KR101410239B1 - 실리카로 코팅된 코어쉘 구조의 은나노입자층을 포함하는 폴리머 태양전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 실리카로 코팅된 코어-쉘 구조의 은나노입자층을 포함하는 폴리머 태양전지에 관한 것으로, 정공수송층과 광활성층 사이에 실리카 코팅된 은나노입자층을 삽입하여 제작된 폴리머 태양전지는 400 nm 내지 700 nm의 폭넓은 분석 범위에 걸쳐 추가적인 광흡수 및 산란 효과를 통해 8.92%의 높은 전력변환효율과 81.5%의 높은 외부양자효율을 나타내어 고성능의 폴리머 태양전지로서 사용될 수 있다.
Description
본 발명은 정공수송층과 광활성층 사이에 실리카로 코팅된 코어-쉘 구조의 은나노입자층을 포함하는 고성능 폴리머 태양전지에 관한 것이다.
폴리머 태양전지(PSC)는 저가, 용액 가공성 및 기계적 유연성 등의 많은 장점으로 인하여 주목을 받고 있다. 폴리머 태양전지에 관한 새로운 소재와 디바이스 구조의 심도있는 개발이 전력변환효율(PCE)을 향상시킬 지라도, 아직도 상업화를 위하여 PCE의 개선이 요구되는 실정이다.
광전지 파라미터, 예를들어 단락전류밀도(J SC ), 개방전압(V OC ) 및 충진율(FF)을 극대화하기 위한 전략으로서 접합 폴리머의 밴드갭 엔지니어링, 완충층 도입, 가공 첨가제를 이용한 형상 제어 또는 제작 후 처리 등이 알려져 있다.
단락전류밀도(J SC ) 개선을 위한 전략 중 하나가 벌크 이종접합(BHJ) 필름을 이용하여 광활성층에서 광흡수를 증진시키려는 것이다. 그러나, 광활성층의 두께가 BHJ 소재의 낮은 운반 이동성으로 인해 제한된다. 따라서, 광활성층에서 광흡수 능력을 최대화하면서 BHJ 필름의 두께를 최소화하는 방법이 필요하다.
한편, 한국공개특허 제2010-0009391호에서는 나노 패턴이 형성된 원본 몰드 준비 단계와, 상기 원본 몰드를 이용하여 용해성 폴리머층에 나노 패턴을 전사하는 용해성 폴리머 몰드 제작 단계와, 상기 용해성 폴리머 몰드 상에 P형 유기반도체층을 도포하는 P형 유기반도체층 형성 단계와, 상기 P형 유기반도체층의 한 면에 애노드 전극층을 형성하는 애노드 전극층 형성 단계와, 상기 용해성 폴리머 몰드를 용해시키는 용해성 폴리머 몰드 제거 단계와, 상기 P형 유기반도체층의 다른 면에 N형 유기반도체층을 도포하는 N형 유기반도체층 형성 단계, 및 상기 N형 유기반도체층의 한 면에 캐소드 전극층을 형성하는 캐소드 전극층 형성 단계를 포함하는 유기 태양전지의 제조방법을 개시한다.
이에, 본 발명의 목적은 특정 소재를 이용하여 전력전환효율을 보다 향상시킨 고성능 폴리머 태양전지를 제공하는 데에 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 정공수송층과 광활성층 사이에 실리카로 코팅된 코어-쉘 구조의 은나노입자층을 포함하는 폴리머 태양전지를 제공한다.
상기 폴리머 태양전지는 기판; 정공수송층; 실리카로 코팅된 코어-쉘 구조의 은나노입자층; 광활성층; 및 금속 전극을 포함한다.
상기 기판은 유리에 전극으로 산화인듐주석(ITO)이 코팅된 기판을 사용할 수 있다.
