KR101335913B1 - 금속 배선이 매립된 기판을 포함하는 유기발광다이오드 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 금속 배선이 매립된 기판을 포함하는 유기발광다이오드 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 상세하게는 기판, 양극, 유기발광층 및 음극이 순차적으로 적층되어 이루어지되, 상기 기판은 그 내부에 금속 배선이 매립된 기판인 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드를 제공한다. 본 발명에 따른 금속 배선이 매립된 기판을 포함하는 유기발광다이오드 및 이의 제조방법은 기판 내부에 금속 배선을 매립시킴으로써, 기판상에 형성되는 전극(음극 또는 양극)의 저항을 낮출 수 있으며, 매립된 금속 배선에 의하여 유기발광층에서 형성된 빛이 산란됨에 따라 발광효율이 향상되는 효과가 있다.

Description

금속 배선이 매립된 기판을 포함하는 유기발광다이오드 및 이의 제조방법{Organic light emitting diodes including metal wiring buried substrates, and the preparation method thereof}
본 발명은 금속 배선이 매립된 기판을 포함하는 유기발광다이오드 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
유기발광다이오드(organic light emitting diodes)는 기존의 액정 표시 장치(LCD), 플라즈마 디스플레이 패널(PDP), 전계 방출 디스플레이(FED)등의 평판 표시 소자에 비해 구조가 간단하고, 높은 휘도 및 시야각 특성이 우수하며, 응답속도가 빠르고 구동전압이 낮아 벽걸이 TV등의 평판 디스플레이 또는 디스플레이의 배면광, 조명, 광고판 등의 광원으로서 사용되도록 활발하게 개발이 진행되고 있다. 이러한 유기발광다이오드는 일반적으로 직류 전압을 인가하였을 때 양극으로부터 주입된 정공과 음극으로부터 주입된 전자가 재결합하여 전자-정공 쌍인 엑시톤(exciton)을 형성하며, 상기 엑시톤이 안정한 바닥 상태로 돌아오면서 그에 해당하는 에너지를 발광 재료에 전달함으로써 빛으로 전환된다.
이러한 유기발광다이오드는 음극, 양극 및 유기화합물층을 포함하며, 빛이 외부로 방출되는 구조에 따라 하부 발광(Bottom emission) 구조, 상부 발광(Top emission) 구조, 및 양면 발광(Dual emission) 구조로 구분할 수 있다.
또한, 일례로 상기 상부 발광 구조 유기발광다이오드의 경우, 반사전극과 투명 양극을 하부전극으로 하는 방식과, 투명 양극을 상부전극으로 함과 동시에 불투명 음극을 하부전극으로 하는 방식으로 더욱 분류될 수 있으며, 상기 투명 양극으로는 ITO 등의 투명전도성 산화물(Transparent Conducting Oxide)층, 전도성 금속층 등으로 이루어질 수 있다.
이때, 상기 투명양극으로 그 두께가 얇은 금속층이 형성되는 경우에는 표면저항이 낮은 장점이 있는 반면, 투과율이 매우 낮은 단점이 있으며, 투과율을 높이기 위해 금속층의 두께를 얇게 하면 표면저항이 증가되는 문제가 있다. 또한, 투명전도성 산화물층으로 투명양극을 형성하는 경우에는 특정 파장(550nm 이상의 가시광역대)에서는 투과율이 높은 장점이 있으나, 산화물층의 특성상 표면저항이 매우 높은 문제가 있다.
즉, 유기발광다이오드가 높은 투과율을 나타내기 위해서는 투명양극의 표면저항 증가를 수반할 수밖에 없으며, 이로 인해 구동전압이 상승하여 유기화합물층 재료의 열화를 가속화시키는 문제점이 있다.
한편, 대한민국등록특허 제10-1136620호 (등록일 2012년 04월 06일)에서는 유기 발광 다이오드 디스플레이 패널 제조 공정 중, 저 저항 금속을 사용하여 양극 배선을 위한 보조전극을 형성하는 방법이 개시된 바 있다.
또한, 대한민국공개특허 제10-2008-0011536호 (공개일 2008년 02월 05일)에서는 기판 상에 형성되는 유기 전계 발광 소자; 상기 기판과 유기 전계 발광 소자 사이에 형성되는 제1 전극; 상기 제1 전극의 발광 영역을 노출시키도록 상기 제1 전극의 비발광 영역을 덮는 절연층; 상기 유기 전계 발광 소자 상에 형성되는 제2 전극; 및 상기 제1 전극 상의 비발광 영역 상에 형성되는 금속성 도전막을 포함하는 유기 발광 표시장치가 개시된 바 있다. 즉, 상기 금속성 도전막을 포함함으로써 제1 전극을 저항을 낮추는 유기 전계 발광 소자가 개시된 바 있다.
즉, 상기한 바와 같이, 유기 발광 소자의 투과율 손실 없이 전극(투명양극)의 저항을 낮추고자 하는 연구가 활발히 진행되고 있다.
