KR101474153B1 - Fission products capture Uranium dioxide nuclear fuel containing metal microcell and method of manufacturing the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 핵분열생성물을 소결체 내의 금속 미소셀에 포획하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체에 관한 것으로, 우라늄 산화물 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 금속 미소셀을 배치하여 핵분열생성물을 미소셀 내부에 포획되도록 함으로써 정상가동 조건에서 핵분열생성물의 방출을 억제하는 동시에 핵연료 온도를 저감하여 핵연료 성능을 향상시키고, 사고 조건에서 환경으로의 방사성 물질의 방출을 효과적으로 억제하여 안전성을 향상시키는 우라늄 산화물 소결체와 그 제조 방법을 제공한다.The present invention relates to a uranium oxide fuel sintered body for trapping a fission product in a metal micro cell in a sintered body, wherein a metal micro cell having excellent protection against a fission product is disposed in a uranium oxide sintered body to trap a fission product in a micro cell, The present invention provides a uranium oxide sintered body and a method for manufacturing the uranium oxide sintered body, which are capable of suppressing the release of fission products under conditions and improving the fuel performance by reducing the fuel temperature and effectively suppressing the release of radioactive materials from the accident condition to the environment, thereby improving safety.
Description
본 발명은 경수로 핵연료용 우라늄 산화물(UO2)소결체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 UO2 핵연료 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 금속 미소셀을 배치하여 핵분열생성물을 미소셀 내부에 포획되도록 함으로써 핵분열생성물의 방출을 억제하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a UO 2 sintered body for a nuclear reactor fuel and a method of manufacturing the same. More particularly, the present invention relates to a UO 2 fuel sintered body in which metal micro cells having excellent protection against fission products are disposed, Thereby suppressing the release of the fission product, and a method of manufacturing the same.
원자력 발전은 우라늄의 핵분열에 의해 발생되는 열을 이용하는데, 이러한 원자력 발전에 사용되는 핵연료로 통상 우라늄 산화물(UO2) 소결체를 사용한다. UO2 소결체는 우라늄 산화물 분말을 압축 성형하여 얻은 성형체(green pellet)를 수소기체를 포함하는 환원성 기체 분위기에서 약 1700~1800℃의 온도로 2~8 시간 동안 소결함으로써 제조될 수 있다. 이러한 기존의 방법을 사용하여, 약 96% TD(이론밀도)의 밀도와, 약 8~14㎛ 의 결정립 크기를 갖는 UO2 소결체를 제조할 수 있다.Nuclear power generation utilizes the heat generated by nuclear fission of uranium. Uranium oxide (UO 2 ) sintered body is usually used as fuel for nuclear power generation. The UO 2 sintered body can be produced by sintering a green pellet obtained by compression molding of uranium oxide powder at a temperature of about 1700 to 1800 ° C for 2 to 8 hours in a reducing gas atmosphere containing hydrogen gas. Using this conventional method, a UO 2 sintered body having a density of about 96% TD (theoretical density) and a grain size of about 8 to 14 μm can be produced.
최근에는 핵연료의 경제성을 높이고 사용후 핵연료 양을 줄이기 위해 핵연료를 오랫동안 연소시키기 위해 고연소도 핵연료를 개발하고 있는데, 고연소도 핵연료에서 UO2 소결체가 갖추어야 할 주요 성능으로는 우라늄의 핵분열 과정에서 발생하는 생성물 (이하 핵분열생성물로 지칭) 중 기체인 Kr, Xe 및 피복관을 부식시키는 I 와 같은 부식생성물이 소결체 밖으로 방출하지 않고 최대한 포집할 수 있어야 하고 동시에 소결체와 피복관의 상호작용 (Pellet-Clad Interaction, 이하 PCI로 칭함) 을 완화시킬 수 있어야 한다. In recent years, in order to increase the economic efficiency of nuclear fuel and reduce the amount of spent fuel, high-burning fuel is being developed to burn the fuel for a long time. The main performance of UO 2 sintered body in high- The corrosion products such as Kr, Xe and I that corrode the gas in the product (hereafter referred to as fission product) are required to be collected as much as possible without releasing out of the sintered body. At the same time, the interaction between the sintered body and the cladding (Pellet- Hereinafter referred to as " PCI ").
