KR101516681B1

KR101516681B1 - 석질 포함 도석의 개질방법, 이에 의해 개질된 도석 및 이를 포함하는 도자기 소지 조성물

Info

Publication number: KR101516681B1
Application number: KR1020130155645A
Authority: KR
Inventors: 피재환; 김근희; 조우석; 김형태; 전창범
Original assignee: 한국세라믹기술원
Priority date: 2013-12-13
Filing date: 2013-12-13
Publication date: 2015-05-06

Abstract

본 발명은 도석(陶石, pottery stone)의 석질을 판상(板狀) 입자 또는 편상(片狀) 입자로 분쇄하는 것을 특징으로 하는 석질 함유 도석의 개질방법, 이에 의해 개질된 석질 함유 도석 및 상기 개질된 석질 함유 도석을 포함하는 도자기 소지 조성물에 대한 것으로서, 본 발명에 따른 도석의 개질방법에 의하면, 양구 도석과 같이 석질 함유에 따라 성형시 가소성이 저하되어 석질을 제거해야만 비로소 도자기 원료로서 적합성을 가지는 도석의 도자기 원료로서의 활용도를 높여 자원 한계성을 극복하고, 부수적으로 해당 도석을 이용한 도자기 제조에 있어서 소성 조건 제한에 따른 한계를 극복할 수 있다.

Description

석질 포함 도석의 개질방법, 이에 의해 개질된 도석 및 이를 포함하는 도자기 소지 조성물{METHOD FOR MODIFYING POTTERY STONE CONTAINING STONY COMPONENT, POTTERY STONE MODIFIED THEREBY, AND COMPOSITION USED FOR MANUFACTURING CERAMIC WARE CONTAINING THE SAME}

본 발명은 도석의 개질방법, 이에 의해 개질된 도석 및 이를 포함하는 도자기 소지 조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 도석에 포함된 석질을 개질하는 도석의 개질방법, 이에 의해 개질된 도석 및 이를 포함하는 도자기 소지 조성물에 대한 것이다.

도석(陶石, pottery stone)은 도자기 원료의 주원료가 되는 점토질, 규산질, 장석질을 함께 함유하고 있는 물질로서, 그 자체만으로도 성형이 가능하고, 소성을 통해 자기질화하여 도자기를 제작하는 것이 가능한 도자기 원료이다. 도석은 대개 미분쇄하여 가소성 점토를 첨가하여 태토로 사용하거나 수비하여 미세한 분말로 만들어 유약 재료로 사용하는 것이 일반적이다.

한편, 도석은 산지에 따라 그 조성이 다른데, 이는 도석은 암석이 열과 물에 의한 작용을 받아 변질된 것으로 초기 암석의 지질이나 원석이 다르고 도석화한 정도가 다르기 때문이다.

특히, 암석편으로 이루어진 석질을 다량 포함하는 도석은 경질 재료의 포함에 따른 가소성 저하 및 소성체의 변형 등의 문제점을 야기할 수 있다.

예를 들어, 고백자 원료인 양구도석은 석질과 점토질을 포함하여 이루어지는데, 현재 양구지역에서는 석질을 제외한 점토질을 사용하여 백자를 생산하고 있다. 이는, 양구도석에서 석질은 가소성이 부족하여 성형이 용이하지 못하기 때문이다. 더욱이, 양구 도석은 불소 가스 성분을 포함하고 있어 소성시 소성 조건에 제한이 따른다.

이에, 석질 함유 도석과 관련한 전술한 문제점을 해결하기 위한 방법으로서 석질을 개질하는 것을 고려할 수 있는데, 도자기 원료의 개질과 관련해 가소성에 악영향을 미치는 규석의 표면에 무기나노 입자를 균일하게 첨가하여 표면 개질하고 다른 원료와 혼합하여 도자기를 제작함으로써 무기 나노 입자에 의해 규석의 입자 미끄러짐이 도자기 소지 내에서 증진도어 가소성을 향상시키는 것에 대해 종래 알려져 있으나[특허문헌 0001], 해당 기술은 공정의 복잡성 및 제조 비용 상승이 문제점으로 지적될 수 있다.

