KR101700244B1 - Preparing method of the core-shell structured carbon nanotube channel structure and carbon nanotube channel structure by the same method and carbon nanotube transistor having the same - Google Patents

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Abstract

The present invention relates to a method of manufacturing a core-shell structured carbon nanotube channel structure used as the channel of a transistor. More particularly, the present invention relates to a method of manufacturing a core-shell structured carbon nanotube channel structure and a carbon nanotube channel structure manufactured by the same method and a carbon nanotube transistor having the same. It does not require additional semiconductor processes for electrical connection with source and drain electrodes, by selectively coating a metal oxide insulating layer on a surface except both ends of carbon nanotubes through chemical surface manipulation and supermolecular interaction on solution.

Description

코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의 제조방법 및 이에 의해 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조제 및 이를 포함하는 탄소나노튜브 트랜지스터{Preparing method of the core-shell structured carbon nanotube channel structure and carbon nanotube channel structure by the same method and carbon nanotube transistor having the same}[0001] The present invention relates to a method of manufacturing a carbon nanotube channel structure having a core-shell structure, a core-shell structure of the carbon nanotube channel structure manufactured thereby, and a carbon nanotube transistor including the same and carbon nanotube channel structure by the same method and carbon nanotube transistor having the same}

본 발명은 탄소나노튜브 트랜지스터의 채널로서 적용할 수 있는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 용액공정으로 탄소나노튜브의 양끝 단을 제외한 표면에 선택적으로 금속산화물을 코팅시킴으로써 추가적인 반도체공정 없이 소스 및 드레인 전극을 형성시킬 수 있다는 이점을 갖는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의 제조방법 및 이에 의해 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 및 이를 포함하는 탄소나노튜브 트랜지스터에 관한 것이다.The present invention relates to a method of manufacturing a carbon nanotube channel structure having a core-shell structure applicable as a channel of a carbon nanotube transistor, and more particularly, A method of manufacturing a core-shell carbon nanotube channel structure having an advantage that source and drain electrodes can be formed without further semiconductor processing by coating a metal oxide, and a method of manufacturing a carbon nanotube channel structure and a core- And a carbon nanotube transistor including the same.

최근 스마트 전자 기기의 경량화 및 소형화 추세가 가속화됨에 따라 내부 소자의 고집적화가 요구되고 있으며, 따라서 집적화된 논리 회로에서 나노 크기의 트랜지스터 개발과 이를 실현시켜 줄 수 있는 신규한 물질에 대한 연구의 중요성이 점차 확산되고 있다. 탄소나노튜브(CNT)는 반도체의 성질을 가지며, 독특한 전기적 특성과 우수한 전기 전도성을 지니고 있는 나노 소자용 재료로서 실리콘을 대체하여 소자의 고집적화, 경량화가 가능한 차세대 트랜지스터 물질로서 각광받고 있다. Recently, as the trend of weight reduction and miniaturization of smart electronic devices is accelerated, there is a demand for high integration of internal devices. Therefore, development of nano-sized transistors in an integrated logic circuit and research on new materials capable of realizing the nano- Is spreading. Carbon nanotubes (CNTs) are materials for semiconductors, nano devices that have unique electrical characteristics and excellent electrical conductivity. They are becoming popular as next-generation transistor materials that can replace silicon with high integration and light weight.

그러나 탄소나노튜브 트랜지스터는 소자의 고집적화에 적합할 수 있으나, 종래 소자 대비 액티브 영역의 크기가 작아 액티브 영역에 형성되는 트랜지스터의 채널 길이가 짧으며, 이에 따라 소스 및 드레인 영역이 채널의 전계에 미치는 영향이 현저하여 게이트 전극에 의한 채널의 구동능력이 상당히 저하되는 단채널 효과(short channel effect)를 극복해야 하는 문제점이 있었다. 또한, 소자의 고집적화로 소스 및 드레인 전극과 게이트 전극이 서로 인접하여 위치함으로써 소스 및 드레인 전극과 게이트 전극 간에 강한 전계가 발생되고, 이로 인해 게이트 유도 드레인 누설(gate-induced drain leakage)이 증가하는 문제점이 있었다.However, the carbon nanotube transistor may be suitable for high integration of devices, but the channel length of the transistor formed in the active region is short due to the small size of the active region compared with the conventional device, and thus the influence of the source and drain regions on the channel electric field There is a problem in that the short channel effect, in which the driving ability of the channel due to the gate electrode is considerably lowered, has to be overcome. In addition, since the source and drain electrodes and the gate electrode are positioned adjacent to each other due to the high integration of the device, a strong electric field is generated between the source and drain electrodes and the gate electrode, thereby increasing the gate-induced drain leakage .

따라서, 탄소나노튜브 트랜지스터가 기존의 실리콘 기반 소자를 대체하기 위해서는 소자 내 수 nm 수준의 짧은 채널영역(대략 10nm 이하)에 탄소나노튜브가 쉽게 집적되어야 하며 이때, 누설전류의 손실 없이 전자를 잘 컨트롤 할 수 있는 게이트 장악력(gate controllability)의 향상이 매우 중요한 요소이다. Therefore, in order for a carbon nanotube transistor to replace a conventional silicon-based device, carbon nanotubes must be easily integrated in a short channel region (about 10 nm or less) of several nanometers in the device. In this case, The improvement of gate controllability is very important factor.

이에 게이트 전극이 채널 영역을 입체적으로 감싸 소스 및 드레인 전극이 채널 영역의 전계에 미치는 영향을 감소시킬 수 있는 3차원 랩게이트 구조(또는 게이트 올 어라운드 구조라고도 불리움)의 트랜지스터가 제안되었으며, 실제로 미국 IBM사나 일본 NEC사 등의 연구소에서는 소스와 드레인 전극의 사이에 탄소나노튜브를 자가-정렬시키는 연구 및 3차원 랩게이트 구조로 제작하여 소자의 효율을 향상시키는 연구 등 탄소나노튜브 트랜지스터를 실질적으로 디바이스화 시키기 위한 연구가 활발히 진행 중에 있다. A three-dimensional wrap gate structure (also referred to as a gate-all-around structure) is proposed in which a gate electrode surrounds a channel region in a three-dimensional manner to reduce the influence of source and drain electrodes on an electric field in a channel region. Research institutes such as Nana Corporation and NEC Corporation have conducted researches on self-aligning carbon nanotubes between source and drain electrodes and studies on improving the efficiency of devices by fabricating them with a three-dimensional wrap gate structure. Research is actively underway.

관련하여 대한민국 공개특허 제10-2004-0094179호(발명의 명칭: 게이트에 의해 둘러싸인 카본나노튜브 전계효과 트랜지스터 및 그 제조방법, 이하 종래기술 1이라고 한다.)는 기판, 기판의 평면에 나란하게 배치되는 카본나노튜브 및 카본나노튜브 번들 중 어느 하나에 의한 채널, 채널의 양단에 전기적으로 연결되는 소스와 드레인, 채널을 에워싸는 형태로 마련되는 게이트, 게이트와 채널의 사이에 게재되는 게이트 절연층을 구비하는 것을 특징으로 하는 게이트에 의해 둘러싸인 카본나노튜브 전계효과 트랜지스터에 관한 기술을 개시한바 있다. Korean Patent Laid-Open No. 10-2004-0094179 (entitled "Carbon Nanotube Field Effect Transistor Surrounded by Gates and Method for Manufacturing the Same" hereinafter referred to as "Prior Art 1") is arranged in parallel with a plane of a substrate and a substrate A source and a drain electrically connected to both ends of the channel, a gate provided in a shape to surround the channel, and a gate insulating layer disposed between the gate and the channel. And a gate electrode formed on the gate insulating film.