또한 후쿠시마 원자력발전소 사고 이후, 사고 조건에서 높은 방사능을 띄는 핵분열생성물이 환경으로 방출되지 않도록 소결체가 최대한 포획할 수 있는 사고 저항성이 강화된 UO2 소결체의 필요성이 크게 부각되고 있다.In addition, after the accident at Fukushima Nuclear Power Plant, the necessity of the UO 2 sintered body enhanced in accident resistance which can capture the sintered body as much as possible so that the fission products having high radioactivity are not released into the environment under the accident condition is highly appreciated.
핵분열생성물은 핵분열물질(주로 U-235)이 열중성자를 흡수하여 핵분열을 일으킬 때 생성되는 물질로서 한 번의 핵분열 당 2개가 형성된다. 연소 중에 발생하는 핵분열생성물의 종류와 형태는 다양한데, 소결체 내에 기체 상태로 존재하는 것과, UO2와 고용체를 형성하는 것과, 세라믹 또는 금속 석출물 형태로 존재하는 것이 있다.Fission products are formed when a fissile material (mainly U-235) absorbs thermal neutrons and causes fission, resulting in two per fission. The types and forms of fission products generated during combustion vary, including those present in a gaseous state in the sintered body, those forming solid solutions of UO 2, and those present in the form of ceramics or metal precipitates.
핵연료의 연소도가 높아지면 핵분열생성물의 발생량이 많아지는데, 이러한 증가된 핵분열생성물은 결국에는 피복관에 작용하는 응력을 증가시키게 되고, 결과적으로 핵연료의 안정성을 저해시키는 요소가 된다. 따라서, 이러한 문제점을 해결하기 위해서는 핵분열에 의하여 발생되는 핵분열생성물을 가능한 한 소결체 밖으로 적게 방출하게 하여야 한다. The higher the degree of combustion of the nuclear fuel, the greater the amount of fission product produced. This increased fission product ultimately increases the stress acting on the cladding and, consequently, the stability of the fuel. Accordingly, in order to solve such a problem, the fission products generated by the fission should be discharged to the outside of the sintered body as little as possible.
핵분열생성물은 결정립내에서 생성되어 확산을 통하여 결정립계로 이동하고, 결정립계에 존재하다가 일정량에 도달하면 입계를 따라서 소결체 밖으로 방출된다. 따라서 소결체의 결정립 크기가 커지면 핵분열생성물이 결정립계에 도달하는 거리가 길어지기 때문에 소결체 안에 더욱 오랫동안 잔류하고, 결과적으로 핵분열생성물의 방출량을 감소시킬 수 있게 된다. 따라서 고연소도용 핵연료 소결체는 결정립 크기를 증가시키는 것이 요구된다.The fission products are generated in the crystal grains and migrate to the grain boundaries through diffusion. When they are present in the grain boundaries, they are released outside the sintered bodies along the grain boundaries when they reach a certain amount. Therefore, if the grain size of the sintered body is increased, the distance at which the fission product reaches the grain boundary becomes longer, so that the sintered body remains in the sintered body for a longer time and, as a result, the emission amount of the fission product can be reduced. Therefore, it is required to increase the grain size of the sintered fuel for high combustion combustion.