한국 등록특허공보 제10-1325509호

본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는, 석질 함유에 따른 문제점이 유발되는 도석의 도자기 원료로서의 활용도를 높이기 위한 석질 포함 도석의 개질방법, 이에 의해 개질된 도석 및 이를 포함하는 도자기 소지 조성물을 제공하는 것이다.

상기 기술적 과제를 달성하기 위해, 본 발명은 도석(陶石, pottery stone)의 석질을 판상(板狀) 입자 또는 편상(片狀) 입자로 분쇄하는 것을 특징으로 하는 석질 함유 도석의 개질방법을 제안한다.

또한, 상기 분쇄는 스탬프 밀(stamp mill) 또는 에디 밀(eddy mill)에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 석질 함유 도석의 개질방법을 제안한다.

또한, 상기 도석은 SiO₂ 60∼80 중량%, Al₂O₃ 15∼25 중량%, Fe₂O₃ 0.04∼1 중량%, CaO 0.03∼0.8 중량%, MgO 0.1∼1 중량%, K₂O 0.06∼6 중량% 및 Na₂O 0.1∼3 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 석질 함유 도석의 개질방법을 제안한다.

또한, 상기 도석은 양구 도석인 것을 특징으로 하는 석질 포함 도석의 개질방법을 제안한다.

또한, 상기 양구 도석은 석질 및 점토질을 포함하며, 상기 석질은 SiO₂ 75∼80 중량%, Al₂O₃ 10∼15 중량%, Fe₂O₃ 0.2∼0.8 중량%, CaO 0.6∼0.8 중량%, MgO 0.1∼0.3 중량%, K₂O 2∼5 중량% 및 Na₂O 0.1∼1 중량%를 함유하며, 상기 점토질은 SiO₂ 65∼70 중량%, Al₂O₃ 17∼23 중량%, Fe₂O₃ 0.3∼0.7 중량%, CaO 0.1∼0.4 중량%, MgO 0.2∼0.8 중량%, K₂O 5∼6 중량% 및 Na₂O 0.1∼1 중량%를 함유하는 것을 특징으로 하는 석질 함유 도석의 개질방법을 제안한다.

또한, 상기 양구 도석에 포함된 석질 입자 내의 불소 가스(fluorine gas)가 분쇄를 통해 제거되는 것을 특징으로 하는 석질 함유 도석의 개질방법을 제안한다.

그리고 ,본 발명은 상기 방법에 의해 개질된 석질 함유 도석을 제안한다.

그리고, 본 발명은 상기 개질된 석질 함유 도석을 포함하는 도자기 소지 조성물을 제안한다.

나아가, 본 발명은, (a) 도석의 석질을 판상 입자 또는 편상 입자로 분쇄하는 단계; (b) 상기 단계 (a)에서 분쇄된 도석을 이용해 성형체를 형성하는 단계; (c) 상기 단계 (b)에서 얻어진 성형체를 건조시키는 단계; 및 (d) 상기 단계 (c)에서 건조된 성형체를 소성하는 단계를 포함하는, 개질된 석질 함유 도석을 이용한 도자기 제조방법을 제안한다.

본 발명에 따른 도석의 개질방법에 의하면, 양구 도석과 같이 석질 함유에 따라 성형시 가소성이 저하되어 석질을 제거해야만 비로소 도자기 원료로서 적합성을 가지는 도석의 도자기 원료로서의 활용도를 높여 자원 한계성을 극복하고, 부수적으로 해당 도석을 이용한 도자기 제조에 있어서 소성 조건 제한에 따른 한계를 극복할 수 있다.

도 1(a) 및 도 1(b)는 각각 볼 밀링에 의해 분쇄 처리된 양구 도석의 미세구조 및 본 발명에 따른 개질방법에 의해 개질된 양구 도석의 미세구조를 나타내는 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 2(a) 및 도 2(b)는 각각 볼 밀링에 의해 분쇄 처리된 양구 도석을 이용한 소지 및 본 발명에 따른 개질방법에 의해 개질된 양구 도석을 이용한 소지의 가소성을 보여주는 사진이다.
도 3(a) 및 도 3(b)는 각각 석질 개질 전의 양구 도석으로 이루어진 소성체 및 본 발명에 따른 개질방법에 의해 석질이 개질된 양구 도석으로 이루어진 소성체의 표면 상태를 보여주는 사진이다.

