KR101615793B1 - 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물 및 자동차 내장재용 성형품 - Google Patents

자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물 및 자동차 내장재용 성형품 Download PDF

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Abstract

바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지 및 바이오매스 유래 폴리에틸렌을 포함하는 바이오매스 유래 수지를 포함하고, 조성물의 ASTM D6866에 의한 pMC 값이 36 내지 65wt%인 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물이 제공된다. 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 석유계 열가소성 수지를 대체하는 바이오매스 유래 수지를 사용함으로써 CO2 발생량을 저감하여 친환경적인 효과를 구현할 수 있다.

Description

자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물 및 자동차 내장재용 성형품{THERMOPLASTIC RESIN COMPOSITION FOR VEHICLE INTERIOR MATERIAL AND MOLDED PRODUCT OF VEHICLE INTERIOR MATERIAL}
자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물 및 자동차 내장재용 성형품에 관한 것이다.
열가소성 수지를 포함하는 조성물은 성형성, 내충격성, 내약품성이 뛰어나고 저비중, 저가라는 큰 장점을 가지고 있어서 플라스틱 성형 물품 및 자동차의 내외장재에 폭넓게 사용되고 있다. 그러나 상기 조성물을 이용한 시트 및 물품의 제조 등에 있어 환경 공해를 일으킬 뿐만 아니라, 재활용이 어려워 사후 처리가 매우 곤란하여 친환경적이지 못한 문제가 있다.
이로 인해, 최근 이와 같이 친환경적이지 못한 합성수지 시트 및 복합시트의 사용을 대체할 친환경적인 성형품을 제조하려는 연구가 활발하게 진행되고 있는 실정이다.
본 발명의 일 구현예는 석유계 열가소성 수지를 대체하는 바이오매스 유래 수지를 포함하는 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
본 발명의 다른 구현예는 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물로부터 제조된 자동차 내장재용 성형품을 제공한다.
본 발명의 일 구현예에서, 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지 및 바이오매스 유래 폴리에틸렌을 포함하는 바이오매스 유래 수지를 포함하고, 조성물의 ASTM D6866에 의한 pMC 값이 36 내지 65wt%인 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
상기 바이오매스 유래 수지는 상기 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO) 복합 수지 또는 상기 바이오매스 유래 폴리에틸렌에 추가적으로 폴리프로필렌, 열가소성 폴리올레핀 복합 수지, 폴리락트산(PLA), 셀룰로오스(cellulose), 키틴(chitin), 녹말(starch), 열가소성 녹말(TPS, thermoplastic starch), 폴리히드록시알카노에이트(PHAs, poly hydroxyl alkanoates), 폴리비닐알콜, 폴리글리콜산(PGA, poly glycolic acid), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌 석시네이트(PBS, poly butylene succinate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌아디페이트테레프탈레이트(PBAT, poly butylene adipate terephthalate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트(PBAS, poly butylene adipate-co-butylene succinate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트테레프탈레이트 (PBAST, poly butylene adipate-co-butylene succinate terephthalate), 폴리트리메틸렌트레프탈레이트(PTT, poly trimethylene terephthalate), 폴리카프로락탐(PCL, polycaprolactone), 폴리아미드(PA), 폴리우레탄(PU), 폴리(에스테르-아미드), 폴리(에스테르-우레탄) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 추가적인 바이오매스 유래 수지를 더 포함할 수 있다.
상기 추가적인 바이오매스 유래 수지가 폴리히드록시알카노에이트(PHAs, poly hydroxyl alkanoates), 폴리락트산(PLA), 셀룰로오스(cellulose) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나를 포함할 수 있다.
바이오매스 비유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지를 더 포함할 수 있다.
상기 TPO 복합 수지는 열가소성 폴리올레핀계 수지를 매트릭스로 하여 고무상 입자가 분산되어 형성된 복합 수지 형태의 올레핀계 열가소성 엘라스토머일 수 있다.
상기 고무상 입자는 에틸렌프로필렌 고무, EPDM (EP-디엔 고무), 에틸렌-옥텐 공중합체 (EO), 에틸렌-부타디엔 공중합체 (EB), 스티렌-에틸렌-부타디엔-스티렌 공중합체 (SEBS) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 TPO 복합 수지는 경도가 쇼어 A 87 내지 92이고, 용융지수(MI)가 0.6 내지 0.8 g/10 분(230℃, 2.16Kg)이고, 비중이 0.88 내지 0.90이며, 신장율은 600 내지 700%인 무가교 TPO 복합 수지를 포함할 수 있다.
상기 TPO 복합 수지는 경도가 쇼어 A 63 내지 66이고, 용융지수(MI)가 0.6 내지 1.2 g/10 분(230℃, 5Kg)이고, 비중이 0.88 내지 0.90 인 부분가교 TPO 복합 수지를 포함할 수 있다.
상기 TPO 복합 수지는 경도가 쇼어 A 64 내지 69이고, 용융지수(MI)가 20 내지 25 g/10 분(230℃, 10Kg)이고, 비중이 0.88 내지 0.90 인 완전가교 TPO 복합 수지를 포함할 수 있다.