또한, 대한민국 공개특허 제10-2015-0127925호(발명의 명칭: 게이트 올 어라운드 구조를 이용한 질화물 반도체 및 그 제조방법, 이하 종래기술 2라고 한다.)는 제 1 질화물 반도체 박막상에 나노 크기의 핀(fin)을 형성하는 단계, 상기 핀 상에 절연막을 증착한 후 상기 절연막의 상부와 가장자리 부분을 식각하여 상기 핀 둘레에 보호 절연막을 형성하는 단계, 상기 핀 주변의 제 1 질화물 반도체 박막을 식각하여 상기 보호 절연막이 형성되지 않은 핀의 하부가 외부로 노출되도록 하는 단계, 상기 노출된 핀의 하부를 습식 식각하여 기판과 격리된 나노 와이어를 형성하는 단계 및 상기 나노 와이어 둘레에 게이트 전극을 형성하는 단계를 포함하는 게이트 올 어라운드 구조를 이용한 질화물 반도체의 제조방법에 관한 기술을 개시한 바 있다. Korean Patent Laid-Open Publication No. 10-2015-0127925 (a nitride semiconductor using a gate allround structure and a manufacturing method therefor, hereinafter referred to as Conventional Technique 2) has a structure in which a nano-sized pin forming an insulating film on the fin, etching an upper portion and an edge portion of the insulating film to form a protective insulating film around the fin, etching the first nitride semiconductor thin film around the fin, Forming a gate electrode around the nanowire; wet etching the bottom of the exposed pin to form a nanowire isolated from the substrate; forming a gate electrode around the nanowire; Discloses a technique relating to a method of manufacturing a nitride semiconductor using a gate all around structure.

KR 10-2004-0094179KR 10-2004-0094179 KR 10-2015-0127925KR 10-2015-0127925

종래기술 1은 탄소나노튜브를 채널로 하고, 이의 양단에 전기적으로 연결되는 소스 및 드레인, 채널을 에워싸는 형태의 게이트 및 채널과 게이트의 사이에 형성되는 게이트 절연층을 포함하는 탄소나노튜브 트랜지스터에 관한 기술을 개시하고 있으나, 이와 같은 구조의 트랜지스터를 제조하기 위하여 채널의 소정의 부위에 소스 및 드레인 전극과의 연결을 가능케 할 수 있도록 희생층, 매몰층 등을 형성하고 형성된 희생층과 매몰층의 일부를 식각하여 탄소나노튜브를 노출시키는 반도체공정을 포함하여 탄소나노튜브 트랜지스터의 양산성 향상 및 생산비용 절감에 어려움이 있었다. Prior Art 1 discloses a carbon nanotube transistor including a carbon nanotube as a channel, a source and a drain electrically connected to both ends of the channel, a gate surrounding the channel, and a gate insulating layer formed between the channel and the gate. A sacrificial layer, a buried layer, or the like is formed on a predetermined portion of a channel so as to enable connection with a source and a drain electrode, and a sacrificial layer formed and a part of a buried layer There is a problem in that it is difficult to improve the mass productivity of the carbon nanotube transistor and to reduce the production cost, including a semiconductor process in which the carbon nanotube is exposed by etching.

또한, 종래기술 2는 게이트 올 어라운드 구조를 갖는 질화물 반도체 트랜지스터를 제조하는 방법에 관하여 개시하고 있으나, 채널로서 나노 와이어를 적용하고, 이의 둘레에 소스 및 드레인 전극과의 전기적인 접속을 위하여 박막을 형성하고 식각하는 공정을 반복적으로 수행함에 따라 종래기술 1과 마찬가지로 트랜지스터 제조의 양산성 향상 및 생산비용 절감에 어려움이 있었다.The prior art 2 discloses a method of manufacturing a nitride semiconductor transistor having a gate all around structure. However, a nanowire is applied as a channel, and a thin film is formed around the source and drain electrodes for electrical connection with the source and drain electrodes And the etching process is repeatedly performed, it has been difficult to improve the mass productivity of the transistor fabrication and to reduce the production cost as in the case of the prior art 1.

따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 탄소나노튜브의 양끝 단을 제외한 표면에 선택적으로 게이트 절연층(금속산화물 코팅층)을 형성함에 따라 추가적인 포토리소그래피, 에칭 등의 반도체공정 없이 간단한 용액공정을 통해 탄소나노튜브 채널 구조체를 제조하는 방법을 제공하는 것이며, 이러한 방법으로 제조된 탄소나노튜브 채널 구조체를 포함하는 트랜지스터에 관한 기술을 제공하여 탄소나노튜브 트랜지스터 제조의 양산성 향상 및 생산비용 절감에 기여하는 것을 또 다른 일목적으로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION Accordingly, the present invention has been made in view of the above problems, and it is an object of the present invention to provide a method of manufacturing a carbon nanotube, which comprises forming a gate insulating layer (metal oxide coating layer) on a surface excluding both ends of a carbon nanotube, The present invention provides a method for manufacturing a nanotube channel structure, and provides a technique relating to a transistor including the carbon nanotube channel structure manufactured by such a method, thereby contributing to improvement in mass productivity of the carbon nanotube transistor manufacturing and reduction in production cost For another purpose.

본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.It is to be understood that both the foregoing general description and the following detailed description are exemplary and explanatory and are not intended to limit the invention to the precise form disclosed. There will be.

상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 일실시예는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의 제조방법을 제공한다.According to an aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing a carbon nanotube channel structure having a core-shell structure.

본 발명의 실시예에 있어서, 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체는 탄소나노튜브의 표면을 화학적 작용기로 개질시키는 제1단계 -상기 탄소나노튜브의 중심부는 탄소나노튜브의 양끝 단 대비 상대적으로 높은 비율로 개질됨-, 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브를 비극성용매에 분산시키는 제2단계, 제2단계의 용액에 극성용매를 첨가하여 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부에 극성용매 밀집부를 형성하고, 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 양끝 단에 비극성용매 밀집부를 형성하는 제3단계, 제3단계의 용액에 금속산화물 전구체를 첨가하고, 상기 금속산화물 전구체는 극성용매 밀집부를 통해 확산되어 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부 표면에 선택적으로 자가 코팅되어 금속산화물 코팅층을 형성하는 제4단계를 포함하여 제조될 수 있다. In a preferred embodiment of the present invention, the carbon nanotube channel structure having a core-shell structure comprises a first step of modifying the surface of the carbon nanotube with a chemical functional group, the central part of the carbon nanotube being relatively A second step of dispersing the carbon nanotubes modified with the chemical functional group into a nonpolar solvent, a step of adding a polar solvent to the solution of the second step, and a polar solvent is concentrated at the center of the carbon nanotubes modified by the chemical functional group A third step of forming a dense portion of the non-polar solvent at both ends of the carbon nanotubes modified by the chemical functional group; and a third step of adding a metal oxide precursor to the solution of the third step, wherein the metal oxide precursor diffuses through the polar solvent- The carbon nanotubes modified by the chemical functional group are selectively self-coated on the center surface of the carbon nanotubes to form a metal oxide coating layer. Step < / RTI >

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 제1단계에서의 탄소나노튜브는 단일벽 탄소나노튜브, 이중벽 탄소나노튜브, 다중벽 탄소나노튜브 및 이들의 번들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있다. In one embodiment of the present invention, the carbon nanotubes in the first step may be at least one selected from the group consisting of single wall carbon nanotubes, double wall carbon nanotubes, multiwall carbon nanotubes, and bundles thereof. .

