KR101410479B1 - Method for manufacturing pemfc bipolar plate - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 고분자 연료전지용 분리판 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 스크래치를 통하여 고내식성 페라이트계 스테인리스강 표면의 조도를 조절하여 연료전지의 접촉저항 및 물배출 특성이 개선된 고분자 연료전지용 분리판 및 그 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a separator for a polymer fuel cell and a method of manufacturing the separator. More particularly, the present invention relates to a separator for a polymer fuel cell, And a manufacturing method thereof.
고분자 전해질형 연료전지는, 전해질과 애노드(anode) 및 캐소드(cathode) 전극으로 이루어진 막전극접합체(MEA: Membrane Electrode Assembly)의 양측에 기체확산층과 분리판이 적층된 단위전지 구조로 이루어져 있으며, 이러한 단위전지 여러 개가 직렬로 연결되어 구성된 것을 연료전지스택이라고 한다. The polymer electrolyte fuel cell comprises a unit cell structure in which a gas diffusion layer and a separator are stacked on both sides of a membrane electrode assembly (MEA) composed of an electrolyte, an anode and a cathode, A fuel cell stack is composed of a plurality of cells connected in series.
그리고 상기한 분리판은, 연료전지 전극에 각각 연료(수소 또는 개질 가스)와 산화제(산소 또는 공기)를 공급하고, 전기화학 반응물인 물을 배출하기 위한 유로가 형성되어 있으며, 막전극접합체 및 기체확산층을 기계적으로 지지하는 기능과 인접한 단위전지와의 전기적 연결 기능을 수행한다.The separation plate is provided with a flow path for supplying fuel (hydrogen or reforming gas) and an oxidizing agent (oxygen or air) to the fuel cell electrode and discharging water as an electrochemical reactant, and the membrane electrode assembly and the gas And functions to mechanically support the diffusion layer and to electrically connect the adjacent unit cells.
이러한 분리판의 소재는 연료전지의 강한 부식 환경에 견디기 위하여 과거 흑연 소재를 일반적으로 사용하였으나, 최근에는 제작비용, 무게 등을 고려하여 내식성이 있는 스테인리스강을 사용한 분리판을 많이 적용하고 있다.In order to withstand the corrosive environment of the fuel cell, graphite materials have been generally used. However, in recent years, a separator using stainless steel having corrosion resistance has been applied in consideration of manufacturing cost and weight.
또한 연료전지 분리판의 유로는, 연료 혹은 산화제가 지나가는 채널(channel) 및 기체확산층과 맞닿아 전기적 통로 역할을 하는 랜드(land)로 구성되며, 원활한 반응물의 공급과 생성물의 배출을 위하여 유로의 형상 및 표면 상태의 제어가 매우 중요하다. The flow path of the fuel cell separator is composed of a channel through which the fuel or the oxidant passes and a land which acts as an electrical path by contacting the gas diffusion layer. In order to supply the reactant and discharge the product, And control of the surface state are very important.
일반적으로 고분자 전해질 연료전지는, 전해질막에서 수소 이온의 전도성을 향상시키기 위하여 반응 가스(연료 및 산화제)를 공급할 때 일정 수준 이상으로 가습해서 공급한다. Generally, a polymer electrolyte fuel cell is humidified by supplying a reactive gas (fuel and oxidizer) at a level higher than a certain level in order to improve the conductivity of hydrogen ions in the electrolyte membrane.
한편, 캐소드 측에서는 전기화학 반응에 의해서 물이 생성되기 때문에 반응 가스의 노점온도가 연료전지 작동 온도보다 높으면 채널, 기체확산층 혹은 전극 내부에서 수증기 응축에 의한 물방울이 발생한다.On the other hand, since water is generated by the electrochemical reaction on the cathode side, if the dew point temperature of the reaction gas is higher than the operating temperature of the fuel cell, water droplets are generated due to water vapor condensation in the channel, the gas diffusion layer or the electrode.
이를 플러딩(flooding) 현상이라고 하는데, 플러딩 현상은 반응 가스의 불균일한 유동 및 전극에서 반응가스의 결핍을 유발하여 연료전지의 성능을 저하시키는 원인이 된다.This phenomenon is referred to as a flooding phenomenon. The flooding phenomenon causes a non-uniform flow of the reactant gas and a deficiency of the reactant gas in the electrode, thereby deteriorating the performance of the fuel cell.
상기한 플러딩 현상은, 캐소드 전극뿐만 아니라 전해질 막을 통과해 전달된 물에 의해 애노드 전극에서도 발생할 수 있다. 특히, 애노드 측에서 응축수에 의한 가스유로의 막힘 현상이 발생한 경우에는 연료가스의 결핍을 초래하고, 이것은 전극의 비가역적 손상을 초래하게 된다.The above flooding phenomenon may occur not only at the cathode electrode but also at the anode electrode by the water passed through the electrolyte membrane. Particularly, when the clogging of the gas flow path by the condensed water occurs on the anode side, the deficiency of the fuel gas is caused, which leads to the irreversible damage of the electrode.
이것은 연료가스가 부족한 상태로 부하전류가 강제로 가해지면 연료가 없는 상태에서 전자와 프로톤을 만들기 위해서 애노드의 촉매를 담지하고 있는 카본이 물과 반응하기 때문이다. This is because, when the load current is forcibly applied in the state where the fuel gas is insufficient, the carbon bearing the anode catalyst reacts with water in order to make electrons and protons without fuel.
이러한 반응의 결과로 애노드 측 촉매의 손실이 발생하게 되고, 유효전극면적의 감소를 초래하여 연료전지 성능을 저하시킨다.As a result of this reaction, loss of the anode-side catalyst occurs, resulting in reduction of the effective electrode area and deteriorating fuel cell performance.