이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.

본 발명에 따른 석질 함유 도석의 개질방법은, 도석의 석질을 판상(板狀) 입자 또는 편상(片狀) 입자로 분쇄하는 것을 특징으로 한다.

도석 내에서 암석편으로 이루어진 석질이 입상(粒狀) 또는 구상(球狀)의 형상으로 존재하게 되면, 석질 입자가 소지 성형시 가소성을 저하시키는 원인이 되는데, 이러한 석질 입자를 판상 또는 편상 입자로 분쇄하는 개질을 수행함으로써 점토질 내에서 상기 개질된 석질 입자의 미끄러짐이 현저히 개선되어 우수한 성형성을 나타낼 수 있다.

본 발명에 있어서 도석 내의 석질 입자를 판상 또는 편상 입자로 분쇄하는 구체적인 수단은 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 스탬프 밀(stamp mill) 또는 에디 밀(eddy mill)에 의해 분쇄를 통한 개질을 수행할 수 있다.

상기 스탬프 밀은 도쇄기로도 불리며, 여러 가지 변형된 구성을 가질 수 있으나 어느 것이나 다수의 도쇄봉이 캠(cam)에 의하여 끌어올려진 후 자중에 의하여 분쇄대 위에 낙하하여 충격을 주어서 피분쇄물을 분쇄하여 판상 또는 편상 입자로 분쇄할 수 있다.

상기 에디 밀은 대향하고 있는 프로펠러의 회전에 의하여 생긴 기체의 와류에 의해 분체 상호 간에 충돌하는 작용에 의해 입자를 분쇄하는 장치로서 분쇄를 위한 챔버 내에 분쇄 대상 입자가 투입되면 서로 마주 보도록 배치된 프로펠러가 서로 반대방향으로 회전하여 발생되는 기류가 챔버의 중앙부로 이송된 피분쇄 입자가 서로 충돌하여 원형 판상 입자 또는 타원 판상 입자로 분쇄된다.

한편, 본 발명에 따른 석질 함유 도석의 개질방법에 사용되는 도석은 SiO₂ 60∼80 중량%, Al₂O₃ 15∼25 중량%, Fe₂O₃ 0.04∼1 중량%, CaO 0.03∼0.8 중량%, MgO 0.1∼1 중량%, K₂O 0.06∼6 중량% 및 Na₂O 0.1∼3 중량%를 포함할 수 있다.

상기와 같은 화학 조성을 가지는 도석의 구체적인 예로서는 강원도 양구 지방에서 출토되는 양구 도석을 들 수 있는데, 상기 양구 도석은 석질(SiO₂ 75∼80 중량%, Al₂O₃ 10∼15 중량%, Fe₂O₃ 0.2∼0.8 중량%, CaO 0.6∼0.8 중량%, MgO 0.1∼0.3 중량%, K₂O 2∼5 중량% 및 Na₂O 0.1∼1 중량% 함유) 및 점토질(SiO₂ 65∼70 중량%, Al₂O₃ 17∼23 중량%, Fe₂O₃ 0.3∼0.7 중량%, CaO 0.1∼0.4 중량%, MgO 0.2∼0.8 중량%, K₂O 5∼6 중량% 및 Na₂O 0.1∼1 중량% 함유)을 포함하여 이루어진다.

상기에서 자세히 설명한 본 발명에 따른 석질 함유 도석의 개질방법에 의하면, 양구 도석과 같이 석질 함유에 따라 성형시 가소성이 저하되어 석질을 제거해야만 비로소 도자기 원료로서 적합성을 가지는 도석의 도자기 원료로서의 활용도를 높여 자원 한계성을 극복하고, 부수적으로 해당 도석을 이용한 도자기 제조에 있어서 소성 조건 제한에 따른 한계를 극복할 수 있다.

