KR101353691B1 - Metal-supported solid oxide fuel cell and method for manufacturing the same - Google Patents

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Abstract

본 발명은 금속 지지체와 전극을 용이하게 접합하고, 이들의 밀착력을 향상시킬 수 있는 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것으로,
전극층 및 상기 전극층의 일면에 전해질층을 형성하는 단계;
다공성 금속 지지체를 형성하는 단계; 및
상기 다공성 금속 지지체와 상기 전해질층이 형성된 전극층을 도금하여 접합하는 단계를 포함하는 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.The present invention relates to a method for manufacturing a metal support type solid oxide fuel cell that can easily bond a metal support and an electrode, and improve the adhesion thereof.
Forming an electrode layer and an electrolyte layer on one surface of the electrode layer;
Forming a porous metal support; And
It provides a method of manufacturing a metal support-type solid oxide fuel cell comprising the step of plating and bonding the electrode layer on which the porous metal support and the electrolyte layer is formed.

Description

금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 및 그 제조방법{METAL-SUPPORTED SOLID OXIDE FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}Metal-supported solid oxide fuel cell and its manufacturing method {METAL-SUPPORTED SOLID OXIDE FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}

본 발명은 고체 산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지와 이를 제조하는 방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a solid oxide fuel cell (SOFC), and more particularly to a metal support-type solid oxide fuel cell and a method of manufacturing the same.

고체 산화물 연료 전지(solid oxide fuel cell; SOFC)는 단위 전지와 분리판으로 이루어진 전기 생성 유닛이 복수개 적층된 구조로 이루어진다. 단위 전지는 전해질막, 상기 전해질막의 일면에 위치하는 양극(공기극)과 전해질막의 다른 일면에 위치하는 음극(연료극)을 포함한다.
The solid oxide fuel cell (SOFC) has a structure in which a plurality of electricity generating units including a unit cell and a separator are stacked. The unit cell includes an electrolyte membrane, an anode (air electrode) located on one side of the electrolyte membrane, and a cathode (fuel electrode) located on the other side of the electrolyte membrane.

공기극에 산소를 공급하고 음극에 수소를 공급하면, 공기극에서 산소의 환원 반응으로 생성된 산소 이온이 전해질막을 지나 음극으로 이동한 후 음극에 공급된 수소와 반응하여 물이 생성된다. 이때 음극에서 생성된 전자가 공기극으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르며, 단위 전지는 이러한 전자 흐름을 이용하여 전기 에너지를 생산한다.
When oxygen is supplied to the air electrode and hydrogen is supplied to the cathode, oxygen ions generated by the reduction reaction of oxygen in the air electrode move to the cathode through the electrolyte membrane, and then water reacts with hydrogen supplied to the cathode. At this time, the electrons generated in the cathode are transferred to the cathode and consumed, and electrons flow to the external circuit, and the unit cell generates electrical energy using the electron flow.

전해질, 공기극 및 연료극으로 이루어진 연료 전지를 단위 전지(unit cell)라고 하며, 1개의 단위 전지가 생산하는 전기에너지의 양은 매우 제한적이기 때문에 연료전지를 발전에 이용하기 위해서는 단위전지를 직렬로 연결해 놓은 형태인 적층체(스택, stack)를 제작하게 된다. 스택을 형성하기 위해 각각의 단위 전지의 공기극과 연료극을 전기적으로 연결하면서 연료와 공기의 혼합을 막기 위해 분리판을 이용한다.
A fuel cell composed of an electrolyte, an air electrode, and a fuel electrode is called a unit cell. Since the amount of electrical energy produced by one unit cell is very limited, the unit cells are connected in series to use the fuel cell for power generation. Phosphorus laminate (stack, stack) will be produced. The separator is used to prevent the mixing of fuel and air while electrically connecting the cathode and the anode of each unit cell to form a stack.

스택을 구성하기 위해서는 분리판, 연료극, 전해질, 공기극이 하나의 단위를 이루며, 상기 분리판은 기본적으로 Fe-Cr을 기본으로 하는 페라이트계 스테인레스 강판을 사용하며, 공기극과 연료극에는 가스가 이동할 수 있는 통로(유로)를 제공하며, 셀과 셀을 전기적으로 연결시키는 기능이 필요하다.
In order to form a stack, a separator plate, an anode, an electrolyte, and an air electrode form a unit. The separator uses a ferritic stainless steel sheet based on Fe-Cr. The gas may move between the air electrode and the fuel electrode. It provides a passage and requires the ability to electrically connect the cell to the cell.