UO2 소결체는 지르코늄 합금 피복관에 장입되어 원자로에서 연소되는데, 연소 중에 핵연료 피복관은 안쪽으로 변형되고 소결체는 중성자 조사에 의한 부풀림 현상(swelling) 현상으로 바깥쪽으로 팽창하기 때문에 소결체와 피복관은 서로 접촉하면서 응력이 발생하게 된다. 특히, 초고연소도용 핵연료의 경우, 높은 출력이나 잦은 천이 운전 등의 극한 상황에서 운전될 가능성이 높아진다. 짧은 시간 동안 출력이 증가하면 핵연료 소결체의 온도가 증가하여 열팽창에 의해 피복관에 압력을 가하게 되고 높은 연소도에서 짧은 시간 동안 큰 응력이 피복관에 가해질 경우 피복관의 파손이 우려된다. 따라서 출력 변화에 의한 핵연료 소결체의 열팽창에 의해 피복관에 인가되는 압력을 효과적으로 줄이기 위해서는, 초기 변형량과 크리프 변형 속도가 큰 소결체를 개발하여 PCI 특성을 향상시키는 것이 필요하다.The UO 2 sintered body is charged into the zirconium alloy cladding tube and burnt in the reactor. During the combustion, the fuel cladding tube is deformed inward, and the sintered body expands outward due to the phenomenon of swelling due to neutron irradiation. . Particularly, in the case of nuclear fuel for ultrahigh-burning combustion, the possibility of operation is increased in extreme situations such as high output or frequent transition operation. If the output increases for a short time, the temperature of the nuclear fuel sintered body increases, and the thermal expansion causes the pressure to be applied to the cladding tube. When a large stress is applied to the cladding tube for a short time at the high combustion degree, the cladding tube is damaged. Therefore, in order to effectively reduce the pressure applied to the cladding tube by the thermal expansion of the nuclear fuel sintered body due to the output change, it is necessary to develop a sintered body having a large initial deformation amount and creep strain rate to improve the PCI characteristic.
또한 소결체의 열전도도를 높여서 핵연료 중심온도를 낮게 하면, 핵분열생성물의 이동속도가 느려져서 핵분열생성물의 방출을 줄일 수 있고 동시에 소결체의 열팽창에 의한 피복관에 인가되는 응력을 줄일 수 있기 때문에 PCI도 완화 시킬 수 있다. 그러므로 소결체의 열전도도를 높여서 핵연료 온도를 낮출 필요가 있다.
In addition, by increasing the thermal conductivity of the sintered body and lowering the central temperature of the fuel, it is possible to reduce the transfer rate of the fission product, thereby reducing the release of the fission product and at the same time reduce the stress applied to the cladding due to thermal expansion of the sintered body. have. Therefore, it is necessary to lower the temperature of the fuel by increasing the thermal conductivity of the sintered body.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 제안된 것으로, 본 발명은 다음과 같은 해결과제를 목적으로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been proposed in order to solve the above-mentioned problems, and an object of the present invention is to solve the following problems.
첫째는 종래 UO2 소결체에 비하여 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 금속으로 30-400㎛ 크기의 (3 차원 크기기준) 미소셀을 배치하여 핵분열생성물이 셀 내에 포획되게 함으로써, 정상운전 및 사고 조건에서 핵분열생성물의 방출을 억제한다. 더불어 열전도도가 높은 금속으로 미소셀 벽을 구성함으로써 핵연료의 중심 온도를 낮춰 핵분열생성물의 이동속도를 느리게 하는 동시에 피복관에 인가되는 응력을 줄여 PCI를 완화시킨다. 이로 인해 핵연료의 성능과 안전성을 높인다. First, microcells of 30-400 μm size (based on three-dimensional size) are placed in the sintered body, which is superior to the conventional UO 2 sintered body, so that the fission products are trapped in the cells, It suppresses the release of fission products. In addition, by forming a microcellular wall with a metal having a high thermal conductivity, the core temperature of the nuclear fuel is lowered to slow the movement speed of the fission product, and the stress applied to the cladding pipe is reduced to alleviate the PCI. This increases the performance and safety of nuclear fuel.
둘째는 핵분열생성물의 방호능이 우수한 금속 미소셀을 소결체 내에 배치함으로써 핵분열생성물을 미소셀에 포획하여 효과적으로 소결체 내에 포집 되도록 하여 외부로 방출되는 것을 억제하는 UO2 핵연료 소결체의 제조 방법을 제공하는 것이다.Secondly, the present invention provides a method of manufacturing a UO 2 fuel sintered body in which fission products are trapped in microcells by being placed in a sintered body having excellent protection against fission products, and are effectively trapped in a sintered body to be prevented from being discharged to the outside.
