공급부(1)는 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)보다 상부 쪽에 배치되어 있는 것일 수 있다. 미세조류 공급부(1)가 미세조류의 분리 잔액 배출보다 아래에 위치하는 경우 미세조류가 효과적으로 공급되지 않을 수 있기 때문이다. 또한, 농축된 미세조류는 부유 분리되어 미세조류 농축부(7)의 상층부에 존재하고, 미세조류 농축부(7)의 하층부에는 미세조류 배양액이 농축되고 남은 수용액이 존재하므로 미세조류 공급부(1)는 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)보다 위에 배치됨으로써 계속하여 미세조류 배양액이 공급되어도 연속적으로 미세조류를 농축 및 수확할 수 있다.
본 발명에 있어서 미세조류 배양물은 미세조류를 배양한 용액을 의미하며, 상기 배양액은 통상의 미세조류 배양 방법에 의해 제조될 수 있다. 구체적으로, 수로형 연못(raceway pond) 또는 광생물반응기(photobioreactor) 방식을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 미세조류 배양에서 독립영양(photoauthotroph) 배양법과 같이 광합성에 필수적으로 수반되는 이산화탄소는 당업계에서 사용되는 통상적인 방식에 의해 공급될 수 있다. 한편, 종속영양(heterotroph) 배양법을 이용하여 질소 및 인과 같은 미세조류 생장에 필요한 영양원을 추가적으로 공급하여 미세조류를 배양할 수 있다. 상기 미세조류 배양 단계에 있어 불순물 또는 현탁 물질은 여과, 응집제를 이용한 제거 방식을 추가적으로 수행할 수 있다.
미세조류란, 광합성 색소를 가지고 광합성을 하는 단세포생물을 의미한다. 본 발명에 적용될 수 있는 미세조류는 두날리엘라 (Dunalliella), 클라미도모나스 (Chlamydomonas), 쎄네데무스 (Scenedesmus), 클로렐라 (Chlorella), 유글레나 (Euglena), 테트라셀미스 (Tetraselmis), 보트리오코커스 (Botryococcus), 난노클로롭시스 (Nannochloropsis), 코코믹사 (Coccomyxa), 패오닥티룸 (Phaeodactylum), 시조키트리움 (Schizochytrium), 아르스로피라 (Arthrospira), 니츠시아 (Nitzschia), 이소크리시스 (Isochrysis), 마이크로시스티스 (Microcystis), 나노클로리스 (Nannochloris), 시네코코스 (Synechococcus), 시네코시스티스 (Synechocystis), 아우란티오크리트리움 (Aurantiochytrium) 또는 마이크로악티니움 (Microactinium) 등 일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 본 발명의 구체적인 실시예에서는 세네데무스, 스 및 마이크로악티니움 이너멈(Microactinium inermum)을 사용하였으나, 지질을 함유하고 있는 미세조류에 해당하는 한 본 발명의 미세조류에 포함될 수 있다.
응집제는 수용액 상에서 해리하여 금속 이온을 공급할 수 있는 물질로서, 다가 이온(polyvalent ion)을 제공할 수 있는 것이면 충분하다. 예를 들어 CaCl2, AlCl3, FeCl2, FeCl3, MgCl2, CuCl2, NiCl2, MnCl2, CrCl3, CdCl2, PbCl2 또는 ZnCl2와 같이 통상의 알칼리토 금속 및 전이금속의 염화합물을 사용할 수 있으나, 바람직하게는 공정 단가를 고려한 수급의 용이성, 높은 반응성과 응집제의 회수 가능성을 고려하였을 때 FeCl3을 사용하는 것이 바람직하다. 상기 응집제의 사용량은 10 내지 500 mg/L로, 바람직하게는 100 내지 250 mg/L 범위로 공급될 수 있다.