상기 정공수송층은 PEDOT:PSS{poly(3,4-ethylenedioxythiophene:polystyrene sulfonic acid)]로 이루어진 층일 수 있으며, 상기 광활성층은 PTB7(poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)-carbonyl]thieno-[3,4-b]thiophenediyl]]) 및 PC70BM([6,6]-phenyl-C70 butyric acid methyl ester)로 이루어진 층일 수 있다.
상기 금속 전극은 Al 전극일 수 있다.
본 발명과 같이 정공수송층과 광활성층 사이에 실리카 코팅된 은나노입자층을 삽입한 폴리머 태양전지를 제작하면 400 nm 내지 700 nm의 폭넓은 분석 범위에 걸쳐 추가적인 광흡수 및 산란 효과를 통해 8.92%의 높은 전력변환효율과 81.5%의 높은 외부양자효율을 나타내어 고성능의 폴리머 태양전지로서 사용될 수 있다.
도 1은 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO2) 나노입자의 고해상도 투과전자 현미경 분석 결과이고,
도 2는 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO2) 나노입자의 UV-Vis 흡수 스펙트럼 분석 결과이고,
도 3은 본 발명에 따른 폴리머 태양전지의 모식도를 나타낸 것이고,
도 4는 본 발명에 따른 폴리머 태양전지의 반사율 스펙트럼 결과이고,
도 5는 본 발명에 따른 폴리머 태양전지의 전류 밀도-전압(J-V) 특성을 나타낸 것이고,
도 6은 본 발명에 따른 폴리머 태양전지의 외부 양자 효율(EQE)을 나타낸 것이고,
도 7는 본 발명의 우수성 증명을 위한 비교군 폴리머 태양전지의 전류 밀도-전압(J-V) 특성을 나타낸 것이고,
도 8은 본 발명의 우수성 증명을 위한 비교군 폴리머 태양전지의 외부 양자 효율(EQE)을 나타낸 것이다.
도 2는 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO2) 나노입자의 UV-Vis 흡수 스펙트럼 분석 결과이고,
도 3은 본 발명에 따른 폴리머 태양전지의 모식도를 나타낸 것이고,
도 4는 본 발명에 따른 폴리머 태양전지의 반사율 스펙트럼 결과이고,
도 5는 본 발명에 따른 폴리머 태양전지의 전류 밀도-전압(J-V) 특성을 나타낸 것이고,
도 6은 본 발명에 따른 폴리머 태양전지의 외부 양자 효율(EQE)을 나타낸 것이고,
도 7는 본 발명의 우수성 증명을 위한 비교군 폴리머 태양전지의 전류 밀도-전압(J-V) 특성을 나타낸 것이고,
도 8은 본 발명의 우수성 증명을 위한 비교군 폴리머 태양전지의 외부 양자 효율(EQE)을 나타낸 것이다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
먼저, 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO2) 나노입자의 제조를 위하여 은나노입자를 폴리올 방법에 의해 합성하며, 코어인 은나노입자 표면 상에 실리카로 쉘 구조를 형성하기 위하여, 용매에서 균질화 된 은나노입자 용액을 교반 하에서 수산화암모늄과 혼합한 후, 알킬 실리케이트를 첨가한다.
이때, 알킬 실리케이트는 테트라에틸 오르토실리케이트 또는 에틸폴리실리케이트에서 선택될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에서는 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO2) 나노입자층을 정공수송층과 광활성층 사이에 삽입시킨 폴리머 태양전지를 제공한다.
상기 폴리머 태양전지는 기판; 정공수송층; 실리카로 코팅된 코어-쉘 구조의 은나노입자층; 광활성층; 및 금속 전극을 포함한다.
상기 기판은 상기 기판은 유리에 전극으로 산화인듐주석(ITO)이 코팅된 기판을 사용할 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 정공수송층은 PEDOT:PSS{poly(3,4-ethylenedioxythiophene:polystyrene sulfonic acid)]로 이루어진 층일 수 있으며, 상기 광활성층은 PTB7(poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)-carbonyl]thieno-[3,4-b]thiophenediyl]]) 및 PC70BM([6,6]-phenyl-C70 butyric acid methyl ester)로 이루어진 층일 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 금속 전극은 Al 전극일 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 폴리머 태양전지는 당해 분야에서 일반적으로 알려진 방법에 의해 제작할 수 있다.