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 제1단계에서 탄소나노튜브의 표면은 카르복시기(-COOH), 수산기(-OH) 및 카복시레이트기(-COO-)로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 화학적 작용기로 개질될 수 있다. In one embodiment of the present invention, the surface of the carbon nanotubes in the first step is a surface of a carbon nanotube selected from the group consisting of a carboxyl group (-COOH), a hydroxyl group (-OH) and a carboxylate group (-COO - ) Or more.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 제1단계는 탄소나노튜브를 강산용액에 가하고 초음파 처리함으로써 탄소나노튜브의 표면을 화학적 작용기로 개질 할 수 있다. In one embodiment of the present invention, the carbon nanotube may be modified into a chemical functional group by applying a carbon nanotube to a strong acid solution and subjecting the carbon nanotube to ultrasonic treatment.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 제2단계에서의 비극성 용매는 알칸계 화합물, 방향족 화합물, 글리콜 에테르류, 글리콜 에테르 아세테이트류, 아세테이트류, 할로겐 화합물 및 니트로겐 화합물로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다. In one embodiment of the present invention, the nonpolar solvent in the second step is selected from the group consisting of an alkane compound, an aromatic compound, a glycol ether, a glycol ether acetate, an acetate, a halogen compound and a nitrogen compound And the like.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 제3단계에서의 극성용매는 알코올계 용매 및 증류수를 포함할 수 있다. Also, in one embodiment of the present invention, the polar solvent in the third step may include an alcohol-based solvent and distilled water.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 제3단계 또는 상기 제3단계와 상기 제4단계의 사이에 알칼리촉매를 첨가할 수 있다. Further, in one embodiment of the present invention, an alkali catalyst may be added between the third step or between the third step and the fourth step.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 제4단계에서의 금속산화물 전구체는 실리카 전구체, 알루미나 전구체, 티타니아 전구체, 하프늄산화물 전구체, 산화아연 전구체 및 마그네시아 전구체 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.In one embodiment of the present invention, the metal oxide precursor in the fourth step may be at least one selected from a silica precursor, an alumina precursor, a titania precursor, a hafnium oxide precursor, a zinc oxide precursor, and a magnesia precursor.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 제4단계에서의 금속산화물 전구체는 실리케이트 염 및 하기 화학식으로 표시되는 화합물 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. In one embodiment of the present invention, the metal oxide precursor in the fourth step may be at least one selected from a silicate salt and a compound represented by the following formula.

[화학식][Chemical Formula]

Figure 112016027493095-pat00001
Figure 112016027493095-pat00001

(상기 화학식에서 R1, R2, R3, R4는 서로 같거나 상이하며, 각각 독립적으로 수소, 수산기, 할로겐원소, 알콕시기를 나타내고, R1 내지 R4는 각각 하나 이상의 산소 또는 질소원자를 포함할 수 있음)(Wherein R 1, R 2, R 3 and R 4 are the same or different and each independently represents hydrogen, hydroxyl, halogen, or alkoxy group, and R 1 to R 4 may each contain at least one oxygen or nitrogen atom)

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 제4단계에서는 금속산화물 전구체를 20 내지 80℃의 온도에서 소정의 시간 동안 가수분해 및 축합 반응시켜 상기 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 양끝 단을 제외한 표면에 금속산화물 코팅층을 형성할 수 있다.In one embodiment of the present invention, in the fourth step, the metal oxide precursor is hydrolyzed and condensed at a temperature of 20 to 80 ° C for a predetermined time to form carbon nanotubes modified at both ends of the carbon nanotubes It is possible to form a metal oxide coating layer on the surface except for the surface.

상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 다른 실시예는 상기 제조방법을 통해 제조되는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체를 제공한다.According to another aspect of the present invention, there is provided a carbon nanotube channel structure having a core-shell structure produced by the method.

본 발명의 실시예에 있어서, 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체는 탄소나노튜브를 코어로 하고, 용액공정으로 상기 탄소나노튜브의 양끝 단을 제외한 표면의 외층에 선택적으로 코팅된 금속산화물 쉘을 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다. In the embodiment of the present invention, the carbon nanotube channel structure of the core-shell structure includes carbon nanotubes as cores, and the metal oxide shells selectively coated on the outer layer of the surface except for both ends of the carbon nanotubes, And a control unit.

상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 또 다른 실시예는 상기 방법으로 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체를 포함하는 탄소나노튜브 트랜지스터를 제공한다.  According to another aspect of the present invention, there is provided a carbon nanotube transistor including a carbon nanotube channel structure of a core-shell structure manufactured by the above method.

본 발명의 실시예에 따르면, 용액상에서 탄소나노튜브의 양끝 단을 제외한 표면 외층에 선택적으로 금속산화물 절연층을 형성함에 따라 이를 채널로 채용하여 탄소나노튜브 트랜지스터를 제조할 시에 별도의 반도체공정 없이 탄소나노튜브가 노출된 양끝 단에 각각 소스 및 드레인 전극의 형성을 가능케 하여 탄소나노튜브 트랜지스터 제조공정을 획기적으로 단축시킬 수 있으며, 이에 의해 제조비용의 절감할 수 있다는 제1효과, 탄소나노튜브 트랜지스터의 양산성이 향상될 수 있다는 제2효과를 갖는다. According to the embodiment of the present invention, when a metal oxide insulating layer is selectively formed on the surface outer layer except for both ends of the carbon nanotubes in a solution state, the metal oxide insulating layer is adopted as a channel to manufacture a carbon nanotube transistor. It is possible to form the source and drain electrodes at both ends of the exposed carbon nanotubes, thereby remarkably shortening the manufacturing process of the carbon nanotube transistor, thereby reducing the manufacturing cost, The second embodiment has the second effect that the mass productivity of the first embodiment can be improved.

또한, 본 발명의 실시예에 따라 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체는 3차원 랩 게이트 구조의 탄소나노튜브 트랜지스터의 채널로 채택되어 탄소나노튜브 트랜지스터의 한계(단채널 효과에 의한 소자의 효율 저하)를 극복하고 소자의 효율 증진 및 고집적화에 기여할 수 있다는 부수적인 이점도 있다. In addition, the carbon nanotube channel structure of the core-shell structure manufactured according to the embodiment of the present invention is adopted as a channel of a carbon nanotube transistor having a three-dimensional wrap gate structure, The efficiency of the device can be overcome and the efficiency of the device can be enhanced and the device can be highly integrated.

본 발명의 효과는 상기한 효과로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 상세한 설명 또는 특허청구범위에 기재된 발명의 구성으로부터 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.It should be understood that the effects of the present invention are not limited to the above effects and include all effects that can be deduced from the detailed description of the present invention or the configuration of the invention described in the claims.

도 1은 본 발명에 따른 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의 제조방법을 설명하기 위한 모식도이다.
도 2는 탄소나노튜브의 표면에 선택적으로 절연층을 자가 코팅시키는 메커니즘을 설명하기 위한 모식도이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따라 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체를 구비하는 탄소나노튜브 트랜지스터의 모식도이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따라 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의 SEM 사진이다. (도 4의 (b)는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의 고배율 사진이다.)
도 5는 비교예에 따라 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의SEM 사진이다. 1 is a schematic view for explaining a method of manufacturing a carbon nanotube channel structure according to the present invention.
2 is a schematic view for explaining a mechanism for selectively coating an insulating layer on the surface of a carbon nanotube.
3 is a schematic view of a carbon nanotube transistor having a carbon nanotube channel structure of a core-shell structure manufactured according to an embodiment of the present invention.
4 is a SEM photograph of a carbon nanotube channel structure of a core-shell structure manufactured according to an embodiment of the present invention. (Fig. 4 (b) is a high magnification photograph of the carbon nanotube channel structure of the core-shell structure).
5 is a SEM photograph of a carbon nanotube channel structure of a core-shell structure manufactured according to a comparative example.

이하에서는 첨부한 도면 및 구체적인 실시예를 참조하여 본 발명을 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 따라서 여기에서 설명하는 실시예로 한정되는 것은 아니다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.Hereinafter, the present invention will be described with reference to the accompanying drawings and specific examples. The present invention may, however, be embodied in many different forms and should not be construed as limited to the embodiments set forth herein. In order to clearly illustrate the present invention, parts not related to the description are omitted, and similar parts are denoted by like reference characters throughout the specification.

명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결(접속, 접촉, 결합)"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결"되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 부재를 사이에 두고 "간접적으로 연결"되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 구비할 수 있다는 것을 의미한다.Throughout the specification, when a part is referred to as being "connected" (connected, connected, coupled) with another part, it is not only the case where it is "directly connected" "Is included. Also, when a part is referred to as "comprising ", it means that it can include other components as well, without excluding other components unless specifically stated otherwise.

본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.The terminology used herein is for the purpose of describing particular embodiments only and is not intended to be limiting of the invention. The singular expressions include plural expressions unless the context clearly dictates otherwise. In this specification, the terms "comprises" or "having" and the like refer to the presence of stated features, integers, steps, operations, elements, components, or combinations thereof, But do not preclude the presence or addition of one or more other features, integers, steps, operations, elements, components, or combinations thereof.