상기 미세조류 공급부(1)로 주입된 미세조류 배양액은 산화전극을 포함하는 미세조류 농축부(7)에서 전기에너지 공급에 의해 금속이온에 의해서 응집된다. 상기 미세조류 농축부(7)는 미세조류 배양액을 공급하는 미세조류 공급부(1)가 연결된 것일 수 있고, 미세조류 공급부(1)를 통하여 미세조류의 공급이 조절될 수 있으며, 연속적으로 미세조류 배양액이 공급될 수 있다.
본 명세서에서 "미세조류 농축부(7)"란, 미세조류 농축 및 수확 장치에 있어서 산화전극(2)을 포함하고, 미세조류 배양액을 공급받아 미세조류의 농축이 일어나는 미세조류 농축 및 수확 장치의 일부분을 의미한다. 상기 미세조류 농축부에 포함된 금속 전극에 연결되어 전기에너지를 인가하기 위한 전기에너지 공급부가 추가로 연결될 수 있다. 상기 미세조류 방법의 미세조류 응집단계에서, 산화전극에 전기에너지를 공급하여 산화전극에서 생성된 금속 이온이 음전하를 가지는 미세조류에 대한 응집제 역할을 하여 미세조류를 응집하여 농축된다.
본 발명에 따른 미세조류 농축부는 교반 수단을 추가로 포함할 수 있다. 상기 교반수단은 미세조류 농축부(7) 내에서 미세조류 배양액을 휘저어 순환 또는 대류시키는 기능을 갖는 것이면 특별한 제한이 없으나, 일예로, 본 발명에서 교반수단은 회전축; 및 회전축 길이방향으로 판, 패들, 교반날개, 스파이럴 형태의 블레이드 또는 프로펠러 등이 결합된 것일 수 있다.
상기 산화전극은 다양한 형태의 전극 자체로 별도로 제공되거나, 또는 본 발명에 따른 미세조류 농축 장치가 추가로 교반수단을 포함하는 경우 교반 회전축에 결합한 형태일 수 있다.
또는 본 발명에 따른 미세조류 농축 장치가 추가로 교반수단을 포함하는 경우 교반 회전축에 결합한 형태인 경우에, 교반 날개인 산화전극(2)이 미세조류 농축부(7) 내부에서 회전하면서 미세조류 배양액을 교반하는 것일 수 있다. 예를 들어, 산화전극(2)이 회전축; 및 회전축 길이방향으로 판형, 패들형, 스파이럴 형태의 블레이드 및 프로펠러로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상의 형태의 교반날개가 결합된 것일 수 있으나, 미세조류 농축부(7) 내에서 미세조류 배양액을 휘저어 순환 또는 대류시킬 수 있는 형태에 해당하는 한 이에 제한되지 않는다.
바람직하게는 상기 산화전극(2)는 회전축 및 회전축 길이방향으로 패들이 결합된 패들형 산화전극일 수 있다. 패들형 산화전극은 전극 일단의 형태가 뾰족한 형상을 나타내는 것이다. 바람직하게는, 상기 산화전극(2)는 회전축 및 회전축판형 길이 방향으로 판이 결합된 판형 산화전극일 수 있다. 상기 회전축에 결합되는 판은 통상의 금속판 형태와 같이 직사각형 또는 정사각형의 형상을 나타내는 것이다.
본 명세서 "산화전극(2)"이란, 금속 성분을 포함하는 전극으로 전기에너지가 공급되는 경우 산화반응이 일어나는 전극을 의미하며, 본 발명에서는 상기 산화전극이 희생전극(sacrificing electrode)로서의 역할을 수행한다. 본 발명에서는 미세조류 농축부(7)에 포함되어 있는 것으로, 전기에너지의 공급에 의해 산화전극(2)이 상기 산화전극을 구성하는 물질의 이온으로 산화될 수 있다. 예를 들어, 상기 이온은 산화전극을 구성하는 물질에 따라 1가(+1), 2가(+2) 또는 그 이상 일 수 있으나, 미세조류와 금속 이온 간의 정전기적 인력을 증가시키기 위해서 금속 이온의 가수가 적어도 +2 이상임이 바람직하다. 미세조류는 음전하를 가지므로 산화전극(2)에서 생성된 금속 이온에 의하여 효과적으로 응집될 수 있다.