특히, 본 발명과 같이 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO2) 나노입자층을 정공수송층과 광활성층 사이에 삽입시킨 폴리머 태양전지는 실리카로 코팅되지 않은 은나노입자층을 삽입시킨 폴리머 태양전지와 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO2) 나노입자를 ITO와 같은 기판과 정공수송층 사이에 삽입시킨 폴리머 태양전지보다 향상된 전력변환효율과 외부양자효율 즉, 8.92%의 높은 전력변환효율과 81.5%의 높은 외부양자효율을 나타내어 고성능의 폴리머 태양전지로서 유용하게 사용될 수 있다.
이하, 하기 실시예에 의해 본 발명을 보다 상세하게 설명한다. 다만, 이러한 실시예에 의해 본 발명이 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO
2
) 나노입자 제조
은 나노입자는 폴리올 방법에 의해 합성되었다. 즉, 0.1 g의 질산은을 폴리비닐피롤리돈(PVP)(1.5 g)과 에틸렌글리콜(6 mL)로 이루어진 용액에서 용해시켰다. 120℃에서 1시간 동안 반응시킨 후 PVP로 덮인 은 나노입자를 얻었다. 그리고 다음과 같은 방법으로 은 나노입자 표면에 실리카 쉘을 형성시켰다. 즉, 에탄올(140 mL) 중에 용해된 균질한 은 용액을 교반 하에서 수산화암모늄과 혼합한 후, 0.75 mL의 테트라에틸 오르토실리케이트(TEOS)를 첨가하였다. 30분 후 반응 용액에 다시 0.75 mL의 TEOS를 첨가하였다. 마지막으로 에탄올과 탈이온수로 세정한 후 몇차례 원심분리 하여 실리카로 코팅된 은 나노입자를 제조하였다.
<실시예 2> 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO
2
) 나노입자의 물성 평가
1. 고해상도 투과 전자 현미경(HR-TEM) 분석
앞서 준비된 Ag@SiO2 나노입자를 30분 동안 초음파 처리를 통해 에탄올에 분산시킨 후, 구리 그리드 (copper grids) 상에 나노입자 분산용액을 떨어뜨린 후 준비한 시료를 고해상도 투과 전자 현미경(HR-TEM; JEM-1400)을 이용하여 관찰한 결과, 도 1과 같이 실리카로 코팅된 은(Ag@SiO2) 나노입자가 성공적으로 코어-쉘 구조로 형성된 것을 확인할 수 있었으며, 이때 쉘 구조의 실리카 층은 10 nm의 평균 두께를 나타내었다.
2. UV-Vis 흡수 스펙트럼 분석
앞서 준비된 Ag@SiO2 나노입자를 Varian Cary 5000 분광분석기를 이용하여 UV-Vis 흡수 스펙트럼을 분석한 결과, 도 2와 같이 실리카로 코팅하지 않은 은나노입자(약 50 nm)와 비교하여 Ag@SiO2 나노입자에서 실리카 쉘에 의해 450 nm에서 적색 시프트된 SPR 피크를 나타내었다.
<실시예 3> 폴리머 태양전지 제작
폴리머 태양전지의 광활성층으로서 PTB7(poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)-carbonyl]thieno-[3,4-b]thiophenediyl]])과 PC70BM([6,6]-phenyl-C70 butyric acid methyl ester)의 블렌드 용액을 사용하였다. 본 실험에서는 2가지 유형의 폴리머 태양전지를 제작하였다. 즉, 제1유형으로 ITO/Ag@SiO2/PEDOT:PSS/PTB7:PC70BM/Al와 제2유형으로 ITO/PEDOT:PSS/Ag@SiO2/PTB7:PC70BM/Al를 각각 제작하였다.