본 발명의 해결과제는 이상에서 언급된 것들에 한정되지 않으며, 언급되지 아니한 다른 해결과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해되어 질 수 있을 것이다.
The solution to the problem of the present invention is not limited to those mentioned above, and other solutions not mentioned can be clearly understood by those skilled in the art from the following description.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본발명은 우라늄 산화물 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 금속원소로 미소셀을 배치하여 정상 운전 및 사고 조건에서 핵분열생성물 방출을 억제하는 동시에 피복관에 인가되는 응력을 줄여서 PCI을 완화시키는 우라늄 산화물 핵연료 소결체를 제공한다.In order to achieve the above-mentioned object, the present invention provides a method of manufacturing a nuclear reactor, comprising the steps of: placing a microcell in a uranium oxide sintered body as a metal element having a high thermal conductivity and excellent in protection against fission products; A uranium oxide fuel sintered body for reducing the applied stress to alleviate the PCI.
또한, 본 발명은 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 금속원소가 포함된 첨가제 분말을 우라늄 산화물 분말과 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계; 상기 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 제조하는 단계; 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃ 에서 소결하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법을 제공한다.
The present invention also relates to a method for producing a mixed powder, comprising the steps of: preparing a mixed powder by mixing an additive powder containing a metal element having excellent thermal conductivity and a high thermal conductivity with uranium oxide powder; Compressing the mixed powder to produce a molded body; And sintering the shaped body in a reducing gas atmosphere at 1600 to 1800 ° C. The present invention also provides a method of manufacturing a uranium oxide fueled sintered body in which metal micro cells are disposed in a sintered body.
본 발명에 따르면, 소결체 내에 우라늄의 핵분열 과정에서 발생되는 핵분열생성물 방호능이 우수한 금속으로 미소셀을 배치하여 핵분열생성물을 셀 내에 포획함으로써, 정상 운전 및 사고 조건에서 핵분열생성물의 방출을 억제한다. According to the present invention, microcells are arranged in a metal having excellent fission product protection capability generated in the process of fission of uranium in a sintered body to trap the fission products in the cells, thereby suppressing the release of fission products under normal operation and accident conditions.
더불어 열전도도가 높은 금속으로 미소셀 벽을 구성함으로써 핵연료의 중심온도를 낮춰서 핵분열생성물의 이동속도를 느리게 하고 동시에 소결체가 피복관에 인가하는 응력을 줄여서 PCI를 완화 시킨다. 이로 인해 핵연료의 성능 및 안전성을 향상시킨다. In addition, by forming the microcellular wall with a metal having a high thermal conductivity, the center temperature of the nuclear fuel is lowered to slow the movement speed of the fission product, and at the same time, the stress applied to the cladding tube is reduced to alleviate the PCI. This improves the performance and safety of nuclear fuel.
본 발명의 효과는 이상에서 언급된 것들에 한정되지 않으며, 언급되지 아니한 다른 효과들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해되어질 수 있을 것이다.
The effects of the present invention are not limited to those mentioned above, and other effects not mentioned can be clearly understood by those skilled in the art from the following description.
도 1은 본 발명의 우라늄 산화물 핵연료 소결체 내의 미소셀 배치를 나타낸 개념도이다
도 2는 본 발명의 우라늄 산화물 핵연료 소결체 내에 금속 미소셀을 배치함으로써 핵분열생성물 포획하는 것을 개념적으로 나타내는 그림이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따라 제조된, 우라늄 산화물 핵연료 소결체의 금속 미소셀 조직을 나타낸 광학 현미경 사진이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a conceptual diagram showing a microcell arrangement in a uranium oxide fuel sintered body of the present invention
FIG. 2 is a conceptual view illustrating trapping of a fission product by disposing a metal micro cell in a uranium oxide fuel sintered body of the present invention.