상기와 같이 본 발명에 따른 개질방법에 의해 개질된 석질 함유 도석은 그 자체만으로도 도자기 제작이 가능함은 물론, 필요에 따라 점토와 같은 가소성 성분, 규석, 활성 등의 비가소성 성분 및/또는 장석 등과 같은 융제 등과 함께 소지 조성물을 형성하여 도자기 제작에 사용될 수 있다.

다음으로, 상기에서 설명한 개질방법에 의해 개질된 도석을 이용해 도자기를 제조하는 방법에 대해 설명한다.

본 발명에 따른 석질이 개질된 도석을 이용한 도자기의 제조방법은, (a) 도석의 석질을 판상(板狀) 입자 또는 편상(片狀) 입자로 분쇄하는 단계; (b) 상기 단계 (a)에서 분쇄된 도석을 이용해 성형체를 형성하는 단계; (c) 상기 단계 (b)에서 얻어진 성형체를 건조시키는 단계; 및 (d) 상기 단계 (c)에서 건조된 성형체를 소성하는 단계를 포함하며, 각 단계에 대해 이하에서 상세히 설명한다.

본 제조방법의 단계 (a)에서는 전술한 바와 같이 석질 함유 도석을 스탬프 밀 또는 에디 밀 등을 이용해 분쇄하여 석질 입자를 판상 또는 편상 입자로 개질하는 단계이다.

상기 단계 (b)는 단계 (a)에서 분쇄되어 개질된 도석 단독으로 이루어진 슬러리 또는 상기 개질된 도석에 가소성 성분, 비가소성 성분 및 융제에서 선택되는 하나 이상을 추가적으로 포함하는 슬러리를 제조한 후, 이를 이용해 최종적으로 제조하고자 하는 도자기 형상으로 성형체를 제조하는 단계로서, 본 단계를 수행함에 있어서 단계 (a)에서 얻어진 슬러리 자체를 곧바로 성형체 제조에 제공하여 성형체를 제조할 수도 있고, 슬러리를 처리하는 공정을 추가로 수행한 후에 성형체를 제조하는 것도 가능하다. 여기서, 슬러리 자체를 곧바로 성형체 제조에 제공하여 본 단계를 수행하는 예로서는 슬러리를 석고 등으로 이루어진 다공성의 몰드에 주입하여 슬립 캐스팅(slip casting)을 통해 성형체를 제조하는 경우를 들 수 있다. 슬러리를 처리하는 공정을 추가로 수행한 후에 성형체를 제조하는 경우의 예로서는, 성형체 제조에 앞서 i) 탈철 단계, ii) 분급 및 여과 단계, iii) 토련 단계 중 하나 이상을 추가로 수행한 후에 공지의 성형 방법을 통해 성형체를 할 수 있다.

다음으로, 상기 단계 (c)에서는 상기 단계 (b)에서 제조된 성형체를 당업계에 공지된 방법에 따라 건조 공정이 이루어지고, 상기 단계 (d)에서는 건조된 성형체를 소성하는 공정이 수행된다.

나아가, 단계 (d)에서 소성 공정을 수행한 후에 필요에 따라 시유하는 단계 및 2차 소성하는 단계를 추가로 수행할 수 있다.

아래에서 본 발명에 대해 실시예를 기초로 하여 상세하게 설명한다. 제시된 실시예는 예시적인 것으로 본 발명의 범위를 제한하기 위한 것은 아니다.

<실시예> 양구 도석의 개질 및 개질된 도석을 이용한 성형체/소성체 제조

본 실시예에서는 아래 표 1에 기재된 조성을 가지는 점토질 및 석질로 이루어진 양구 도석을 개질하였고, 개질된 도석을 이용해 성형체 및 소성체를 제조하였다.