상기한 플러딩 현상을 방지하고, 연료전지의 성능을 안정화시키기 위해서는 채널 표면과 랜드 표면의 물에 대한 접촉각을 다르게 하거나, 조도를 다르게 조작하여 기체확산층 및 유로에서 물을 잘 배출시키는 처리가 필요하다.In order to prevent the flooding phenomenon and to stabilize the performance of the fuel cell, it is necessary to make the angle of contact of the channel surface and the surface of the land different with respect to water, or to treat water differently in the gas diffusion layer and the flow path.
하지만, 기존의 연료전지용 분리판의 표면처리 방법은, 분리판 표면에 귀금속 코팅을 하여 접촉저항을 줄이고 내식성을 향상시키는 것에 초점이 맞추어져 있으며, 채널과 랜드의 접촉각을 다르게 하기 위해서는 추가적인 코팅이 필요하며, 코팅 비용이 많이 드는 단점이 있다. However, the conventional method of treating the surface of a separator for a fuel cell is focused on reducing the contact resistance and improving the corrosion resistance by coating a noble metal on the surface of the separator. Further coating is required to change the contact angle between the channel and the land. And the coating cost is high.
또한 코팅 단계에서 채널과 랜드의 조도를 다르게 처리하는 것은 어렵고, 코팅된 표면을 후가공으로 조도를 변경하는 경우에는 코딩된 표면이 손상되어 부식이 발생할 가능성이 높다.It is also difficult to treat the channel and land roughness differently in the coating step, and when the roughness is changed by post-processing of the coated surface, the cured surface is damaged and the corrosion is likely to occur.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 창출된 것으로서, 코팅을 하지 않아도 부식에 대한 저항성을 확보한 스테인리스강 소재를 사용하고, 간단한 표면처리를 통하여 채널 혹은 랜드의 조도를 제어하여 연료전지의 물배출 특성 및 접촉저항을 개선할 수 있도록 한 고분자 연료전지용 분리판 및 그 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made in order to solve the above problems, and it is an object of the present invention to provide a method of manufacturing a fuel cell, And to provide a separation plate for a polymer fuel cell and a method of manufacturing the same, which can improve discharge characteristics and contact resistance.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 고분자 연료전지용 분리판은, 고분자 연료전지용 분리판에 있어서, 중량%(wt%)로, C: 0.02% 이하, N: 0.02% 이하, Si: 0.4% 이하, Mn: 0.2% 이하, P: 0.04% 이하, S: 0.02% 이하, Cr: 25.0~32.0%, Cu: 0~2.0% ,Ni: 0.8% 이하, Ti: 0.5% 이하, Nb: 0.5% 이하, 그리고, 잔부 Fe 및 불가피하게 함유되는 원소로 이루어진 페라이트계 스테인리스 강판으로 이루어진 상기 분리판에 채널과 랜드로 이루어진 유로가 형성되어 있고, 상기 랜드 표면의 조도를 변화시키도록 된 스크래치가 형성되어 있으며, 상기 분리판의 표면을 개질하여 형성한 부동태 피막이 구비되되,
상기 스크래치는 일정한 방향성을 갖고 있으며, 상기 스크래치의 방향이 채널 흐름 방향과 0~90도의 각도를 갖고 형성된 것을 그 특징으로 한다.In order to achieve the above object, a separator for a polymer fuel cell according to the present invention comprises 0.02% or less of C, 0.02% or less of N, 0.4% or less of Si, , Cr: 25 to 32.0%, Cu: 0 to 2.0%, Ni: 0.8% or less, Ti: 0.5% or less, Nb: 0.5% or less, A channel made of a channel and a land is formed in the separator plate made of a ferritic stainless steel plate made of a ferrite and an inevitably contained element, and a scratch for changing the roughness of the land surface is formed And a passive film formed by modifying the surface of the separator,
The scratch has a certain directionality and is characterized in that the direction of the scratch is formed at an angle of 0 to 90 degrees with respect to the channel flow direction.
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그리고 상기 스크래치는, 상기 분리판 표면의 조도가 Ra 값으로 0.1~1μm 범위이다.In the scratch, the roughness of the surface of the separator is in the range of 0.1 to 1 μm in Ra value.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 고분자 연료전지용 분리판 제조방법은, 고분자 연료전지용 분리판 제조방법에 있어서, (a) 스테인리스 강판을 제조하는 단계와; (b) 상기 스테인리스 강판에 채널과 랜드로 이루어진 유로를 성형하여 분리판을 제조하는 단계와; (c) 상기 분리판의 상기 랜드 표면에 기계적인 마찰을 통해 표면의 조도를 변화시키는 스크래치를 형성하는 단계와; (d) 상기 스크래치 형성 후 상기 분리판의 표면을 개질하는 단계;를 포함하되,
상기 스크래치는 일정한 방향성을 갖고 있으며, 상기 스크래치의 방향이 상기 채널 흐름 방향과 0~90도의 각도를 갖는 것을 그 특징으로 한다.According to another aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing a separator for a polymer fuel cell, comprising the steps of: (a) preparing a stainless steel sheet; (b) forming a separator by forming a channel made of a channel and a land on the stainless steel plate; (c) forming a scratch on the land surface of the separator plate by mechanical friction to change the surface roughness; (d) modifying the surface of the separator after formation of the scratch,
The scratch has a certain directionality, and the direction of the scratch has an angle of 0 to 90 degrees with respect to the channel flow direction.
