KR101557784B1 - 순수한 압전 재료들의 새로운 종류 - Google Patents
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Abstract
Pb의 적어도 일부분이 유사한 이온 전하를 갖는 더 작은 원자에 의해 치환된PbTiO3 페로브스카이트의 변형물(modification).
Description
관련된 출원에 대한 상호 참조
본 출원은 2008년 3월 11일 출원된 미국 가출원 61/064,550의 이익을 주장하며, 이는 여기서 이의 전문이 인용 참조된다.
본 발명의 분야
본원 발명은 압전(piezoelectric) 및 강유전(ferroelectric) 재료들의 신규한 종류에 관한 것이다.
연방정부 후원 연구(
Federally
Sponsored
Research
)에 대한 진술
본 발명은 해군 연구소(Office of Naval Research)로부터의 승인번호 N0001-4-01-1-0365호로 미국 정부 지원으로 만들어졌다. 미국 정부는 본 발명의 일정 권리를 갖는다.
레드-지르코네이트-티타네이트[Lead-zirconate-titanate](PZT)를-기반으로 하는 세라믹들은 지난 수 십 년간 압전 장치들, 특히 이를 테면 초음파 의료용 탐침들, 수중에서 화상화(imaging) 및 통신을 위한 수중청음기(hydrophones) 및 수중 음파탐지기(sonar), 연료 분사를 위한 다-층 작동기(multi-layer actuators), 압전 프린터들 등과 같은 압전 장치들에 사용된 일차 재료(primary material)였다. PZT 세라믹들의 압전 성질들을 강화하기 위하여, 상 전이에 근접한 조성물들이 선택된다.
이 점에 있어서, 레드-징크-나이오베이트 및 레드-티타네이트(PZN-PT)의, 그리고 레드 마그네슘-나이오베이트 및 레드-티타네이트(PMN-PT)의 고용체들(solid solutions)의 단결정들(single crystals)이 기대되는 새로운 재료들이다. 종래의 최신식 PZT 세라믹들에 비해, PZN-PT 및 PMN-PT 단결정들은 압전 계수들의 훨씬 더 높은 값들(PZT의 압전 계수의 약 4-5 배)로 인해 상당히 큰 전기기계적 커플링(전기적 에너지에서 기계적 에너지로의 전환 및 이와 반대)을 가지며, 오래된 표준재료들(standards)보다 이점들을 제공한다.
새로운 압전 재료들, 이를 테면 PZN-PT 및 PMN-PT에 의해 제공되는 이점들에도 불구하고, 독특하고 유리한 특성들을 가지는 더욱 새로운 압전 재료들, 예를 들어 현재 사용가능한 물질들로부터 얻어지는 압전 계수들보다 상당히 높은 압전 계수들을 갖는 재료들을 갖고자 하는 요구가 남아있다.
발명의 요약
본 발명은 최근 PbTiO3에서 발견된 고-압의 매우 높은 커플링 전이를 저압들로 이동(shift)시키는 화학적 압력의 사용을 기반으로 하는 압전재료(piezoelectrics) 및 강유전재료(ferroelectrics)의 신규한 종류를 고려한다. 이 그룹 내에 특히 바람직한 화합물은 Pb1 /2Sn1 /2TiO3(다른 경우에 여기서 편의상 PSnT로 언급됨)이다. 이 새로운 화합물은 여타 현재 공지된 재료들보다 상당히 높은, 매우 큰(giant) 압전 계수들을 갖는 것으로 생각된다.
본원 발명을 구성하는 강유전 및 압전 재료들의 종류는 순수한 PbTiO3[1,2]의 상 경계(morphotropic phase boundary)를 저압들로 조정[tune](이동)하도록 "화학적 압력"을 적용시키는 것의 개념을 기반으로 한다. "화학적 압력"의 적용은 PbTiO3 페로브스카이트의 'A' 위치를, 유사한 이온 전하를 갖는 더 작은-원자들, 예를 들어 Sn, Ge 또는 이와 유사한 것들로 치환시킴으로써 수행되었다. 따라서 얻을 수 있는 화합물들의 예시들은 Pb1 /2Sn1 /2TiO3, Pb1 /2Ge1 /2Ti03 및 Sn1 /2Ge1 /2TiO3이다. 이들 화합물들은 이전의 사용가능한 압전 재료들에 비해 뛰어난 전기기계적 성질들을 가지는 재료들의 종류를 대표한다(도 1 및 도 2).