상기 조성물은
상기 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지 20 내지 80 중량%,
상기 바이오매스 유래 폴리에틸렌 10 내지 30 중량% 및
상용화제 0 내지 15 중량%,
무가교 TPO 복합 수지 0 내지 15 중량%,
상기 부분가교 TPO 복합 수지 10 내지 50 중량%%, 및
완전가교 TPO 복합 수지 0 내지 10 중량%,
를 포함할 수 있다.
상기 추가적인 바이오매스 유래 수지 0 내지 15 중량%를 더 포함하고, 상기 추가적인 바이오매스 유래 수지는 열가소성 폴리올레핀 복합 수지, 폴리락트산(PLA), 셀룰로오스(cellulose), 키틴(chitin), 녹말(starch), 열가소성 녹말(TPS, thermoplastic starch), 폴리히드록시알카노에이트(PHAs, poly hydroxyl alkanoates), 폴리비닐알콜, 폴리글리콜산(PGA, poly glycolic acid), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌 석시네이트(PBS, poly butylene succinate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌아디페이트테레프탈레이트(PBAT, poly butylene adipate terephthalate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트(PBAS, poly butylene adipate-co-butylene succinate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트테레프탈레이트 (PBAST, poly butylene adipate-co-butylene succinate terephthalate), 폴리트리메틸렌트레프탈레이트(PTT, poly trimethylene terephthalate), 폴리카프로락탐(PCL, polycaprolactone), 폴리아미드(PA), 폴리우레탄(PU), 폴리(에스테르-아미드), 폴리(에스테르-우레탄) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 상용화제는 극성기가 부여되어 개질된 폴리에틸렌 수지일 수 있다.
상기 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지, 상기 바이오매스 유래 폴리에틸렌, 또는 상기 추가적인 바이오매스 유래 수지는 각각 옥수수, 돼지감자, 사탕수수, 사탕무, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 바이오매스를 가공하거나 또는 상기 바이오매스로부터 추출된 바이오 연료로부터 제조된 것일 수 있다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 가소제, 무기충전제, 광안정제, 열안정제, 산화방지제, 활제, 난연제, 항균제, 내가수분해제 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 첨가제를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 구현예에 의하면, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물로부터 제조된 시트를 포함하는 자동차 내장재용 성형품을 제공한다.
상기 자동차 내장재용 성형품은 표면처리층을 더 포함할 수 있다.
상기 표면처리층은 EB 경화형 수성처리제 또는, EB 경화형 무용제처리제를 적용하여 형성될 수 있다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 석유계 열가소성 수지를 대체하는 바이오매스 유래 수지를 사용하기 때문에 CO2 발생량을 저감하고 상기 자동차 내장재용 성형품은 수성 또는 무용제 처리하여 휘발성 유기 화합물(VOC)를 저감 효과까지 부여할 수 있다.
이하, 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
본 발명의 일 구현예에서, 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지 및 바이오매스 유래 폴리에틸렌을 포함하는 바이오매스 유래 수지를 포함한 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물을 제공하고, 상기 조성물의 ASTM D6866에 의한 pMC 값이 약 36 내지 약 65wt%이다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 바이오매스 유래 수지를 고함량으로 포함하여 친환경 효과를 부여하면서도 자동차 내장재가 요구하는 물성, 예를 들어 내구성, 내열성, 내광성, 내화학성, 내약품성, 가공성 등이 우수하다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 바이오매스 유래 수지로서 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 (본 명세서에서 'TPO 복합수지'라고도 함) 및 바이오매스 유래 폴리에틸렌을 포함하는 바이오매스 유래 수지를 포함하는 조성물이고, 상기 바이오매스 유래 수지는 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 및 폴리에틸렌 뿐만 아니라, 선택적으로, 다른 종류의 바이오매스 유래 수지 (이하, '추가적인 바이오매스 유래 수지'라고 함)를 더 포함할 수 있다.
이러한 추가적인 바이오매스 유래 수지는, 예를 들어, 폴리프로필렌, 열가소성 올레핀 복합 수지, 폴리락트산(PLA), 셀룰로오스(cellulose), 키틴(chitin), 녹말(starch), 열가소성 녹말(TPS, thermoplastic starch), 폴리히드록시알카노에이트(PHAs, poly hydroxyl alkanoates), 폴리비닐알콜, 폴리글리콜산(PGA, poly glycolic acid), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌 석시네이트(PBS, poly butylene succinate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌아디페이트테레프탈레이트(PBAT, poly butylene adipate terephthalate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트(PBAS, poly butylene adipate-co-butylene succinate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트테레프탈레이트 (PBAST, poly butylene adipate-co-butylene succinate terephthalate), 폴리트리메틸렌트레프탈레이트(PTT, poly trimethylene terephthalate), 폴리카프로락탐(PCL, polycaprolactone), 폴리아미드(PA), 폴리우레탄(PU), 폴리(에스테르-아미드), 폴리(에스테르-우레탄) 등일 수 있고, 이들의 조합을 포함할 수도 있다.