그리고 상기 단계 (a)에서, 상기 스테인리스 강판은, 중량%(wt%)로, C: 0.02% 이하, N: 0.02% 이하, Si: 0.4% 이하, Mn: 0.2% 이하, P: 0.04% 이하, S: 0.02% 이하, Cr: 25.0~32.0%, Cu: 0~2.0% ,Ni: 0.8% 이하, Ti: 0.5% 이하, Nb: 0.5% 이하, 그리고, 잔부 Fe 및 불가피하게 함유되는 원소로 이루어진다.In the step (a), the stainless steel sheet may contain 0.02% or less of C, 0.02% or less of N, 0.4% or less of Si, 0.2% or less of Mn, 0.04% or less of P , S: not more than 0.02%, Cr: 25.0 to 32.0%, Cu: 0 to 2.0%, Ni: not more than 0.8%, Ti: not more than 0.5%, Nb: not more than 0.5% .
상기 분리판은, 상기 분리판의 역상 형상패턴을 가진 상, 하 금형을 이용하여 금속박판 성형 공정을 통해 이루어진다.The separating plate is formed through a metal sheet forming process using upper and lower molds having a reversed phase pattern of the separating plate.
또한 상기 분리판은, 상기 분리판의 제 2면의 역상 형상패턴을 가진 하부 금형을 이용하여 제 1면 측에서 강한 수압으로 금속판재를 금형 쪽으로 압입하여 원하는 형상을 성형하는 하이드로포밍(hydro-forming) 공정을 통해 이루어진다.The separating plate may be formed by pressing a metal plate toward a mold with a strong water pressure on the first surface side by using a lower mold having a reversed phase pattern of a second surface of the separating plate to form a desired shape by hydroforming ) Process.
그리고 상기 분리판의 스크래치는, 상기 분리판의 표면보다 경도가 높은 공구를 사용하여 상기 분리판의 표면 일부를 물리적으로 제거하는 공정을 통해 이루어진다.The scratching of the separating plate is performed through a process of physically removing a part of the surface of the separating plate using a tool having a higher hardness than the surface of the separating plate.
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그리고 상기 분리판 표면의 조도가 Ra 값으로 0.1~1μm 범위로 제어되는 공정을 통해 이루어진다.And the roughness of the surface of the separator is controlled in the range of 0.1 to 1 mu m in Ra value.
또한 상기 분리판의 표면개질은, (A) 10~20중량% 황산수용액에서 50~75℃의 온도로 산세정하여 제1 부동태 피막을 제거하는 단계와; 상기 스테인리스 강판을 수세하는 단계와; 상기 스테인리스 강판을 10~20중량% 질산과 1~10중량% 불산의 혼산에서 40~60℃의 온도로 부동태화 처리하여 제2 부동태 피막을 형성하는 단계;를 포함하여 된다.Further, the surface modification of the separator may include: (A) removing the first passivation film by acid pickling at a temperature of 50 to 75 ° C in an aqueous 10-20 wt% sulfuric acid solution; Washing the stainless steel plate with water; Passivating the stainless steel sheet at a temperature of 40 to 60 ° C. in a mixed acid of 10 to 20 wt% nitric acid and 1 to 10 wt% hydrofluoric acid to form a second passivation film.
본 발명의 실시예에 따르면, 스크래치를 통한 표면의 조도 제어를 통하여 기체확산층과 랜드 사이에 누적된 물을 채널로 용이하게 배출할 수 있다.According to the embodiment of the present invention, accumulated water between the gas diffusion layer and the land can be easily discharged to the channel through the surface roughness control through the scratch.
그리고 분리판 랜드에 형성된 표면 조도는 분리판과 기체확산층 사이의 접촉저항을 감소시킬 수 있다.And the surface roughness formed on the separator land can reduce the contact resistance between the separator and the gas diffusion layer.
또한 분리판 표면의 조도 제어는 고내식성의 페라이트계 스테인리스 강재 표면에 간단한 스크래치 공정으로 이루어지며, 표면개질을 통하여 표면의 내식성을 확보할 수 있으므로, 귀금속을 코팅하는 등의 부가적인 공정 없이도 저가격의 연료전지용 분리판을 제조할 수 있다.In addition, the surface roughness control of the separator plate is made by a simple scratch process on the surface of the ferritic stainless steel of high corrosion resistance, and the corrosion resistance of the surface can be secured through surface modification. Therefore, A battery separator can be manufactured.
도 1은 본 발명에 따른 고분자 연료전지용 분리판 제조방법이 적용된 분리판의 정면도이다.
도 2는 도 1의 요부 구성의 연료전지의 단위셀의 단면도이다.
도 3은 캐소드 분리판과 기체확산층 사이의 물의 포화도 등고선이다.
도 4는 본 발명에 적용된 분리판 랜드 표면에 스크래치가 형성된 단위셀의 분해 사시도이다.
도 5는 랜드 표면의 스크래치를 통한 물의 이동을 도시한 도면이다.
도 6은 본 발명에 의한 고분자 연료전지용 분리판 제조방법을 순차적으로 나타내 보인 순서도이다.1 is a front view of a separator plate to which a separator plate manufacturing method for a polymer fuel cell according to the present invention is applied.
2 is a cross-sectional view of a unit cell of the fuel cell of the essential part of FIG.
3 is a saturation degree contour line of water between the cathode separator and the gas diffusion layer.
4 is an exploded perspective view of a unit cell having scratches formed on a surface of a separator plate according to the present invention.
5 is a view showing movement of water through scratching of the land surface.