상기 산화전극(2)은 전기에너지에 의해 구성하는 금속 물질이 산화되어 이온 형태로 미세조류 농축부(7)에 공급될 수 있는 물질이면 충분하며, 그 예로는 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 망간(Mn), 아연(Zn), 크롬(Cr), 철(Fe), 카드뮴(Cd), 코발트(Co), 니켈(Ni) 및 납(Pb)으로 구성된 군에서 선택될 수 있으며, 바람직하게는 저가이며 금속 이온의 가수가 +3인 철(Fe) 또는 알루미늄(Al), 보다 바람직하게는 철(Fe)을 산화전극을 구성하는 물질로 사용할 수 있다.
상기 농축단계에서 인가되는 전기에너지는 0.5 내지 2.5A로 공급할 수 있으며, 바람직하게는 0.8 내지 2.0A, 더욱 바람직하게는 0.8 내지 1.0A로 공급할 수 있다. 또한, 전기에너지를 10분 내지 40분 공급할 수 있으며, 바람직하게는 10분 내지 30분, 더욱 바람직하게는 15분 내지 20분으로 공급할 수 있다.
본 발명에 사용되는 전기에너지는 교류 또는 직류로 사용될 수 있으며, 직류-교류 변환장치를 사용하여 공급 방식을 변경할 수 있다.
본 발명의 미세조류 농축 장치에 있어서, 상기 미세조류 농축부(7)는 교반수단을 포함할 수 있는데, 미세조류 농축 및 수확의 산화전극(2)과 환원전극(5) 사이에서 전류를 받아야 가장 높은 효율을 지니므로, 미세조류 배양액을 교반하여 미세조류 배양액 전체가 고루고루 전류를 받게 하도록 하기 위함이다.
본 발명의 일 구현예로, 미세조류는 미세조류 농축부(7)의 상부에 응집되고 부유 분리될 수 있는데, 이와 같이 응집되고 부유 분리된 미세조류는 미세조류 농축부(7)의 상부에 위치하는 미세조류 부유 분리부(8)에 떠오를 수 있다. 상기 미세조류 부유 분리부(8)는 미세조류 농축부(7)의 상부에 위치하며, 미세조류 농축부(7)의 상부 전체 또는 일부에 연결되어 있을 수 있고, 원기둥, 육면체 등의 다양한 형태를 가질 수 있으나, 미세조류 농축부(7)에서 응집되고 부유 분리된 미세조류가 떠오를 수 있는 한 이에 제한되지 않는다.
본 발명에 따른 미세조류 부유 분리부(8)은 고농도로 농축된 미세조류 부유물이 미세조류 배양액이 연속적으로 공급되는 미세조류 농축부(7)와 물리적으로 분리된 공간을 의미하며, 일반적으로 미세조류 부유 분리부(8)내의 미세조류 배양액에 빛을 투과시켰을 때 빛이 투과되지 않을 정도로 미세조류가 농축되었다고 판단되면 농축된 미세조류의 분리를 수행할 수 있다. 분리 과정은 미세조류 농축을 수행하는 작업자에 의해 인위적으로 수행되거나 기계적 장치를 별도로 구비하여 실시할 수 있다.
본 발명의 일 구현예로, 미세조류 농축 및 수확 장치에 있어서, 미세조류 농축부에서 응집 및 부유된 미세조류는 부유 분리부(8)로 이동하여 수집되고 나머지 잔류 용액, 즉 미세조류 배양액의 분리 잔액은, 미세조류 농축부(7)에 연결되며 상기 미세조류 농축부(7)와의 경계에서 지면에 수직으로 배치된 환원전극(5)을 포함하는 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)을 통해 배출된다.