한편, 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지는 니켈 또는 스테인레스 스틸을 지지체로 하여, 상기 지지체와 접하는 전극(연료극 또는 공기극)이 형성되며, 상기 전극과 접하여 전해질이 형성되며, 상기 전해질과 접하여 전극이 형성되는 구조를 갖는다. 세라믹 대신 강도가 높은 금속을 지지체로 사용하므로, 적층체(스택) 조립시 단위전지가 견딜 수 있는 응력이 크기 때문에 유리 밀봉재 대신 개스킷형 밀봉재의 적용이 가능하다는 장점이 있다.
Meanwhile, in the metal support type solid oxide fuel cell, an electrode (a fuel electrode or an air electrode) in contact with the support is formed using nickel or stainless steel as a support, an electrolyte is formed in contact with the electrode, and an electrode is formed in contact with the electrolyte. Has a structure. Since a metal having high strength is used as a support instead of a ceramic, there is an advantage that a gasket type sealant can be applied instead of a glass sealant because the stress that the unit cell can withstand when the laminate is stacked is large.

이와 같은 장점에도 불구하고, 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지를 제조하는 데에는 어려움이 많다. 이는 지지체를 이루는 금속과 세라믹인 전극이 접하고 있기 때문이다. Despite these advantages, there are many difficulties in manufacturing a metal support solid oxide fuel cell. This is because the metal constituting the support and the electrode, which are ceramics, are in contact with each other.

상기 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지를 제조하는 방법으로 두가지 방법이 알려져 있다.
Two methods are known as a method of manufacturing the metal support solid oxide fuel cell.

첫번째 방법은 도 1(b)에 나타난 바와 같이, 금속 지지체를 이루는 금속층과 전극을 이루는 세라믹층을 접합하기 위해, 각각의 층을 슬러리로부터 테이프 캐스팅과 같은 방법으로 제작한 후, 이렇게 제작된 시트를 압착시켜 일체화하고, 이를 고온에서 소성하였다. In the first method, as shown in FIG. 1 (b), in order to bond the metal layer constituting the metal support and the ceramic layer constituting the electrode, each layer was fabricated from a slurry by a method such as tape casting, Compression was integrated and fired at high temperature.

그러나, 상기 방법의 경우에 금속층과 세라믹층의 수축과정에서 수축율의 차이, 고온에서 동시 소성에 따른 상호 확산의 문제가 있다. 또한, 고온에서의 분위기 제어가 용이하지 않다. 즉, 금속층의 경우 환원분위기를 유지하여야 하나, 상기 전극이 애노드(Anode)로서, NiO와 같은 금속산화물을 사용하는 경우, 환원분위기에서 상기 NiO가 Ni로 변화하기 때문에 소성시 물성치 및 소결성에 변화가 생기게 된다.
However, in the case of the above method, there is a problem of mutual diffusion due to the difference in shrinkage rate during the shrinking process of the metal layer and the ceramic layer and simultaneous firing at high temperature. In addition, atmosphere control at high temperatures is not easy. That is, in the case of the metal layer, the reducing atmosphere should be maintained. However, when the electrode is an anode and a metal oxide such as NiO is used, the NiO is changed to Ni in the reducing atmosphere, and thus the physical properties and the sinterability of the metal layer change. Will be created.

두번째 방법은 도 1(b)에 나타난 바와 같이, 소성이 완료되어 확보된 금속 지지체 위에 전극 및 전해질층을 박막 등의 공정으로 코팅하는 방법이 있다. 그러나, 이 경우에는 금속 지지체가 연료의 공급을 위해서 다공성 구조를 가져야 하므로, 다공성 구조를 갖는 금속 지지체 위에 평탄한 세라믹층을 코팅하는 것이 매우 어렵고, 상기 전극 및 전해질층의 치밀도가 떨어질 뿐만 아니라, 표면의 평탄도가 매우 열악한 문제가 있다.
As shown in FIG. 1 (b), there is a method of coating an electrode and an electrolyte layer by a thin film or the like on a metal support secured by firing. However, in this case, since the metal support must have a porous structure for supplying fuel, it is very difficult to coat a flat ceramic layer on the metal support having the porous structure, and the density of the electrode and electrolyte layers is reduced, as well as the surface The flatness of the problem is very poor.

이에, 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지를 제조하는 방법에 있어서, 상기 문제점을 해결할 수 있는 방법이 절실히 요구되고 있는 실정이다.
Accordingly, in the method of manufacturing a metal support solid oxide fuel cell, a method for solving the above problems is urgently required.