3 is an optical microscope photograph showing a metal microcellular structure of a uranium oxide fuel sintered body manufactured according to Example 1 of the present invention.
이하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명에 의한 금속 미소셀이 배치된 핵분열생성물 포획 소결체 및 이의 제조방법의 바람직한 실시예들을 자세히 설명한다. 우선 각 도면의 구성요소들에 참조부호를 부가함에 있어서, 동일한 구성요소들에 대해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 부호를 가지도록 하고 있음에 유의해야 한다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다.DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. In the drawings, the same reference numerals are used to designate the same or similar components throughout the drawings. In the following description of the present invention, a detailed description of known functions and configurations incorporated herein will be omitted when it may make the subject matter of the present invention rather unclear.
도 1은 본 발명의 우라늄 산화물 핵연료 소결체 내의 미소셀 배치를 나타낸 개념도이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a conceptual diagram showing a microcell arrangement in a uranium oxide fuel sintered body of the present invention. FIG.
핵연료 소결체(UO2 소결체)내에 미소셀을 배치하여 핵분열생성물을 소결체 내에 포획되도록 하는 방법을 제공하고 있다.There is provided a method of arranging micro cells in a nuclear fuel sintered body (UO 2 sintered body) so as to trap the fission products in the sintered body.
도 2는 본 발명의 우라늄 산화물 핵연료 소결체 내에 금속 미소셀을 배치함으로써 핵분열생성물 포획하는 것을 개념적으로 나타내는 것으로, 우라늄 산화물 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 금속원소로 미소셀을 배치하여 정상 운전 및 사고 조건에서 핵분열생성물 방출을 억제하는 동시에 피복관에 인가되는 응력을 줄여서 PCI을 완화 시킬 수 있도록 구성하였다.FIG. 2 conceptually shows trapping of fission products by disposing metal microcells in a sintered uranium oxide fuel pellet of the present invention. The microcells are placed in a uranium oxide sintered body with excellent resistance to fission products and metal elements having high thermal conductivity. To suppress the release of fission products in normal operation and accident conditions, and to reduce the stress applied to the cladding tube to mitigate PCI.
상기 우라늄 소결체의 미소셀을 구성하는 금속은 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 것을 특징으로 한다. 바람직하게는 상기 금속은 Cr 또는 Mo 으로 되어 있는 것이 좋다.The metal constituting the microcells of the uranium sintered body is characterized by having excellent protection against fission products and high thermal conductivity. Preferably, the metal is Cr or Mo.
상기 소결체 내의 금속 미소셀 평균 크기를 30~400㎛ 크기로 한정하는데, 이것은 미소셀의 크기가 적으면 미소셀을 구성하기 위하여 많은 양의 첨가제가 필요하고, 또 미소셀의 크기가 너무 크면 소결체 내에 배치되는 셀 숫자가 적어져서 소결체가 효과적으로 핵분열생성물을 포획하지 못하기 때문이다. 그래서 적은 첨가량으로 적절히 미소셀을 구성할 수 있고 또한 소결체 내에 셀의 수를 적절히 유지 할 수 있는 범위인 평균 30~400㎛ 크기로 한정하였다.The average size of the fine metal cells in the sintered body is limited to 30 to 400 탆. If the size of the fine cells is small, a large amount of additive is required to constitute the fine cells. If the size of the fine cells is too large, The number of cells to be placed is reduced, and the sintered body can not effectively capture the fission product. Therefore, the microcels can be appropriately formed with a small addition amount and the average size is limited to 30 to 400 mu m, which is a range in which the number of cells can be suitably maintained in the sintered body.