상기 추가적인 바이오매스 유래 수지는, 전술한 바와 같이, PLA, PHA, 셀룰로오스 등과 같이 바이오매스로부터 직접 추출하여 얻을 수도 있고, 바이오매스 유래의 1,4-부탄디올을 원료로 제조되는 PBS, PBT, PBAS, PBAT 및 PBAST; 바이오매스 유래의 에틸렌글리콜로부터 제조되는 PET; 바이오매스 유래 1,3-프로판디올로부터 제조되는 PTT; 및 바이오매스 유래 녹말, 글루코스 또는 락토스로부터 제조될 수 있는 TPS와 같이 바이오매스 유래 원료와 함께 다른 물질을 혼합 사용하여 제조된 수지일 수 있다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 상기 바이오매스 유래 수지와 바이오매스 비유래 열가소성 수지, 예를 들어 석유계 유래 열가소성 수지와의 혼합물일 수 있다.
상기 바이오매스 유래 수지는 바이오매스를 원료로 하여 제조된 수지를 의미한다. 예를 들어, 옥수수, 돼지감자, 사탕수수, 사탕무, 또는 이들의 조합 등의 곡물, 식물 등을 포함한 생물 자원으로서 바이오매스를 가공하거나, 이러한 바이오매스로부터 추출하여, 메탄올, 에탄올, 바이오 디젤유 등의 바이오 연료를 얻을 수 있다. 상기 바이오매스 유래 수지는 이러한 바이오 연료로부터 제조된 것이다.
구체적인 예에서, 사탕수수나 사탕무의 경우에는 직접 당을 추출하여 알코올 발효를 시킴으로써 바이오매스 유래 폴리에틸렌을 얻을 수 있다. 이산화탄소를 배출하면서 폴리에틸렌을 생산하는 석유계와는 달리, 상기 바이오매스 유래 폴리에틸렌 수지는 사탕수수를 원료로 하는 바이오 에탄올에 의하여 생산되고, 재생 가능하다는 점과 제조공정 과정에 있어서도 이산화탄소의 생성이 크게 낮고, 오히려 공기 중에 있는 이산화탄소를 사용할 수 있다는 점을 장점으로 한다.
상기 바이오매스 유래 수지는 이산화탄소 축적에 따른 화학연료를 대신할 수 있는 대체 자원으로 수지를 형성하는 과정에 있어서 종래의 폴리에틸렌 수지 및 폴리프로필렌수지 등과 같은 석유계 수지를 형성하는 것에 비해 그 제조 과정상 CO2를 저감할 수 있고 등 친환경적인 수지이다.
또한, 바이오매스 유래 수지를 포함한 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 조성물 중합 등의 제조과정에 있어서도 바이오 매스 수지와 호환성이 좋은 식물성 원료 및 식물성 첨가제들의 함유 비율을 높일 수 있다는 점에서도 친환경적이고, 상기 바이오매스 유래 수지는 열가소성 수지로서 재활용이 가능할 수 있다.
상기 바이오매스 유래 수지는 바이오 원료로부터 직접 추출된 수지 뿐만 아니라, 바이오 원료와 함께 바이오매스 유래되지 않은 모노머를 같이 중합 또는 공중합된 수지이거나, 바이오 원료로부터 추출된 물질을 원료로 하여 제조된 수지의 경우까지 포함한다.
이와 같이, 상기 바이오매스 유래 수지는 전술한 바이오 원료로부터 순수하게 추출된 물질 자체로서의 수지인 경우와, 바이오 원료로부터 추출된 물질을 원료로 하여 다른 화합물과 반응시켜 얻어진 수지인 경우, 같은 함량의 바이오매스 유래 수지를 조성물에 포함시키더라도, 바이오매스 추출 성분의 함량이 달라지게 된다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물 중 바이오매스 추출 성분의 함량은 ASTM D6866에 의한 pMC(percent modern carbon) 값으로써 평가될 수 있다.
즉, 상기 ASTM D6866에 의한 pMC 값은 유효 바이오 성분의 함량을 의미한다고 볼 수도 있다.
상기 pMC 값은 바이오원료와 석유원료에서 탄소 동위체 14C의 함량이 달라짐에 따라 탄소연대측정법에 의해 측정 또는 계산될 수 있다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물의 pMC 값은 상기 바이오매스 유래 수지의 함량 뿐만 아니라, 어떤 종류의 바이오매스 유래 수지를 사용하는지에 따라서도 조절할 수 있다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 pMC 값이 약 36 내지 약 65wt%가 되도록 바이오매스 추출 성분의 함량을 포함한 것으로서, 바이오매스 추출 성분의 함량이 매우 높아서 매우 우수한 친환경 효과를 구현하면서도 동시에 자동차 내장재 용도에 적합한 물성을 구현할 수 있다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 상기 범위의 pMC 값을 갖는 조성물이 자동차 내장재 용도에 적합한 물성, 예를 들어, 내구성, 내열성, 내광성, 내화학성, 내약품성, 가공성등의 물성을 구현하기 위한 최적의 조성 배합을 갖는다.
전술한 바와 같이, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 바이오매스 비유래 열가소성 수지, 예를 들어 석유계 유래 수지를 더 포함할 수 있다. 일구현예에서, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 상기 바이오매스 유래 수지와 함께, 바이오매스 비유래 수지로서, 바이오매스 비유래 열가소성 폴리올레핀 복합 수지를 더 포함할 수 있다.