본 명세서에서 용어 "환원전극(5)"이란, 상기 산화전극(2)보다 전기화학적인 반응성이 낮은 금속 또는 이들의 조합으로 만든 전류 공급판으로써 환원전극(5)의 역할을 하여 전기에너지가 공급되는 경우 환원반응이 일어나는 전극을 의미한다. 본 발명에서는 환원전극(5)은 미세조류 농축부(7)와 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)를 구획하는 것으로, 전기에너지의 공급에 의해 수소 기체가 발생하여 상기 미세조류 농축부(7) 내에 대류작용을 발생시키고, 미세조류 농축부(7)에서 응집된 미세조류를 부유시킬 수 있다.
상기 환원전극(5)은 산화전극(2) 보다 전기화학적인 반응성이 낮은 금속으로 구리(Cu), 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt), 티타늄(Ti) 및 이들의 조합 등으로 구성된 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있으며, 예를 들어, 티타늄(Ti)으로 구성된 환원전극을 사용할 수 있다.
일 구현예로, 본 발명에서 환원전극(5)은 상기 전극 표면에 구멍이 뚫려있는 다공성으로 구성될 수 있고, 미세조류 농축부(7)에서 미세조류 배양액이 농축된 후에 남은 수용액이 환원전극의 표면에 뚫려있는 다공성 구멍을 통하여 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)로 이동할 수 있다. 상기 구멍의 형태는 삼각형, 사각형, 오각형, 원형 등 다양한 형태를 가질 수 있고, 크기는 미세조류 배양액이 농축된 후에 남은 수용액은 통과시키나 미세조류는 통과시킬 수 없는 직경이면 충분하며, 예를 들어, 0.2 um 내지 2mm의 크기로, 10um 내지 2,000um, 10um 내지 1,500um, 10um 내지 1,000um, 10um 내지 500um, 30um 내지 1,000um, 30um 내지 800um, 30um 내지 500um, 50um 내지 1,000um, 50um 내지 800um, 50um 내지 500um, 또는 50um 내지 300um 등 일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 이렇게 환원전극의 표면에 뚫려있는 다공성 구멍을 통하여 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)로 이동된 미세조류 배양액이 농축된 후에 남은 수용액은 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)를 통하여 용이하게 배출될 수 있다.
본 발명에 따른 미세조류 농축 장치에 있어서, 미세조류 농축이 완전히 완료되지 않았다고 판단되면, 상기 미세조류 배양액의 분리 잔액 배출부에서 배출되는 미세조류의 분리 잔액을 별도의 유로를 통하여 다시 미세조류 배양액의 공급부로 공급하여 순환시킬 수 있도록, 분리 잔액 배출부와 미세조류 배양액의 공급부를 연결하는 파이프 및 펌프를 추가로 포함할 수 있다.
또 하나의 양태로 본 발명은 산화전극을 포함하는 미세조류 농축부와 환원전극을 포함하는 미세조류의 분리 잔액 배출부를 포함하는 미세조류 농축장치에 미세조류 배양액을 공급하는 단계(공급 단계); 상기 산화전극에 전기에너지를 인가하여 산화전극에서 생성된 금속 이온으로 미세조류를 응집하는 단계(응집 단계); 및 상기 전극에서 생성된 기포를 이용하여, 상기 응집된 미세조류를 부유시켜 분리하는 단계(분리 단계)를 포함하는 미세조류 농축 방법에 관한 것이다.
상기 미세조류 농축 방법에 기재된 각 단계에서 사용되는 장치 및 공정의 구체적 수단은 미세조류 수확 및 농축 장치에서 설명한 내용이 적용될 수 있다.
상기 미세조류 공급단계에서 공급되는 미세조류 배양물 및 미세조류는 상기 장치에서 설명한 것과 동일하게 적용될 수 있다. 미세조류 공급과 함께 응집제를 추가로 공급할 수 있다. 응집제는 수용액 상에서 해리하여 금속 이온을 공급할 수 있는 물질로서, 다가 이온(polyvalent ion)을 제공할 수 있는 것이면 충분하다. 예를 들어 CaCl2, AlCl3, FeCl2, FeCl3, MgCl2, CuCl2, NiCl2, MnCl2, CrCl3, CdCl2, PbCl2 또는 ZnCl2와 같이 통상의 알칼리토금속 및 전이금속의 염화합물을 사용할 수 있으나, 바람직하게는 공정 단가를 고려한 수급의 용이성, 높은 반응성과 응집제의 회수 가능성을 고려하였을 때 FeCl3을 사용하는 것이 바람직하다. 상기 응집제의 사용량은 10 내지 500 mg/L로, 바람직하게는 100 내지 250 mg/L로 공급될 수 있다.
