KR101310058B1 - Inverted organic solar cell and method for fabricating the same - Google Patents
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Abstract
역구조 유기 태양전지 및 그 제조방법을 제공한다. 역구조 유기 태양전지는 기판 상에 순차 적층된 제1 전극, 전자수송층, 광활성층, 정공수송층 및 제2 전극을 포함하고, 상기 전자수송층은 원자층 증착법에 의해 형성된 금속 산화물 박막인 것을 특징으로 한다. 본 발명에 따르면, 광전변환효율 및 대기 안정성이 우수한 유기 태양전지를 제공할 수 있다.An inverse structure organic solar cell and a method of manufacturing the same are provided. The reverse structure organic solar cell includes a first electrode, an electron transport layer, a photoactive layer, a hole transport layer, and a second electrode sequentially stacked on a substrate, wherein the electron transport layer is a metal oxide thin film formed by atomic layer deposition. . According to the present invention, it is possible to provide an organic solar cell having excellent photoelectric conversion efficiency and atmospheric stability.
Description
본 발명은 역구조 유기 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 원자층 증착법에 의해 형성된 금속 산화물 박막을 전자수송층으로 포함하는 역구조 유기 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to an inverted organic solar cell and a method for manufacturing the same, and more particularly, to an inverted organic solar cell including a metal oxide thin film formed by an atomic layer deposition method as an electron transport layer and a method for manufacturing the same.
태양전지란 광기전력 효과(photovoltaic effect)를 이용하여 빛 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 반도체 소자로서, 최근 환경 문제와 고유가 문제에 직면하여 청정 대체에너지 기술의 일환으로 많은 연구가 이루어지고 있다. 이 중, 유기 태양전지는 광활성층으로 사용되는 유기 분자의 흡광계수가 높아 얇은 소자로 제작이 가능하고, 간편한 제법과 낮은 설비 비용으로 제조할 수 있으며, 유기물의 특성상 굽힘성 및 가공성 등이 좋아 다양한 분야에 응용할 수 있는 여러 장점이 있다.A solar cell is a semiconductor device that converts light energy directly into electrical energy using a photovoltaic effect. Recently, many studies have been conducted as part of clean alternative energy technologies in the face of environmental problems and high oil price problems. Among them, the organic solar cell has a high absorption coefficient of the organic molecules used as the photoactive layer can be manufactured in a thin device, can be manufactured with a simple manufacturing method and a low equipment cost, due to the characteristics of the organic material has good flexibility and processability, etc. There are several advantages that can be applied in the field.
종래의 일반적인 유기 태양전지(conventional organic solar cell) 구조는 도 1a에 도시된 바와 같이 기판(110)/제1 전극(120)/정공수송층(150)/광활성층(140)/전자수송층(130)/제2 전극(160)으로 구성되며, 높은 일함수를 가진 투명 전극인 ITO(indium tin oxide) 전극을 제1 전극(120, 양극)으로, 낮은 일함수를 가진 Al 또는 Ca 등을 제2 전극(160, 음극) 물질로 사용한다.Conventional organic solar cell (conventional organic solar cell) structure is a
상기 광활성층(140)은 크게 전자 주개 물질(electron donor)과 전자 받개 물질(electron acceptor)의 2층(bi-layer) 구조 또는 전자 주개 물질과 전자 받개 물질을 혼합하여 형성한 벌크 이종접합(bulk heterojunction, BHJ) 구조로 이루어질 수 있다. 다만, 태양전지에서 광전류를 생성하기 위해서는 광활성층(140)에서 빛의 흡수에 의해 생성된 엑시톤(exiton, 전자-정공쌍)이 전자 주개 물질과 전자 받개 물질의 접합 계면에서 전자와 정공으로 분리되어야 하는데, 엑시톤의 확산거리가 약 10nm 정도로 짧기 때문에 광활성층(140) 내부에 넓은 접합 계면을 갖는 BHJ 구조가 엑시톤의 전자 및 정공으로 분리에 유리하다.The