도 1은 Pb1 /2Sn1 /2TiO3(또한 여기서 PbSnT으로 언급됨)의 구조를 도시하며;
도 2는 본 발명에 따른 두 개의 다른 화합물들의 패턴을 도시한다.
도 3은 PSnT의 상들 사이에서 전기적 엔탈피 차이(meV) 대 Ez(mV/옹스트롬)를 도시한다. 제로 축과의 교차점은 상들 사이에서의 편극을 회전시키는데 요구되는 필드(field)를 나타내며, Cm에서 P4mm로의 전이는 편극을 회전시키며 그리고 큰 변형(strain)을 가지고, 거대한 전기기계적 커플링 d 33 - 2100 pC /N을 제공한다. 상기 결과들은 이 전이가 매우 비-선형이라는 것을 보여준다.
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도 3은 PSnT의 상들 사이에서 전기적 엔탈피 차이(meV) 대 Ez(mV/옹스트롬)를 도시한다. 제로 축과의 교차점은 상들 사이에서의 편극을 회전시키는데 요구되는 필드(field)를 나타내며, Cm에서 P4mm로의 전이는 편극을 회전시키며 그리고 큰 변형(strain)을 가지고, 거대한 전기기계적 커플링 d 33 - 2100 pC /N을 제공한다. 상기 결과들은 이 전이가 매우 비-선형이라는 것을 보여준다.
압-이니쇼(Ab-initio) 시뮬레이션이 ABINIT [3] 패키지와 LDA 교환-상관관계 함수(exchange-correlation functional)를 사용하여 수행되었다. 유사포텐셜 방법 (pseudopotential method)은 핵(core) 및 원자가 전자들을 다루기 위해 사용되었다. SnTiO3를 얻기 위한 더 작은 Sn 원자에 의한 Pb의 전체적인(Full) 치환은 ~ 12.6 meV/at 더 높은 에너지에서 능면체상(rhombohedral phase)을 갖는, 정방정계의(tetragonal) 기저 상태를 제공한다. Pb1 /2Sn1 /2TiO3의 층상(layered) 화합물들을 형성하기 위한 단지 50 %의 Sn으로 'A' 위치의 치환은 최근의 네이쳐 지(paper)[2]에 이미 보고되어 왔던 것보다 더 촉망되는 재료를 도출하였다. ABINIT를 사용하는 국소 밀도 근사 산출법(Local density approximation computations)은 이것이, 3meV/at의 ΔE를 가지는, 정방정계의 P4mm ([00z]를 따라 편극, c/a = 1.12)이 뒤이어 수반되는, 다음 상태(next state) Cm ([xxz]를 따라 편극, c/a = 0.98)과 Pmm2 사이에서 12meV/at의 에너지 차이를 갖는, 대칭 Pmm2 ([xOO]를 따라 편극, c/a = 0.91)의 사방정계의(orthorhombic) 기저 상태를 가진다는 것을 보여준다. 변형 차이들(Strain differences) ε33-ε11은 예상대로 세 개의 상들에서 각각 -0.10, -0.02 및 0.11과 같다. 베리의 위상 방법(Berry's phase method)에 의해 계산되는, P4mm 상에서의, 편극(P)은 (0, 0, 1.2) C/m2이며 그리고 이의 기저 상태 Pmm2 상에서는 (1.1, 0, 0) C/m2이다. 비교를 위해, P4mm 상에서의 PZT는 P = (0, 0, 0.81) C/m2를 갖는다. 커다란 예상되는 편극은 높은(large) 퀴리(Curie) 온도 Tc를 내포한다.