상기 미세조류 농축 단계에서, 산화전극 및 전기 에너지 인가 등은 상기 장치에서 설명한 것과 동일하게 적용될 수 있다. 상기 미세조류 농축 장치에 전기 에너지를 가하게 되면, 산화전극의 금속이 산화되어 금속 이온이 생성되고, 따라서 음전하를 가지는 미세조류 입자를 응집시킬 수 있고, 산화전극 및 환원전극에서 발생되는 산소 또는 수소 기포에 의하여 응집된 미세조류 입자가 부유되어, 농축될 수 있다. 상기 산화전극은 패들형 산화전극 또는 판형 산화전극일 수 있다.
상기 농축단계에서 인가되는 전기에너지는 0.5 내지 2.5A로 공급할 수 있으며, 바람직하게는 0.8 내지 2.0A, 더욱 바람직하게는 0.8 내지 1.0A로 공급할 수 있다. 또한, 전기에너지를 10분 내지 40분 공급할 수 있으며, 바람직하게는 10분 내지 30분, 더욱 바람직하게는 15분 내지 20분으로 공급할 수 있다.
구체적으로, 상기 농축된 미세조류는 부유시켜 분리하는 단계에서, 미세조류는 미세조류 농축부의 상부에 응집되고 전극전극에서 발생되는 산소 또는 수소 미세기포에 의하여 응집된 미세조류가 부유 분리될 수 있으며, 이와 같이 응집되고 부유 분리된 미세조류는 미세조류 농축부의 상부에 위치하는 미세조류 부유 분리부에 떠오를 수 있다
바람직하게는 상기 방법은, 추가로 상기 부유 분리된 응집된 미세조류를 미세조류 부유 분리부를 통하여 수확하는 단계를 포함할 수 있다. 일반적으로 미세조류 부유 분리부(8)내의 미세조류 배양액에 빛을 투과시켰을 때 빛이 투과되지 않을 정도로 미세조류가 농축되었다고 판단되면 농축된 미세조류의 분리를 수행할 수 있다. 분리 과정은 미세조류 농축을 수행하는 작업자에 의해 인위적으로 수행되거나 기계적 장치를 별도로 구비하여 실시할 수 있다. 상기 과정에 의하여 미세조류를 농축 및 수확되는 경우, 미세조류 배양액이 농축된 후에 남은 수용액이 미세조류의 분리 잔액 배출부(6)를 통하여 배출되고, 새로운 미세조류 배양액이 미세조류 공급부(1)를 통하여 공급되어 연속적으로 미세조류를 수확 및 농축할 수 있다.
상기 방법은, 추가로 상기 미세조류 농축부에서 미세조류 배양액이 농축된 후에 남은 수용액을, 상기 미세조류 농축부와의 경계에서 지면에 수직으로 배치된 환원전극에 통과시켜 미세조류의 분리 잔액 배출부에서 배출하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 방법은, 미세조류 농축이 완전히 완료되지 않았다고 판단되면, 상기 미세조류의 분리 잔액 배출부에서 배출되는 미세조류 배양액의 분리 잔액을 별도의 유로를 통하여 다시 공급하여 순환시키는 공정 단계를 추가로 포함하여 실시할 수 있다. 상기 순환 단계는 펌프에 의해 미세조류 배양액을 강제 순환하는 것 일 수 있다.
본 발명은 단순히 한정된 양의 미세조류를 농축하는 것이 아니라 계속해서 공급되는 미세조류를 연속하여 고농도로 농축시킬 수 있는 장치 및 방법에 관한 것이다.