도 1 및 도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체를 제조하는 방법을 설명하기 위한 모식도이다. 이하 첨부된 도면을 참고하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하기로 한다. FIG. 1 and FIG. 2 are schematic views for explaining a method of manufacturing a carbon-nanotube channel structure of a core-shell structure according to an embodiment of the present invention. Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

본 발명은 탄소나노튜브 트랜지스터 제조 시에 별도의 반도체공정 없이 소스 및 드레인 전극의 형성이 가능한 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의 제조방법에 관한 것으로, 본 발명에 따른 제조방법은 탄소나노튜브의 표면을 선택적으로 화학적 작용기로 개질시키는 제1단계, 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브를 비극성용매에 분산시키는 제2단계, 제2단계의 용액에 극성용매를 첨가하여 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부에 극성용매 밀집부를 형성하고, 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 양끝 단에 비극성용매 밀집부를 형성하는 제3단계, 제3단계의 용액에 금속산화물 전구체를 첨가하여 금속산화물 코팅층을 형성하는 제4단계를 주요 제조단계로 포함한다. 이하, 본 발명에 따른 제조방법을 주요 단계별로 상술하는 방식으로 본 발명을 구체적으로 설명하기로 한다. The present invention relates to a method of fabricating a carbon nanotube channel structure having a core-shell structure capable of forming source and drain electrodes without a separate semiconductor process in the manufacture of a carbon nanotube transistor, A first step of selectively modifying the surface of the carbon nanotube with a chemical functional group, a second step of dispersing the carbon nanotube modified with the chemical functional group into a non-polar solvent, a step of adding a polar solvent to the solution of the second step, A third step of forming a dense solvent portion at the center of the tube and a non-polar solvent dense portion at both ends of the carbon nanotube modified by the chemical functional group, a metal oxide precursor is added to the solution of the third step to form a metal oxide coating layer As a main manufacturing step. Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the production steps according to the present invention in the main stages.

본 발명의 제1단계는 탄소나노튜브의 표면을 화학적 작용기로 개질시키는 단계이다. The first step of the present invention is a step of modifying the surface of the carbon nanotubes to a chemical functional group.

본 발명의 일실시예에서 탄소나노튜브는 단일벽 탄소나노튜브, 이중벽 탄소나노튜브, 다중벽 탄소나노튜브 및 이들의 번들로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있다. 바람직하게 본 발명에 따른 탄소나노튜브은 도 1의 (a)에 도시된 바와 같이 양끝으로 갈수록 얇아지는 구조를 가지는 것이 바람직할 수 있다. 특히, 탄소나노튜브 번들은 중심부와 양끝 단의 표면적 차이가 크며 이를 화학적 작용기로 개질 할 시, 도 1의 (b)에 도시된 바와 같이 상대적으로 표면적이 넓은 중심부는 다수의 화학적 작용기로 개질되며, 상대적으로 표면적이 작은 양끝 단은 소수의 화학적 작용기로 개질되어 탄소나노튜브의 양끝 단은 상대적으로 소수성, 중심부는 상대적으로 친수성이 강한 특성을 나타낸다. In one embodiment of the present invention, the carbon nanotubes may be at least one selected from the group consisting of single-walled carbon nanotubes, double-walled carbon nanotubes, multi-walled carbon nanotubes, and bundles thereof. Preferably, the carbon nanotubes according to the present invention have a structure that becomes thinner toward both ends as shown in FIG. 1 (a). Particularly, when the carbon nanotube bundle has a large difference in surface area between the center and both ends and when the carbon nanotube bundle is modified with a chemical functional group, as shown in FIG. 1 (b), the central portion having a relatively large surface area is modified with a large number of chemical functional groups, Both ends of the relatively small surface area are modified with a small number of chemical functional groups, and both ends of the carbon nanotubes exhibit relatively hydrophobic properties and relatively hydrophilic properties at the center.

또한, 본 발명의 일실시예에서 제1단계는 탄소나노튜브를 강산용액, 바람직하게는 질산과 황산을 1:3의 부피비로 혼합한 용액에 가하고, 소정의 시간 동안 초음파 처리하는 산처리 공정에 의해 탄소나노튜브의 표면을 화학적 작용기로 개질 할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아님을 명시한다. 산처리 공정에 관하여는 실시예 및 실험예에서 보다 구체적으로 후술하기로 한다. In one embodiment of the present invention, the first step is a step of adding a carbon nanotube to a solution of a strong acid solution, preferably a mixture of nitric acid and sulfuric acid in a volume ratio of 1: 3, and performing an ultrasonic treatment for a predetermined period of time The surface of the carbon nanotube may be modified by a chemical functional group, but not limited thereto. The acid treatment process will be described later in more detail in Examples and Experimental Examples.

또한, 본 발명의 일실시예에서 제1단계를 통해 화학적으로 개질된 탄소나노튜브는 카르복시기, 수산기 및 카복시레이트기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 작용기로 개질될 수 있다. Also, in one embodiment of the present invention, the chemically modified carbon nanotube through the first step may be modified with at least one functional group selected from the group consisting of a carboxyl group, a hydroxyl group, and a carboxylate group.

본 발명의 제2단계는 제1단계에서 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브를 비극성용매에 분산시키는 단계이다. The second step of the present invention is a step of dispersing the carbon nanotubes modified with the chemical functional group in the non-polar solvent in the first step.

본 발명의 일실시예에서 비극성용매는 알칸계 화합물, 방향족 화합물, 글리콜 에테르류, 글리콜 에테르 아세테이트류, 아세테이트류, 할로겐 화합물 및 니트로겐 화합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다. 구체적으로 비극성 용매는 부탄, 헥산, 옥탄, 시클로헥산 등의 알칸계 화합물, 톨루엔, 디클로로벤젠 등의 방향족 화합물, 에틸렌글리콜 모노메틸 에테르, 트리에틸렌글리콜 모노에틸 에테르 등의 글리콜 에테르류, 프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트 등의 글리콜 에테르 아세테이트류, 에틸아세테이트, 부틸 카르비톨 아세테이트 등의 아세테이트류, 클로로포름, 디클로로에탄, 디클로로에텐 등의 할로겐 화합물, 니트로메탄, 니트로에탄, 아세토니트릴 등의 니트로겐 화합물 등을 단독으로 사용하거나, 이들 중에서 선택되는 2종 이상의 비극성용매를 혼합하여 사용하는 것도 가능할 수 있다. In one embodiment of the present invention, the nonpolar solvent may include at least one selected from the group consisting of alkane compounds, aromatic compounds, glycol ethers, glycol ether acetates, acetates, halogen compounds and nitrogene compounds. Specific examples of the nonpolar solvent include alkane compounds such as butane, hexane, octane and cyclohexane, aromatic compounds such as toluene and dichlorobenzene, glycol ethers such as ethylene glycol monomethyl ether and triethylene glycol monoethyl ether and propylene glycol monomethyl Ethers and acetates; acetates such as ethyl acetate and butyl carbitol acetate; halogen compounds such as chloroform, dichloroethane and dichloroethane; nitrogen compounds such as nitromethane, nitroethane and acetonitrile; Or a mixture of two or more nonpolar solvents selected from them may be used.

본 발명의 제3단계는 비극성용매에 분산된 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브 용액에 극성용매를 첨가하는 단계이며 이때, 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부는 상대적으로 친수성이 강하여 극성용매 밀집부를 형성하고, 양끝 단(제1단부 및 제2단부)은 비극성용매 밀집부를 형성한다. (이에 관하여는 도 2의 모식도를 참조한다.) The third step of the present invention is a step of adding a polar solvent to a carbon nanotube solution modified with a chemical functional group dispersed in a non-polar solvent, wherein the central portion of the carbon nanotube modified by the chemical functional group is relatively hydrophilic, And both ends (the first end and the second end) form a non-polar solvent dense portion. (For this, see the schematic diagram of FIG. 2).