이에, 본 발명자들은 전극(투명양극)의 저 저항을 달성하여 고효율의 유기발광다이오드를 제조하기 위한 연구를 수행하던 중, 기판 내에 금속 배선을 매립시켜 기판 상에 형성되는 전극의 저항을 낮추며, 매립된 배선에 의하여 생성된 빛을 산란시킴으로써 발광효율이 향상된 유기발광다이오드를 개발하고, 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 금속 배선이 매립된 기판을 포함하는 유기발광다이오드 및 이의 제조방법을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
기판, 양극, 유기발광층 및 음극이 순차적으로 적층되어 이루어지되,
상기 기판은 그 내부에 금속 배선이 매립된 기판인 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드를 제공하며,
또한, 본 발명은
기판, 음극, 유기발광층 및 양극이 순차적으로 적층되어 이루어지되,
상기 기판은 그 내부에 금속 배선이 매립된 기판인 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드를 제공한다.
나아가, 본 발명은
금속배선이 표면상에 매립된 기판을 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 기판의 금속배선이 노출된 표면상으로 음극을 형성하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 형성된 음극 상부로 유기발광층을 형성하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 형성된 유기발광층 상부로 양극을 형성하는 단계(단계 4)를 포함하는 유기발광다이오드의 제조방법을 제공하며,
더욱 나아가, 본 발명은
금속배선이 표면상에 매립된 기판을 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 기판의 금속배선이 노출된 표면상으로 양극을 형성하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 형성된 양극 상부로 유기발광층을 형성하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 형성된 유기발광층 상부로 음극을 형성하는 단계(단계 4)를 포함하는 유기발광다이오드의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 금속 배선이 매립된 기판을 포함하는 유기발광다이오드 및 이의 제조방법은 기판 내부에 금속 배선을 매립시킴으로써, 기판상에 형성되는 전극(음극 또는 양극)의 저항을 낮출 수 있으며, 매립된 금속 배선에 의하여 유기발광층에서 형성된 빛이 산란됨에 따라 발광효율이 향상되는 효과가 있다.
도 1 및 도 2는 본 발명에 따른 유기발광다이오드의 구조를 개략적으로 나타낸 그림이고;
도 3은 유기발광층의 구조를 개략적으로 나타낸 그림이고;
도 4는 종래의 유기발광다이오드에서 빛이 전반사되는 것을 나타내는 그림이고;
도 5는 본 발명에 따른 유기발광다이오드에서 빛이 난반사되는 것을 나타낸 그림이고;
도 6 및 도 7은 본 발명에 따른 유기발광다이오드가 발광하는 것을 나타낸 사진들이고;
도 8 및 도 9는 본 발명에 따른 유기발광다이오드의 발광특성을 분석한 그래프들이다.
본 발명은
기판, 제1전극, 유기발광층 및 제2전극이 순차적으로 적층된 유기발광다이오드에 관한 것으로, 상기 기판은 내부로 금속이 매립된 기판인 것을 특징으로 한다.
즉, 본 발명은
기판, 양극, 유기발광층 및 음극이 순차적으로 적층되어 이루어지되,
상기 기판은 그 내부에 금속 배선이 매립된 기판인 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드를 제공한다.
또한, 본 발명은
기판, 음극, 유기발광층 및 양극이 순차적으로 적층되어 이루어지되,
상기 기판은 그 내부에 금속 배선이 매립된 기판인 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드를 제공한다.
이때, 본 발명에 따른 유기발광다이오드를 개략적으로 나타낸 그림을 도 1 및 도 2에 나타내었다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 상기 유기발광다이오드는 기판(10) 내부에 매립된 금속배선(50)을 포함한다. 즉, 상기 기판(10)은 내부에 매립된 금속배선(50)을 포함하며, 바람직하게는 상기 기판(10)은 병렬로 배열된 복수개의 금속배선(50)을 포함한다. 상기 기판(10)이 포함하는 금속배선(50)은 음극(40) 또는 양극(20)의 저항을 낮추어 주는 보조전극으로 이용되며, 이를 통해 궁극적으로 본 발명의 유기발광다이오드가 더욱 우수한 발광효율을 나타낼 수 있다.
한편, 상기 금속배선(50)은 0.5 내지 50 mm 간격으로 배열되는 것이 바람직하다. 상기 금속배선이 0.5 mm 미만의 간격으로 조밀하게 배열되는 경우에는 투과율 저하 문제 및 공정비용 상승 문제가 있으며, 상기 금속배선이 50 mm를 초과하는 간격으로 배열되는 경우에는 보조전극으로의 역할이 미미하여 전극의 저항을 효과적으로 낮출 수 없는 문제가 있다.
나아가, 상기 금속배선(50)의 폭은 0.5 내지 1000 ㎛인 것이 바람직하다. 금속배선의 폭이 0.5 ㎛ 미만의 간격인 경우에는 미세 패턴 형성을 위한 복잡한 공정이 요구되면 또한 금속배선의 저항이 증가하는 문제가 있으며, 상기 금속배선의 폭이 1000 ㎛를 초과하는 경우에는 투과율이 저하되는 문제가 있다.