6 is a flowchart sequentially illustrating a method of manufacturing a separator for a polymer fuel cell according to the present invention.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
본 발명에 따른 연료전지용 분리판은 고분자 연료전지 내 작동환경 하에서 적절한 내식성을 확보하기 위해 높은 Cr을 함유하고 있는 스테인리스 강(강판)이다. The separator for a fuel cell according to the present invention is a stainless steel (steel plate) containing high Cr in order to ensure adequate corrosion resistance under an operating environment in a polymer fuel cell.
보다 자세하게는 중량%(wt%)로, C:0.02% 이하, N:0.02% 이하, Si:0.4% 이하, Mn:0.2 %이하, P:0.04% 이하, S:0.02% 이하, Cr:25.0~32.0%, Cu:0~2.0%,Ni:0.8%이하, Ti:0.5% 이하, Nb:0.5% 이하, 잔부 Fe 및 불가피하게 함유되는 원소로 이루어진 스테인리스 강판이다.More preferably 0.02% or less of C, not more than 0.02% of N, not more than 0.4% of Si, not more than 0.2% of Mn, not more than 0.04% of P, not more than 0.02% of S, not more than 0.02% of Cr, not more than 0.02% To 32.0%, Cu: 0 to 2.0%, Ni: not more than 0.8%, Ti: not more than 0.5%, Nb: not more than 0.5%, and the balance Fe and inevitably contained elements.
본 발명의 조성범위와, 그 한정이유를 더욱 상세히 설명한다. 아울러, 이하에서 설명되는 %는 모두 중량%이다.The composition range of the present invention and the reason for its limitation will be described in more detail. In addition, all the percentages described below are% by weight.
C와 N는 강 중에서 Cr 탄질화물을 형성하며, 그 결과 Cr이 결핍된 층의 내식성이 저하되므로, 양 원소는 낮을수록 바람직하다. 따라서 본 발명에서는 C:0.02%이하, N:0.02%이하로 그 조성비를 제한한다.C and N form Cr carbonitride in the steel, and as a result, the corrosion resistance of the layer lacking Cr is lowered, so that the lower both elements are, the better. Therefore, in the present invention, the composition ratio is limited to 0.02% or less of C and 0.02% or less of N.
Si는 탈산에 유효한 원소이나 인성 및 성형성을 억제하므로, 본 발명에서는 Si의 조성비를 0.4% 이하로 제한한다.Since Si inhibits elements effective in deoxidation, toughness and formability, the composition ratio of Si is limited to 0.4% or less in the present invention.
Mn은 탈산을 증가시키는 원소이나, 개재물인 MnS는 내식성을 감소시키므로, 본 발명에서는 Mn의 조성비를 0.2%이하로 제한한다.Mn is an element that increases deoxidation, but MnS, which is an inclusion, decreases the corrosion resistance. Therefore, the composition ratio of Mn is limited to 0.2% or less in the present invention.
P는 내식성뿐만 아니라 인성을 감소시키므로, 본 발명에서는 P의 조성비를 0.04% 이하로 제한한다.P reduces not only the corrosion resistance but also the toughness, so that the composition ratio of P is limited to 0.04% or less in the present invention.
S은 MnS를 형성하며, 이러한 MnS은 부식의 기점이 되어 내식성을 감소시키므로, 본 발명에서는 이를 고려하여 S의 조성비를 0.02% 이하로 제한한다.S forms MnS. Since MnS is a starting point of corrosion and reduces corrosion resistance, in the present invention, the composition ratio of S is limited to 0.02% or less.
Cr은 연료전지가 작동되는 산성 분위기에서 내식성을 증가시키나, 인성을 감소시키므로, 본 발명에서는 Cr의 조성비를 25% 내지 32%로 제한한다.Cr increases the corrosion resistance in the acidic atmosphere in which the fuel cell operates, but decreases the toughness. Therefore, in the present invention, the composition ratio of Cr is limited to 25% to 32%.
Cu는 연료전지가 작동되는 산성 분위기에서 내식성을 증가시키나, 과량 첨가시 Cu의 용출로 인하여 연료전지의 성능이 저하 및 성형성이 저하될 수 있다. 따라서 본 발명에서는 이를 고려하여 Cu의 조성비를 0% 내지 2% 이하의 범위로 제한한다.Cu increases corrosion resistance in an acidic atmosphere in which a fuel cell operates, but when it is added in an excessive amount, the performance of the fuel cell may deteriorate due to elution of Cu. Therefore, in the present invention, the composition ratio of Cu is limited to a range of 0% to 2% or less.
Ni은 일부 접촉저항을 감소시키는 역할을 하나, 과량 첨가시 Ni 용출 및 성형성이 저하될 수 있다. 따라서 본 발명에서는 이를 고려하여 Ni의 조성비를 0.8% 이하로 제한한다.Ni plays a role to reduce some contact resistance, but Ni addition and formability may be deteriorated when added excessively. Therefore, in the present invention, the composition ratio of Ni is limited to 0.8% or less.
Ti와 Nb는 강 중의 C, N을 탄질화물로 형성하는 데 유효한 원소이나, 인성을 저하시키므로, 본 발명에서는 이를 고려하여 각각의 조성비를 0.5% 이하로 제한한다.Ti and Nb are effective elements for forming C and N in the steel as carbonitrides, and toughness is lowered. Therefore, in the present invention, the respective composition ratios are limited to 0.5% or less.
본 발명에 따른 스테인리스 강재는 잉곳 캐스팅 또는 연속주조 공정을 통해 생산된 소재를 통상의 열간압연과 냉간압연 공정을 거쳐 연료전지 분리판의 용도에 적합하게 0.05~0.3mm의 박판 형태로 가공하여 제공하게 된다.The stainless steel material according to the present invention may be produced by subjecting a material produced through an ingot casting or a continuous casting process to a thin plate shape of 0.05 to 0.3 mm suitable for the use of the fuel cell separator through the ordinary hot rolling and cold rolling processes do.