한편, 제1 전극(120)과 광활성층(140) 사이에 삽입된 정공수송층(150) 및 음극(160)과 광활성층(140) 사이에 삽입된 전자수송층(130)은 분리된 정공 및 전자의 이동·수집 효율을 향상시킬 수 있는 버퍼층(buffer layer)으로서의 역할을 수행한다.Meanwhile, the
그러나, 도 1에 도시된 종래의 태양전지의 경우, 정공수송층(130)의 물질로 통상적으로 사용되는 PEDOT:PSS(poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(styrenesulfonate)가 강한 산성을 띠기 때문에 그 하부 전극(제1 전극, 120)을 부식시키고, 상부 전극(제2 전극, 160)으로 주로 사용되는 Al과 같은 낮은 일함수의 물질들은 공기와의 접촉 계면에서 산화막을 형성하게 되므로 소자의 수명 및 효율에 악영향을 미치는 문제가 있다.However, in the conventional solar cell illustrated in FIG. 1, since PEDOT: PSS (poly (3,4-ethylenedioxythiophene): poly (styrenesulfonate)) commonly used as a material of the
이러한 문제를 해결하기 위한 연구의 일환으로 역구조 유기 태양전지(inverted organic solar cell)가 제안되었으며, 도 1b에 도시된 바와 같이 기판(110)/제1 전극(120)/전자수송층(130)/광활성층(140)/정공수송층(150)/제2 전극(160)의 구조를 갖는다.Inverted organic solar cell (inverted organic solar cell) has been proposed as part of the research to solve this problem, as shown in Figure 1b
현재 역구조 유기 태양전지에서 전자수송층(130)으로 사용되는 금속 산화물의 경우 주로 졸-겔(sol-gel)법에 의해 제조되는데, 이 경우 결정성이 있는 금속 산화물을 형성하기 위하여 후속 열처리가 필요하나, 졸-겔 공정의 특성상 결함이 적은 고품위 박막을 형성하는 것은 실질적으로 불가능하다. 막내의 결함은 전하의 이동을 저해하고 전하들의 재결합을 촉진하는 역할을 하기 때문에 고품위 박막의 형성은 광전변환효율 향상을 위한 필수적인 기술이다.Currently, the metal oxide used as the
또 다른 방법으로는 금속 산화물 나노 입자의 분산 용액을 스핀 코팅, 닥터 블레이드 코팅 또는 스프레이 코팅하여 전자수송층(130)을 제조하는 것인데, 이 역시 나노 입자의 계면에서 발생하는 결함을 제거하는 것이 어렵다.Another method is to prepare the
따라서, 고효율 유기 태양전지의 구현을 위해서는 전자수송층을 고품위 박막으로 형성할 수 있는 기술이 필수적으로 요구된다고 할 것이다.Therefore, in order to implement a high efficiency organic solar cell, a technology capable of forming an electron transport layer into a high quality thin film will be required.
본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 원자층 증착법에 의해 형성된 고품위 박막 전자수송층을 포함하는 역구조 유기 태양전지 및 그 제조방법을 제공함에 있다.The technical problem to be solved by the present invention is to provide an inverse structure organic solar cell including a high-quality thin film electron transport layer formed by an atomic layer deposition method and a method of manufacturing the same.
상기 기술적 과제를 해결하기 위하여 본 발명의 일 측면은 제1 전극이 구비된 기판을 준비하는 단계; 및
상기 제1 전극 상에 제1 전자수송층, 제2 전자수송층, 유기 광활성층, 정공수송층 및 제2 전극을 차례로 적층하는 단계를 포함하고,
상기 제1 전자수송층은, 금속 산화물 나노 입자의 분산 용액을 상기 제1 전극 상에 도포하여 형성시킨 금속 산화물 나노 입자 박막이고,
상기 제2 전자수송층은, 원자층 증착법(ALD)을 통해 형성된 금속 산화물 박막인 것을 특징으로 하는 역구조 유기 태양전지의 제조방법을 제공한다.In order to solve the above technical problem, an aspect of the present invention comprises the steps of preparing a substrate provided with a first electrode; And
Sequentially stacking a first electron transport layer, a second electron transport layer, an organic photoactive layer, a hole transport layer, and a second electrode on the first electrode,
The first electron transport layer is a metal oxide nanoparticle thin film formed by applying a dispersion solution of metal oxide nanoparticles on the first electrode,
The second electron transport layer provides a method for manufacturing an inverse structure organic solar cell, characterized in that the metal oxide thin film formed through atomic layer deposition (ALD).
상기 제2 전자수송층의 금속 산화물 박막은 티타늄 산화물 박막, 아연 산화물 박막 또는 주석 산화물 박막일 수 있다.The metal oxide thin film of the second electron transport layer may be a titanium oxide thin film, a zinc oxide thin film or a tin oxide thin film.