본 발명의 일실시예에서 극성용매는 알코올계 용매 및 증류수를 포함하며, 구체적으로 알코올계 용매는 메탄올, 에탄올, n-프로판올, n-부탄올, iso-부탄올, sec-부탄올, tert-부탄올 등 탄소수 1 내지 5의 저급 알코올을 단독으로 사용하거나, 이들 중에서 선택되는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수도 있다. 알코올계 용매 및 증류수는 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부에 극성용매 밀집부를 형성할 수 있으며, 금속산화물 전구체의 가수분해 및 축합반응의 용매로서 사용된다. 바람직하게 알코올계 용매는 탄소수 1 내지 5인 n-알코올일 수 있으며, 이는 iso-부탄올, sec-부탄올 등은 알킬 가지 수가 n-알코올 대비 커서 금속산화물 전구체의 가수분해 및 축합반응 시에 응집을 유발함에 따라 고른 두께의 금속산화물 코팅층을 형성하기에 곤란할 수 있기 때문이다. 더욱 바람직하게 알코올계 용매는 에탄올일 수 있으며, 이는 제4단계에서 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부로 금속산화물 전구체의 침투를 용이하게 할 수 있으며, 금속산화물 코팅층의 두께나 두께 분포를 제어하는데 있어 보다 유리할 수 있다.In one embodiment of the present invention, the polar solvent includes an alcohol-based solvent and distilled water. Specifically, the alcohol-based solvent may be selected from the group consisting of methanol, ethanol, n-propanol, n-butanol, isobutanol, sec-butanol, 1 to 5 lower alcohols may be used alone, or two or more selected from these may be used in combination. The alcohol solvent and the distilled water can form a dense solvent portion at the center of the carbon nanotube modified by the chemical functional group and used as a solvent for the hydrolysis and condensation reaction of the metal oxide precursor. Preferably, the alcoholic solvent may be n-alcohols having 1 to 5 carbon atoms, such as iso-butanol, sec-butanol or the like, in which the number of alkyl groups is larger than that of n-alcohol and causes agglomeration during the hydrolysis and condensation reaction of the metal oxide precursor It is difficult to form a metal oxide coating layer having a uniform thickness. More preferably, the alcoholic solvent may be ethanol, which can facilitate the penetration of the metal oxide precursor into the center of the carbon nanotube modified by the chemical functional group in the fourth step, and control the thickness and thickness distribution of the metal oxide coating layer It may be more advantageous in terms of

또한, 본 발명의 제3단계 또는 제3단계와 제4단계의 사이에 금속산화물 전구체의 가수분해 및 축합반응을 위한 촉매로서 알칼리 촉매를 첨가할 수 있다. 구체적으로 알칼리 촉매는 암모니아, 요소, 모노아민, 4급 암모늄염, 수산화나트륨, 수산화칼륨 등의 염기성 촉매 중에서 선택될 수 있으며, 가장 바람직하게는 암모니아(또는 암모니아수)를 사용할 수 있다.Between the third step or the third step and the fourth step of the present invention, an alkali catalyst may be added as a catalyst for the hydrolysis and condensation reaction of the metal oxide precursor. Specifically, the alkali catalyst may be selected from among basic catalysts such as ammonia, urea, monoamine, quaternary ammonium salt, sodium hydroxide, potassium hydroxide and the like, and most preferably, ammonia (or ammonia water) may be used.

본 발명의 제4단계는 제3단계의 용액에 금속산화물 전구체를 첨가하고 금속산화물 전구체의 가수분해 및 축합반응을 통해 금속산화물 코팅층을 형성하는 단계이다. 도 2를 참조하면, 금속산화물 전구체(예. 실리카 전구체)는 극성용매 밀집부를 통해 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부로 침투하여 탄소나노튜브의 중심부에 선택적으로 금속산화물이 코팅될 수 있다. 또한, 금속산화물 코팅층은 수 nm 수준(10nm 이하)의 두께로 형성되어야 실제 디바이스에 응용할 수 있으며, 가능한 얇으면서도 누설전류가 적은 것이 소자의 효율을 극대화시킬 수 있음은 자명하다.The fourth step of the present invention is a step of adding a metal oxide precursor to the solution of the third step and forming a metal oxide coating layer through hydrolysis and condensation reaction of the metal oxide precursor. Referring to FIG. 2, a metal oxide precursor (e.g., a silica precursor) penetrates into a center portion of a carbon nanotube modified by a chemical functional group through a polar solvent dense portion, thereby selectively coating a metal oxide on the center portion of the carbon nanotube. In addition, it is obvious that the metal oxide coating layer should be formed to a thickness of several nanometers (10 nm or less) so that it can be applied to an actual device, and that the thinner it is, the less leakage current can maximize the efficiency of the device.

본 발명에서 금속산화물 전구체는 실리카 전구체, 알루미나 전구체, 티타니아 전구체, 하프늄산화물 전구체, 산화아연 전구체 및 마그네시아 전구체 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. 상기 금속산화물 전구체들은 소정의 반응 조건에서 금속산화물을 형성하며, 금속산화물은 절연성이 높아 탄소나노튜브 채널과 게이트 금속간의 간섭을 억제함으로써 게이트 장악력을 향상시키는데 기여할 수 있는 것이다. 이러한 간섭 억제 효과는 유전율이 높은 금속산화물을 사용할수록 더욱 극대화 될 수 있다. In the present invention, the metal oxide precursor may be at least one selected from the group consisting of a silica precursor, an alumina precursor, a titania precursor, a hafnium oxide precursor, a zinc oxide precursor, and a magnesia precursor. The metal oxide precursors form a metal oxide under a predetermined reaction condition, and the metal oxide has a high dielectric property, thereby suppressing interference between the carbon nanotube channel and the gate metal, thereby contributing to enhancement of gate holding power. Such an interference suppressing effect can be further maximized by using a metal oxide having a high dielectric constant.

보다 구체적으로 금속산화물 전구체는 일반식 M(OR)n 으로 표시되는 금속 알콕사이드일 수 있다. (상기 일반식에서 M은 Si, Al, Ti, Hf, Zn, Mg 중에서 선택되는 금속원소이고, R은 알킬기, n은 금속의 산화수)More specifically, the metal oxide precursor may be a metal alkoxide represented by the general formula M (OR) n. (Wherein M is a metal element selected from Si, Al, Ti, Hf, Zn and Mg, R is an alkyl group, and n is an oxidation number of a metal)

또한, 본 발명의 일실시예에서 금속산화물 전구체는 실리케이트 염 및 하기 화학식으로 표시되는 화합물 중에서 선택되는 1종 이상의 실리카 전구체일 수 있다. Also, in one embodiment of the present invention, the metal oxide precursor may be at least one silica precursor selected from a silicate salt and a compound represented by the following formula.

[화학식][Chemical Formula]

Figure 112016027493095-pat00002
Figure 112016027493095-pat00002

(상기 화학식에서 R1, R2, R3, R4는 서로 같거나 상이하며, 각각 독립적으로 수소, 수산기, 할로겐원소, 알콕시기를 나타내고, R1 내지 R4는 각각 하나 이상의 산소 또는 질소원자를 포함할 수 있음)(Wherein R 1, R 2, R 3 and R 4 are the same or different and each independently represents hydrogen, hydroxyl, halogen, or alkoxy group, and R 1 to R 4 may each contain at least one oxygen or nitrogen atom)

바람직하게 본 발명의 실시예에서 실리카 전구체는 상기 화학식에서 R1 내지 R4가 탄소수 1 내지 5의 알콕시기인 테트라알콕시실란일 수 있으며, 보다 구체적으로는 테트라에틸오르소실리케이트(TEOS), 테트라메틸오르소실리케이트(TMOS), 테트라부틸오르소실리케이트(TBOS)가 포함되나 이에 제한되는 것은 아님을 명시한다. 다만 알콕시기의 탄소수가 증가할수록 실리카 전구체는 상대적으로 소수성 특성이 강하게 작용하며, 이에 따라 극성용매 밀집부를 통해 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부로의 침투가 곤란하여 선택적인 코팅이 어려울 수 있다. 더욱 바람직하게 실리카 전구체는 균일한 두께로 실리카 코팅층을 형성하기 위하여 테트라알콕시실란의 일종인 테트라에틸오르소실리케이트를 사용할 수 있다. Preferably, in the embodiment of the present invention, the silica precursor may be tetraalkoxysilane in which R 1 to R 4 are alkoxy groups having 1 to 5 carbon atoms, more specifically tetraethylorthosilicate (TEOS), tetramethylorthosilicate (TMOS), tetrabutyl orthosilicate (TBOS), and the like. However, as the number of carbon atoms of the alkoxy group increases, the silica precursor has a relatively strong hydrophobic property, which makes it difficult to selectively penetrate the center of the carbon nanotubes modified by the chemical functional group through the polar solvent denser portion. . More preferably, the silica precursor may be tetraethylorthosilicate, which is a kind of tetraalkoxysilane, to form a silica coating layer having a uniform thickness.