사방정계 및 단사정계의(monoclinic) 상들은 동력학적으로 안정한 것으로 밝혀졌다. 전기적 엔탈피 H = U - P.E로 정의할 수 있으며, 여기서 'U'는 전체 에너지이며 그리고 'P' 및 'E'는 편극 및 전기장이다. 도 3은 기저 상태에 관한 Cm 상 및 Cm 상에 관한 P4mm 상에 대한 'z' 방향에 따른 엔탈피 대(versus) 전기장을 보여준다. 커브들에서 제로 크로싱(zero crossing)은 임계장(critical field)이 Pmm2 상에서 Cm 상으로 가기에는 매우 높으나, 그러나 Cm에서 P4mm 상으로 편극을 회전시키는 데에는 단지 약 ~ 500 kV/cm의 전기장을 필요로한다 것을 보여준다. P4mm 및 Cm 상의 변형을 사용하면 d33 ~ 2100 pC/N을 얻는다. 이는 PZT-5H의 그것[가장 큰 성분(component) d15 ~ 741 pC/N]의 세 배이며 그리고 PZN-PT의 그것(가장 큰 성분 d33 ~ 2000-3000 pC/N)과 비슷하다(comparable). 이는 또한 이의 MPB 조성과 근접한 PZT의 그것에 가까운 값들을 갖는, 막대한(huge) 유전 응답(dielectric response)을 보여준다. 편극, 유전 상수 및 압전 상수들의 큰 값들은 또한 큰 비-선형 광학 계수들을 가질 수 있다는 것을 제안한다.
(001)를 따라 정렬된(ordered) PSnT의 기저 상태는 사방정계로 고려되며, 그리고 거대한 압전 계수들을 갖지 않는다. 그보다는, 단사정계의 Cm 상이 거대한 커플링을 갖는 것으로 믿어진다. Cm 상은 PSnT을 SrTiO3 상에서 에피택셜하게(epitaxially) 성장시킴으로써 안정화된다. 단사정계의 상에서 Pb1 /2Sn1 /2TiO3는 격자 상수(lattice parameter) a ~7.44 a.u.를 가지며, SrTiO3의 격자 상수(a ~7.40 a.u)에 매우 가까우므로, 이는 종래의 MBE 방법들을 사용하여 SrTiO3 위에서 에피택셜하게 성장 될 수 있으며 그리고 그것을 기저 상태로 만들 수 있다.
Pb 및 Sn에서의 무질서(Disorder)가 또한 단사정(monoclinic) 또는 능면체의 기저 상태를 안정시킬 수 있다. 따라서, 이는 종래의 결정 성장이 또한 이례적인 전기기계적 재료들을 산출할 것이라고 고려된다.
Pb1 /2Sn1 /2TiO3 이외에, Pb1 /2Ge1 /2TiO3 및 Sn1 /2Ge1 /2TiO3이 촉망되는 새로운 재료들로 발견되었다. Pb1 /2Ge1 /2TiO3 및 Sn1 /2Ge1 /2Ti03 모두는 각각 10.1 meV/at 및 17.7 meV/at으로 보다 에너지가 높은(higher up) 정방정계의 상[공간 군(space gruop) I4mm]을 갖는 암염(rock salt) 패턴(공간 군 R3m)으로 능면체의 기저 상태를 갖는다. P4mm 상에서 이들의 편극들은 각각 (0, 0, 1.3) C/m2 및 (0, 0, 1.5) C/m2 이다.
격자 상수들, 변형, 편극 및 압전 계수들의 정확한 값들은 브릴루앙 영역(Brillouin zone)에 대하여 적분하는데 사용되는 k-포인트 그리드들(grids), 평면파 차단(plane wave cutoff) 및 교환-상관관계 함수의 선택에 민감하다. 그러나, 이들 변화들은 본원의 재료들의 뛰어난 전기기계적 성질들에 부정적인 영향을 끼치지 않을 것이며, 이들 성질들은 현재 사용되는 변환기(transducer) 재료들의 그것들보다 우수하다. 본 발명의 새로운 화합물들의 단순성(simplicity)이 비용을 낮출 것이며, 이는 결국 압전 재료의 응용 가능성(applicability)을 확장할 것이라고 믿어진다. 편극, 유전 상수 및 압전 상수들의 큰 값들은 또한 비-선형 광학 장치를 만드는데 있어서 이의 사용을 제안하는 것으로 보인다.