제1유형 구조 폴리머 태양전지 제조를 위하여, 먼저 ITO 기판을 10분 동안 UV 처리하여 준비한 후, Ag@SiO2 용액(1 중량%)을 ITO 기판 상에 2000 rpm으로 스핀-캐스트 하였고, 50℃에서 3분 동안 가열하였다. Ag@SiO2 층 상부에 PEDOT:PSS (poly(3,4-ethylenedioxythiophene):polystyrene sulfonic acid)를 5000 rpm으로 스핀 캐스트 하였고, 120℃에서 10분 동안 건조하였다.
한편, 제2유형 구조 폴리머 태양전지 제조를 위하여, 먼저 ITO 기판을 10분 동안 UV 처리하여 준비한 후, PEDOT:PSS (poly(3,4-ethylenedioxythiophene):polystyrene sulfonic acid)를 ITO 기판 상에 5000 rpm으로 스핀 캐스트 하였고, 120℃에서 10분 동안 건조하였다. 상기 PEDOT:PSS 층 상부에 Ag@SiO2 용액을 2000 rpm으로 스핀코팅 하였고, 50℃에서 3분 동안 가열하였다.
그 후, 제1유형 구조 폴리머 태양전지와 제2유형 구조 폴리머 태양전지 제조에 있어서, PEDOT:PSS 층 상부와 Ag@SiO2 층 상부에 각각 PTB7 (1 중량%), PC70BM (1.5 중량.%) 및 1,8-디아이오도옥탄(2 부피%)로 이루어진 클로로벤젠 용액을 이용하여 1000 rpm에서 스핀코팅 하여 광활성층을 제조하였다.
상기 광활성층 상에 열증착에 의해 진공(<10-6Torr) 하에서 Al(100 nm) 전극을 증착시켰다.
비교를 위하여, Ag@SiO2 대신 은나노입자 용액(1.0 중량%)을 사용하여 앞서와 동일한 방법으로 어떠한 코팅도 하지 않은 은나노입자를 갖는 폴리머 태양전지를 제조하였다. Al 전극의 면적은 폴리머 태양전지의 활성 면적으로서 13.0 mm2이었다.
<실시예 4> 폴리머 태양전지의 성능 평가
앞서 준비된 폴리머 태양전지들의 반사율 스펙트럼을 Varian Cary 5000 분광분석기를 이용하여 분석하였고, 전류 밀도-전압(J-V)은 Keithley 2635A Source Measure Unit을 이용하여 측정하였다. 이때, 태양전지 성능은 100 mWcm-2의 조사 강도를 갖는 Air Mass 1.5 Global (AM 1.5 G) 솔라 시뮬레이터로 검사하였다.
외부 양자 효율(EQE) 측정은 대기 조건 하에서 제논 램프로부터 단색광을 적용하여 PV measurement OE system을 이용하여 수행하였다.
도 4는 앞서 제작한 유형별 폴리머 태양전지의 반사율 스펙트럼을 나타낸 것으로서, 400 nm 내지 700 nm의 범위 내에서 제2유형 폴리머 태양전지는 제1유형 폴리머 태양전지보다 더 큰 광흡수를 나타내었고, 특히 450 nm에서 주목할 만한 SPR 피크를 나타내었다.
도 5는 제1유형 폴리머 태양전지, 제2유형 폴리머 태양전지 및 비교를 위한 실리카로 코팅된 은나노입자(Ag@SiO2)를 갖는 폴리머 태양전지를 이용하여 각각의 전류 밀도-전압(J-V) 특성을 나타낸 것으로, 제2유형 태양전지에서 16.65 mA cm-2의 높은 단락전류밀도가 관찰되었다.