본 발명에 따른 미세조류 농축 장치 및 방법은 비용 및 에너지 소모 측면에서 경제적이고, 계속해서 공급되는 미세조류를 연속하여 고농도로 농축시킬 수 있으므로, 산업적으로 활용 가능성이 우수하다.
도 1은 본 발명에 따른 미세조류 수확 및 농축 장치의 일 예를 나타낸 개략도를 나타낸다. "1"은 미세조류 공급부, "2"는 프로펠러 형태의 산화전극, "3"은 환원전극 삽입부, "4"는 산화전극 삽입부, "5"는 환원전극, "6"은 미세조류의 분리 잔액 배출부, "7"은 미세조류 농축부, "8"은 미세조류 부유 분리부를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명에 따른 미세조류 수확 및 농축 장치의 일 예로서, 산화전극(2)을 패들형 산화전극을 보여주는 것이다.
도 3는 본 발명에 따른 미세조류 수확 및 농축 장치의 일 예로서, 산화전극(2)을 판형 산화전극을 보여주는 것이다.
도 4a 및 4b는 본 발명에 따른 미세조류 수확 및 농축 장치를 이용하여 미세조류를 수확 및 농축하고 있는 사진을 나타낸다. 도 4a는 미세조류 배양액이 미세조류 농축부(7)로 유입되는 것을 볼 수 있고, 도 4b는 미세조류가 부유되어 미세조류 농축부(7)의 상층부(미세조류 부유 분리부(8))에 층을 쌓고 있는 것을 나타낸다.
도 5는 본 발명에 따른 미세조류 수확 및 농축 장치의 일 예로서, 산화전극(2)을 판형 산화전극을 사용한 장치를 이용하여 Scenedesmus sp.를 수확한 결과(수확률 95%)를 나타낸 것이다.
도 6는 본 발명에 따른 미세조류 수확 및 농축 장치의 일 예로서, 산화전극(2)을 패들형 산화전극을 사용한 장치를 이용하여 Scenedesmus sp.이 응집되는 것을 보여준다.
도 7는 본 발명에 따른 미세조류 수확 및 농축 장치의 일 예로서, 산화전극(2)을 패들형 산화전극을 사용한 장치를 이용하여 Microactinium sp.를 수확한 결과(수확율 97%)를 나타낸 것이다.
이하, 본 발명을 실시예에 의해 상세히 설명한다. 단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 1. 전기-부유분리 장치를 이용한 Scenedesmus sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 미세조류 종으로서 Scenedesmus sp. F014를 사용하였다. 상기 Scenedesmus sp. F014 종은 한국과학기술원 생명화학공학과(대전광역시 유성구 소재) 에서 입수하였으며, 미세조류 배양 방식에 통상적으로 사용되는 광생물반응기를 이용하여 미세조류를 배양하였다. 미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Scenedesmus sp. F014의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 1.3g/L)로 공급한 후 산화 전극에 15분 동안 1.0A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 패들형 전극(도 2)을 사용하였다.
그 결과, 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 부유 분리부에 농축되는 미세조류의 농도가 10g/L가 되도록 미세조류를 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다.
수확율 계산은 미세조류 농축 전, 후의 배양액의 광학 밀도(OD, optical density)값을 이용하여 아래와 같이 계산하였다.
[식 1]
수확율 (%) = {미세조류의 분리 잔액 배출부에서 제거되는 배양액의 광학 밀도(OD)- 미세조류 공급부에 도입되는 배양액의 광학 밀도(OD)}/미세조류 공급부에 도입되는 배양액의 광학 밀도(OD)*100
상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 82%이었다.
실시예 2. 전기-부유분리 장치를 이용한 Scenedesmus sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 실시예 1의 미세조류와 동일한 Scenedesmus sp. F014를 사용하였다.
미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Scenedesmus sp. F014의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 1.3g/L)로 공급한 후 산화 전극에 20분 동안 0.8A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 패들형 전극(도 2)을 사용하였다.