구체적으로, 상기 원자층 증착법(ALD)을 이용한 금속 산화물 박막의 형성 방법은, 상기 제1 전극과 제1 전자수송층이 구비된 기판이 원자층 증착 반응기에 배치되고, 금속 산화물 전구체가 상기 원자층 증착 반응기로 유입되는 단계; 상기 금속 산화물 전구체가 유입된 원자층 증착 반응기에 퍼징되는 단계; 상기 금속 산화물 전구체가 퍼징된 원자층 증착 반응기로 산화제가 유입되는 단계; 및 상기 산화제가 유입된 원자층 증착 반응기에 퍼징되는 단계를 포함할 수 있다.Specifically, in the method of forming the metal oxide thin film using the atomic layer deposition method (ALD), the substrate provided with the first electrode and the first electron transport layer is disposed in an atomic layer deposition reactor, the metal oxide precursor is the atomic layer deposition Entering the reactor; The metal oxide precursor is purged in the introduced atomic layer deposition reactor; Introducing an oxidant into the atomic layer deposition reactor in which the metal oxide precursor is purged; And purging the atomic layer deposition reactor into which the oxidant is introduced.
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상기 금속 산화물 전구체는 테트라키스 디메틸아미도 티타늄, 테트라키스 디에틸아미도 티타늄, 테트라키스 에틸메틸아미도 티타늄, 디에틸아연, 염화주석, 테트라키스 디메틸아미도 주석, 테트라키스 디에틸아미도 주석 및 테트라키스 에틸메틸아미도 주석 중에서 선택될 수 있다.The metal oxide precursor may be tetrakis dimethyl amido titanium, tetrakis diethyl amido titanium, tetrakis ethyl methyl amido titanium, diethyl zinc, tin chloride, tetrakis dimethyl amido tin, tetrakis diethyl amido tin and Tetrakis ethylmethylamido may also be selected from tin.
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상기 제1 전자수송층의 금속 산화물 나노입자는 티타늄 산화물, 아연 산화물 또는 주석 산화물일 수 있다.The metal oxide nanoparticles of the first electron transport layer may be titanium oxide, zinc oxide or tin oxide.
상기 기술적 과제를 해결하기 위하여 본 발명의 다른 측면은 기판 상에 순차 적층된 제1 전극, 제1 전자수송층, 제2 전자수송층, 광활성층, 정공수송층 및 제2 전극을 포함하고, 상기 제1 전자수송층은, 티타늄 산화물, 아연 산화물 또는 주석 산화물의 금속 산화물 나노 입자를 포함하는 나노 입자 박막이고, 상기 제2 전자수송층은 원자층 증착법에 의해 형성된 티타늄 산화물 박막, 아연 산화물 박막 또는 주석 산화물 박막을 포함하는 금속 산화물 박막인 것을 특징으로 하는 역구조 유기 태양전지를 제공한다.In order to solve the above technical problem, another aspect of the present invention includes a first electrode, a first electron transport layer, a second electron transport layer, a photoactive layer, a hole transport layer and a second electrode sequentially stacked on the substrate, the first electron The transport layer is a nanoparticle thin film containing metal oxide nanoparticles of titanium oxide, zinc oxide or tin oxide, and the second electron transport layer comprises a titanium oxide thin film, zinc oxide thin film or tin oxide thin film formed by atomic layer deposition. Provided is an inverse structure organic solar cell, which is a metal oxide thin film.
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상술한 바와 같이 본 발명에 따르면, 원자층 증착법에 의해 형성된 고품위 박막 전자수송층을 사용하므로 분리된 전자의 이동을 촉진시킬 수 있어 광전변환효율을 향상시킬 수 있다.As described above, according to the present invention, since the high-quality thin film electron transport layer formed by the atomic layer deposition method is used, the movement of the separated electrons can be promoted, thereby improving the photoelectric conversion efficiency.