도 6은 제1유형 폴리머 태양전지, 제2유형 폴리머 태양전지 및 비교를 위한 실리카로 코팅된 은나노입자(Ag@SiO2)를 갖는 폴리머 태양전지를 이용하여 각각의 외부 양자 효율(EQE)을 나타낸 것으로, Ag@SiO2나노입자로 코팅되지 않은 비교예에서는 69.4%의 EQE를 나타낸 반면, 제1유형 폴리머 태양전지와 제2유형 폴리머 태양전지에서는 각각 77.3% 및 81.5%로 EQE가 증가하였다.
도 7은 제1유형 폴리머 태양전지, 제2유형 폴리머 태양전지 및 비교를 위한 어떠한 코팅도 하지 않은 은나노입자(Ag NPs)를 갖는 폴리머 태양전지를 이용하여 각각의 전류 밀도-전압(J-V) 특성을 나타낸 것으로, Ag@SiO2나노입자의 경우와 같은 의미있는 영향은 관찰되지 않았다.
도 8은 제1유형 폴리머 태양전지, 제2유형 폴리머 태양전지 및 비교를 위한 어떠한 코팅도 하지 않은 은나노입자(Ag NPs)를 갖는 폴리머 태양전지를 이용하여 각각의 외부 양자 효율(EQE)을 나타낸 것으로, Ag@SiO2나노입자로 코팅되지 않은 비교예에 비해, 제1유형에서는 증가된 단략전류밀도가 관찰되었지만 제2유형에서는 단락전류밀도 및 충진율 감소로 인한 낮은 전력전환효율이 관찰되었다.
표 1은 제1유형 폴리머 태양전지, 제2유형 폴리머 태양전지 및 비교를 위한 실리카로 코팅된 은나노입자(Ag@SiO2)를 갖는 폴리머 태양전지의 상세한 디바이스 파라미터를 나타낸 것으로서, 제2유형 폴리머 태양전지에서 단락전류밀도(J SC )의 가장 큰 개선을 나타내어 8.92%의 가장 높은 전력변환효율(PCE)을 나타내었다.
표 2은 제1유형 폴리머 태양전지, 제2유형 폴리머 태양전지 및 비교를 위한 어떠한 코팅도 하지 않은 은나노입자(Ag NPs)를 갖는 폴리머 태양전지의 상세한 디바이스 파라미터를 나타낸 것으로서, 제2유형 폴리머 태양전지에서 단락전류밀도(J SC ) 및 충진율(FF) 감소로 6.41%의 낮은 전력변환효율(PCE)을 나타내었다.
| 태양전지 (Ag@SiO2) |
J sc (mA/cm2) |
V oc (V) |
FF | Average PCE (%) |
Best PCE (%) |
J sc (Calc.) (mA/cm2) |
| 비교예 | 14.64±0.14 | 0.74±0.01 | 0.67±0.01 | 7.26 | 7.51 | 14.55 |
| 제1유형 | 16.10±0.21 | 0.74±0.01 | 0.67±0.01 | 7.98 | 8.20 | 16.19 |
| 제2유형 | 16.65±0.12 | 0.74±0.02 | 0.68±0.02 | 8.49 | 8.92 | 17.14 |
| 태양전지 (Ag NPs) |
J sc (mA/cm2) |
V oc (V) |
FF | Average PCE (%) |
J sc (Calc.) (mA/cm2) |
| 비교예 | 14.10 | 0.75 | 0.69 | 7.28 | 14.35 |
| 제1유형 | 15.50 | 0.74 | 0.70 | 8.09 | 14.85 |
| 제2유형 | 13.90 | 0.73 | 0.64 | 6.41 | 13.60 |
종합하면, 정공수송층과 광활성층 사이에 Ag@SiO2 나노입자층을 삽입한 제2유형 폴리머 태양전지는 400 nm 내지 700 nm의 폭넓은 분석 범위에 걸쳐 추가적인 광흡수 및 산란 효과를 통해 8.92%의 PCE와 81.5%의 EQE를 나타내어 고성능의 폴리머 태양전지로서 사용될 수 있다.