그 결과, 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 배양액을 11g/L으로 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다. 상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 84%이었다.
실시예 3. 전기-부유분리 장치를 이용한 Scenedesmus sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 실시예 1의 미세조류와 동일한 Scenedesmus sp. F014를 사용하였다.
미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Scenedesmus sp. F014의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 1.3g/L)로 공급한 후 산화 전극에 15분 동안 1.0A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 판형 전극(도 3)을 사용하였다. 이 때, 판형 산화전극은 실시예 1에서 사용한 패들형 산화전극과 동일 면적인 것을 사용하였다.
그 결과, 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 배양액을 9g/L으로 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다. 상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 75%이었다.
실시예 4. 전기-부유분리 장치를 이용한 Scenedesmus sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 실시예 1의 미세조류와 동일한 Scenedesmus sp. F014를 사용하였다.
미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Scenedesmus sp. F014의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 1.3g/L)로 공급한 후 산화 전극에 20분 동안 0.8A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 판형 전극을 사용하였다. 이 때, 판형 산화전극은 실시예 1에서 사용한 패들형 산화전극(도 3)과 동일 면적인 것을 사용하였다.
그 결과, 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 배양액을 10g/L으로 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다. 이 때 상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 80%이었다.
실시예 5. 응집제를 이용한 Scenedesmus sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 실시예 1의 미세조류와 동일한 Scenedesmus sp. F014를 사용하였다.
미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Scenedesmus sp. F014의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 1.3g/L) 및 응집제로서 FeCl3을 200mg/L로 공급한 후 산화 전극에 15분 동안 1.0A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 패들형 전극(도 2)을 사용하였다.
그 결과, 도 5의 결과와 같이 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철 이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 배양액을 14g/L으로 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다. 이 때 상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 95%이었다.
실시예 6. 응집제를 이용한 Scenedesmus sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 실시예 1의 미세조류와 동일한 Scenedesmus sp. F014를 사용하였다.
미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Scenedesmus sp. F014의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 1.3g/L)g/L 및 응집제로서 FeCl3을 200mg/L로 공급한 후 산화 전극에 20분 동안 0.8A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 패들형 전극(도 2)을 사용하였다.
그 결과, 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철 이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 배양액을 14g/L으로 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다. 이 때 상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 97%이었다.
실시예 7. 전기-부유분리 장치를 이용한 Scenedesmus sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 실시예 1의 미세조류와 동일한 Scenedesmus sp. F014를 사용하였다.
미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Scenedesmus sp. F014의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 1.3g/L)g/L로 공급한 후 산화 전극에 30분 동안 1.0A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 패들형 전극(도 2)을 사용하였다.
도 6에는 상부 층에 미세조류가 기포와 함께 만나 응집 및 부유된 상태로서 케이크(cake)가 형성되었고, 하층액에는 기포 형성으로 인하여 뿌옇게 된 것을 나타내고 있다. 실험 결과, 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철 이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 배양액을 12g/L으로 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다. 실험 결과에 대하여 상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 90%이었다.
실시예 8. 전기-부유분리 장치를 이용한 Scenedesmus sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 실시예 1의 미세조류와 동일한 Scenedesmus sp. F014를 사용하였다.
미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Scenedesmus sp. F014의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 1.3g/L)g/L로 공급한 후 산화 전극에 20분 동안 2.0A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 패들형 전극(도 2)을 사용하였다.
그 결과, 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철 이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 배양액을 10g/L으로 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다. 이 때 상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 85%이었다.
실시예 9. 전기-부유분리 장치를 이용한 Microactinium sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 미세조류 종으로서 Microactinium sp.를 사용하였다. 상기 Microactinium sp. 종은 한국과학기술원 건설및환경공학과(대전광역시 유성구 소재)에서 입수하였으며, 미세조류 배양 방식에 통상적으로 사용되는 광생물반응기를 이용하여 미세조류를 배양하였다.