상기 금속산화물 전구체는 알코올계 용매 및 증류수 존재 하에서 가수분해 및 축합반응하여 탄소나노튜브의 화학적 작용기에 선택적으로 금속산화물 코팅층을 형성할 수 있으며, 본 발명의 실시예에서 금속산화물 전구체는 20 내지 80℃의 온도에서 소정의 시간 동안 가수분해 및 축합 반응하여 금속산화물 코팅층을 형성할 수 있다. 또한, 금속산화물 전구체의 반응시간은 특별히 한정되지 않으나, 반응시간에 따라 금속산화물 코팅층의 두께가 달라질 수 있으므로 목적하는 금속산화물 코팅층의 두께를 고려하여 반응시간을 조절하는 것이 바람직할 수 있다. 또한, 반응시간은 가열수단에 따라 달라질 수도 있음을 명시한다.The metal oxide precursor may be hydrolyzed and condensed in the presence of an alcohol solvent and distilled water to selectively form a metal oxide coating layer on a chemical functional group of the carbon nanotube. The metal oxide coating layer can be formed by a hydrolysis and condensation reaction at a temperature of < RTI ID = 0.0 > The reaction time of the metal oxide precursor is not particularly limited. However, since the thickness of the metal oxide coating layer may vary depending on the reaction time, it may be preferable to control the reaction time in consideration of the thickness of the desired metal oxide coating layer. It is also noted that the reaction time may vary depending on the heating means.

도 1의 (c)는 본 발명의 일실시예에 따라 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체의 모식도이며, 도면에 도시된 바와 같이 탄소나노튜브의 양끝 단을 제외한 중심부에 선택적으로 금속산화물 코팅층이 형성됨에 따라 노출된 양끝 단에 별도의 반도체 공정(포토레지스트, 에칭 등)없이 소스 및 드레인 전극의 형성을 가능케 할 수 있다. 또한, 종래기술에서는 고가의 장비를 이용하여 절연물질을 증착시키는 방식으로 절연층을 형성하였는데, 본 발명은 저가의 용액공정으로 탄소나노튜브에 절연층을 형성함에 따라 탄소나노튜브 트랜지스터 제조비용을 절감시키는데 기여할 수 있다. 1 (c) is a schematic view of a core-shell structure of a carbon nanotube channel structure manufactured according to an embodiment of the present invention. As shown in the figure, As the oxide coating layer is formed, it is possible to form the source and drain electrodes without a separate semiconductor process (photoresist, etching, etc.) at the exposed ends. In addition, in the prior art, an insulating layer is formed by depositing an insulating material by using expensive equipment. The present invention can reduce the manufacturing cost of a carbon nanotube transistor by forming an insulating layer on a carbon nanotube by a low- .

본 발명에 따라 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체는 트랜지스터의 채널로 채용될 수 있으며, 도 3의 (a)에 본 발명의 일실시예에 따른 탄소나노튜브 트랜지스터의 모식도를 나타내었다. 도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 탄소나노튜브 트랜지스터는 상기 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체, 탄소나노튜브가 노출된 채널 구조체의 양끝 단에 각각 형성되는 소스전극 및 드레인 전극, 상기 탄소나노튜브 채널 구조체의 외측에 형성되는 게이트 전극(Pt)을 포함할 수 있다. 그러나, 탄소나노튜브 트랜지스터는 도 3에 도시된 바와 같이 게이트, 드레인 및 소스 전극이 동일 평면에 배치되는 형태로 한정되지 않으며, 게이트 전극이 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 전체를 입체적으로 감싸는 3차원 랩 게이트 구조(미도시)도 가능할 수 있음을 명시한다. The carbon nanotube channel structure of the core-shell structure manufactured according to the present invention may be employed as a channel of a transistor, and FIG. 3 (a) is a schematic view of a carbon nanotube transistor according to an embodiment of the present invention . Referring to FIG. 3, the carbon nanotube transistor according to the present invention includes a carbon nanotube channel structure having the core-shell structure, source and drain electrodes formed at both ends of the channel structure in which the carbon nanotubes are exposed, And a gate electrode Pt formed outside the nanotube channel structure. However, the carbon nanotube transistor is not limited to a configuration in which gate, drain, and source electrodes are disposed on the same plane as shown in FIG. 3, and the gate electrode may surround the entire carbon nanotube channel structure of the core- A three-dimensional wrap gate structure (not shown) may also be possible.

이하, 본 발명의 구체적인 실시예 및 비교예를 기재한다. Hereinafter, specific examples and comparative examples of the present invention will be described.

[실시예 1][Example 1]

1. 탄소나노튜브의 산처리 및 정제 공정 1. Acid treatment and purification of carbon nanotubes

질산 10ml 및 황산 30ml를 포함하는 강산용액에 단일벽 탄소나노튜브(ASP-100F, 한화케미칼) 20mg을 첨가한 후, 4시간 동안 초음파 처리하였다. 이후, 직경 200nm인 산화알루미늄옥사이드 멤브레인 필터를 이용하여 상기 용액을 필터한 후, 3차 증류수를 사용하여 멤브레인 필터에 여과된 탄소나노튜브를 세척하였으며, pH가 7이 될 때까지 세척 및 중화시켰다. 중화가 완료된 후, 계면활성제인 트리톤 X-100이 3wt%로 분산된 250ml 수용액에 여과된 탄소나노튜브를 분산시킨 후 1시간 동안 초음파 처리하였다. 이후 탄소나노튜브의 제조에 사용된 전이금속 촉매 및 비정질 탄소 등의 불순물을 제거하기 위하여 6000rpm에서 1시간 동안 원심분리를 수행한 후, 상층액을 취하여 카르복실기로 개질된 탄소나노튜브와 계면활성제를 포함하는 수용액을 얻었다. 상기 수용액을 산화알루미늄옥사이드 멤브레인 필터를 사용하여 여과한 뒤, 1L의 메탄올을 사용하여 계면활성제를 제거함으로써 카르복실기로 개질된 탄소나노튜브를 수득하였다.20 mg of single-walled carbon nanotubes (ASP-100F, Hanwha Chemical) was added to a strong acid solution containing 10 ml of nitric acid and 30 ml of sulfuric acid, followed by sonication for 4 hours. Thereafter, the solution was filtered using an aluminum oxide membrane filter having a diameter of 200 nm, and then the filtered CNTs were washed with a membrane filter using a third distilled water, and washed and neutralized until the pH reached 7. After the neutralization was completed, the filtered carbon nanotubes were dispersed in a 250 ml aqueous solution containing 3 wt% of a surfactant Triton X-100 and sonicated for 1 hour. Thereafter, to remove impurities such as transition metal catalysts and amorphous carbon used in the production of carbon nanotubes, centrifugation was performed at 6000 rpm for 1 hour, and then the supernatant was taken to contain carbon nanotubes modified with carboxyl groups and a surfactant ≪ / RTI > The aqueous solution was filtered using an aluminum oxide membrane filter, and then the surfactant was removed using 1 L of methanol to obtain a carbon nanotube modified with a carboxyl group.