이상과 같이, 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술 사상과 아래에 기재될 청구범위의 균등 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.
Claims (6)
- 정공수송층과 광활성층 사이에 실리카로 코팅된 코어-쉘 구조의 은나노입자층을 포함하는 폴리머 태양전지.
- 청구항 1에 있어서, 상기 폴리머 태양전지는 기판; 정공수송층; 실리카로 코팅된 코어-쉘 구조의 은나노입자층; 광활성층; 및 금속 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리머 태양전지.
- 청구항 2에 있어서, 상기 기판은 유리에 전극으로 산화인듐주석(ITO)이 코팅된 기판인 것을 특징으로 하는 폴리머 태양전지.
- 청구항 2에 있어서, 상기 정공수송층은 PEDOT:PSS{poly(3,4-ethylenedioxythiophene:polystyrene sulfonic acid)]로 이루어진 층인 것을 특징으로 하는 폴리머 태양전지.
- 청구항 2에 있어서, 상기 광활성층은 PTB7(poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)-carbonyl]thieno-[3,4-b]thiophenediyl]]) 및 PC70BM([6,6]-phenyl-C70 butyric acid methyl ester)로 이루어진 층인 것을 특징으로 하는 폴리머 태양전지.
- 청구항 2에 있어서, 상기 금속 전극은 Al 전극인 것을 특징으로 하는 폴리머 태양전지.
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|---|---|---|---|
| KR1020130051405A KR101410239B1 (ko) | 2013-05-07 | 2013-05-07 | 실리카로 코팅된 코어쉘 구조의 은나노입자층을 포함하는 폴리머 태양전지 |
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| KR1020130051405A KR101410239B1 (ko) | 2013-05-07 | 2013-05-07 | 실리카로 코팅된 코어쉘 구조의 은나노입자층을 포함하는 폴리머 태양전지 |
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| KR101410239B1 true KR101410239B1 (ko) | 2014-06-24 |
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| KR1020130051405A KR101410239B1 (ko) | 2013-05-07 | 2013-05-07 | 실리카로 코팅된 코어쉘 구조의 은나노입자층을 포함하는 폴리머 태양전지 |
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| KR (1) | KR101410239B1 (ko) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112736203A (zh) * | 2021-01-27 | 2021-04-30 | 首都师范大学 | 一种有机太阳能电池及其制备方法 |
| CN115975405A (zh) * | 2022-12-12 | 2023-04-18 | 合肥工业大学 | 一种具有优异光电性能Cs2SnI6基复合膜的制备方法 |
| CN116715890A (zh) * | 2023-07-31 | 2023-09-08 | 阿梓萨科技(深圳)有限公司 | 采用核-壳微结构透光粒子制备防反射膜的方法 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101055117B1 (ko) | 2010-05-17 | 2011-08-08 | 한양대학교 산학협력단 | 나노구조체를 포함하는 태양전지 제조방법 |
| KR20120047489A (ko) * | 2010-11-04 | 2012-05-14 | 재단법인대구경북과학기술원 | 염료를 포함하는 광활성층을 포함하는 유기태양전지 및 그 제조방법 |
| KR20120055386A (ko) * | 2010-11-23 | 2012-05-31 | 삼성전자주식회사 | 태양전지 및 그 제조방법 |
| KR20130037769A (ko) * | 2011-10-07 | 2013-04-17 | 한국철강 주식회사 | 박막 태양광 모듈 |
-
2013
- 2013-05-07 KR KR1020130051405A patent/KR101410239B1/ko active IP Right Grant
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| CN115975405B (zh) * | 2022-12-12 | 2024-03-12 | 合肥工业大学 | 一种具有优异光电性能Cs2SnI6基复合膜的制备方法 |
| CN116715890A (zh) * | 2023-07-31 | 2023-09-08 | 阿梓萨科技(深圳)有限公司 | 采用核-壳微结构透光粒子制备防反射膜的方法 |
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