KR101736194B1 - 시안화합물의 저감 또는 제거방법 - Google Patents

시안화합물의 저감 또는 제거방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 시안화합물, 보다 구체적으로 아미그달린(amygdalin)을 함유하고 있는 원료를 분쇄하고, 방사선을 조사하여 원료 내의 아미그달린(amygdalin)을 저감 또는 제거하는 방법 및 이에 의해 제조되는 원료에 관한 것이다. 본 발명에 따른 시안화합물의 저감 또는 제거방법은 공정이 간단하고, 친환경적일 뿐만 아니라, 원료 내에 존재하는 시안화합물을 95% 이상 제거할 수 있다. 또한, 이렇게 제조되는 원료는 잔류 시안화합물의 함량이 현저히 낮아 인체에 무해하므로 일반 식품 분야, 의약 분야, 화장품 관련 분야 등에서 유용하게 사용될 수 있다.

Description

시안화합물의 저감 또는 제거방법{Reducing or removal method of cyanogenic compound}
본 발명은 시안화합물, 보다 구체적으로 아미그달린(amygdalin)을 함유하고 있는 원료를 분쇄하고, 방사선을 조사하여 원료 내의 아미그달린을 저감 또는 제거하는 방법 및 이에 의해 제조되는 원료에 관한 것이다.
살구나무는 장미과에 속하는 낙엽 소교목으로, 높이 5m 정도이며 이의 열매인 살구는 7월에 황색 또는 황적색으로 익으며 맛이 시고 달다. 또한, 이 열매 내에 포함되어 있는 행인(Apricot Kernel, Prunus armaniaca)은 각종 해소, 천식, 기관지염, 급성간염, 인후염, 장조변비(腸燥便煉), 창종(瘡腫), 암종(癌腫) 등에 효과가 있어 한방에서 치료제로 사용되어 왔으며, 여성의 피부미용에도 좋은 것으로 알려져 화장료로도 각광받고 있다. 행인의 주요성분은 약 50%의 지방과 41.5%의 단백질, 3% 이상의 아미그달린으로써, 시아나이드 펠렛(cyanide pellet)이라 여겨질 정도로 많은 양의 아미그달린을 함유하고 있다.
상기 아미그달린은 비타민 B17 또는 레트릴(Laetrile)이라고도 한다. 구조적으로는 도 1에 나타낸 바와 같이, 당이 두 개 달린 시안화합물로, 화학식은 C20H27NO11이다. 1970년대, 크렙스(Ernst T. Krebs)와 그의 두 아들은 아미그달린이 인체 내에 흡수되면 암세포에만 다량 들어 있는 베타글루코시다아제(β-glucosidase) 효소에 의해 사이안화수소를 유리시켜 암세포를 죽인다고 주장하였다. 또한, 크렙스 박사는 살구씨에서 지방을 분리한 후 40℃에서 알코올 처리하여 비타민 B17 성분을 결정체로 분리해 이를 '레트릴'로 명명하고, 레트릴(아미그달린)은 항암 효과 외에도 통증완화·혈압조절·조혈작용 등의 효과가 있다고 주장하였다. 그러나, 처음에는 아미그달린이 여러 가지 종류의 암에 대해 효과적이라고 주장하였으나, 비임상 실험과 임상 실험결과, 유의적인 효과가 나타나지 않았을 뿐만 아니라, 시안화수소산에 의한 부작용으로 인해 안전성에 대한 의문이 대두되었다(비특허문헌 1 내지 3).
시안화수소산은 고농도로 세포질에 존재하면 세포 산화에 관여하는 시토크롬 산화효소와 결합하여 ATP 생성 및 산소 이용을 저해함으로써 급성 독성을 나타내는 것으로 알려져 있다. 시안화수소산이 소량 체내에 유입될 경우, 체내에서는 이의 독성작용을 약화시키기 위해 로더니즈 효소를 이용하여 시안화수소산을 티오시안산염으로 전환하여 밖으로 배출한다. 그러나 만성적으로 시안화합물에 노출될 경우, 시안화수소산을 티오시안산염으로 전환하는 과정에서 요오드와 메티오닌이나 시스테인과 같은 황 함유 아미노산의 필요량이 증가하므로, 이들 아미노산이 충분히 공급되지 못할 경우에는 갑상선종이나 크레틴병 등으로 악화될 수 있으며, 콘조(konzo), 열대성 운동신경장애(TAN), 경련성 마비 등의 중추신경계 증후군(CNS syndrome)이 발생할 수 있다(비특허문헌 4). 또한, 시안화합물이 다량 함유된 식물과 글루코시놀레이트가 다량 함유된 십자화과 식물을 함께 섭취할 경우, 시안화수소산의 독성 작용을 줄이는 과정 중 생성되는 티오시안산염의 양이 급격히 증가하게 되어 티오시안산염에 의한 독성이 야기될 수 있으므로 주의해야 한다.