상기 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 (TPO 복합 수지)는 당업계에서 일반적으로 공지된 수지를 의미하며 이러한 일반적으로 열가소성 폴리올레핀 복합 수지로서 공지된 수지가 제한없이 사용될 수 있다. 구체적으로, 상기 열가소성 폴리올레핀 복합 수지는 열가소성 폴리올레핀계 매트릭스 수지에 고무상 입자를 분산시켜 형성한 복합 수지일 수 있고, 상기 고무상 입자의 가교도에 따라 완전가교, 부분가교 또는 무가교로 나뉠 수 있다.
상기 고무상 입자가 완전 가교되거나 부분 가교될 때 사용되는 가교제는 페놀계, 퍼옥사이드계 등을 사용할 수 있다.
상기 고무상 입자는, 구체적으로, 에틸렌프로필렌 고무, EPDM (EP-디엔 고무), 에틸렌-옥텐 공중합체 (EO), 에틸렌-부타디엔 공중합체 (EB), 스티렌-에틸렌-부타디엔-스티렌 공중합체 (SEBS) 등일 수 있다.
상기 열가소성 폴리올레핀 복합 수지는 탈크, 탄산칼슘 등의 무기 충전제를 더 포함한 것일 수 있다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 ASTM D6866에 의한 pMC 값이 36 내지 65wt%이 되도록 바이오매스 유래 수지를 포함하여 친환경적인 조성물을 구성할 수 있고, 특히, 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀 복합 수지를 포함하여 자동차 내장재 용도에서 요구하는 물성을 만족시킬 수 있으며, 또한 바이오매스 유래 폴리에틸렌을 함께 포함하여 바이오 추출 성분의 함량을 높임으로써 pMC 값이 상기 범위를 달성할 수 있도록 한다.
또한, 자동차 내장재 용도로서 요구되는 물성을 구현하도록 조성물의 물성을 조절하기 위해, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 석유계 유래 수지와 같은 바이오매스 비유래 수지를 함께 블렌딩하고, 그 배합을 조절할 수 있다.
예를 들어, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 포함되는 바이오매스 유래 수지의 종류에 따라 트레이드 오프(trade-off) 관계에 있는 물성이 저감될 수 있기 때문에, 그러한 저감되는 물성을 보완할 수 있는 바이오매스 비유래 수지를 블렌딩할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 상기 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 20 내지 80 중량%, 상기 바이오매스 유래 폴리에틸렌 10 내지 30 중량%, 상용화제 0 내지 15 중량%, 무가교 TPO 복합 수지 0 내지 15 중량%, 상기 부분가교 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 10 내지 50 중량% 및 완전가교 TPO 복합 수지 0 내지 10 중량%를 포함할 수 있다.
상기 TPO 복합 수지는 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물에 캘린더링 공법 적용시 요구되는 물성인 용융강도를 상승할 수 있고, 또한 고무상 입자의 가교된 정도에 따라 완전가교 TPO 복합 수지와 부분가교 TPO 복합 수지로 나누어져 진공성형시 적정한 처짐성을 확보할 수 있다. 상기 부분가교 TPO 수지는 부분가교된 고무 사이로 폴리올레핀 사슬이 통과하는 구조를 형성할 수 있어, 신장시 균일하게 늘어남으로써 성형 후 제품 두께 편차를 작게 할 수 있다. 상기 완전가교 TPO 수지는 바이오 수지 조성물의 신장율이 과다하게 높아 문제가 생기거나, 제품 성형 후 트리밍성이 떨어지는 것을 방지하기 위해 사용될 수 있다.
상기 TPO 복합 수지는 고무상 입자가 가교되지 않은 무가교 TPO 복합 수지를 포함할 수 있다. 상기 무가교 TPO 복합 수지는 경도가 쇼어 A 약 87 내지 약 92 이고, 용융지수(MI)가 약 0.6 내지 약 0.8 g/10분(230℃, 2.16Kg)이고, 비중이 약 0.88 내지 약 0.90이며, 신장율은 약 600 내지 약 700%일 수 있다. 상기 무가교 TPO 복합 수지는 상기 조성물 100 중량% 중 0 내지 약 15 중량%, 구체적으로 약 5 내지 약 10 중량%의 함량으로 포함될 수 있다.
구체적으로, 상기 부분가교 TPO 복합 수지는 경도가 쇼어 A 약 63 내지 약 66 이고, 용융지수(MI)가 약 0.6 내지 약 1.2 g/10분(230℃, 5Kg)이고, 비중이 약 0.88 내지 약 0.90 일 수 있다. 상기 부분가교 TPO 복합 수지는 상기 조성물 100 중량% 중 약 10 내지 약 50 중량%의 함량으로 포함될 수 있다.