본 발명의 일측면은 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지를 제조함에 있어서, 금속 지지체와 전극을 용이하게 접합하고, 이들의 밀착력을 향상시킬 수 있는 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지와 그 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.
One aspect of the present invention is to provide a metal support-type solid oxide fuel cell and a method for manufacturing the metal support-type solid oxide fuel cell, which can easily bond the metal support and the electrode, and improve their adhesion. It is.

본 발명은 일면에 전해질층이 형성된 전극층; 및The present invention is an electrode layer formed electrolyte layer on one surface; And

상기 전극층과 도금접합되는 다공성 금속 지지체를 포함하는 금속지지체형 고체 산화물 연료전지를 제공한다.
Provided is a metal support-type solid oxide fuel cell comprising a porous metal support plated and bonded to the electrode layer.

또한, 본 발명은 전극층 및 상기 전극층의 일면에 전해질층을 형성하는 단계; In addition, the present invention comprises the steps of forming an electrode layer and an electrolyte layer on one surface of the electrode layer;

다공성 금속 지지체를 형성하는 단계; 및Forming a porous metal support; And

상기 다공성 금속 지지체와 상기 전해질층이 형성된 전극층을 도금하여 접합하는 단계를 포함하는 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.
It provides a method of manufacturing a metal support-type solid oxide fuel cell comprising the step of plating and bonding the electrode layer on which the porous metal support and the electrolyte layer is formed.

본 발명에 의하면, 종래의 방법에 의해서 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지를 제조하는 방법에 비해, 수축율의 문제, 확산 문제, 분위기 제어 문제를 해결할 수 있을 뿐만 아니라, 치밀도와 평탄도 문제를 해결함으로서, 용이하면서도 밀착력을 높인 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 제조방법을 제공할 수 있는 장점이 있다.
According to the present invention, as compared with the conventional method for manufacturing a metal support solid oxide fuel cell, not only the problem of shrinkage rate, diffusion problem, atmosphere control problem, but also the problem of density and flatness can be solved. There is an advantage that can provide a method of manufacturing a metal support-type solid oxide fuel cell with easy and high adhesion.

도 1(a) 및 (b)는 종래 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 제조방법을 나타낸 모식도임.
도 2는 본 발명의 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 제조방법을 나타낸 모식도임.
도 3은 본 발명에서 전극과 금속 지지체가 도금에 의해 접합되는 것을 나타낸 모식도임.Figure 1 (a) and (b) is a schematic diagram showing a conventional metal support-type solid oxide fuel cell manufacturing method.
2 is a schematic view showing a metal support-type solid oxide fuel cell manufacturing method of the present invention.
Figure 3 is a schematic diagram showing that the electrode and the metal support in the present invention is bonded by plating.

이하, 본 발명에 대해 상세히 설명한다. 본 발명에서는 도면을 참고하여 상세히 설명한다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail. In the present invention will be described in detail with reference to the drawings.

도 2는 본 발명의 제조방법을 개략적으로 나타낸 모식도이다. 도 2에 나타난 바와 같이, 본 발명은 전극층 및 상기 전극층의 일면에 전해질층을 형성하는 단계; 2 is a schematic diagram schematically showing a manufacturing method of the present invention. As shown in Figure 2, the present invention comprises the steps of forming an electrode layer and an electrolyte layer on one surface of the electrode layer;

다공성 금속 지지체를 형성하는 단계; 및Forming a porous metal support; And

상기 다공성 금속 지지체와 상기 전해질층이 형성된 전극층을 도금하여 접합하는 단계를 포함한다.
And plating and bonding the electrode layer on which the porous metal support and the electrolyte layer are formed.

상기 전극층 및 전해질층의 형성은 본 발명에서 특별히 한정하는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 행해지는 통상의 방법에 의한다. 일예를 설명하면, 테이프 캐스팅을 통하여 시트 형태로 전해질층과 전극층을 형성한 후, 압착하고 고온에서 동시 소성을 통해 일체화시킨다. 소성이 완료된 후 환원분위기에서 열처리를 하면 전극층을 구성하는 NiO가 Ni로 환원됨으로써, 전기전도성를 갖는 다공질의 구조를 갖게된다.Formation of the electrode layer and the electrolyte layer is not particularly limited in the present invention, it is by a conventional method carried out in the technical field to which the present invention belongs. As an example, the electrolyte layer and the electrode layer are formed in the form of a sheet through tape casting, and then compressed and integrated through co-firing at a high temperature. When the heat treatment is performed in a reducing atmosphere after the sintering is completed, NiO constituting the electrode layer is reduced to Ni, thereby having a porous structure having electrical conductivity.