도 1은 상기한 바와 같은 스테인리스 강판이 적용된 분리판의 정면도이다. 1 is a front view of a separator plate to which the above-described stainless steel plate is applied.
도 1을 참조하면, 연료전지 분리판(100)에는 돌출된 랜드(10)와 함몰된 채널(20)이 반복해서 이루어진 유로가 형성되어 있고, 연료 및 산화제가 유입되는 연료 입구 매니폴드(41)와 산화제 입구 매니폴드(51)가 분리판(100)을 관통하여 형성되며, 미반응된 연료 및 산화제가 배출되는 연료 출구 매니폴드(42) 및 산화제 출구 매니폴드(52)가 분리판(100)을 관통하여 형성된다. Referring to FIG. 1, the
그리고 연료전지 반응을 통해 발생한 열을 배출하기 위해서 냉각매체가 필요하며, 분리판(100)에는 냉각매체의 유입에 필요한 냉각매체 입구 매니폴드(61)와 냉각매체 유출에 필요한 냉각매체 출구 매니폴드(62)가 분리판(100)을 관통하여 형성된다. A cooling medium is required to discharge the heat generated by the fuel cell reaction. The
또한 상기 연료전지 분리판(100)에 상기한 유로를 형성하는 방법은, 유로의 애노드 전극면(70)과 반대의 형상으로 가공한 상부 금형과 유로의 냉각면(미도시)과 반대의 형상으로 가공한 하부 금형 사이에 금속판재를 놓고 강한 힘과 빠른 속도로 타격하여 성형하는 스템핑(stamping)을 사용할 수 있다. The method of forming the above-described flow path in the
또한 상기 1차 성형을 한 후, 다른 형상을 갖는 금형을 사용하여 추가 성형하는 것을 반복하여 최종적으로 원하는 형상을 성형하는 다단 스템핑(progress stamping)을 사용할 수도 있다.Further, it is also possible to use a multi-stage progressive stamping method in which after the primary molding is performed, additional molding is repeated using a mold having another shape to finally shape a desired shape.
또한 유로의 애노드 전극면(70)과 반대의 형상으로 가공한 상부 금형과 유로의 냉각면(미도시)과 반대의 형상으로 가공한 하부 금형 사이에 금속판재를 놓고 유압 서보프레스를 사용하여 원하는 압력과 스트로크(stroke)를 정밀 제어하면서 연속적으로 원하는 형상을 성형하는 서보 프레싱(servo-pressing) 방식을 사용할 수도 있다. Further, a metal plate material is placed between the upper mold and the lower mold which are formed in a shape opposite to the cooling surface (not shown) of the oil flow path and the flow path formed in the opposite shape to the
또한 상기한 유로의 냉각면과 반대의 형상으로 가공한 하부 금형만 사용하고 애노드 전극면(70) 측에서 강한 수압으로 금속판재를 금형 쪽으로 압입하여 원하는 형상을 성형하는 하이드로포밍(hydro-forming)을 사용할 수도 있다. Further, a hydroforming process is used in which only the lower mold processed to have a shape opposite to the cooling surface of the flow path described above is used and the metal plate is pressed into the metal mold with a strong water pressure on the
도 2는 MEA, 기체확산층, 애노드 분리판 및 캐소드 분리판으로 이루어진 연료전지 단위셀의 단면도이다. 2 is a cross-sectional view of a fuel cell unit cell comprising an MEA, a gas diffusion layer, an anode separation plate, and a cathode separation plate.
도 2에 도시된 바와 같이, MEA(90)는 전해질막(91)과 그 양측에 애노드 전극(92)과 캐소드 전극(93)으로 이루어져 있으며 MEA(90) 양측에는 각각 기체확산층(94)이 위치한다. 이 기체확산층(94)은 전극을 보호하면서 분리판 유로에서 전극으로 반응가스를 전달하고, 전극에서 생성된 물을 분리판 유로로 전달하기 위하여 통기성과 전자 도전성을 갖는 탄소 종이 또는 탄소 부직포 등으로 이루어진다. 2, the
상기 기체확산층(94) 외곽에는 각각 애노드 분리판(110)과 캐소드 분리판(120)이 위치한다. An
상기 애노드 분리판(110)은 애노드 전극면(70)으로 돌출된 면과 냉각면(80)으로 돌출된 면이 교대로 반복하여 이루어진 유로를 포함하며, 상기한 유로에서 애노드 전극면(70)으로 돌출된 면과 기체확산층(94)이 접촉하는 부분을 랜드(10)라고 하며, 랜드(10)와 랜드(10) 사이의 공간은 채널(20)이라고 한다.The
상기 채널(20)은 연료전지 반응에 필요한 연료(수소 혹은 개질가스)가 흐르는 통로 역할을 한다. The
그리고 상기 캐소드 분리판(120)은 캐소드 전극면(71)으로 돌출된 면과 냉각면(81)으로 돌출된 면이 교대로 반복하여 이루어진 유로를 포함하며, 상기 유로에서 캐소드 전극면(71)으로 돌출된 면과 기체확산층(94)이 접촉하는 부분을 랜드(11)라고 하며, 랜드(11)와 랜드(11) 사이의 공간은 채널(21)이라고 한다. The
상기 채널(21)은 연료전지 반응에 필요한 산화제(산소 혹은 공기)가 흐르는 통로 역할을 한다.The