상기 완전가교 TPO 복합 수지는 경도가 쇼어 A 약 64 내지 약 69이고, 용융지수(MI)가 약 20 내지 약 25 g/10분(230℃, 10Kg)이고, 비중이 약 0.88 내지 약 0.90 일 수 있다. 상기 완전가교 TPO 복합 수지는 상기 조성물 100 중량% 중 0 내지 약 10 중량%, 구체적으로 약 3 내지 약 5 중량%의 함량으로 포함될 수 있다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물이 상기 바이오매스 유래 수지가 상기 추가적인 바이오매스 유래 수지를 더 포함하는 경우, 상기 추가적인 바이오매스 수지의 상용성을 높여주기 위해 상용화제를 포함할 수 있다.
예를 들어 상기 상용화제는 작용기를 함유한 열가소성 폴리올레핀 복합 수지일 수 있다. 다른 예를 들어, 상기 상용화제는 극성기가 부여되어 개질된 폴리에틸렌 수지일 수 있다.
다른 구현예에서, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 상기 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 20 내지 80 중량%, 상기 바이오매스 유래 폴리에틸렌 10 내지 30 중량%, 상기 추가적인 바이오매스 유래 수지 0 내지 15 중량%, 상기 부분가교 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 10 내지 50 및 상용화제 0 내지 15 중량%를 포함할 수 있다.
상기 상용화제는 상기 조성물 100 중량% 중 0 내지 약 15 중량%, 구체적으로 약 5 내지 약 10 중량%의 함량으로 포함될 수 있다. 상기 범위의 함량으로 상용화제를 사용하여 상기 추가적인 바이오매스 유래 수지와 특히 상기 열가소성 폴리올레핀 복합 수지의 혼화성을 높이면서 불필요한 물성 저하를 막을 수 있다.
상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 통상적으로 공지된 첨가제를 포함하여 물성을 조절할 수 있고, 예를 들어, 가소제, 무기충전제, 광안정제, 열안정제, 산화방지제, 활제, 난연제, 항균제, 내가수분해제 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 첨가제는 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물 100 중량% 중 0 내지 약 10 중량%, 구체적으로 약 3 내지 약 8 중량% 포함할 수 있다.
예를 들어, 상기 무기충전제는 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물 에 의해 제조되는 성형품의 기계적 특성을 증가시키기 위해 사용할 수 있고, 탄산칼슘, 산화칼슘, 마이카, 탈크 등에서 선택된 1종 이상인 것을 혼합 사용할 수 있다.
본 발명의 다른 구현예에서, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물로부터 제조된 시트를 포함하는 자동차 내장재용 성형품을 제공한다. 전술한 바와 같이, 상기 자동차 내장재용 성형품은 바이오매스 유래 에틸렌을 포함하는 바이오매스 유래수지를 포함하여 제조된 것이기 때문에 그만큼 석유계 원료로부터 제조된 수지를 사용하지 않음으로써, CO2를 저감하는 친환경적인 효과를 구현할 수 있다.
상기 자동차 내장재용 성형품은 표면처리층을 더 포함할 수 있다. 상기 표면처리층은 표면처리제를 사용하여 형성할 수 있고, 상기 표면처리제는 용제의 종류에 따라 유성처리제, 수성처리제, 무용제처리제 등이 사용될 수 있으며 경화방법에 따라 열 경화형 처리제, UV 경화형 처리제, EB 경화형 처리제 등이 사용될 수 있으며, 공지된 방법에 따라 제한 없이 형성될 수 있다. 그러나, 유성처리제 휘발성 유기 화합물(Total Volatile Organic Compounds, TVOC) 및 포름알데히드의 방출 문제가 발생할 수 있으므로, 상기 자동차 내장재용 성형품은 수성처리제 또는 무용제처리제를 사용하여 전자빔(Electron Beam, EB)을 통해 경화되는 처리제를 사용하여 표면처리층을 형성함으로써 보다 친환경성에 부응하는 성형품을 제조할 수 있다.
상기 자동차 내장재용 성형품을 제조하는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물을 이용하여 공지된 열가소성 수지 조성물을 성형하는 방법에 의해 제조될 수 있다.
예를 들어, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물의 각 수지 구성 성분을 혼합한 혼합물을 준비한 다음, 상기 혼합물을 용융시킨 후, 상기 용융된 용융물을 캘린더롤을 통과시켜 캘린더링하여 상기 자동차 내장재용 성형품을 제조할 수 있다.
상기 혼합물의 용융은 일축 압출기, 이축 압출기, 니더(kneader), 밤바리 믹서 등을 사용하여 통상적인 방법으로 수행할 수 있다. 상기 켈린더링은 공지된 통상적인 방법을 이용하여 수행할 수 있다.
구체적으로, 상기 혼합물의 용융은 약 160 내지 약 230℃의 온도에서 수행할 수 있다. 상기 용융된 용융물을 표면온도가 약 130 내지 약 180℃인 캘린더 롤을 통과시켜 캘린더링할 수 있다.
상기 자동차 내장재용 성형품이 표면처리층을 더 포함하는 경우, 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물로부터 제조된 시트의 표면에 표면처리제를 도포한 후, 예를 들어, 전자빔에 의하여 표면처리하여 표면처리층을 형성할 수 있다. 전자빔에 의해 표면처리층을 형성하는 경우, 전자빔을 조사함으로써 라디칼이 발생하여 중합, 고화하기 때문에 열경화 및 UV경화와 상이하게 중합개시제 등이 불필요하며 변질의 염려가 거의 없다. 또한 열경화 또는 UV경화에 비해 에너지 이용 효율이 높고, 경화속도가 빨라 생산성 향상을 기대할 수 있다.