이 때의 환원분위기 열처리는 소성이 완료된 후 별도의 공정으로 할 수도 있고, 동시 소성의 마지막 단계에서 분위기를 조절함으로써 얻을 수도 있다.The reducing atmosphere heat treatment at this time may be a separate process after the calcination is completed, or may be obtained by controlling the atmosphere at the end of the simultaneous firing.

한편, 상기 전해질층을 구성하는 물질로는 대표적으로 이트리아 안정화 지그코니아(YSZ, Yttrium Stabilized Zirconia)가 있고, 도 2에서는 전극을 애노드로 하는 것을 예시하고 있으며, 상기 전극층은 YSZ와 NiO의 복합체가 사용될 수 있다.
On the other hand, the material constituting the electrolyte layer is typically Yttrium Stabilized Zirconia (YSZ, Yttrium Stabilized Zirconia), and in FIG. Can be used.

상기 전극층 및 전해질층을 형성하는 단계의 일예로서, 전해질층으로 YSZ와 애노드층으로 NiO를 적층한 복합체를 환원하여, YSZ(전해질층)-Ni(애노드층) 적층체를 준비한다. 상기 Ni는 NiO의 환원으로 형성된 것이다.
As an example of forming the electrode layer and the electrolyte layer, a composite obtained by stacking NiO as an YSZ and an anode layer as an electrolyte layer is reduced to prepare an YSZ (electrolyte layer) -Ni (anode layer) laminate. Ni is formed by reduction of NiO.

한편, 다공성 금속 지지체를 형성한다. 상기 금속 지지체는 스테인리스 메쉬나 기공성 소결 금속 등과 같이 다공성 금속 지지체로 형성한다.
On the other hand, a porous metal support is formed. The metal support is formed of a porous metal support such as a stainless steel mesh or a porous sintered metal.

상기 전극층과 전해질층을 형성하는 과정과 다공성 금속 지지체를 형성하는 것은 그 순서에 의미가 있는 것이 아니므로, 어느 것을 먼저 형성하더라도 무방하다.
The process of forming the electrode layer and the electrolyte layer and the forming of the porous metal support are not meaningful in that order, and may be formed first.

상기 다공성 금속 지지체와 상기 전해질층이 형성된 전극층을 도금하여 접합한다. 상기 도금은 Ni 도금액을 이용한 전해 도금을 이용할 수 있다. Ni 도금액이 다공성 금속 지지체로 잘 스며들기 때문에, 환원된 전극층과 금속 지지체의 양쪽 모두 도금층이 성장하게 된다. The porous metal support and the electrode layer on which the electrolyte layer is formed are plated and bonded. The plating may use an electrolytic plating using a Ni plating solution. Since the Ni plating liquid penetrates well into the porous metal support, the plating layer grows in both the reduced electrode layer and the metal support.

예를 들어 보다 상세히 설명하면, 환원된 전극층이 Ni-YSZ 복합체이고, 금속 지지체가 스테인리스인 경우, Ni 도금층은 전극층의 Ni 금속 부분과 스테인리스 상에서 빠르게 성장한다. 상기 도금이 빠르게 성장할 수 있는 것은 전극층과 금속 지지체의 금속이 높은 전기 전도도를 가지고 있으므로, 전해도금에 필요한 전자의 공급이 원활하기 때문이다. For example, in more detail, when the reduced electrode layer is a Ni-YSZ composite and the metal support is stainless, the Ni plating layer grows rapidly on the Ni metal part and the stainless steel of the electrode layer. The plating can grow rapidly because the metal of the electrode layer and the metal support has high electrical conductivity, and thus the supply of electrons required for electroplating is smooth.

상기 도금이 성장하게 되고, 전극층과 금속 지지체가 서로 인접해 있으면, 각층에서 도금층이 점점 성장하게 되면서, 결국 도금층이 서로 만나게 되고, 도금층의 일체화가 이루어지게 된다. 이렇게 도금층의 일체화로 인하여 도금층은 상기 전극층과 금속 지지체를 접합시키는 효과를 발생시킨다.
When the plating is grown and the electrode layer and the metal support are adjacent to each other, the plating layer grows gradually in each layer, whereby the plating layers meet each other, and the plating layer is integrated. Due to the integration of the plating layer, the plating layer generates an effect of bonding the electrode layer and the metal support.