상기 금속배선(50)은 본 발명의 유기발광다이오드에 있어서, 보조전극으로 이용된다. 즉, 기판상에 구비되는 음극(40) 또는 양극(20)과 직접 접촉하여 이들의 저항을 낮출 수 있으며, 일례로, 상기 금속배선은 기판(10) 내부에 매립되되 일단면이 기판상에 노출되어 기판상에 구비되는 음극(40) 또는 양극(20)과 접촉할 수 있다. 그러나, 상기 금속배선과, 전극(음극 또는 양극)의 접촉이 이에 제한되는 것은 아니며, 금속배선 전체가 기판 내에 매립된 경우에도 음극(40) 또는 양극(20)과 금속배선을 연결하는 보조수단을 통해 상기 금속배선을 보조전극으로써 이용할 수 있다.
상기 금속배선(50)은 은(Ag), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 금(Au), 백금(Pt), 니켈(Ni), 티타늄(Ti), 크롬(Cr) 등의 금속 또는 이들의 합금, 또는 인듐틴옥사이드(ITO), 인듐징크옥사이드(IZO), 인듐징크틴옥사이드(IZTO), 알루미늄징크옥사이드(AZO), 인듐틴옥사이드-은-인듐틴옥사이드(ITO-Ag-ITO), 인듐징크옥사이드-은-인듐징크옥사이드(IZO-Ag-IZO), 인듐징크틴옥사이드-은-인듐징크틴옥사이드(IZTO-Ag-IZTO), 알루미늄징크옥사이드-은-알루미늄징크옥사이드(AZO-Ag-AZO) 등의 전도성 금속 산화물 1종 이상을 잉크젯 프린팅, 그라비아 프린팅, 그라비아 오프셋, 에어로졸 프린팅, 전기도금, 진공증착, 열증착, 스퍼터링, 전자빔 증착 등의 방법으로 기판상에 코팅 또는 증착하여 형성될 수 있으나, 상기 금속배선으로 사용될 수 있는 물질이 이에 제한되는 것은 아니며, 우수한 전기전도성을 나타내어 전극의 저항을 낮출 수 있는 물질을 적절히 선택하여 사용할 수 있다.
한편, 도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 유기발광다이오드는 양극 및 음극이 서로 위치를 달리하여 구비될 수 있다. 이때, 상기 양극 및 음극은 인듐틴옥사이드(ITO), 인듐징크옥사이드(IZO), 인듐징크틴옥사이드(IZTO), 알루미늄징크옥사이드(AZO), 갈륨징크옥사이드(GZO), 플로린틴옥사이드(FTO), 인듐틴옥사이드-은-인듐틴옥사이드(ITO-Ag-ITO), 인듐징크옥사이드-은-인듐징크옥사이드(IZO-Ag-IZO), 인듐징크틴옥사이드-은-인듐징크틴옥사이드(IZTO-Ag-IZTO) 및 알루미늄징크옥사이드-은-알루미늄징크옥사이드(AZO-Ag-AZO)로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속 산화물 또는 금속 산화물-금속-금속 산화물로 형성될 수 있고, PEDOT:PSS 또는 폴리아닐린(PANI) 등의 유기전도체 물질을 사용하여 형성될 수 있다.
또한, 10 nm 정도 두께의 은 박막, 금 박막 등의 금속 박막으로 상기 투명전극이 형성될 수 있고, 직경이 5 ~ 100 nm 정도의 은 나노와이어(nanowire), 금 나노와이어, 구리 나노와이어, 백금 나노와이어 등을 코팅하여 형성되는 박막으로 상기 투명전극이 형성될 수 있으며, 상기 투명전극을 형성하는 재료들 중 1종 이상을 혼합하여 투명전극을 형성할 수 있다.
나아가, 탄소나노튜브(carbon nanotube), 그래핀(graphene) 등의 탄소(carbon)계 물질을 코팅함으로써 상기 투명전극이 형성될 수 있다.
또한, 상기 유기발광층(30)은 도 3에 나타낸 바와 같이, 전자주입층(35), 전자수송층(34), 발광층(33), 정공수송층(32) 및 정공주입층(31)을 포함할 수 있다. 유기발광다이오드는 전자와 정공이 결합하면서 빛이 발생하는 원리를 이용한 자체 발광형 소자로, 본 발명의 유기발광다이오드에 있어서 상기 유기발광층(30)은 전자주입층(35), 전자수송층(34), 발광층(33), 정공수송층(32) 및 정공주입층(31)을 포함하여 전자주입층 및 전자수송층을 통해 발광층으로 공급되는 전자와, 정공주입층 및 정공수송층을 통해 발광층으로 공급되는 정공이 발광층에서 만나 결합함으로써 빛을 발생시킨다.