상기 애노드 분리판 채널(20)의 반대면과 상기 캐소드 분리판 채널(21)의 반대면은 서로 맞닿아서 기계적인 지지 및 전기적인 통로 역할을 담당하며, 애노도 분리판 랜드(10)의 반대면과 캐소드 분리판 랜드(11)의 반대면으로 이루어진 공간은 냉각매체가 흐르는 냉각매체 채널(30)이다. The opposite side of the anode
연료전지가 발전을 하게 되면 애노드 분리판 채널(10)에 있는 연료(130)는 확산을 통해 기체확산층을 거처 애노드 전극(92)으로 이동하며 캐소드 분리판 채널(21)에 있는 산화제(131)는 확산을 통해 기체확산층(94)을 거처 캐소드 전극(93)으로 이동한다. The
이때 반응을 통해 전극에 생성된 물(132)은 기체확산층(94)을 통해 애노드 채널(20) 혹은 캐소드 채널(21)로 이동하여 연료전지 외부로 배출된다. At this time, the
상기 기체확산층(94)은 생성된 물의 배출을 용이하게 하기 위하여 PTFE 등을 사용하여 소수(hydrophobic) 처리가 되어 있다. The
한편, 연료전지 분리판으로 사용하는 금속표면은 표면에너지가 높아서 친수성(hydrophilic)을 갖는데 소수성의 기체확산층과 친수성의 랜드가 맞닿아 있는 부분은 물이 채널로 배출되지 못하고 랜드 표면과 기체확산층 사이에 누적되기 쉬운 조건이 된다.On the other hand, the metal surface used as the fuel cell separator has high surface energy and is hydrophilic. In the portion where the hydrophobic gas diffusion layer and the hydrophilic land are in contact with each other, water can not be discharged into the channel, It becomes an accumulative condition.
도 3은 친수 표면의 랜드와 소수 표면의 캐소드 기체확산층이 만나는 부위에서의 물의 포화도(liquid saturation) 등고선을 나타낸 그림이다. FIG. 3 is a graph showing the liquid saturation contour of water at a region where a land on a hydrophilic surface and a cathode gas diffusion layer on a minority surface meet.
여기서, 물의 포화도는 기체확산층의 기공의 체적에 대한 물의 체적의 비이다.Here, the degree of saturation of water is the ratio of the volume of water to the volume of the pores of the gas diffusion layer.
도 3에서와 같이 랜드(11)와 기체확산층(94)이 만나는 부분은 채널(21) 부위에 비하여 물이 많이 축적되며, 시간이 지남에 따라서 물방울이 크게 성장하여 기체확산층(94)의 기공을 전부 막아버리는 플러딩(flooding)이 발생한다. As shown in FIG. 3, a large amount of water is accumulated in the portion where the
그리고 상기 랜드(11) 부근에서 발생한 플러딩은 점차로 채널(21) 부근까지 확장하게 되고, 결국은 반응에 필요한 연료 혹은 산화제 흐름을 막아서 연료전지의 성능을 크게 떨어트리고 전극의 비가역적인 손상을 발생시킨다. The flooding occurring in the vicinity of the
본 발명에서는 상기의 문제를 해결하기 위하여, 도 4에 도시된 바와 같이, 랜드(11) 표면에 미세한 스크래치를 만들어서 랜드(11)와 기체확산층(94) 사이에 축적된 물을 채널(21)로 신속하게 배출하는 기능을 수행하도록 하였다. 4, a minute scratch is formed on the surface of the
상기 랜드(11) 표면의 스크래치(140)는 임의의 방향을 갖는 것보다는 일정한 방향을 갖는 것이 효과적인데, 바람직하게는 도 4와 같이 채널(21)의 흐름 방향(141)과 0 내지 90도의 각도(θ, 142)를 갖도록 스크래치(140)를 형성하는 것이 좋다. It is effective that the
이를 통하여 랜드(21)와 기체확산층(94) 사이에 축적된 물(132)은 랜드(11) 표면의 스크래치(140)에 의한 모세관 현상을 통하여 도 5와 같이 양 측의 채널(21)로 신속하게 이동할 수 있으며, 채널(21)에 있는 유체로의 증발 및 유체의 흐름에 의한 이동을 통하여 연료전지 외부로 배출될 수 있다.The
또한 상기 랜드(11) 표면의 스크래치는 분리판과 기체확산층(94) 사이의 접촉면적을 증가시켜 계면의 접촉저항을 감소시키는 효과가 있다. The scratches on the surface of the
이상의 연료전지용 분리판 제조방법이 도 6에 도시되어 있다.A method of manufacturing a separation plate for a fuel cell is shown in Fig.
도 6을 참조하면, 중량%(wt%)로, C: 0.02% 이하, N: 0.02% 이하, Si: 0.4% 이하, Mn: 0.2 %이하, P: 0.04% 이하, S: 0.02% 이하, Cr: 25.0~32.0%, Cu: 0~2.0%, Ni: 0.8% 이하, Ti: 0.01~0.5% 이하, Nb: 0.01~0.5% 이하, 잔부 Fe 및 불가피하게 함유되는 원소로 이루어진 페라이트계 스테인리스 강판을 준비한다.(단계 210)6, 0.02% or less of C, 0.02% or less of N, 0.4% or less of Si, 0.2% or less of Mn, 0.04% or less of P, 0.02% or less of S, A ferritic stainless steel sheet composed of 25.0 to 32.0% of Cr, 0 to 2.0% of Cu, 0.8% or less of Ni, 0.01 to 0.5% of Ti, 0.01 to 0.5% of Nb and the balance Fe and inevitably contained elements (Step 210).