2. 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체의 제조 2. Preparation of carbon nanotube-silica channel structure

상기에서 수득한 카르복실기로 개질된 탄소나노튜브를 500ml 클로로포름에 분산시켜 탄소나노튜브 용액을 제조하였다. 둥근 플라스크에 상기 탄소나노튜브 용액 40ml를 취한 뒤, 무수에탄올 5ml, 28t% 암모니아수 2ml 및 3차 증류수 1.7ml를 첨가하여 혼합하였다. 다음으로, 98% 테트라에톡시실란(tetraethoxysilane, TEOS) 500μl를 첨가한 뒤, 교반하며 24℃에서 12시간 동안 반응시켰다. 반응이 완료된 후, 4000rpm으로 30분 동안 원심분리 공정을 수행하여 생성물을 침전시켰다. 다음으로, 침전물을 에탄올을 사용하여 3회 이상 정제하였으며, 정제된 수득물을 100ml 에탄올에 분산시켜 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체의 제조를 완료하였다. The carboxyl group-modified carbon nanotubes obtained above were dispersed in 500 ml of chloroform to prepare a carbon nanotube solution. 40 ml of the carbon nanotube solution was taken in a round flask, and then 5 ml of anhydrous ethanol, 2 ml of 28% ammonia water and 1.7 ml of distilled water were added and mixed. Next, 500 μl of 98% tetraethoxysilane (TEOS) was added, and the mixture was reacted at 24 ° C. for 12 hours with stirring. After the reaction was completed, centrifugation was carried out at 4000 rpm for 30 minutes to precipitate the product. Next, the precipitate was purified three or more times using ethanol, and the purified product was dispersed in 100 ml of ethanol to complete the preparation of the carbon nanotube-silica channel structure.

[비교예][Comparative Example]

1. 탄소나노튜브의 산처리 및 정제 공정 1. Acid treatment and purification of carbon nanotubes

실시예와 동일한 조건 및 방법으로 카르복실기로 개질된 탄소나노튜브를 제조하였다. Carbon nanotubes modified with a carboxyl group were prepared by the same conditions and procedures as in the Examples.

2. 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체의 제조2. Preparation of carbon nanotube-silica channel structure

상기에서 수득한 카르복실기로 개질된 탄소나노튜브를 500ml 에탄올에 분산시켜 탄소나노튜브 용액을 제조하고, 에탄올에 분산된 탄소나노튜브 용액을 사용하는 것을 제외하고는 실시예와 동일한 조건 및 방법으로 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체의 제조를 완료하였다. The carbon nanotubes obtained in the above manner were dispersed in 500 ml of ethanol to prepare a carbon nanotube solution and the carbon nanotube solution dispersed in ethanol was used. The preparation of the tube-silica channel structure was completed.

[실험예][Experimental Example]

상기 실시예 및 비교예에 따라 제조된 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체의 구조를 분석하기 위하여 SEM 분석을 실시하였으며, 이의 결과는 도 4 및 도 5에 나타내었다. SEM analysis was performed to analyze the structure of the carbon nanotube-silica channel structure prepared according to the above Examples and Comparative Examples, and the results are shown in FIG. 4 and FIG. 5.

도 4는 실시예 1에 따라 제조된 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체의 SEM 사진으로, 이를 참조하면 실시예 1에 따라 제조된 채널 구조체는 탄소나노튜브의 양끝 단을 제외한 표면에만 선택적으로 실리카가 코팅된 것을 확인할 수 있다. FIG. 4 is a SEM photograph of the carbon nanotube-silica channel structure manufactured according to Example 1. Referring to FIG. 4, the channel structure manufactured according to Example 1 has a structure in which silica is selectively coated only on both surfaces except for both ends of the carbon nanotube .

도 5는 비교예에 따라 제조된 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체의 SEM 사진이며, 이를 참조하면 비교예에 따라 제조된 채널 구조체는 탄소나노튜브 전체에 실리카가 코팅되어 탄소나노튜브를 완전히 감싸고 있는 구조로 제조된 것을 확인할 수 있다.FIG. 5 is a SEM photograph of the carbon nanotube-silica channel structure manufactured according to the comparative example. Referring to FIG. 5, the channel structure manufactured according to the comparative example has a structure in which silica is coated on the entire carbon nanotube, . ≪ / RTI >

본 발명의 실시예에 따른 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체를 채널로 하여 트랜지스터 제조할 경우, 채널의 양끝 단에 절연체가 코팅되지 않음에 따라 별도의 식각공정 없이 소스 및 드레인 전극과의 전기적 접속이 가능할 수 있다. 반면에, 비교예에 따라 제조된 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체의 경우 실리카가 탄소나노튜브의 표면 전체에 완전히 코팅됨에 따라 소스 및 드레인 전극과의 전기적 접속을 가능하게 하기 위하여 추가적으로 포토레지스트 및 에칭 공정이 필수적으로 요구된다. When a transistor is manufactured using the carbon nanotube-silica channel structure according to an embodiment of the present invention as a channel, since an insulator is not coated on both ends of the channel, electrical connection with the source and drain electrodes is possible without a separate etching process . On the other hand, in the case of the carbon nanotube-silica channel structure manufactured according to the comparative example, the silica is completely coated on the entire surface of the carbon nanotube, and thus, in order to enable electrical connection with the source and drain electrodes, Is required.

[실시예 2][Example 2]

SiO2/Si 기판 상에 상기 실시예 1에 따라 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체와 전극들을 집속이온빔(FIB) 공정을 사용하여 접합시킴으로써 동일 평면 게이트형 트랜지스터를 제조하였으며, 이의 SEM 사진을 도 3의 (b)에 나타내었다. A coplanar gate type transistor was fabricated by bonding a carbon nanotube channel structure of a core-shell structure manufactured according to Example 1 and an electrode on a SiO 2 / Si substrate using a focused ion beam (FIB) process. The photograph is shown in Fig. 3 (b).

종래기술에서는 탄소나노튜브와 소스, 드레인 및 게이트 전극을 집속이온빔 공정으로 접합시키기 이전에 전극과의 전기적 접속을 위하여 불필요한 부분을 식각하는 반도체 공정을 필요로 하였으나, 본 발명의 일실시예에 따라 제조된 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체는 게이트 절연층이 탄소나노튜브의 중심부에 선택적으로 코팅되어 탄소나노튜브의 양 끝단이 노출됨에 따라 추가적인 반도체 공정없이 트랜지스터의 제조가 가능할 수 있었다.In the prior art, a semiconductor process is required to etch an unnecessary portion for electrical connection with a carbon nanotube and a source, a drain, and a gate electrode by a focused ion beam process. However, according to an embodiment of the present invention, The core-shell structure of the core-shell structure can be fabricated without additional semiconductor processes as the gate insulating layer is selectively coated on the center of the CNTs to expose both ends of the CNTs.

상기 결과들을 종합하면, 본 발명의 실시예에 따른 방법으로 탄소나노튜브-실리카 채널 구조체를 제조하는 경우, 간단하고 저가의 용액공정으로 채널 구조체를 제조할 수 있으며, 이를 트랜지스터의 채널로 적용할 시에 소스 및 드레인 전극과의 전기적 접속을 위하여 포토레지스트, 에칭 등의 값비싼 반도체 공정을 필요로 하지 않기 때문에 탄소나노튜브 트랜지스터의 양산성 향상 및 공정비용 절감에 크게 기여할 수 있을 것으로 기대할 수 있다. When the carbon nanotube-silica channel structure is manufactured by the method according to the embodiment of the present invention, a channel structure can be manufactured by a simple and low-cost solution process. When the carbon nanotube- Since it does not require expensive semiconductor processes such as photoresist and etching for electrical connection with the source and drain electrodes, it can be expected to greatly contribute to the improvement of the mass productivity of the carbon nanotube transistor and the reduction of the process cost.

전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.It will be understood by those skilled in the art that the foregoing description of the present invention is for illustrative purposes only and that those of ordinary skill in the art can readily understand that various changes and modifications may be made without departing from the spirit or essential characteristics of the present invention. will be. It is therefore to be understood that the above-described embodiments are illustrative in all aspects and not restrictive. For example, each component described as a single entity may be distributed and implemented, and components described as being distributed may also be implemented in a combined form.