또한, 전자수송층을 나노입자 박막(제1 전자수송층)과 원자층 증착법에 의해 형성된 박막(제2 전자수송층)의 이중층으로 구성하는 경우, 나노입자 박막에 의해 전자수송층의 표면적이 증가되어 전자수송층과 광활성층의 접촉면적을 넓힐 수 있고 전자-정공쌍의 분리가 용이해질 수 있다. 또한, 나노입자들 사이에 생길 수 있는 접촉 결함은 원자층 증착법에 의해 형성된 박막에 의해 제거될 수 있기 때문에 분리된 전자가 제1 전극으로 손실 없이 수집될 수 있다.In addition, when the electron transport layer is composed of a double layer of the nanoparticle thin film (first electron transport layer) and the thin film (second electron transport layer) formed by the atomic layer deposition method, the surface area of the electron transport layer is increased by the nanoparticle thin film and the electron transport layer and The contact area of the photoactive layer can be widened and the separation of the electron-hole pairs can be facilitated. In addition, since contact defects that may occur between nanoparticles can be removed by a thin film formed by atomic layer deposition, separated electrons can be collected without loss to the first electrode.
또한, 상부 전극으로 산화 안정성이 우수한 물질을 사용할 수 있으므로 대기 안정성이 우수한 유기 태양전지를 제공할 수 있다.In addition, since the material having excellent oxidation stability can be used as the upper electrode, it is possible to provide an organic solar cell having excellent atmospheric stability.
다만, 본 발명의 효과들은 이상에서 언급한 효과로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.However, the effects of the present invention are not limited to the effects mentioned above, and other effects not mentioned can be clearly understood by those skilled in the art from the following description.
도 1a 및 1b는 각각 종래의 일반적인 유기 태양전지 및 역구조 유기 태양전지를 나타낸 단면도들이다.
도 2a 내지 2d는 본 발명의 일 실시예에 따른 역구조 유기 태양전지의 제조방법을 나타낸 단면도들이다.
도 3은 제조예 1 내지 5 및 비교예에서 제조된 역구조 유기 태양전지의 전류-전압 특성을 나타낸 그래프이다.1A and 1B are cross-sectional views illustrating a conventional general organic solar cell and an inverse structure organic solar cell, respectively.
2A through 2D are cross-sectional views illustrating a method of manufacturing an inverse structure organic solar cell according to an exemplary embodiment of the present invention.
3 is a graph showing current-voltage characteristics of the reverse structure organic solar cells prepared in Preparation Examples 1 to 5 and Comparative Examples.
이하, 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예들을 상세히 설명한다. 그러나, 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수 있으며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 도면들에 있어서, 층 및 영역들의 두께는 명확성을 기하기 위하여 과장 또는 생략된 것일 수 있다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다. 또한, 하기에서 본 발명을 설명함에 있어 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략할 것이다.
Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. It is to be understood, however, that the present invention is not limited to the embodiments described herein but may be embodied in other forms and includes all equivalents and alternatives falling within the spirit and scope of the present invention. In the drawings, the thicknesses of the layers and regions may be exaggerated or omitted for the sake of clarity. Like reference numerals designate like elements throughout the specification. In the following description of the present invention, a detailed description of known functions and configurations incorporated herein will be omitted when it may make the subject matter of the present invention rather unclear.
도 2a 내지 2d는 본 발명의 일 실시예에 따른 역구조 유기 태양전지의 제조방법을 나타낸 단면도들이다.2A through 2D are cross-sectional views illustrating a method of manufacturing an inverse structure organic solar cell according to an exemplary embodiment of the present invention.
도 2a를 참조하면, 먼저 제1 전극(220)이 구비된 기판(210)을 준비한다.Referring to FIG. 2A, first, a
상기 기판(210)은 광투과성의 무기물 기판 또는 유기물 기판이거나, 이들이 동종 또는 이종으로 2 이상 적층된 기판일 수 있다. 예를 들어, 상기 기판(210)은 유리, 석영, Al2O3, 및 SiC 등에서 선택된 무기물 기판, 또는 PC(polycarbonate), PMMA(polymethylmethacrylate), PET(polyethylene terephthalate), PES(polyethersulfone), PS(polystyrene), PI(polyimide), PEN(polyethylene naphthalate) 및 PAR(polyarylate) 등에서 선택된 플라스틱 기판일 수 있다.The
상기 제1 전극(220)은 상기 기판(210)을 통과한 빛이 광활성층에 도달하도록 광투과성 물질인 것이 바람직하며, 광활성층에서 생성된 전자를 받아 외부 회로로 전달하는 음극의 역할을 수행할 수 있다. 상기 제1 전극(220)은 ITO(Indium Tin Oxide)막, FTO(Fluorinated Tin Oxide)막, IZO(Indium Zinc Oxide)막, AZO(Al-doped Zinc Oxide)막, ZnO(Zinc Oxide)막 또는 IZTO(Indium Zinc Tin Oxide)막과 같은 광투과성 막일 수 있다. 다만, 이에 제한되는 것은 아니다.The
상기 제1 전극(220)은 열기상증착법, 전자빔증착법, 스퍼터링법 및 화학적 증착법 등에 의해 상기 기판(210) 상에 형성될 수 있다.