이어서, 스테인리스 강판을 성형하여 채널(21), 랜드(11) 및 매니폴드(41,42,51,52,61,62)를 가공한다.(단계 220)Then, the stainless steel plate is formed to process the
이어서, 랜드(11) 표면에 채널(21) 흐름방향과 수직하게 스크래치를 형성한다.(단계 130)Next, a scratch is formed on the surface of the
또한 분리판 표면을 개질한다.(단계 240)And reforming the separator surface (step 240).
이를 보다 구체적으로 설명한다.This will be described in more detail.
상기 단계 130에서의 랜드(11) 표면의 스크래치는, 분리판의 유로를 성형한 이후에 롤러의 회전운동이나 사각형 공구의 직선운동 등 적절한 수단을 사용하여 형성할 수 있으며, 스크래치가 형성된 표면의 조도는 접촉저항 감소 및 내식성 향상을 위한 표면개질에 영향을 주지 않는 Ra 값으로 0.1~1μm 범위 이내인 것이 바람직하다. The scratch on the surface of the
또한 상기 단계 140의 분리판의 표면개질은, 광휘소둔 혹은 소둔·산세에 의하여 형성된 표면의 제1 부동태 피막을 10~20중량% 황산수용액에서 50~75℃의 온도로 산세정하여 제거하는 단계와, 상기 스테인리스강을 수세하는 단계, 및 상기 스테인리스강을 10~20중량% 질산과 1~10중량% 불산의 혼산에서 40~60℃의 온도로 부동태화 처리하여 제2 부동태 피막을 형성하는 단계로 이루어진다.In addition, the surface modification of the separator of
이 때 상기 스테인리스강은 표면 부동태 피막의 두께가 2~4.5㎚로 형성되고, Cr/Fe산화물비가 1.5㎚ 이내의 영역 내에서 1.5 이상이며, Cr(OH)3/Cr산화물 분포도가 1㎚ 영역 내에서 0~0.7의 비로 확보된다.Wherein the stainless steel has a thickness of 2 to 4.5 nm and a Cr / Fe oxide ratio of 1.5 or more in a region of 1.5 nm or less and a Cr (OH) 3 / Cr oxide distribution of 1 nm or less In the range of 0 to 0.7.
상술한 바와 같이 본 발명은 도면에 도시된 일 실시예를 참고로 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 보호 범위는 첨부된 특허청구범위에 의해서만 정해져야 할 것이다.While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it is to be understood that the invention is not limited to the disclosed embodiments, but, on the contrary, is intended to cover various modifications and equivalent arrangements included within the spirit and scope of the appended claims. . Therefore, the true scope of protection of the present invention should be defined only by the appended claims.
10 : 애노드 랜드 11 : 캐소드 랜드
20 : 애노드 채널 21 : 캐소드 채널
30 : 냉각수 채널 41 : 연료 입구 매니폴드
42 : 연료 출구 매니폴드 51 : 산화제 입구 매니폴드
52 : 산화제 출구 매니폴드 61 : 냉각매체 입구 매니폴드
62 : 냉각매체 출구 매니폴드 70 : 애노드 전극면
71 : 캐소드 전극면 80 : 애노드 냉각면
81 : 캐소드 냉각면 90 : MEA
91 : 전해질막 92 : 애노드 전극
93 : 캐소드 전극 94 : 기체확산층
100 : 분리판 110 : 애노드 분리판
120 : 캐소드 분리판 130 : 연료
131 : 산화제 132 : 물
140 : 스크래치 141 : 채널의 흐름방향
142 : 채널 흐름방향과 스크래치의 각도10: anode land 11: cathode land
20: anode channel 21: cathode channel
30: coolant channel 41: fuel inlet manifold
42: fuel outlet manifold 51: oxidant inlet manifold
52: oxidant outlet manifold 61: cooling medium inlet manifold
62: cooling medium outlet manifold 70: anode electrode face
71: cathode electrode surface 80: anode cooling surface
81: cathode cooling surface 90: MEA
91: electrolyte membrane 92: anode electrode
93: cathode electrode 94: gas diffusion layer
100: separator plate 110: anode separator plate
120: cathode separation plate 130: fuel
131: oxidizer 132: water
140: Scratch 141: Channel flow direction
142: Channel flow direction and angle of scratch
Claims (11)
(a) 스테인리스 강판을 제조하는 단계와;
(b) 상기 스테인리스 강판에 채널과 랜드로 이루어진 유로를 성형하여 분리판을 제조하는 단계와;
(c) 상기 분리판의 상기 랜드 표면에 기계적인 마찰을 통해 표면의 조도를 변화시키는 스크래치를 형성하는 단계와;
(d) 상기 스크래치 형성 후 상기 분리판의 표면을 개질하는 단계;를 포함하되,
상기 스크래치는 일정한 방향성을 갖고 있으며,
상기 스크래치의 방향이 상기 채널 흐름 방향과 0~90도의 각도를 갖는 특징으로 하는 고분자 연료전지용 분리판 제조방법.A method of manufacturing a separator plate for a polymer fuel cell,
(a) preparing a stainless steel sheet;
(b) forming a separator by forming a channel made of a channel and a land on the stainless steel plate;
(c) forming a scratch on the land surface of the separator plate by mechanical friction to change the surface roughness;
(d) modifying the surface of the separator after formation of the scratch,
The scratches have a certain directionality,
Wherein the direction of the scratch has an angle of 0 to 90 degrees with respect to the direction of the channel flow.