	SiO ₂	Al ₂ O ₃	Fe ₂ O ₃	CaO	MgO	K ₂ O	Na ₂ O	TiO ₂	P ₂ O ₅	MnO	Li ₂ O	ZnO	I.L
점토질	68.70	20.20	0.53	0.17	0.54	5.73	0.28	0.01	0.01	0.03	0.01	0.02	3.67
석질	79.80	12.10	0.52	0.74	0.22	3.44	0.16	0.01	0.01	0.08	0.02	0.05	2.80

구체적으로, 양구 도석을 본 발명에 따라 스탬핑에 의해 분쇄하여 개질하였고, 이렇게 개질된 양구 도석의 미세구조를 관찰한 결과, 도 1에 도시된 바와 같이 본 발명에 따라 스탬핑(Stamping) 처리에 의해 개질된 분말(도 1(b))은 완전한 판상 형태로 변형되어 기존과 같이 볼 밀링(Ball Milling) 처리된 분말(도 1(a))과 비교하여 확연히 다른 형상을 띠는 것으로 나타났다.

또한, 볼 밀링 및 스탬핑 각각의 분쇄방법에 따라 형성된 도석 소지의 가소성을 평가한 결과, 도 2로부터 쉽게 알 수 있는 것처럼, 스탬핑 공정을 거친 소지의 가소성이 볼 밀링한 소지의 가소성보다 우수한 것으로 나타나 스탬핑 처리에 의해 얻어지는 입자의 판상 형태가 소지의 가소성을 증가시키는 것으로 확인되었다.

또한, 석질 개질 전 양구 도석으로 이루어진 소성체와 스탬핑 공정에 의해 석질이 개질된 양구 도석으로 이루어진 소성체의 소성 상태를 비교 관찰한 결과(도 3 참조), 양구 도석에 함유된 불소가스(fluorine gas)로 인하여 기존의 강환원성 분위기에서 소성해야 했던 양구 도석 소지가 중성 분위기에서도 불소 가스 방출을 제어하는 것으로 나타났다. 이는, 스탬핑 공정으로 인하여 입자 내부에 잔존하는 불소가스가 제거되기 때문이며, 이에 따라 개질된 양구 도석은 중성 분위기 하에서도 소성이 가능한 것으로 확인되었다. 이로써, 석질의 양구도석을 활용하여 소지를 제조할 수 있고 성형성과 소성의 한계를 극복할 수 있다.

요컨대, 본 발명에 따른 개질방법에 의해 양구 도석의 성형성 한계의 문제점을 극복할 수 있고, 양구 도석 내에 포함된 불소가스를 제어할 수 있으며, 또한, 개질된 양구 도석으로 이루어진 소성체의 물성을 평가한 결과 흡수율과 변형이 감소된 것으로 나타났다.

Claims

양구 도석(陶石, pottery stone)의 석질을 판상(板狀) 입자 또는 편상(片狀) 입자로 분쇄하되,
상기 양구 도석은 석질 및 점토질을 포함하며, 상기 석질은 SiO₂ 75∼80 중량%, Al₂O₃ 10∼15 중량%, Fe₂O₃ 0.2∼0.8 중량%, CaO 0.6∼0.8 중량%, MgO 0.1∼0.3 중량%, K₂O 2∼5 중량% 및 Na₂O 0.1∼1 중량%를 함유하며, 상기 점토질은 SiO₂ 65∼70 중량%, Al₂O₃ 17∼23 중량%, Fe₂O₃ 0.3∼0.7 중량%, CaO 0.1∼0.4 중량%, MgO 0.2∼0.8 중량%, K₂O 5∼6 중량% 및 Na₂O 0.1∼1 중량%를 함유하며,
상기 양구 도석에 포함된 석질 입자 내의 불소 가스(fluorine gas)가 분쇄를 통해 제거되는 것을 특징으로 하는 석질 함유 도석의 개질방법.
제1항에 있어서, 상기 분쇄는 스탬프 밀(stamp mill) 또는 에디 밀(eddy mill)에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 석질 함유 도석의 개질방법.
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제1항 또는 제2항에 기재된 방법에 의해 개질된 석질 함유 도석.
제7항에 기재된 개질된 석질 함유 도석을 포함하는 도자기 소지 조성물.
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