금속 미소셀의 금속 함량은 우라늄 산화물 대비 0.1~10.0 중량% 범위이다. 이것은 함량이 0.1 중량% 이하에서는 기대하는 금속 미소셀을 얻지 못하며, 10.0 중량% 이상에서는 핵연료 소결체 단위 부피당 우라늄 양이 상대적으로 감소하기 때문에 경제성이 떨어진다. 그래서 소결체내에 적절한 미소셀을 구성하고, 또한 소결체 단위부피당 우라늄 양을 적절히 유지할 수 있는 범위인 0.1~10.0 중량%로 한정하였다. The metal content of the metal microcrystal ranges from 0.1 to 10.0% by weight based on the uranium oxide. If the content is less than 0.1% by weight, the expected metal microcrystalline cell can not be obtained. If the content is more than 10.0% by weight, the amount of uranium per unit volume of the nuclear sintered body is relatively decreased. Thus, an appropriate microcrystalline cell is formed in the sintered body, and the amount of uranium per unit volume of the sintered body is limited to 0.1 to 10.0 wt%, which is a proper range.
또한, 금속 미소셀은 결정립 단위로 형성된 것을 특징으로 한다.
Further, the metal microcrystalline cells are formed in the form of a grain unit.
다음으로 본 발명에 따른 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법에 대해서 설명한다.Next, a method for manufacturing a uranium oxide fuel sintered body in which metal micro cells are disposed in a sintered body according to the present invention will be described.
핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열도도를 갖는 금속원소가 포함된 첨가제 분말을 우라늄 산화물 분말과 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계; 상기 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 제조하는 단계; 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃에서 소결하는 단계를 포함한다.Preparing a mixed powder by mixing an additive powder containing a metal element having a high thermal conductivity with a uranium oxide powder and having excellent protection against fission products; Compressing the mixed powder to produce a molded body; And sintering the molded body at 1600 to 1800 占 폚 in a reducing gas atmosphere.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 혼합 분말 제조 단계에서 첨가되는 첨가제는 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 금속원소가 포함된 화합물로, 특히 Cr-화합물 또는 Mo-화합물을 포함한다.According to the embodiment of the present invention, the additive added in the mixed powder production step is a compound containing a metal element having a high thermal conductivity and excellent in the ability of fission products to be protected, in particular, a Cr-compound or a Mo-compound.
분말 내의 상기 화합물은 금속, 산화물, 질산염, 황화물, 불화물, 염화물, 스테아레이트, 카보네이트, 나이트레이트, 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나일 수 있다. The compound in the powder may be at least one selected from the group consisting of a metal, an oxide, a nitrate, a sulfide, a fluoride, a chloride, a stearate, a carbonate, a nitrate,
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 혼합분말 제조 단계에서 첨가제의 함량은 0.1~10.0 중량% 범위이다. 이것은 첨가제의 함량이 0.1 중량% 이하에서는 기대하는 금속 미소셀을 얻지 못하며, 10.0 중량% 이상에서는 핵연료 소결체 단위 부피당 우라늄 양이 상대적으로 감소하기 때문에 경제성이 떨어진다. 그래서 소결체 내 적절한 미소셀을 구성하고 또한 소결체 단위부피당 우라늄 양을 적절히 유지할 수 있는 범위인 0.1~10.0 중량%로 한정하였다. According to an embodiment of the present invention, the content of the additive in the mixed powder production step ranges from 0.1 to 10.0% by weight. If the content of the additive is less than 0.1 wt%, the expected metal microcrystalline cell can not be obtained. If the additive content is more than 10.0 wt%, the amount of uranium per unit volume of the fuel sintered body is relatively decreased. Therefore, it is limited to 0.1 to 10.0% by weight, which is an appropriate microcrystalline structure in the sintered body and which can appropriately maintain the amount of uranium per unit volume of the sintered body.
본 발명의 실시형태에 따르면, 선정한 첨가제는 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃에서 소결하는 단계에서 액상이 형성되어 액상에 의해 결정립 성장이 빠르게 일어나고 성장된 결정립계를 따라 액상이 싸여서 적절한 크기의 결정립 단위의 금속 미소셀이 배치된다. According to the embodiment of the present invention, a liquid phase is formed in the step of sintering at a temperature of 1600 to 1800 ° C in a reducing gas atmosphere to rapidly grow crystal grains by the liquid phase, and the liquid phase is wrapped along the grown crystal grains, A metal micro cell is disposed.