The
도 2b를 참조하면, 상기 제1 전극(220) 상에 전자수송층(230)을 형성한다.Referring to FIG. 2B, an
상기 전자수송층(230)은 광활성층에서 생성된 전자가 음극으로 용이하게 전달되도록 하는 n-형 버퍼층으로서, 단일층 또는 제1 전자수송층(232)과 제2 전자수송층(234)이 순차 적층된 이중층의 구조를 가질 수 있다.The
다만, 설명의 편의를 위해 도 2b에서는 전자수송층(230)이 이중층으로 구성된 경우만을 도시하였으며, 단일층으로 구성된 경우는 하기의 설명으로부터 통상의 기술자에게 자명하게 이해될 수 있을 것이다.For convenience of description, in FIG. 2B, only the case where the
상기 제1 전자수송층(232)은 다수의 나노입자들로 이루어진 나노입자 박막일 수 있으며, 나노입자의 직경은 1nm 내지 500nm일 수 있고, 나노입자 박막의 두께는 1nm 내지 200nm일 수 있다.The first
상기 나노입자 박막(232)은 나노입자가 분산된 용액을 상기 제1 전극(220)에 도포한 후 적절한 온도에서 분산 용매를 휘발시키는 통상의 용액 공정을 통해 형성할 수 있다. 예를 들어, 상기 나노입자 박막(232)은 스핀 코팅법, 닥터블레이드 코팅법, 스프레이 코팅법 등에 의해 형성할 수 있으며, 바람직하게는 스핀 코팅법에 의해 형성할 수 있다.The nanoparticle
상기 나노입자 박막(232)에 포함된 나노입자는 금속 산화물과 같은 n형 반도체 물질일 수 있으며, 예를 들어, 티타늄 산화물(titanium oxide), 아연 산화물(zinc oxide), 주석 산화물(tin oxide) 등일 수 있다.The nanoparticles included in the nanoparticle
이어서, 제1 전자수송층(232)인 상기 나노입자 박막 상에 원자층 증착법(atomic layer deposition, ALD)을 이용하여 제2 전자수송층(234)을 형성한다. 상기 제2 전자수송층(234)은 티타늄 산화물, 아연 산화물 및 주석 산화물과 같은 금속 산화물로 이루어진 박막일 수 있으며, 1nm 내지 50nm의 두께로 형성될 수 있다.Subsequently, a second
구체적으로, 원자층 증착법을 이용한 금속 산화물 박막의 형성 과정은, 상기 제1 전극(220)이 구비된 기판(210)을 원자층 증착 반응기에 배치한 후, 금속 산화물 전구체를 상기 반응기로 유입시키는 단계; 상기 금속 산화물 전구체가 유입된 반응기를 퍼징하는 단계; 상기 퍼징된 반응기에 산화제를 유입시키는 단계; 및 상기 산화제가 유입된 반응기를 퍼징하는 단계를 포함한다.Specifically, the process of forming the metal oxide thin film using the atomic layer deposition method, after placing the
원자층 증착 공정에 사용되는 상기 금속 산화물 전구체는 유기금속화합물, 금속염화물 등일 수 있다. 예를 들어, 티타늄 산화물 전구체는 테트라키스 디메틸아미도 티타늄(tetrakis dimethylamido titanium), 테트라키스 디에틸아미도 티타늄(tetrakis diethylamido titanium) 및 테트라키스에틸메틸아미도 티타늄(tetrakis ethylmethylamido titanium) 중에서 선택될 수 있고, 아연 산화물 전구체는 디에틸아연(diethyl zinc)일 수 있고, 주석 산화물 전구체는 염화주석(tin chloride), 테트라키스 디메틸아미도 주석(tetrakis dimethylamido tin), 테트라키스 디에틸아미도 주석(tetrakis diethylamido tin) 및 테트라키스 에틸메틸아미도 주석(tetrakis ethylmethylamido tin) 중에서 선택될 수 있다.The metal oxide precursor used in the atomic layer deposition process may be an organometallic compound, a metal chloride, or the like. For example, the titanium oxide precursor can be selected from tetrakis dimethylamido titanium, tetrakis diethylamido titanium, and tetrakis ethylmethylamido titanium, , Zinc oxide precursor may be diethyl zinc, tin oxide precursor is tin chloride, tetrakis dimethylamido tin, tetrakis diethylamido tin ) And tetrakis ethylmethylamido tin.