상기 단계 (a)에서, 상기 스테인리스 강판은,
중량%(wt%)로, C: 0.02% 이하, N: 0.02% 이하, Si: 0.4% 이하, Mn: 0.2% 이하, P: 0.04% 이하, S: 0.02% 이하, Cr: 25.0~32.0%, Cu: 0~2.0% ,Ni: 0.8% 이하, Ti: 0.5% 이하, Nb: 0.5% 이하,
그리고, 잔부 Fe 및 불가피하게 함유되는 원소로 이루어진 것을 특징으로 하는 고분자 연료전지용 분리판 제조방법.The method according to claim 1,
In the step (a), preferably,
At most 0.02% of C, at most 0.02% of N, at most 0.4% of Si, at most 0.2% of Mn, at most 0.04% of P, at most 0.02% of S, , Cu: 0 to 2.0%, Ni: 0.8% or less, Ti: 0.5% or less, Nb: 0.5%
And the balance Fe and inevitably contained elements.
상기 분리판은,
상기 분리판의 역상 형상패턴을 가진 상, 하 금형을 이용하여 금속박판 성형 공정을 통해 이루어진 것을 특징으로 하는 고분자 연료전지용 분리판 제조방법.The method according to claim 1,
The separator plate
Wherein the separating plate is formed by a metal sheet forming process using upper and lower molds having a reversed phase pattern of the separator.
상기 분리판은,
상기 분리판의 제 2면의 역상 형상패턴을 가진 하부 금형을 이용하여 제 1면 측에서 강한 수압으로 금속판재를 금형 쪽으로 압입하여 원하는 형상을 성형하는 하이드로포밍(hydro-forming) 공정을 통해 이루어진 것을 특징으로 하는 고분자 연료전지용 분리판 제조방법.The method according to claim 1,
The separator plate
A hydroforming process in which a metal plate is pressed into a metal mold at a high water pressure on the first surface side using a lower metal mold having a reversed phase pattern of the second surface of the separator to form a desired shape Wherein the polymer electrolyte membrane is a polymer electrolyte membrane.
상기 분리판의 스크래치는,
상기 분리판의 표면보다 경도가 높은 공구를 사용하여 상기 분리판의 표면 일부를 물리적으로 제거하는 공정을 통해 이루어진 것을 특징으로 하는 고분자 연료전지용 분리판 제조방법.The method according to claim 1,
The scratch of the separator plate
And a step of physically removing a part of the surface of the separator using a tool having a hardness higher than that of the surface of the separator.
상기 분리판 표면의 조도가 Ra 값으로 0.1~1μm 범위로 제어되는 공정을 통해 이루어진 것을 특징으로 하는 고분자 연료전지용 분리판 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the surface roughness of the separator is controlled in the range of 0.1 to 1 占 퐉 in terms of Ra value.
상기 분리판의 표면개질은,
(A) 10~20중량% 황산수용액에서 50~75℃의 온도로 산세정하여 제1 부동태 피막을 제거하는 단계와;
상기 스테인리스 강판을 수세하는 단계와;
상기 스테인리스 강판을 10~20중량% 질산과 1~10중량% 불산의 혼산에서 40~60℃의 온도로 부동태화 처리하여 제2 부동태 피막을 형성하는 단계;를 포함하여 된 것을 특징으로 하는 고분자 연료전지용 분리판 제조방법.The method according to claim 1,
The surface modification of the separator plate,
(A) removing the first passivation film by acid pickling at a temperature of 50 to 75 ° C in an aqueous 10-20 wt% sulfuric acid solution;
Washing the stainless steel plate with water;
And a step of passively treating the stainless steel sheet at a temperature of 40 to 60 DEG C in a mixed acid of 10 to 20 wt% nitric acid and 1 to 10 wt% hydrofluoric acid to form a second passive film A method for manufacturing a separator for a battery.
중량%(wt%)로, C: 0.02% 이하, N: 0.02% 이하, Si: 0.4% 이하, Mn: 0.2% 이하, P: 0.04% 이하, S: 0.02% 이하, Cr: 25.0~32.0%, Cu: 0~2.0% ,Ni: 0.8% 이하, Ti: 0.5% 이하, Nb: 0.5% 이하, 그리고, 잔부 Fe 및 불가피하게 함유되는 원소로 이루어진 페라이트계 스테인리스 강판으로 이루어진 상기 분리판에 채널과 랜드로 이루어진 유로가 형성되어 있고,
상기 랜드 표면의 조도를 변화시키도록 된 스크래치가 형성되어 있으며,
상기 분리판의 표면을 개질하여 형성한 부동태 피막이 구비되되,
상기 스크래치는 일정한 방향성을 갖고 있으며,
상기 스크래치의 방향이 채널 흐름 방향과 0~90도의 각도를 갖고 형성된 것을 특징으로 하는 고분자 연료전지용 분리판.In a separator for a polymer fuel cell,
At most 0.02% of C, at most 0.02% of N, at most 0.4% of Si, at most 0.2% of Mn, at most 0.04% of P, at most 0.02% of S, Of the separator is made of a ferritic stainless steel sheet composed of 0 to 2.0% of Cu, not more than 0.8% of Ni, not more than 0.5% of Ti, not more than 0.5% of Nb, A channel made of lands is formed,
A scratch is formed to change the illuminance of the land surface,
And a passive film formed by modifying the surface of the separator,
The scratches have a certain directionality,
Wherein the direction of the scratch is formed at an angle of 0 to 90 degrees with respect to the channel flow direction.
상기 스크래치는,
상기 분리판 표면의 조도가 Ra 값으로 0.1~1μm 범위인 것을 특징으로 하는 고분자 연료전지용 분리판.10. The method of claim 9,
The scratch may be,
Wherein the roughness of the surface of the separator is in the range of 0.1 to 1 占 퐉 in Ra value.
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