미소셀의 평균 크기를 30~400㎛ 크기로 한정하는데, 이것은 셀 크기가 적으면 미소셀을 구성하기 위하여 많은 양의 첨가제가 필요하게 되고 또 미소셀의 크기가 너무 크면 소결체 내에 배치되는 미소셀 수가 적어져서 소결체가 핵분열생성물을 포획하는데 효과적이지 못하기 때문이다. 그래서 적은 첨가량으로 적절히 미소셀을 구성할 수 있고 또한 소결체 내에 셀의 수를 적절히 유지할 수 있는 범위인 평균 30~400㎛ 크기로 한정하였다.If the cell size is too small, a large amount of additive is required to form the microcrystalline cell. If the size of the microcrystalline cell is too large, the number of microcrystalline cells Because the sintered body is not effective in capturing the fission product. Therefore, the microcells can be appropriately formed with a small addition amount, and the average size of the sintered compact is limited to 30 to 400 μm, which is a range capable of properly maintaining the number of cells.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 소결 단계에서, 상기 환원성 기체 분위기는 수소함유 기체의 분위기일 수 있다. 특히, 상기 수소함유 기체는 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어진 그룹으로부터 선택된 적어도 하나와 수소기체를 혼합한 수소 함유 혼합기체이거나 수소기체일 수 있다.
According to the embodiment of the present invention, in the sintering step, the reducing gas atmosphere may be an atmosphere of a hydrogen-containing gas. In particular, the hydrogen-containing gas may be a hydrogen-containing mixed gas obtained by mixing hydrogen gas with at least one selected from the group consisting of carbon dioxide, water vapor and inert gas, or hydrogen gas.
이하 본 발명을 실시 예에 의하여 더욱 상세히 설명한다. 단, 하기 실시 예들은 본 발명을 예시하는 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시 예에 의해 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail by way of examples. However, the following examples illustrate the present invention, and the scope of the present invention is not limited by these examples.
(실시예 1) (Example 1)
우라늄 산화물(UO2) 분말에 Cr2O3 분말을 UO2 기준으로 3중량% 첨가하여 혼합기로 2시간 혼합하여 혼합분말을 준비하였다. Cr 2 O 3 powder was added to uranium oxide (UO 2 ) powder in an amount of 3 wt% based on UO 2 and mixed for 2 hours in a mixer to prepare a mixed powder.
상기 혼합 분말을 3 ton/㎠ 압력으로 압축 성형하여 원주형 성형체(green pellet)를 제조하였다. The mixed powder was compression molded at a pressure of 3 ton / cm < 2 > to prepare a green pellet.
상기 성형체를 수소기체 내의 수분의 비율이 0.1% 이하인 건조 수소기체 분위기 하에서 시간당 300℃ 가열속도로 1720℃까지 가열한 후, 수소기체 내의 수분의 비율이 1.6% 습윤 수소기체 분위기 하에서 4시간 유지 하였다. 이 후, 상기 건조 수소기체 분위기 하에서 시간당 300℃ 냉각속도로 1600℃까지 냉각하고 1600℃에서 10시간 유지한 후 상온으로 냉각하여 우라늄 소결체를 제조하였다.The molded body was heated to 1,720 DEG C at a heating rate of 300 DEG C per hour in a dry hydrogen gas atmosphere in which the proportion of water in the hydrogen gas was 0.1% or less, and then the water content in the hydrogen gas was maintained for 4 hours in a humidified hydrogen gas atmosphere of 1.6%. Thereafter, it was cooled to 1600 占 폚 at a cooling rate of 300 占 폚 per hour in the dry hydrogen gas atmosphere, maintained at 1600 占 폚 for 10 hours, and then cooled to room temperature to prepare a uranium sintered body.