상기 전구체를 가열하는 버블러 온도는 전구체의 종류에 따라 25 ~ 100℃의 온도 범위에서 적절히 선택할 수 있으며, 선택된 온도에서 항온을 유지한다.The bubbler temperature for heating the precursor may be appropriately selected from a temperature range of 25 to 100 ° C. according to the kind of precursor, and maintains a constant temperature at the selected temperature.
상기 산화제로 사용되는 반응 가스는 O2, O3, H2O, H2O2 및 이들의 혼합가스 중에서 선택하여 사용할 수 있으며, 상기 반응 가스를 플라즈마를 이용하여 활성화시키면 보다 효과적으로 반응을 일으킬 수 있다. 성막을 위한 기판의 온도는 25 ~ 300℃ 범위 내에서 항온이 유지되도록 하며, 반응기(챔버) 내부의 압력은 0.001 ~ 760Torr가 되도록 한다.The reaction gas used as the oxidant may be selected from among O 2 , O 3 , H 2 O, H 2 O 2, and a mixture thereof, and the reaction gas may be more effectively activated by activating the reaction gas using plasma. have. The temperature of the substrate for film formation is to maintain a constant temperature within the range of 25 ~ 300 ℃, the pressure inside the reactor (chamber) is to be 0.001 ~ 760 Torr.
한편, 상기 전자수송층(230)이 단일층 구조를 갖는 경우, 상기 전자수송층(230)은 상기 제1 전극(220) 상에 직접 형성된 단일의 금속 산화물 박막일 수 있다(미도시). 여기서, 상기 금속 산화물 박막은 상기 이중층 구조의 제2 전자수송층(234)을 형성하는 과정에서 설명한 바와 동일한 물질 및 방법(원자층 증착법)을 이용하여 형성할 수 있다.
On the other hand, when the
도 2c를 참조하면, 상기 전자수송층(230) 상에 유기 광활성층(240)을 형성한다. 상기 유기 광활성층(240)은 전자 주개 물질과 전자 받개 물질의 혼합 용액을 상기 전자수송층(230) 상에 도포한 후 용매를 건조시키는 용액 공정을 통해 형성할 수 있다. 상기 도포 공정은 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 닥터블레이드 코팅 및 잉크젯 프린팅 등 공지된 통상의 코팅법을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 스핀 코팅법에 의해 수행될 수 있다.Referring to FIG. 2C, an organic
상기 전자 주개 물질은 외부에서 입사된 태양광을 흡수하여 전자-정공쌍(엑시톤)을 형성하는 한편, 전자 주개 물질과 전자 받개 물질의 p-n 접합 계면에서 분리된 정공을 양극 방향으로 이동시키는 역할을 하는 물질을 의미한다. 예를 들어, 상기 전자 주개 물질은 p형 반도체로 사용 가능한 공액 고분자일 수 있으며, 폴리티오펜(polythiophene)계, 폴리플루오렌(polyfluorene)계, 폴리아닐린(polyaniline)계, 폴리카바졸(polycarbazole)계, 폴리비닐카바졸(polyvinylcarbazole)계, 폴리페닐렌(polyphenylene)계, 폴리페닐렌비닐렌(polyphenylenevinylene)계, 폴리실란(polysilane)계, 폴리티아졸(polythiazole)계 또는 이들의 공중합체일 수 있다.The electron donor material absorbs sunlight incident from the outside to form electron-hole pairs (excitons), and moves holes separated at the pn junction interface between the electron donor material and the electron acceptor material toward the anode. Mean material. For example, the electron donor material may be a conjugated polymer that can be used as a p-type semiconductor, polythiophene-based, polyfluorene-based, polyaniline-based, polycarbazole-based , Polyvinylcarbazole-based, polyphenylene-based, polyphenylenevinylene-based, polysilane-based, polythiazole-based, or copolymers thereof .