실제로, 아미그달린으로 인한 피해사례도 보고된 바 있다. 1979년 미국에서 41세 여성이 건강식품 판매점에서 구입한 행인 30알(약 15g)을 섭취한 후, 호흡곤란으로 인한 혼수상태에 빠진 사건이 발생하기도 하였다. 이후, 미국식품의약국(FDA)은 "레트릴(아미그달린) 및 이와 관련한 물질이 암 치료에 사용하는 것은 아무런 의학적, 법적 근거가 존재하지 않는다"고 발표하였으며, 이후 이 물질의 사용 및 거래가 금지되었다.
이러한 조치에도 불구하고, 자연계로부터 얻은 식품원료 내에 존재하는 아미그달린에 대한 안전성은 보장되지 않아, 이로 인한 부작용이 우려되고 있다. 이에 따라, 식품원료 내에 존재하는 아미그달린을 저감 또는 제거하는 방법에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있으며, 그 결과들이 속속 발표되고 있다.
먼저, 통, 절편, 가루 형태의 행인을 건식가열법 또는 습식가열법을 이용하여 행인 내 시안화합물을 저감시키는 기술이 알려진 바 있다(비특허문헌 5). 또한, 분쇄된 행인을 물과 혼합한 후, 순차적으로 초음파 처리, 효소반응 및 건조를 수행하여 아미그달린을 제거하는 방법이 공지된바 있다(특허문헌 1).
그러나, 상기 방법들은 식품원료 내에 존재하는 아미그달린을 저감시키기는 하나, 그 저감율이 70 내지 80%를 넘지 못하여 식품 내에 아미그달린이 잔류하는 문제가 있다. 특히, 행인의 경우, 식품원료 내 아미그달린의 함량이 높으므로 이를 식품원료로서 사용하기 위해서는 보다 확실한 아미그달린 저감 또는 제거방법의 개발이 요구되고 있다.
이에, 본 발명자들은 식품원료 내 아미그달린의 함량을 저감 또는 제거하는 방법을 연구하던 중, 행인을 분쇄한 다음, 방사선을 조사함으로써 행인 내에 아미그달린이 95% 이상 저감되는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하였다.
1. 대한민국 공개특허 제2006-133663호.
1. Park. H.J., et al., World J. Gastroenterol., 33, (2005) 5156; 2. Chang, H.K., et al., Biol. Pharm. Bull. Pharm. Soc. Japan, 29, (2006) 1597; 3. Millazzo, S., et al., Support. care. cancer, 15, (2007) 583; 4. 홍진환 외, 식품의약품 안전청연구보고서, 801, (2004) 442; 5. Byungkyung Do., et al., J. Fd. Hyg. Safety, 22, 4 (2007) 395.
본 발명의 목적은 시안화합물을 포함하는 원료 내에 존재하는 시안화합물을 저감 또는 제거하는 방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 시안화합물의 저감 또는 제거하는 방법에 의해 제조되는 원료를 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여,
본 발명은 시안화합물을 포함하는 원료를 분쇄하여 분말 상으로 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 분말 상의 원료에 방사선을 조사하여 원료 내의 시안화합물을 제거하는 단계(단계 2);를 포함하는 원료 내에 존재하는 시안화합물의 저감 또는 제거방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 시안화합물을 포함하는 원료를 분쇄하여 분말 상으로 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 분말 상의 원료에 10 kGy 내지 50 kGy의 조사량으로 방사선을 조사하여 원료 내의 시안화합물을 제거하는 단계(단계 2);를 포함하는 원료 내에 존재하는 시안화합물의 저감 또는 제거방법을 제공한다.