본 발명의 범위는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.The scope of the present invention is defined by the appended claims, and all changes or modifications derived from the meaning and scope of the claims and their equivalents should be construed as being included within the scope of the present invention.

10: 탄소나노튜브
20: 화학적 작용기
30: 금속산화물 코팅층
S: 소스 전극
D: 드레인 전극
G: 게이트 전극
VGS: 게이트-소스 전압
VDS: 드레인-소스 전압10: Carbon nanotubes
20: Chemical functional group
30: metal oxide coating layer
S: source electrode
D: drain electrode
G: gate electrode
V GS : Gate-source voltage
V DS : drain-source voltage

Claims (13)

코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법에 있어서,
탄소나노튜브의 표면을 화학적 작용기로 개질시키는 제1단계 -상기 탄소나노튜브의 중심부는 상기 탄소나노튜브의 양 끝단 대비 화학적 작용기로 개질되는 정도가 더 큼-;
상기 제1단계에서 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브를 비극성용매에 분산시키는 제2단계;
상기 제2단계의 용액에 극성용매를 첨가하여 상기 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부에 극성용매 밀집부가 형성되고, 상기 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 양끝 단에 비극성용매 밀집부가 형성되는 제3단계;
상기 제3단계의 용액에 금속산화물 전구체를 첨가하여 금속산화물 코팅층을 형성하는 제4단계 -상기 금속산화물 전구체는 극성용매 밀집부를 통해 확산되고, 상기 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 중심부 표면에 선택적으로 금속산화물이 자가 코팅됨-;
을 포함하는 것을 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
A method of manufacturing a carbon nanotube channel structure having a core-shell structure,
A first step of modifying the surface of the carbon nanotube with a chemical functional group, the central part of the carbon nanotube being modified to a chemical functional group with respect to both ends of the carbon nanotube;
A second step of dispersing the carbon nanotubes modified with the chemical functional group in the non-polar solvent in the first step;
A polar solvent is added to the solution of the second step to form a polar solvent-dense portion at the center of the carbon nanotube modified by the chemical functional group, and a non-polar solvent dense portion is formed at both ends of the carbon nanotube modified by the chemical functional group A third step;
A fourth step of forming a metal oxide coating layer by adding a metal oxide precursor to the solution of the third step, wherein the metal oxide precursor diffuses through the polar solvent denser, and the center portion of the carbon nanotube modified by the chemical functional group is selectively The metal oxide being self-coated;
Wherein the carbon nanotube channel structure has a core-shell structure.
청구항 1에 있어서,
상기 제1단계에서의 탄소나노튜브는 단일벽 탄소나노튜브(SWCNT), 이중벽 탄소나노튜브(DWCNT), 다중벽 탄소나노튜브(MWCNT) 및 이들의 번들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
The method according to claim 1,
The carbon nanotube in the first step is at least one selected from the group consisting of single wall carbon nanotubes (SWCNTs), double wall carbon nanotubes (DWCNTs), multiwall carbon nanotubes (MWCNTs), and bundles thereof Wherein the carbon nanotube channel structure has a core-shell structure.
청구항 1에 있어서,
상기 제1단계에서의 탄소나노튜브의 표면은 카르복시기(-COOH), 수산기(-OH) 및 카복시레이트기(-COO-)로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 화학적 작용기로 개질되는 것을 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the surface of the carbon nanotubes in the first step is modified with at least one chemical functional group selected from the group consisting of a carboxyl group (-COOH), a hydroxyl group (-OH) and a carboxylate group (-COO - ) A method for manufacturing a carbon nanotube channel structure having a core-shell structure.
청구항 1에 있어서,
상기 제1단계는 탄소나노튜브를 강산용액에 가하고 초음파 처리하여 탄소나노튜브의 표면을 화학적 작용기로 개질하는 것을 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the first step comprises adding a carbon nanotube to a strong acid solution and subjecting the surface of the carbon nanotube to a chemical functional group by ultrasonic treatment to modify the surface of the carbon nanotube to a chemical functional group.
청구항 1에 있어서,
상기 제2단계에서의 비극성 용매는 알칸계 화합물, 방향족 화합물, 글리콜 에테르류, 글리콜 에테르 아세테이트류, 아세테이트류, 할로겐 화합물 및 니트로겐 화합물로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
The method according to claim 1,
The nonpolar solvent in the second step includes at least one selected from the group consisting of an alkane compound, an aromatic compound, a glycol ether, a glycol ether acetate, an acetate, a halogen compound and a nitrogen compound A method for manufacturing a carbon nanotube channel structure having a core-shell structure.
청구항 1에 있어서,
상기 제3단계에서의 극성용매는 알코올계 용매 및 증류수를 포함하는 것을 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the polar solvent in the third step includes an alcohol-based solvent and distilled water.
청구항 1에 있어서,
상기 제3단계 중 또는 상기 제3단계와 상기 제4단계의 사이에 알칼리 촉매를 첨가하는 것을 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein an alkaline catalyst is added during the third step or between the third step and the fourth step.
청구항 1에 있어서,
상기 제4단계에서의 금속산화물 전구체는 실리카 전구체, 알루미나 전구체, 티타니아 전구체, 하프늄산화물 전구체, 산화아연 전구체 및 마그네시아 전구체 중에서 선택되는 1종 이상인 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the metal oxide precursor in the fourth step is at least one selected from the group consisting of a silica precursor, an alumina precursor, a titania precursor, a hafnium oxide precursor, a zinc oxide precursor, and a magnesia precursor.
청구항 1에 있어서,
상기 제4단계에서의 금속산화물 전구체는 실리케이트 염(silicate salt) 또는 하기 화학식으로 표시되는 화합물 중에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
[화학식]
Figure 112016027493095-pat00003

(상기 화학식에서 R1, R2, R3, R4는 서로 같거나 상이하며, 각각 독립적으로 수소, 수산기, 할로겐원소, 알콕시기를 나타내고, R1 내지 R4는 각각 하나 이상의 산소 또는 질소원자를 포함할 수 있음)
The method according to claim 1,
Wherein the metal oxide precursor in the fourth step comprises at least one selected from the group consisting of a silicate salt and a compound represented by the following formula:
[Chemical Formula]
Figure 112016027493095-pat00003

(Wherein R 1, R 2, R 3 and R 4 are the same or different and each independently represents hydrogen, hydroxyl, halogen, or alkoxy group, and R 1 to R 4 may each contain at least one oxygen or nitrogen atom)
청구항 1에 있어서,
상기 제4단계에서는 금속산화물 전구체를 20 내지 80℃의 온도에서 소정의 시간 동안 가수분해 및 축합 반응시킴으로써 상기 화학적 작용기로 개질된 탄소나노튜브의 양끝 단을 제외한 표면에 금속산화물 코팅층을 형성하는 것을 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체 제조방법.
The method according to claim 1,
In the fourth step, a metal oxide precursor is hydrolyzed and condensed at a temperature of 20 to 80 ° C. for a predetermined time to form a metal oxide coating layer on the surface except for both ends of the carbon nanotube modified by the chemical functional group Wherein the carbon nanotube channel structure has a core-shell structure.
청구항 1에 따른 제조방법으로 제조되는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체.
A carbon nanotube channel structure having a core-shell structure produced by the manufacturing method according to claim 1.
청구항 11에 있어서,
상기 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체는 탄소나노튜브를 코어로 하고, 용액공정으로 상기 탄소나노튜브의 양 끝단을 제외한 표면의 외층에 선택적으로 코팅된 금속산화물 쉘을 포함하는 특징으로 하는 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체.
The method of claim 11,
Wherein the carbon nanotube channel structure of the core-shell structure comprises a metal oxide shell having carbon nanotubes as a core and selectively coated on an outer layer of a surface except for both ends of the carbon nanotubes by a solution process, - Carbon nanotube channel structure with shell structure.
청구항 11에 따른 코어-쉘 구조의 탄소나노튜브 채널 구조체를 포함하여 제조되는 탄소나노튜브 트랜지스터.A carbon nanotube transistor fabricated by including a core-shell structure of the carbon nanotube channel structure according to claim 11.
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