상기 표면처리를 위한 표면처리제는 유성처리제 또는 수성처리제를 사용할 수 있고, 전술한 전자빔의 조사에 의해서 경화가능한 표면처리제는 멜라민계 수지, 에폭시계 수지, 고무계 수지, 아크릴계 수지, 에스테르계 수지, 우레탄계 수지 등 또는 이들의 조합을 사용할 수 있다.
예를 들어, 아크릴계 베이스의 폴리머로 표면처리할 경우, 가소제의 이행을 방지하고 제품표면의 강도를 높여 내구성이 우수하다.
상기 전자빔에 의하여 표면처리된 표면처리층은 상기 자동차 내장재용 성형품의 신율을 향상시켜 상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물로부터 상기 자동차 내장재용 성형품으로의 성형된 후에도 깨짐이나 내광, 내열성이 떨어지지 않게 한다. 또한 벤젠 및 톨루엔 등을 용제로 사용하는 UV경화 및 열경화와 달리 전자빔으로 표면처리시 VOC 등의 환경에 유해한 요소들을 방출하는데 원인이 될 수 있는 용제를 사용하지 않을 수 있기 때문에, 전자빔에 의한 표면처리는 바이오매스 유래 수지를 포함하여 친환경성을 제고하고자 하는 상기 자동차 내장재용 성형품의 달성하고자 하는 효과 구현에 부합할 수 있게 한다.
상기 자동차 내장재용 성형품은 내용제성, 내마모성, 내스크래치성, 내광성 및 내약품성 등의 물성이 우수하면서도 친환경적 바이오매스 유래 수지를 포함하여 자동차의 실내 냄새를 유발하지 않고 자동차 내장 부품의 표피재로 사용하여 자동차 실내 감성을 향상시킬 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러한 하기한 실시예는 본 발명의 일 실시예일뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
( 실시예 )
실시예 1-8
각 실시예 1-8에 대하여 하기 표 1에서 기재된 조성으로, 하기 기재된 사용된 화합물을 사용하여 조성물을 준비하였다. 상기 각 실시예 1-8의 조성물에 대하여 ASTM D6866에 의한 pMC를 측정하여 하기 표 1에 기재하였다.
상기 혼합된 조성물을 용융시킨 후, 용융된 용융물을 설비에서 캘린더롤 사이로 통과시켜 압착하여, 시트 형태로 가공하는 캘린더링을 수행하여 시트를 제작하였다.
상기 제작된 시트의 일 표면에 표면처리제로 EB경화형 수성처리제를 스프레이로 도포한 후, 전자선 가교기에서 경화하여 표면처리층을 형성함으로써 자동차 내장재용 성형품의 샘플을 제작하였다.
실시예에서 사용된 화합물:
- 바이오매스 비유래 수지로서의 부분가교 열가소성 폴리올레핀(TPO) 수지: 8165N, 현대EP
- 바이오매스 유래 폴리에틸렌 제조: 용융지수(MI) 1.0(190℃/2.16kg), 비중 0.92, 인장강도 40MPa, 신장율 1400%
- 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO) 복합 수지 제조: 경도 Shore A 80, 비중0.93, 인장강도 11MPa, 신율 560%
- 바이오매스 유래 폴리락트산(PLA): 2002D, NatureWorks
- 바이오매스 유래 폴리히드록시알카노에이트(PHA): EM10051, Ecoman
- 바이오매스 유래 셀루로오스(DAC): CA-398-6, EASTMAN
- 상용화제: WD203, SUMITOMO
- 무기충전제: 탄산칼슘
성분 실시예 (중량%)
1 2 3 4 5 6 7 8
바이오매스 유래 수지 TPO 69 72 45 65 53 34 41 41
PE 26 16 23 18 15 16 21 11
PHA - 2 3 - 2 3 - 2
PLA - 1 3 - 2 4 - 2
DAC - 1 3 - 1 3 - 2
계 95 88 77 83 73 60 62 58
부분가교 TPO - - 11 14 17 23 31 32
상용화제 - 4 9 - 5 10 - 6
무기충전제 5 4 3 3 5 7 7 4
계 100 100 100 100 100 100 100 100
pMC 64% 60% 55% 53% 50% 46% 44% 40%
실험예 1: 경도
ASTM D2240에 의하여 경도를 측정하고 하기 표 3에 기재하였다.
실험예 2: 인장강도 및 파단신율
ASTM D 638에 따라 인장시험기를 이용하여 시험속도 200 mm/분, 표점간의 거리 70 mm, 시험편은 1호형을 사용하여 일정면적에 대한 최대하중 및 파단시 신율을 측정하였다.
실험예 3: 내열노화성
110±2℃ 온도로 유지된 강제대류 오븐에 300 시간 유지한 후 분광광도계 (Spectrophotometer)에 의한 45°각도에서의 △Ecmc 및 육안에 의한 퇴색의 차이를 ISO 105-A02에 규정되어 있는 회색표(Gray scale)로 판정하여 등급을 구하였다.