한편, 본 발명에 따른 유기발광다이오드는 유연기판 또는 유리기판상에 형성된 유기발광다이오드일 수 있다. 이때, 상기 유연기판으로는 고분자 유연기판 또는 금속 유연기판을 적용할 수 있으며, 이를 통해 본 발명에 따른 유기발광다이오드가 플렉서블(flexible)한 특성을 나타낼 수 있다.
상기 고분자 유연기판은 폴리에틸렌 테레프탈레이트 (PET), 폴리에틸렌 설폰(PES), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA), 폴리이미드 (PI), 에틸렌비닐아세테이트(EVA), 아몰포스폴리에틸렌테레프탈레이트(APET), 폴리프로필렌테레프탈레이트(PPT), 폴리에틸렌테레프탈레이트글리세롤(PETG),폴리사이클로헥실렌디메틸렌테레프탈레이트(PCTG), 변성트리아세틸셀룰로스(TAC), 사이클로올레핀폴리머(COP), 사이클로올레핀코폴리머(COC), 디시클로펜타디엔폴리머(DCPD), 시클로펜타디엔폴리머(CPD), 폴리아릴레이트(PAR), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리다이메틸실론세인(PDMS), 실리콘수지, 불소수지, 변성에폭시수지 등의 고분자 재질일 수 있으며,
상기 금속 유연기판은 구리, 스텐인레스, 아연도금강판, 알루미늄과 같이 유연성이 우수한 금속 소재의 기판을 사용할 수 있으나, 상기 유연기판이 이에 제한되는 것은 아니다.
한편, 본 발명의 유기발광다이오드에 있어서, 상기 금속배선(50)은 발광층(33)에서 형성된 빛을 산란시켜 발광효율을 더욱 향상시킬 수 있다. 일반적인 유기발광다이오드의 경우 도 4에 나타낸 바와 같이, 형성된 빛이 전반사하며 방출된다. 그러나, 본 발명의 유기발광다이오드는 도 5에 나타낸 바와 같이, 금속배선으로 인한 빛은 난반사 즉 빛이 산란됨에 따라 발광효율을 더욱 향상시킬 수 있다.
한편, 본 발명은
금속배선이 표면상에 매립된 기판을 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 기판의 금속배선이 노출된 표면상으로 음극을 형성하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 형성된 음극 상부로 유기발광층을 형성하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 형성된 유기발광층 상부로 양극을 형성하는 단계(단계 4)를 포함하는 유기발광다이오드의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 유기발광다이오드의 제조방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 유기발광다이오드의 제조방법에 있어서, 단계 1은 금속배선이 표면상에 매립된 기판을 제조하는 단계로써, 내부에 금속배선이 매립되되, 금속배선의 일단면이 표면상에 노출된 기판을 제조한다.
한편, 상기 단계 1은 일례로써,
기판상에 물 또는 유기용매에 가용성인 고분자, 또는 광분해성 고분자로 이루어지는 희생층을 코팅하는 단계(단계 a);
상기 단계 a의 희생층 상부에 금속 배선을 형성시키는 단계(단계 b);
상기 단계 b의 금속 배선이 형성된 희생층 상부에 경화성 고분자를 코팅하고 경화시켜 금속 배선이 함몰된 고분자 층을 제조하는 단계(단계 c); 및
상기 단계 a의 기판과 단계 c의 고분자 층 사이에 존재하는 희생층만을 물 또는 유기 용매에 용해시키거나, 광분해시켜 제거하여, 상기 단계 a의 기판과 단계 c의 고분자 층을 분리시키는 단계(단계 d)를 포함하는 공정을 통해 제조될 수 있다.
이때, 상기 단계 a는 기판상에 물 또는 유기용매에 가용성인 고분자, 또는 광분해성 고분자로 이루어지는 희생층을 코팅하는 단계로써, 상기 단계 a의 기판은 종이, 유리기판, 금속기판, 플라스틱 기판 등을 사용할 수 있으며, 기판의 재질에 관계없이 모든 기판을 사용할 수 있다. 상기 희생층으로는 폴리비닐알코올, 폴리에틸렌 글라이콜, 카르복시메틸셀룰로오스 등의 물에 가용성인 고분자, 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 또는 감광성 고분자(포토레지스트, PR)와 같이 아세톤, 에틸아세테이트, 메탄올, 에탄올, 클로로포름, 디클로로메탄, 헥산, 벤젠, 디에틸에테르 등의 유기용매에 가용성을 나타내어 유기용매를 이용하여 쉽게 제거 가능한 고분자를 이용할 수 있다. 나아가, 상기 희생층으로는 폴리카프로락톤, 폴리락틱산과 같은 광분해성 고분자을 이용할 수 있다.
또한, 상기 단계 a의 코팅은 스핀코팅, 딥 코팅, 닥터블레이딩, 슬릿코팅, 잉크젯 프린팅, 임프린팅 등 용액공정이 가능한 모든 코팅방법으로 수행될 수 있다.