제조된 소결체는 아르키메데스법을 이용하여 밀도를 측정하였으며, 밀도 측정 후 소결체 단면을 경면 연마하여 조직을 관찰하였다. The densities of the prepared sintered bodies were measured by using Archimedes' method.
상기 공정으로 제조된 소결체의 밀도는 이론밀도의 96.4%, 미소셀의 평균 크기는 92㎛ 로 측정되었다. The density of the sintered body produced by the above process was measured to be 96.4% of the theoretical density and the mean size of the microcells was 92 m.
도 3는 상기 공정으로 제조된 소결체의 미세조직을 나타낸 광학현미경 사진으로 결정립계를 따라 금속 미소셀이 형성되어 있음을 알 수 있다.
FIG. 3 is an optical micrograph showing the microstructure of the sintered body manufactured by the above process, and it is found that the metal microcrystals are formed along the grain boundaries.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래 청구범위에 의하여 해석되어야하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
The foregoing description is merely illustrative of the technical idea of the present invention and various changes and modifications may be made by those skilled in the art without departing from the essential characteristics of the present invention. Therefore, the embodiments disclosed in the present invention are intended to illustrate rather than limit the scope of the present invention, and the scope of the technical idea of the present invention is not limited by these embodiments. The scope of protection of the present invention should be construed according to the following claims, and all technical ideas within the scope of equivalents should be construed as falling within the scope of the present invention.
Claims (14)
상기 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 제조하는 단계; 및
상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃에서 소결하는 단계;를 포함하되,
상기 소결 단계에서 첨가제가 액상이 형성되고 이로 인해 결정립 단위의 미소셀이 구성되는 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
Mixing an additive powder containing a metal element with uranium oxide powder to prepare a mixed powder;
Compressing the mixed powder to produce a molded body; And
Sintering the shaped body in a reducing gas atmosphere at 1600 to 1800 ° C,
Wherein the additive is formed in a liquid phase in the sintering step, thereby forming microcrystals of a grain unit.
상기 첨가제는 Cr-화합물인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
8. The method of claim 7,
Wherein the additive is a Cr-compound, wherein the metal micro cells are disposed in the sintered body.
상기 첨가제는 Mo-화합물인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
8. The method of claim 7,
Wherein the additive is a Mo-compound. The method for producing a uranium oxide fuel sintered body according to claim 1, wherein the metal fine cell is disposed in a sintered body.
상기 첨가제 분말과 우라늄 산화물 분말의 혼합 분말 제조시 첨가제의 함량은 우라늄 산화물 분말기준으로 0.1~10.0중량% 인 것을 특징으로 하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
10. The method according to any one of claims 7 to 9,
Wherein the content of the additive in preparing the mixed powder of the additive powder and the uranium oxide powder is 0.1 to 10.0% by weight based on the uranium oxide powder.
상기 첨가제 분말 내의 화합물은 금속, 산화물, 질산염, 황화물, 불화물, 염화물, 스테아레이트, 카보네이트, 나이트레이트, 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
8. The method of claim 7,
Wherein the compound in the additive powder is at least one selected from the group consisting of a metal, an oxide, a nitrate, a sulfide, a fluoride, a chloride, a stearate, a carbonate, a nitrate and a metal fine cell in a sintered body. Way.
상기 소결 단계에서 상기 환원성 기체 분위기는 수소함유 기체의 분위기인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
8. The method of claim 7,
Wherein the reductive gas atmosphere in the sintering step is an atmosphere of a hydrogen-containing gas, wherein metal micro cells are disposed in the sintered body.
상기 수소함유 기체는 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어진 그룹으로부터 선택된 적어도 하나와 수소기체를 혼합한 수소 함유 혼합기체이거나 수소기체인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.14. The method of claim 13,
Wherein the hydrogen-containing gas is a hydrogen-containing mixed gas obtained by mixing hydrogen gas with at least one selected from the group consisting of carbon dioxide, water vapor, and inert gas, or hydrogen gas; and a method for producing a uranium oxide fuel sintered body .
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