실험예 4: 내광노화성
ISO 105에 따라 규정한 시험기로 흑색 패널 온도 89±3℃, 조내습도 50±5% RH, 126 MJ/m2 조사 후 육안에 의한 퇴색의 차이를 ISO 105-A02에 규정되어 있는 회색표로 판정하여 등급을 구하였다.
실험예 5: 내약품성
하기 표 2에 지시된 시험액을 충분히 묻혀 적신 가제로 표피면을 10회 왕복하여 닦은 후 실온 중에 1시간 방치시키고 육안에 의한 퇴색의 차이를 ISO 105-A02 에 규정되어 있는 회색표로 판정하여 등급을 구하였다.
시험액 비고
유리 세정제 약알칼리성 유리세정제
세정제 95% 증류수와 5% 중성세제의 혼합액
워셔(washer) 액 50% 이소프로필알콜과 50% 증류수의 혼합액
휘발유 무연 휘발유
광택왁스 상품명: M5 (현대모비스 제조)
실험예 6: 내썬크림성
GMN 10033에 따라 알루미늄판(50mmX50mm)에 같은 크기의 백면포 2장을 겹쳐 올린 후 썬크림(Coppertone Waterbabies SPF 45) 0.25g을 전면에 도포하여 공시품 위에 올리고 알루미늄판에 500g의 하중으로 밀착시키고 80±2℃의 항온조 내에 1시간 방치한 후 꺼내어, 백면포와 알루미늄판을 제거하고 10~15분 정도 상온에 방치한 후 중성세제로 씻어내고 건조하여 육안에 의한 변퇴색의 차이를 판정하였다. 변퇴색의 발생이 거의 없으면 우수, 변퇴색의 발생정도가 미미한 정도면 양호, 변퇴색이 발생하나 품질에 이상이 없으면 보통, 변퇴색이 심하면 불량으로 판정하였다.
실험예 7: 냄새
4L의 유리용기를 100℃에서 1시간 가량 가열 후 다시 1시간 상온에 방치시켜 유리용기 내의 냄새를 휘발시키고 시편을 50mmX60mm으로 잘라 다시 100℃에서 2시간 가열하여 꺼낸 후 실온(23±2℃)에 60분 방치하여 식힌 후 뚜껑을 3~4㎝ 정도 개방하여 평가하였다. 냄새 발생 정도가 심한 경우를 1점, 보통인 경우를 3점, 거의 없는 경우를 5점으로 하여 냄새 발생 정도를 점수화하여 평가하였다.
실험예 8: 캘린더링 가공성
바이오 성형 조성물을 용융하여 롤 사이로 압착, 시트 형태로 가공하는 캘린더링 설비에서 배합별 시트를 생산하여 작업성 및 표면 상태를 육안으로 확인하였다. 표면에 미용융된 수지 성분이 남아있거나, 흐름성이 떨어져 표면에 불균일한 면이 발생하면 불량으로 판단하였다.
상기 실시예 1-4 및 비교예 1-2에서 제작된 자동차 내장재용 성형품의 샘플에 대하여 측정한 각 물성 데이터를 하기 표 3에 기재하였다.
구분 실시예
1 2 3 4 5 6 7 8
경도 [Shore A] 83 81 84 78 76 82 77 81
비중 0.91 0.92 0.93 0.91 0.91 0.92 0.91 0.92
인장강도(㎏f/㎠) 137 142 155 146 153 141 139 148
파단신율(%) 648 661 694 703 682 636 674 657
내열노화성
(gray scale)		 4 4 4 4 4 4 4 4
내광노화성
(gray scale)		 4 4 4 4 4 4 4 4
내약품성
(gray scale)		 4 4 4 4 4 4 4 4
내썬크림성 양호 양호 양호 양호 양호 양호 양호 양호
냄새 (급) 4 4 4 4 4 4 4 4
캘린더링 가공성 양호 양호 양호 양호 양호 양호 양호 양호
실시예 1-8에서 제조된 자동차 내장재용 성형품의 샘플은 바이오매스 유래 수지를 사용하여 친환경성을 확보하면서도 석유계 수지만을 사용하여 제조된 샘플과 동일한 우수한 물성을 구현하였다.