또한, 상기 단계 b는 상기 단계 a의 희생층 상부에 금속 배선을 형성시키는 단계로써, 상기 단계 b의 금속 배선은 은(Ag), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 금(Au), 백금(Pt), 니켈(Ni) 등의 금속 또는 이들의 합금, 또는 인듐틴옥사이드(ITO), 인듐징크옥사이드(IZO), 인듐징크틴옥사이드(IZTO), 알루미늄징크옥사이드(AZO), 인듐틴옥사이드-은-인듐틴옥사이드(ITO-Ag-ITO), 인듐징크옥사이드-은-인듐징크옥사이드(IZO-Ag-IZO), 인듐징크틴옥사이드-은-인듐징크틴옥사이드(IZTO-Ag-IZTO), 알루미늄징크옥사이드-은-알루미늄징크옥사이드(AZO-Ag-AZO) 등의 전도성 금속 산화물 1종 이상을 잉크젯프린팅, 그라비아 프린팅, 에어로졸 프린팅, 스크린 프린팅, 전기도금, 진공증착, 열증착, 스퍼터링, 전자빔 증착, 포토리소그래피 등의 방법으로 희생층 상부에 코팅 또는 증착하여 형성될 수 있다.
상기 단계 c는 상기 단계 b의 금속 배선이 형성된 희생층 상부에 경화성 고분자를 코팅하고 경화시켜 금속 배선이 함몰된 고분자 층을 제조하는 단계로써, 상기 단계 c의 경화성 고분자는 폴리에틸렌 테레프탈레이트 (PET), 폴리에틸렌 설폰(PES), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA), 폴리이미드 (PI), 에틸렌비닐아세테이트(EVA), 아몰포스폴리에틸렌테레프탈레이트(APET), 폴리프로필렌테레프탈레이트(PPT), 폴리에틸렌테레프탈레이트글리세롤(PETG),폴리사이클로헥실렌디메틸렌테레프탈레이트(PCTG), 변성트리아세틸셀룰로스(TAC), 사이클로올레핀폴리머(COP), 사이클로올레핀코폴리머(COC), 디시클로펜타디엔폴리머(DCPD), 시클로펜타디엔폴리머(CPD), 폴리아릴레이트(PAR), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리다이메틸실론세인(PDMS), 실리콘수지, 불소수지, 변성에폭시수지 등을 사용할 수 있다. 상기 경화성 고분자는 금속 배선 상부로 코팅된 후 열 경화, 자외선 경화, 습기 경화, 마이크로 웨이브 경화(microwave), 적외선(IR) 경화 등 사용되는 고분자의 특성에 맞는 경화방법으로 경화된다. 이때, 상기 경화성 고분자의 코팅은 닥터블레이딩(doctor blading), 바코팅(bar coating), 스핀코팅(spin coating), 딥코팅(dip coating), 마이크로 그라비아 코팅(micro gravure), 임프린팅 (imprinting), 잉크젯 프린팅(injet pringting), 스프레이(spray) 등 용액공정이 가능한 코팅방법으로 수행될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 단계 d는 상기 단계 a의 기판과 단계 c의 고분자 층 사이에 존재하는 희생층만을 물 또는 유기 용매에 용해시키거나, 광분해시켜 제거하여, 상기 단계 a의 기판과 단계 c의 고분자 층을 분리시키는 단계이다.
상기 단계 c까지 수행되어, 기판 상부로 희생층/금속 배선/경화된 고분자 층이 순차적으로 적층되어 있다. 상기와 같이 순차적으로 적층된 막들 중 희생층을 제거함으로써, 기판으로부터 금속 배선과 경화된 고분자 층이 분리된다. 이에 따라, 유연성을 가지는 고분자 층 내부에 금속 배선이 삽입된 형태인 유연 기판을 제조할 수 있다. 상기 희생층은 희생층의 제조에 사용된 고분자의 특성에 따라 적절한 수단을 이용하여 쉽게 제거될 수 있고, 금속 배선과 경화된 고분자 층에 어떠한 영향도 없이 기판으로부터 분리할 수 있다. 본 발명에 있어서, 상기 수단은 희생층의 종류에 따라 달라지며, 상기 단계 d에서 희생층만을 제거함으로써 희생층으로 사용된 물질들이 유연 기판에 잔류하지 않아 잔류 희생층 물질이 불순물로 작용하는 문제를 방지할 수 있다.
이와 같이, 금속 배선을 유연 기판 내에 함몰시킴으로써, 금속 배선의 높이에 제한되지 않고 낮은 저항의 배선을 형성시킬 수 있다. 또한, 프린팅 법, 진공증착법, 전기도금법, 포토리소그래피 공정 등으로 금속 배선을 형성할 수 있어 배선 모양의 제어가 쉽다.
한편, 상기 단계 d에서 희생층만을 제거시키는 것은 물 또는 유기용매에 기판을 침지시키는 방법을 포함하며, 물 또는 유기용매로 희생층을 용해시킬 수 있는 이용가능한 모든 방법들을 사용할 수 있다.