미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Microactinium sp의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 0.8g/L)로 공급한 후 산화 전극에 15분 동안 1.0A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 패들형 전극(도 2)을 사용하였다.
그 결과, 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 배양액을 10g/L으로 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다. 이 때 상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 97%이었다.
실시예 10. 전기-부유분리 장치를 이용한 Microactinium sp .수확
본 발명에 따른 미세조류 수확의 효과를 확인하기 위하여, 도 1의 미세조류 수확을 위한 전기응고 부유분리 장치 및 미세조류 종으로서 Microactinium sp를 사용하였다.
미세조류 공급부를 통하여 미세조류 농축부에 상기 Microactinium sp의 배양액을 600 mL/min(미세조류 공급부에 도입되는 미세조류 배양액의 농도는 1.3g/L)로 공급한 후 산화 전극에 10분 동안 1.0A의 전기에너지를 공급하였다. 산화전극은 철로 구성된 것을 사용하였으며, 패들형 전극(도 2)을 사용하였다.
그 결과, 도 7에 나타난 바와 같이 전기-부유분리장치에 전기를 가함에 따라 애노드로 사용된 철 전극이 2가, 3가의 철이온으로 산화되고 음전하를 가지는 미세조류 입자들을 응집시킴과 동시에 에노드, 캐소드에서 발생되는 산소, 수소 미세기포에 의하여 부유되어 미세조류 배양액을 10g/L으로 농축하여 수확할 수 있음을 확인하였다. 이 때 상기 식 1에 의하여 계산한 미세조류의 수확율은 97%이었다.

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  10. 산화전극을 포함하는 미세조류 농축부와 환원전극을 포함하는 미세조류의 분리 잔액 배출부를 포함하는 미세조류 농축장치에 미세조류 배양액을 공급하는 단계;
    상기 산화전극에 0.5 내지 2.5A의 전기에너지를 10분 내지 30분 동안 인가하여 산화전극에서 생성된 금속 이온으로 미세조류를 응집하는 단계;
    상기 산화전극 또는 환원전극에서 생성된 기포를 이용하여, 상기 응집된 미세조류를 부유시켜 분리하는 단계;
    상기 부유 분리된 미세조류를 수확하는 단계; 및
    상기 미세조류 농축부에서 미세조류 배양액이 농축된 후에 남은 분리 잔액을 분리 잔액 배출부에서 배출하는 단계를 포함하는 미세조류 농축 방법으로서,
    상기 미세조류 배양액을 공급하는 단계에서 알칼리토금속 및 전이금속의 염화합물로 이루어지는 군에서 선택된 1종 이상의 응집제를 10 내지 500mg/L로 추가 공급하고,
    상기 미세조류 농축부는 회전축과 상기 회전축 길이방향으로 결합된 패들형 회전날개를 포함하는 교반수단을 포함하며,
    상기 패들형 회전날개가 산화전극인 것인, 방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 산화전극은 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 망간(Mn), 아연(Zn), 크롬(Cr), 철(Fe), 카드뮴(Cd), 코발트(Co), 니켈(Ni) 및 납(Pb)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 금속인, 방법.
  12. 제10항에 있어서, 상기 미세조류는 두날리엘라(Dunalliella), 클라미도모나스(Chlamydomonas), 쎄네데무스(Scenedesmus), 클로렐라(Chlorella), 유글레나(Euglena), 테트라셀미스(Tetraselmis), 보트리오코커스(Botryococcus), 난노클로롭시스(Nannochloropsis), 코코믹사(Coccomyxa), 패오닥티룸(Phaeodactylum), 시조키트리움(Schizochytrium), 아르스로피라(Arthrospira), 니츠시아(Nitzschia), 이소크리시스(Isochrysis), 마이크로시스티스(Microcystis), 나노클로리스 (Nannochloris), 시네코코스 (Synechococcus), 시네코시스티스 (Synechocystis), 아우란티오크리트리움(Aurantiochytrium) 및 마이크로악티니움 (Microactinium)으로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상인, 방법.
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