거대 전기기계적 커플링을 갖는 순수한 화합물의 설계는 조성물의 정밀한(close) 조절을 필요로 하며 그리고 혼성인(heterogeneous) 완화형 강유전 고용체들(relaxor ferroelectric solid solutions)에 대하여 상당한 이점들을 가질 것이다. 예를 들어, PZN-PT 또는 PMN-PT보다 PSnT의 정렬된 균질의(homohogeneous) 막들(films)을 성장시키는 것이 훨씬 쉬울 것이다. 만약 대신에 더욱더 높은 커플링이 요구된다면, 그것은 PZT으로 행해지는 것처럼, PSnT을 또 다른 구성 요소와 합금하고 및 조성물을 조작(engineering)함으로써 성취될 수 있다.
본 발명의 재료들에 대한 많은 용도들이 있다는 것이 인식될 것이다. 예를 들어, SrTiO3 상에서 성장된 PSnT의 박막들(thin films)의 하나의 적용예는 인공 곤충들의 날개들이며, 이는 유해 환경, 이를 테면 원자로들(reactor) 또는 여타 높은 방사선 지역들에서, 또는 유독성 장소들(toxic locations)에서의 모니터링, 감시(surveillance)를 위하여 사용될 수 있다. 본원의 재료들의 또 다른 용도는 의학적 적용예들에 있어서 마이크로펌프(micropumps) 이다. MEMS에서 무수한 이외의 적용예들이 존재한다. PZT 또는 완화형 강유전체(relaxor ferroelectrics)가 현재 사용되는 곳에는 어디라도, 벌크(Bulk) 샘플들이 고 성능 압전체(piezoelectric)로서 사용될 수 있다.
표 1: Pb1 /2Sn1 /2TiO3에 대한 단사정 상에서의 좌표들은 하기와 같다:
표 2: Cm 상에서의 PSnT에 대한 유전 상수들:
상기에서 인용한 참고문헌들은 하기에서 더 완전하게 확인된다:
1. Z. Wu and R. E. Cohen, Phys. Rev. Lett., 95, 37601 (2005)
2. Muhetaer Ahart and Maddury Somayazulu and R. E. Cohen and P. Ganesh and Przmeyslaw Dera and Ho-Kwang Mao and Russell J. Hemley and Yang Ren and Peter Liermann and Zhigang Wu, Nature 451 , 06459 (2008)
3. X. Gonze et.al. Comput. Mater. Sci. 25, 478 (2002)
상기-기재된 참고 문헌의 각각의 내용들은 여기서 이의 전문에서 인용 참조된다.
다양한 변형물들(modifications)은 본 발명 내에서 상기에 기재된 바와 같이 만들어질 수 있다는 것을 인식하게 될 것이다. 따라서, 본 발명의 범위는 다음의 청구항들로 제시된다.
Claims (9)
- Pb1/2Ge1/2Ti03 및 Sn1/2Ge1/2TiO3로 구성된 그룹으로부터 선택되는 화합물.
- 페로브스카이트 화합물에 있어서,
PbTiO3의 A 위치 부분은 더 작은 금속 원소로 치환(substitute)되고,
상기 금속 원소는 상기 화합물 내에서 무질서하거나, 상기 화합물에 도핑 되어 있거나, 또는 상기 화합물과 합금 되어 있으며,
상기 화합물은 2000 내지 3000 pC/N의 압전 계수(piezoelectric coefficient) d33을 갖는 화합물. - 기판에서 성장되는 제 1항 또는 제 2항의 화합물의 박막(thin film).
- 제 3항에 있어서,
상기 기판은 SrTiO3인 박막. - 제 1항에 있어서,
상기 화합물의 금속원소는 상기 화합물 내에서 무질서하거나, 상기 화합물에 도핑 되어 있거나, 또는 상기 화합물과 합금 되어 있는 화합물. - 제 4항의 박막을 포함하는 인공 곤충의 날개.
- 제 1항, 제 2항, 또는 제 5항의 화합물을 포함하는 마이크로 펌프.
- 페로브스카이트 화합물에 있어서,
PbTiO3의 A 위치 부분은 Sn 또는 Ge로 치환되고,
상기 화합물은 2000 내지 3000 pC/N의 압전 계수 d33을 갖는 화합물. - 제 8항에 있어서,
상기 화합물은 Pb1/2Sn1/2TiO3인 화합물.
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