또한, 빛을 조사하여 광분해성 고분자를 제거하는 것은 기판에 빛을 조사함으로써 수행될 수 있으며, 상기 빛으로는 자외선을 조사하는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.
한편, 상기 단계 d에서 희생층을 제거하는 중 유연기판이 손상될 수 있는 가능성을 최소화하기 위하여, 상기 유기용매로는 메탄올 또는 에탄올과 같은 저급알코올을 사용하는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이하, 본 발명에 따른 유기발광다이오드의 제조방법 중, 단계 1을 수행하기 바람직할 일례를 상세히 설명하였으나, 상기 단계 1이 이에 제한되는 것은 아니며, 기판 내부에 금속배선을 매립하기 적합한 공정(다마신 등)을 선택하여 수행할 수 있다.
본 발명에 따른 유기발광다이오드의 제조방법에 있어서, 단계 2 내지 4는 상기 단계 1에서 금속배선이 매립된 기판상에 음극, 유기발광층 및 양극을 형성시키는 단계이다.
이때, 상기 음극 및 양극은 인듐틴옥사이드(ITO), 인듐징크옥사이드(IZO), 인듐징크틴옥사이드(IZTO), 알루미늄징크옥사이드(AZO), 인듐틴옥사이드-은-인듐틴옥사이드(ITO-Ag-ITO), 인듐징크옥사이드-은-인듐징크옥사이드(IZO-Ag-IZO), 인듐징크틴옥사이드-은-인듐징크틴옥사이드(IZTO-Ag-IZTO), 알루미늄징크옥사이드-은-알루미늄징크옥사이드(AZO-Ag-AZO) 등의 전도성 금속 산화물 1종 이상을 코팅 또는 증착하여 형성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니며, 우수한 전기전도성을 나타내며 투과율이 우수한 물질들을 적절히 선택하여 사용할 수 있다.
또한, 상기 유기발광층은 전자주입층, 전자수송층, 발광층, 정공수송층 및 정공주입층을 포함할 수 있다. 유기발광다이오드는 전자와 정공이 결합하면서 빛이 발생하는 원리를 이용한 자체 발광형 소자로, 상기 유기발광층이 전자주입층, 전자수송층, 발광층, 정공수송층 및 정공주입층을 포함함으로써 전자주입층 및 전자수송층을 통해 발광층으로 공급되는 전자와, 정공주입층 및 정공수송층을 통해 발광층으로 공급되는 정공이 발광층에서 만나 결합함으로써 빛을 발생시킨다.
나아가, 본 발명은
금속배선이 표면상에 매립된 기판을 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 기판의 금속배선이 노출된 표면상으로 양극을 형성하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 형성된 양극 상부로 유기발광층을 형성하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 형성된 유기발광층 상부로 음극을 형성하는 단계(단계 4)를 포함하는 유기발광다이오드의 제조방법을 제공한다.
상기 제조방법은 전술한 제조방법과 양극과 음극의 형성순서를 달리한 것외에는 동일하게 수행되는 것으로써, 이에 대한 상세한 설명은 생략한다.
상기 제조방법들에 의해 제조되는 유기발광다이오드는 기판 내부에 금속 배선을 매립시킴으로써, 기판상에 형성되는 전극(음극 또는 양극)의 저항을 낮출 수 있으며, 매립된 금속 배선에 의하여 유기발광층에서 형성된 빛이 산란됨에 따라 발광효율을 더욱 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
이하, 본 발명을 실시예를 통해 보다 구체적으로 설명한다. 그러나, 하기 실시예는 본 발명을 설명하기 위한 것일 뿐, 하기 실시예에 의하여 본 발명의 권리범위가 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 유기발광다이오드의 제조 1
단계 1: Ag 금속배선이 투명 폴리이미드 (polyimide) 기판 내부에 매립된 유연기판을 제조하였다.
이때, 상기 금속배선이 매립된 유연기판은
유리기판 상에 폴리비닐알콜 희생층을 제조한 후, 상기 희생층 상부로 Ag 금속배선을 형성하였고, 형성된 Ag 금속배선 상부로 폴리이미드 용액을 코팅한 후, 열경화를 통하여 투명 폴리이미드 필름을 형성시켰으며, 이를 물에 침지시켜 희생층을 제거함으로써 제조하였다. 이때, 상기 금속배선은 8 mm 간격의 격자모양으로 형성시켰다.
단계 2 : 상기 단계 1에서 제조된 기판의 금속배선이 노출되는 면 상부로 magnetron sputtering 방법으로 ITO 투명전극을 증착하였다. 이때, 상기 증착공정 조건은 2.4E-6 torr의 초기 진공도, 1.2E-3 torr의 공정 압력, 30 sccm의 아르곤 가스를 주입하고, 0.3 sccm의 산소 가스를 주입하였고, 0.25 kV의 DC와 50 W의 RF 파워를 인가하여 1분간 공정을 진행하여 20 nm 두께의 ITO 투명전극을 증착하였다.