Claims (17)

  1. 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지 및 바이오매스 유래 폴리에틸렌을 포함하는 바이오매스 유래 수지; 및 바이오매스 비유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지를 포함하고,
    상기 바이오매스 비유래 TPO 복합 수지는 열가소성 폴리올레핀계 수지를 매트릭스로 하여 고무상 입자가 분산되어 형성된 복합 수지 형태의 올레핀계 열가소성 엘라스토머이며,
    조성물의 ASTM D6866에 의한 pMC 값이 36 내지 65wt%인 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 바이오매스 유래 수지는 상기 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO) 복합 수지 또는 상기 바이오매스 유래 폴리에틸렌에 추가적으로 폴리프로필렌, 열가소성 폴리올레핀 복합 수지, 폴리락트산(PLA), 셀룰로오스(cellulose), 키틴(chitin), 녹말(starch), 열가소성 녹말(TPS, thermoplastic starch), 폴리히드록시알카노에이트(PHAs, poly hydroxyl alkanoates), 폴리비닐알콜, 폴리글리콜산(PGA, poly glycolic acid), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌 석시네이트(PBS, poly butylene succinate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌아디페이트테레프탈레이트(PBAT, poly butylene adipate terephthalate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트(PBAS, poly butylene adipate-co-butylene succinate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트테레프탈레이트 (PBAST, poly butylene adipate-co-butylene succinate terephthalate), 폴리트리메틸렌트레프탈레이트(PTT, poly trimethylene terephthalate), 폴리카프로락탐(PCL, polycaprolactone), 폴리아미드(PA), 폴리우레탄(PU), 폴리(에스테르-아미드), 폴리(에스테르-우레탄) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 추가적인 바이오매스 유래 수지를 더 포함하는
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 추가적인 바이오매스 유래 수지가 폴리히드록시알카노에이트(PHAs, poly hydroxyl alkanoates), 폴리락트산(PLA), 셀룰로오스(cellulose) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나를 포함하는
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 고무상 입자는 에틸렌프로필렌 고무, EPDM (EP-디엔 고무), 에틸렌-옥텐 공중합체 (EO), 에틸렌-부타디엔 공중합체 (EB), 스티렌-에틸렌-부타디엔-스티렌 공중합체 (SEBS) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 바이오매스 비유래 TPO 복합 수지는 경도가 쇼어 A 87 내지 92이고, 용융지수(MI)가 0.6 내지 0.8 g/10분(230℃, 2.16Kg)이고, 비중이 0.88 내지 0.90이며, 신장율은 600% 내지 700%인 무가교 TPO 복합 수지를 포함하는
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 바이오매스 비유래 TPO 복합 수지는 경도가 쇼어 A 63 내지 66이고, 용융지수(MI)가 0.6 내지 1.2 g/10 분(230℃, 5Kg)이고, 비중이 0.88 내지 0.90인 부분가교 TPO 복합 수지를 포함하는
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 바이오매스 비유래 TPO 복합 수지는 경도가 쇼어 A 64 내지 69이고, 용융지수(MI)가 20 내지 25 g/10분(230℃, 10Kg)이고, 비중이 0.88 내지 0.90인 완전가교 TPO 복합 수지를 포함하는
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 조성물은
    상기 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지 20 내지 80 중량%,
    상기 바이오매스 유래 폴리에틸렌 10 내지 30 중량%,
    상용화제 0 내지 15 중량%,
    무가교 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 0 내지 15 중량%,
    부분가교 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 10 내지 50 중량%, 및
    완전가교 열가소성 폴리올레핀 복합 수지 0 내지 10 중량%,
    를 포함하는 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  11. 제10항에 있어서,
    추가적인 바이오매스 유래 수지 0 내지 15 중량%를 더 포함하고, 상기 추가적인 바이오매스 유래 수지는 열가소성 폴리올레핀 복합 수지, 폴리락트산(PLA), 셀룰로오스(cellulose), 키틴(chitin), 녹말(starch), 열가소성 녹말(TPS, thermoplastic starch), 폴리히드록시알카노에이트(PHAs, poly hydroxyl alkanoates), 폴리비닐알콜, 폴리글리콜산(PGA, poly glycolic acid), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌 석시네이트(PBS, poly butylene succinate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌아디페이트테레프탈레이트(PBAT, poly butylene adipate terephthalate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트(PBAS, poly butylene adipate-co-butylene succinate), 폴리부틸렌아디페이트-co-부틸렌석시네이트테레프탈레이트 (PBAST, poly butylene adipate-co-butylene succinate terephthalate), 폴리트리메틸렌트레프탈레이트(PTT, poly trimethylene terephthalate), 폴리카프로락탐(PCL, polycaprolactone), 폴리아미드(PA), 폴리우레탄(PU), 폴리(에스테르-아미드), 폴리(에스테르-우레탄) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 상용화제는 극성기가 부여되어 개질된 폴리에틸렌 수지인
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  13. 제2항에 있어서,
    상기 바이오매스 유래 열가소성 폴리올레핀(TPO, thermoplastic polyolefin) 복합 수지, 상기 바이오매스 유래 폴리에틸렌, 또는 상기 추가적인 바이오매스 유래 수지는 각각 옥수수, 돼지감자, 사탕수수, 사탕무, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 바이오매스를 가공하거나 또는 상기 바이오매스로부터 추출된 바이오 연료로부터 제조된
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물은 가소제, 무기충전제, 광안정제, 열안정제, 산화방지제, 활제, 난연제, 항균제, 내가수분해제 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 첨가제를 더 포함하는
    자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물.
  15. 제1항 내지 제3항, 제6항 내지 제14항 중 어느 한 항에 따른 자동차 내장재용 열가소성 수지 조성물로부터 제조된 시트를 포함하는 자동차 내장재용 성형품.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 자동차 내장재용 성형품은 표면처리층을 더 포함하는
    자동차 내장재용 성형품.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 표면처리층은 EB 경화형 수성처리제 또는, EB 경화형 무용제처리제를 적용하여 형성된
    자동차 내장재용 성형품.
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