도 3을 참조하여, 보다 상세히 설명한다. 도 3에서 보면, 전극 애노드층과금속 지지체에 도금층이 형성되게 되고, 이렇게 형성된 도금층이 서로 접합하게 되면서, 상기 전극층과 금속 지지체가 접합하게 된다.
With reference to FIG. 3, it demonstrates in more detail. In FIG. 3, a plating layer is formed on the electrode anode layer and the metal support, and the plating layers thus formed are bonded to each other, such that the electrode layer and the metal support are bonded to each other.

상기 도금을 이용한 방법은 저온에서 별도의 열처리 없이 금속층과 세라믹층을 접합할 수 있는 것으로서, 종래의 방법에 의한 수축율 문제, 확산문제, 분위기 제어 문제 등을 해결할 수 있을 뿐만 아니라, 치밀도 및 평탄도 문제를 해결할 수 있는 장점이 있다.
The method using the plating can be bonded to the metal layer and the ceramic layer at a low temperature without a separate heat treatment, not only can solve the shrinkage problem, diffusion problem, atmosphere control problem, etc. by the conventional method, but also the density and flatness There is an advantage to solve the problem.

한편, 상기 금속 지지체와 접합한 전극 및 전해질층 상에 또다른 전극을 추가로 적층하여, 단위 연료 전지를 제조할 수 있다.
Meanwhile, a unit fuel cell may be manufactured by further stacking another electrode on the electrode and the electrolyte layer bonded to the metal support.

또한, 본 발명은 상기 방법에 의해 제조되어, 일면에 전해질층이 형성된 전극층과 상기 전극층과 도금접합되는 다공성 금속 지지체를 포함하는 금속지지체형 고체 산화물 연료전지를 포함한다.The present invention also includes a metal support-type solid oxide fuel cell manufactured by the above method and including an electrode layer having an electrolyte layer formed on one surface thereof and a porous metal support plated and bonded to the electrode layer.

Claims (7)

일면에 전해질층이 형성된 전극층; 및
상기 전극층과 도금접합되는 다공성 금속 지지체를 포함하는 금속지지체형 고체 산화물 연료전지.
An electrode layer having an electrolyte layer formed on one surface thereof; And
A metal support type solid oxide fuel cell comprising a porous metal support plated and bonded to the electrode layer.
청구항 1에 있어서,
상기 도금접합은 Ni 도금액을 이용한 전해 도금 방법에 의해 형성된 금속지지체형 고체 산화물 연료전지.
The method according to claim 1,
The plating junction is a metal support-type solid oxide fuel cell formed by an electroplating method using a Ni plating solution.
청구항 1 또는 2에 있어서,
상기 전극층은 YSZ와 NiO의 복합체가 환원된 YSZ-Ni 복합체이고, 상기 전해질층은 YSZ인 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지.
The method according to claim 1 or 2,
The electrode layer is an YSZ-Ni composite is a reduced composite of YSZ and NiO, the electrolyte layer is YSZ metal support-type solid oxide fuel cell.
청구항 1에 있어서,
상기 다공성 금속 지지체는 스테인리스 메쉬나 기공성 소결 금속인 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지.
The method according to claim 1,
The porous metal support is a metal support-type solid oxide fuel cell is a stainless steel mesh or a porous sintered metal.
전극층 및 상기 전극층의 일면에 전해질층을 형성하는 단계;
다공성 금속 지지체를 형성하는 단계; 및
상기 다공성 금속 지지체와 상기 전해질층이 형성된 전극층을 도금하여 접합하는 단계
를 포함하는 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
Forming an electrode layer and an electrolyte layer on one surface of the electrode layer;
Forming a porous metal support; And
Plating and bonding the electrode layer on which the porous metal support and the electrolyte layer are formed.
Method of manufacturing a metal support-type solid oxide fuel cell comprising a.
청구항 5에 있어서,
상기 도금은 Ni 도금액을 이용한 전해 도금 방법으로 행하는 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
The method according to claim 5,
The plating is a manufacturing method of a metal support-type solid oxide fuel cell which is performed by an electroplating method using a Ni plating solution.
청구항 5에 있어서,
상기 전극층과 전해질층은 테이프 캐스팅법에 의해 성형된 후, 압착하여 소성 및 환원과정을 거쳐 형성하는 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 제조방법.The method according to claim 5,
The electrode layer and the electrolyte layer is molded by a tape casting method, and then compressed and formed through a calcination and reduction process of a metal support type solid oxide fuel cell.
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