나아가, 본 발명은 상기 시안화합물의 저감 또는 제거방법에 의해 제조되는 원료를 제공한다.
본 발명에 따른 시안화합물의 저감 또는 제거방법은 공정이 간단하고, 친환경적일 뿐만 아니라, 원료 내에 존재하는 시안화합물을 95% 이상 제거할 수 있다. 또한, 이렇게 제조되는 원료는 잔류 시안화합물의 함량이 현저히 낮아 인체에 무해하므로 일반 식품 분야, 의약 분야, 화장품 관련 분야 등에서 유용하게 사용될 수 있다.
도 1은 아미그달린의 구조식을 도시한 이미지이다.
도 2는 본 발명에 따른 실험예에서 측정된 원료 내의 아미그달린 함량을 도시한 그래프이다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다.
그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명에서, "포함한다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명은 원료 내의 시안화합물의 저감 또는 제거하는 방법 및 이에 의해 제조되는 원료를 제공한다.
원료 내의 시안화합물은 식품 내 또는 체내의 효소반응에 의해 시안화수소산을 발생시킨다. 시안화수소산은 고농도로 세포질에 존재하면 세포 산화에 관여하는 시토크롬 산화효소와 결합하여 ATP 생성 및 산소 이용을 저해함으로써 급성 독성을 나타내는 것으로 알려져 있으며, 이외에도 다양한 중추신경계 질환을 유발하는 것으로 알려져 있다. 이에, 종래 원료 내의 시안화합물을 제거하기 위한 습식가열처리, 건식가열처리, 마이크로파 조사, 화학약품 처리 등의 기술이 개발된 바 있다. 그러나, 상기 기술들은 그 저감율이 70 내지 80%를 넘지 못하여 식품 내에 아미그달린이 잔류하는 문제가 있다. 특히, 행인의 경우, 원료 내 아미그달린의 함량이 높으므로 이를 원료로서 사용하기 위해서는 보다확실한 아미그달린의 저감 또는 제거방법의 개발이 요구되고 있다.
이에, 본 발명은 방사선을 이용한 원료 내에 존재하는 시안화합물을 저감 또는 제거하는 방법을 제안한다. 본 발명에 따른 시안화합물의 저감 또는 제거방법은 원료를 분쇄하고, 방사선을 조사하여 원료 내에 존재하는 시안화합물을 95% 이상의 높은 저감율로 제거할 수 있다. 또한, 이렇게 제조되는 원료는 잔류 시안화합물의 함량이 현저히 낮아 인체에 무해하므로 일반 식품 분야, 의약 분야, 화장품 관련 분야 등에서 유용하게 사용될 수 있다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
본 발명은 시안화합물을 포함하는 원료를 분쇄하여 분말 상으로 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 분말 상의 원료에 방사선을 조사하여 원료 내의 시안화합물을 제거하는 단계(단계 2);를 포함하는 원료 내에 존재하는 시안화합물의 저감 또는 제거방법을 제공한다.
본 발명에 따른 시안화합물의 저감 또는 제거방법은 원료 내의 시안화합물을 높은 저감률로 제거 또는 제거할 수 있다. 보다 구체적으로, 하나의 실시예에 따르면 시안화합물을 함유하고 있는 행인을 분쇄한 후, 30 kGy 이상의 방사선량을 조사함으로써, 원료 내의 시안화합물, 예를 들면 시안화수소산을 발생시키는 아미그달린(amygdalin) 등을 95% 이상 저감 또는 제거할 수 있다.
이하, 상기 원료 내의 시안화합물의 저감 또는 제거방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
먼저, 본 발명에 따른 단계 1은 시안화합물을 포함하는 원료를 분쇄하는 단계이다.
이 단계에서는 방사선 조사시 원료 전체에 균일한 방사선이 조사되게끔 하기 위하여 원료를 분쇄하는 단계로서, 본 발명에 따른 상기 원료로는 예를 들면, 행인, 도인, 아몬드, 아마인, 은행, 모과, 매실 등을 사용할 수 있으며, 이를 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수도 있다.