한편, 상기 전자 받개 물질은 광활성층(240) 내 p-n 접합 계면에서 분리된 전자를 음극 방향으로 이동시키는 역할을 하는 물질을 의미한다.On the other hand, the electron acceptor material refers to a material that serves to move the electrons separated at the p-n junction interface in the
예를 들어, 상기 전자 받개 물질(140)은 n형 반도체로 사용 가능한 플러렌(fullerene) 및 PC61BM([6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester), PC71BM([6,6]-phenyl-C71-butyric acid methyl ester), PC81BM([6,6]-phenyl-C81-butyric acid methyl ester)과 같은 플러렌 유도체 등일 수 있다. 다만, 이에 제한되는 것은 아니다.
For example, the
도 2d를 참조하면, 상기 유기 광활성층(240) 상에 정공수송층(250) 및 제2 전극(260)을 차례로 형성한다.Referring to FIG. 2D, a
상기 정공수송층(250)은 상기 유기 광활성층(240)에서 생성된 정공이 양극으로 용이하게 전달되도록 하는 p-형 버퍼층으로서, PEDOT: PSS와 같은 전도성 유기물 또는 WO3, V2O3 및 MoO3와 같은 전도성 금속 산화물을 사용하여 형성할 수 있다.The
상기 제2 전극(260)은 정공을 최종적으로 수집하여 외부 회로에 전달하는 양극의 역할을 하는 층으로서, 금속, 합금, 전도성 고분자 기타 전도성 화합물 및 이들의 조합물 중에서 선택되는 어느 하나일 수 있다. 다만, 제2 전극(260)은 대기 중 노출에 대한 산화 안정성이 큰 물질인 것이 바람직하며, 예를 들어, 금속인 경우 Cu, Ag, Au, W, Ni 및 Ti과 같이 일함수가 높은 물질을 사용하는 것이 바람직하다.The
상기 제2 전극(260)은 열기상증착법, 전자빔증착법, 스퍼터링법, 이온도금법 또는 화학적 증착에 의해 형성하거나, 금속을 포함한 전극 형성용 페이스트를 도포한 후 열처리하여 형성할 수 있다. 다만 이에 제한되는 것은 아니다.
The
이처럼 본 발명의 실시예에 따르면, 원자층 증착법을 이용한 전자수송층(230) 형성 공정을 포함하므로, 결함 밀도가 적은 고품위의 전자수송층(230)을 형성할 수 있다. 따라서, 전자의 수송 능력을 높이고, 전하의 재결합 확률을 감소시켜 전지의 효율을 향상시킬 수 있다.As described above, since the
특히, 나노입자 박막인 제1 전자수송층(232)을 포함하는 이중층 형태로 전자수송층(230)을 구성하는 경우, 원자층 증착법에 의해 형성되는 제2 전자수송층(234)은 그 하부에 위치하는 나노입자 박막의 모폴로지(morphology)를 따라 증착되므로 요철 표면(S)을 갖는 전자수송층(230)이 형성될 수 있다. 이는 결과적으로 전자수송층(230)과 그 상부에 형성되는 광활성층(240) 사이의 접촉 면적을 넓혀줌으로써 전자-정공의 분리를 촉진시킬 수 있다.In particular, when the
더불어, 나노입자의 배열로 이루어진 제1 전자수송층(232)에서 생길 수 있는 나노입자 간 접촉 결함은 원자층 증착법으로 코팅된 제2 전자수송층(234)에 제거될 수 있다. 또한, 제1 전자수송층(232)과 제2 전자수송층(234)의 구성 물질을 다르게 하는 경우 전자수송층(230)의 전도대(conduction band) 준위를 계층화할 수 있으므로 효과적인 전자의 이동 경로를 확보할 수 있는 장점이 있다.
In addition, contact defects between nanoparticles that may occur in the first
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실험예를 제시한다. 다만, 하기의 실험예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐, 본 발명이 하기의 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, preferred examples for the understanding of the present invention will be described. It should be understood, however, that the following examples are intended to aid in the understanding of the present invention and are not intended to limit the scope of the present invention.