단계 3 : 상기 단계 2에서 제조된 투명전극 상부로 MoO2을 0.5 Å/sec의 증착속도로 증착하여 10Å 두께인 정공주입층을 형성하였다. 또한, 상기 정공주입층위에 CBP(4,4′-N,N ′-dicarbazolebiphenyl)를 1Å/sec의 증착속도로 증착하여 2220Å 두께로 정공주입층을 형성하였으며, 상기 정공주입층 상부로 92:8의 부피 비율인 CBP 발광 호스트와 Ir(ppy)2acac 발광 도판트 물질을 1 Å/sec의 증착속도로 진공 증착하여 150Å의 두께인 도핑된 발광층을 형성하였다. 이때, 상기 발광층의 면적은 0.64 cm2이었다.
나아가, 상기 발광층 상부로 TPBi(2,2',2'-(1,3,5-phenylene)-tris[1-phenyl-1H-benzimidazole])를 1Å/sec의 증착속도로 증착시켜 2220Å 두께인 전자수송층을 형성하였다.
단계 4 : 상기 단계 3에서 형성된 전자수송층 상부로 전자주입층 및 음극층으로 LiF (1 Å)와 알루미늄 (1000 Å)을 차례로 열 진공 증착하여 유기발광다이오드를 제조하였다.
<실시예 2> 유기발광다이오드의 제조 2
상기 실시예 1의 단계 1에서 Ag 금속배선의 간격이 4 mm 인 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 유기발광다이오드를 제조하였다.
<실시예 3> 유기발광다이오드의 제조 3
상기 실시예 1의 단계 1에서 Ag 금속배선의 간격이 2 mm 인 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 유기발광다이오드를 제조하였다.
<비교예 1>
기판 내에 금속배선을 형성시키지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 유기발광다이오드를 제조하였다.
<실험예 1> 유기발광다이오드의 특성 분석
(1) 유기발광다이오드의 발광특성 분석
상기 실시예 1에서 제조된 유기발광다이오드의 발광특성을 분석하기 위하여, 유기발광다이오드를 구부린 상태와, 반으로 접은 상태에서의 발광특성을 관찰하였으며, 그 결과를 도 6 및 도 7에 나타내었다.
도 6 및 7에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따라 제조된 유기발광다이오드는 구부러뜨리거나 접더라도 그 특성을 상실하지않고 발광하는 것을 알 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 유기발광다이오드는 플렉서블한 특성을 가져 그 형태가 변형되더라도 발광특성을 나타냄을 알 수 있다.
(2) 유기발광다이오드의 전압-밝기 특성 분석
상기 실시예 1 내지 3과 비교예 1에서 제조된 유기발광다이오드의 인가된 전압 대비 밝기는 Keithley 2400 source meter와 SpectraColorimeter PR650으로 측정하였고, 그 결과를 도 8에 나타내었다.
도 8에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 제조된 유기발광다이오드는 비교예 1에서 금속배선 없이 제조된 유기발광다이오드와 비교하여 동일한 전압이 인가될 시, 더욱 밝은 빛의 방출하는 것을 알 수 있다. 이를 통해, 본 발명에 따른 유기발광다이오드가 금속배선을 포함함에 따라 더욱 우수한 발광특성을 나타냄을 확인하였다.
(3) 유기발광다이오드의 밝기-효율 특성 분석
상기 실시예 1 내지 3과 비교예 1에서 제조된 유기발광다이오드의 밝기대비 발광효율을 계산하였으며, 그 결과를 하기 표 1 및 도 9에 나타내었다.

 발광효율 [%]
(at 1000 cd/m2)
 발광효율 [%]
(at 5000 cd/m2)
실시예1
18.1
 16.8
실시예2
 18.3
 17.6
실시예3 19.0
 18.2
비교예1 15.1
 13.6
도 9 및 표 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 제조된 유기발광다이오드는 동일한 밝기에서 금속배선이 포함되지 않은 비교예 1의 유기발광다이오드보다 우수한 발광효율을 나타내는 것을 알 수 있다. 또한, 실시예 1 내지 3의 유기발광다이오드에 있어서, 금속배선의 간격이 좁아 조밀한 구조의 금속배선이 형성될수록 발광효율이 좋은 것을 알 수 있다.
이를 통해 본 발명에 따른 유기발광다이오드가 금속배선을 포함함으로써, 더욱 우수한 발광효율을 나타낼 수 있음을 확인하였다.