또한, 상기 원료의 분쇄방법은 원료를 가공할 때 사용되는 일반적인 분쇄방법이라면, 제한되지 않고 사용할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 상기 단계 2는 상기 단계 1에서 제조된 분말 상의 원료에 방사선을 조사하여 원료 내의 시안화합물을 제거하는 단계이다.
이때, 상기 분말 상의 원료에 조사되는 방사선은 감마선, 전자선, 자외선 및 X선을 사용하는 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 감마선을 사용할 수 있다. 상기 감마선은 코발트(Co)-60, 크립톤(Kr)-85, 스트론튬(Sr)-90 또는 세슘(Cs)-137 등의 방사성 동위원소로부터 방출되는 것이 바람직하고, 코발트(Co)-60 방서성 동위원소로부터 방출되는 것이 더욱 바람직하다.
또한, 상기 방사선은 10 kGy 내지 50 kGy의 선량으로 조사하는 것이 바람직하고, 20 kGy 내지 40 kGy의 선량으로 조사하는 것이 더욱 바람직하며, 30 kGy 선량으로 조사하는 것이 가장 바람직하다.
보다 구체적으로, 원료 현탁액에 방사선량에 따른 아미그달린의 저감율을 확인한 결과를 참고하면, 10 kGy 미만의 선량으로 방사선을 조사할 경우, 제조되는 원료 내의 시안화합물을 저감율이 감소하는 문제가 있다. 또한, 100 kGy의 선량으로 방사선을 조사할 경우에는 30 kGy로 방사선을 조사하였을 경우와 비교하여 저감율의 큰 차이가 없는 것으로 나타났다. 이로부터 30 kGy로 방사선을 조사하였을 경우보다 100 kGy로 방사선을 조사하였을 경우에 초과 조사되는 방사선의 증가량만큼 시안화합물을 저감시키는 효과 향상을 기대하기 어렵다는 것을 알 수 있다(실험예 1 참고). 따라서, 30 kGy를 초과하여 방사선을 조사하는 것은 시안화합물의 저감 효율에 큰 차이가 없으며, 이를 초과하여 조사하는 것은 에너지적인 측면에서 비효율적이므로, 50 kGy 이하로 방사선을 조사하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명은 상기 원료 내의 시안화합물의 저감 또는 제거방법에 의해 제조되는 원료를 제공한다.
행인, 도인, 아몬드, 아마인, 은행, 모과, 매실 등의 원료에는 시안화합물을 함유하고 있다. 이 중에서 행인의 경우, 시안화합물 특히, 아미그달린의 함량이 높아 국내에서는 식품원료로 사용이 금지되어 있다. 아미그달린은 식품 내 또는 체내의 효소반응에 의해 시안화수소산을 발생시킨다. 시안화수소산은 고농도로 세포질에 존재하면 세포 산화에 관여하는 시토크롬 산화효소와 결합하여 ATP 생성 및 산소 이용을 저해함으로써 급성 독성을 나타내는 것으로 알려져 있으며, 이외에도 다양한 중추신경계 질환을 유발하는 것으로 알려져 있다. 본 발명에 따른 시안화합물이 제거된 원료는 방사선량을 조사함으로써 원료 내에 존재하는 아미그달린을 95% 이상 제거하여 인체에 안전하므로, 일반 식품 분야, 의약 분야, 화장품 관련 분야 등에서 유용하게 사용될 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예 및 실험예에 의해 상세히 설명한다.
단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예 및 실험예에 한정되는 것은 아니다.
< 실시예 1> 시안화합물이 저감된 식품원료의 제조 1
경동시장에서 구입한 행인(약 15 g)을 믹서기에 넣고, 30분간 분쇄하였다. 상기에서 분쇄된 행인분말을 한국원자력연구원 정읍방사선연구소 내에 비치되어 있는 선원 10 만 mCi 코발트(Co)-60 감마선 조사 시설(Point source AECL, IR-79, MDS Nordion International Co. Ltd., Ottawa,On,Canada)에 도입하였다. 그 후, 실온에서 30 kGy의 방사선량으로 방사선 조사하여 시안화합물이 저감된 식품원료를 제조하였다.
< 비교예 1> 시안화합물이 저감된 식품원료의 제조 2
상기 실시예 1에서 30 kGy의 방사선량으로 방사선 조사하는 대신에 5 kGy의 방사선량으로 방사선 조사하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 수행하여 시안화합물이 저감된 식품원료를 제조하였다.
< 비교예 2> 시안화합물이 저감된 식품원료의 제조 3
상기 실시예 1에서 30 kGy의 방사선량으로 방사선 조사하는 대신에 100 kGy의 방사선량으로 방사선 조사하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 수행하여 시안화합물이 저감된 식품원료를 제조하였다.
< 실험예 1> 식품원료 내 시안화합물 함량 평가
본 발명에 따른 시안화합물의 저감 또는 제거방법의 시안화합물 저감 효과를 평가하기 위하여 하기와 같은 실험을 수행하였다.
먼저, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 분쇄한 분말 상의 식품원료에 방사선을 조사하지 않은 식품원료를 무처리군으로 사용하였다. 제조된 무처리군과 상기 실시예 1 및 비교예 1-2에서 제조된 식품원료에 대하여, 시안화합물인 아미그달린의 함량을 확인하기 위한 고성능 액체크로마토그래피(UPLC)를 수행하였다. 이때, 칼럼은 Cadenza CD-C18 (3 um, 4.6 mm > 250 mm)을 사용하였으며, 유속은 400 ㎕/min이고, 검출기는 UV Detector를 이용하였다. 용출 용매로는 증류수와 메탄올을 60:40 비율로 isocratic 조건에서 사용하였다. 시료 주입량은 10 ㎕로 하였다. 고성능 액체 크로마토그래피(UPLC)로부터 얻어진 결과를 도 2에 나타내었다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 시안화합물 저감 또는 제거방법은 시안화합물을 제거하는 효율이 우수한 것을 알 수 있다.
보다 구체적으로, 방사선이 조사되지 않은 무처리군을 기준으로, 방사선을 조사한 모든 시료들의 아미그달린 함량이 감소하는 것을 확인할 수 있다. 그러나, 그 감소 정도에 있어서, 30 kGy 이상의 방사선량을 조사한 실시예 1과 비교예 2의 경우, 대부분의 아미그달린이 제거되어 처음 식품원료 내에 존재했던 아미그달린 함량 중 2% 이하의 현저히 낮은 양만이 현탁액에 잔류한 것을 알 수 있다. 반면, 30 kGy 미만의 비교예 1의 현탁액의 경우, 식품원료 내의 아미그달린이 제거는 되나, 15% 이상의 아미그달린이 식품원료 내에 잔류하는 것을 알 수 있다. 이로부터, 식품원료 분말에 30 kGy 이상의 방사선량을 조사하면 아미그달린이 약 98% 이상 제거되는 것을 알 수 있다.
따라서, 본 발명에 따른 원료 내에 존재하는 시안화합물의 저감 또는 제거방법은 방사선을 이용하여 공정이 간단하고, 친환경적일 뿐만 아니라, 종래 기술들과 대비하여 95% 이상의 현저히 높은 저감율로 원료 내의 시안화합물을 제거하는 효과가 있다.

Claims (9)

  1. 아미그달린을 포함하는 원료를 분쇄하여 분말 상으로 제조하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 제조된 분말 상의 원료에 20 kGy 내지 40 kGy의 조사량으로 방사선을 조사하여 원료 내의 아미그달린을 제거하는 단계(단계 2);를 포함하는 원료 내에 존재하는 아미그달린의 저감 또는 제거방법.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 아미그달린은 방사선 조사에 의해 조사 전 함량의 95% 이상 제거되는 것을 특징으로 하는 아미그달린의 저감 또는 제거방법.
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서,
    상기 원료는 행인, 도인, 아몬드, 아마인, 은행, 모과 및 매실로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 아미그달린의 저감 또는 제거방법.
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서,
    상기 방사선은 감마선인 것을 특징으로 하는 아미그달린의 저감 또는 제거방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 감마선은 코발트(Co)-60, 크립톤(Kr)-85, 스트론튬(Sr)-90 및 세슘(Cs)-137로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 방사성 동위원소로부터 방출되는 것을 특징으로 하는 아미그달린의 저감 또는 제거방법.
  9. 삭제
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