10 : 기판
20 : 양극
30 : 유기발광층
31 : 정공주입층
32 : 정공수송층
33 : 발광층
34 : 전자수송층
35 : 전자주입층
40 : 음극
50 : 금속배선

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  16. 금속배선이 표면상에 매립된 기판을 제조하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 제조된 기판의 금속배선이 노출된 표면상으로 음극을 형성하는 단계(단계 2);
    상기 단계 2에서 형성된 음극 상부로 유기발광층을 형성하는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3에서 형성된 유기발광층 상부로 양극을 형성하는 단계(단계 4)를 포함하되,
    상기 단계 1의 금속배선이 표면상에 매립된 기판은
    기판상에 물 또는 유기용매에 가용성인 고분자, 또는 광분해성 고분자로 이루어지는 희생층을 코팅하는 단계(단계 a);
    상기 단계 a의 희생층 상부에 금속 배선을 형성시키는 단계(단계 b);
    상기 단계 b의 금속 배선이 형성된 희생층 상부에 경화성 고분자를 코팅하고 경화시켜 금속 배선이 함몰된 고분자 층을 제조하는 단계(단계 c); 및
    상기 단계 a의 기판과 단계 c의 고분자 층 사이에 존재하는 희생층만을 물 또는 유기 용매에 용해시키거나, 광분해시켜 제거하여, 상기 단계 a의 기판과 단계 c의 고분자 층을 분리시키는 단계(단계 d)를 포함하는 공정을 통해 제조되는 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드의 제조방법.
  17. 금속배선이 표면상에 매립된 기판을 제조하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 제조된 기판의 금속배선이 노출된 표면상으로 양극을 형성하는 단계(단계 2);
    상기 단계 2에서 형성된 양극 상부로 유기발광층을 형성하는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3에서 형성된 유기발광층 상부로 음극을 형성하는 단계(단계 4)를 포함하되,
    상기 단계 1의 금속배선이 표면상에 매립된 기판은
    기판상에 물 또는 유기용매에 가용성인 고분자, 또는 광분해성 고분자로 이루어지는 희생층을 코팅하는 단계(단계 a);
    상기 단계 a의 희생층 상부에 금속 배선을 형성시키는 단계(단계 b);
    상기 단계 b의 금속 배선이 형성된 희생층 상부에 경화성 고분자를 코팅하고 경화시켜 금속 배선이 함몰된 고분자 층을 제조하는 단계(단계 c); 및
    상기 단계 a의 기판과 단계 c의 고분자 층 사이에 존재하는 희생층만을 물 또는 유기 용매에 용해시키거나, 광분해시켜 제거하여, 상기 단계 a의 기판과 단계 c의 고분자 층을 분리시키는 단계(단계 d)를 포함하는 공정을 통해 제조되는 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드의 제조방법.
  18. 삭제
  19. 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 단계 a의 희생층은 폴리비닐알코올, 폴리에틸렌 글라이콜 및 카르복시메틸셀룰로오스로 이루어지는 군으로부터 선택되는 고분자를 코팅하여 형성되는 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드의 제조방법.
  20. 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 단계 a의 희생층은 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 또는 감광성 고분자(포토레지스트, PR) 물질인 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드의 제조방법.
  21. 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 단계 b의 금속 배선은 은(Ag), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 금(Au), 백금(Pt), 니켈(Ni), 티타늄(Ti) 또는 이들의 합금을 코팅하여 형성되는 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드의 제조방법.
  22. 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 단계 b의 금속 배선은 인듐틴옥사이드(ITO), 인듐징크옥사이드(IZO), 인듐징크틴옥사이드(IZTO), 알루미늄징크옥사이드(AZO), 인듐틴옥사이드-은-인듐틴옥사이드(ITO-Ag-ITO), 인듐징크옥사이드-은-인듐징크옥사이드(IZO-Ag-IZO), 인듐징크틴옥사이드-은-인듐징크틴옥사이드(IZTO-Ag-IZTO) 및 알루미늄징크옥사이드-은-알루미늄징크옥사이드(AZO-Ag-AZO)로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이의 혼합물을 코팅하여 형성되는 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드의 제조방법.
  23. 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 단계 b의 금속 배선은 잉크젯프린팅, 그라비아프린팅, 그라비아 오프셋, 에어로졸 프린팅, 스크린 프린팅, 전기도금, 진공증착 또는 포토리소그래피 공정에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드의 제조방법.
  24. 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 단계 c의 경화성 고분자는 폴리에틸렌 테레프탈레이트 (PET), 폴리에틸렌 설폰(PES), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA), 폴리이미드 (PI), 에틸렌비닐아세테이트(EVA), 아몰포스폴리에틸렌테레프탈레이트(APET), 폴리프로필렌테레프탈레이트(PPT), 폴리에틸렌테레프탈레이트글리세롤(PETG),폴리사이클로헥실렌디메틸렌테레프탈레이트(PCTG), 변성트리아세틸셀룰로스(TAC), 사이클로올레핀고분자(COP), 사이클로올레핀코고분자(COC), 디시클로펜타디엔고분자(DCPD), 시클로펜타디엔고분자(CPD), 폴리아릴레이트(PAR), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리다이메틸실론세인(PDMS), 실리콘수지, 불소수지 및 변성에폭시수지로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드의 제조방법.
  25. 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 단계 d의 경화는 열 경화, 자외선 경화, 습기 경화, 건조경화, 화학반응경화, 마이크로 웨이브 경화(microwave), 적외선(IR) 경화 또는 냉각경화인 것을 특징으로 하는 유기발광다이오드의 제조방법.
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