<제조예 1>≪ Preparation Example 1 &
유리 기판 상에 스퍼터링법을 이용하여 하부전극인 ITO 막(두께: 180nm, Rs: ~5Ω/□)을 형성하였다. 상기 ITO 막 상에 5nm 직경의 TiO2 분말을 스핀 코팅법으로 도포하여 15~20nm 두께의 TiO2 나노입자 박막(제1 전자수송층)을 형성한 후, 원자층 증착법을 이용(전구체: 테트라키스 다이메틸아미도 티타늄, 산화제: H2O2, 전구체 주입:퍼징:산화제 주입:퍼징 = 1초:10초:0.5초:30초(사이클), 증착온도 200℃)하여 TiO2 박막(제2 전자수송층)을 2.5nm 두께로 형성하였다. 이어서, 1:0.6 중량비로 혼합된 P3HT(poly(3-hexylthiophene):PCBM([6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester)를 TiO2 박막 상에 스핀코팅하여 두께 180~200nm의 광활성층을 형성하였다. 다음, 상기 광활성층 상에 정공수송층으로 두께 25nm의 PEDOT:PSS를 스핀 코팅법으로 형성한 후, 두께 100nm의 Ag 상부전극을 열기상증착법으로 형성하여, 역구조 유기 태양전지를 제조하였다.
An ITO film (thickness: 180 nm, Rs: ˜5 μs / □) as a lower electrode was formed on the glass substrate by sputtering. 5 nm diameter TiO 2 powder was spin-coated on the ITO film to form a thin film of TiO 2 nanoparticles (first electron transport layer) having a thickness of 15 to 20 nm, and then atomic layer deposition was used (precursor: tetrakis die) Methylamido Titanium, Oxidizers: H 2 O 2 , Precursor injection: purge: oxidant injection: purge = 1 second: 10 seconds: 0.5 seconds: 30 seconds (cycle), deposition temperature 200 ° C) to form a TiO 2 thin film (second electron transport layer) to a thickness of 2.5nm. Subsequently, P3HT (poly (3-hexylthiophene): PCBM ([6,6] -phenyl-C 61 -butyric acid methyl ester) mixed in a 1: 0.6 weight ratio was spin-coated on a TiO 2 thin film to have a thickness of 180 to 200 nm. Next, a PEDOT: PSS having a thickness of 25 nm was formed by spin coating as a hole transport layer on the photoactive layer, and then an Ag upper electrode having a thickness of 100 nm was formed by thermal image deposition. Was prepared.
<제조예 2 내지 5><Production Examples 2 to 5>
원자층 증착 공정에서 형성되는 TiO2 박막을 각각 5nm(제조예 2), 10nm(제조예 3), 20nm(제조예 4) 및 30nm(제조예 5)의 두께로 형성한 것을 제외하고는, 상기 제조예 1과 동일한 방법을 수행하여 역구조 유기 태양전지를 제조하였다.
Except that the TiO 2 thin film formed in the atomic layer deposition process was formed with a thickness of 5 nm (Preparation Example 2), 10 nm (Preparation Example 3), 20 nm (Preparation Example 4), and 30 nm (Preparation Example 5), respectively. An inverse structure organic solar cell was manufactured in the same manner as in Preparation Example 1.
<비교예><Comparative Example>
원자층 증착 공정에 의한 TiO2 박막 형성 과정을 생략한 것을 제외하고는, 상기 제조예 1과 동일한 방법을 수행하여 역구조 유기 태양전지를 제조하였다.
An inverse structure organic solar cell was manufactured in the same manner as in Preparation Example 1, except that the TiO 2 thin film formation process by the atomic layer deposition process was omitted.
하기 표 1은 제조예 1 내지 5 및 비교예에서 제조된 역구조 유기 태양전지의 개방회로전압(Voc), 단락전류밀도(Jsc), 필팩터(FF) 및 광전변환효율(Eff)을 정리한 것이다.Table 1 summarizes the open circuit voltage (Voc), the short-circuit current density (Jsc), the fill factor (FF) and the photoelectric conversion efficiency (Eff) of the reverse structure organic solar cells prepared in Preparation Examples 1 to 5 and Comparative Examples will be.
도 3은 제조예 1 내지 5 및 비교예에서 제조된 역구조 유기 태양전지의 전류-전압 특성을 나타낸 그래프이다.3 is a graph showing current-voltage characteristics of the reverse structure organic solar cells prepared in Preparation Examples 1 to 5 and Comparative Examples.
표 1 및 도 3을 참조하면, 원자층 증착 공정을 적용한 경우(제조예 1 내지 5)가 원자층 증착 공정이 생략된 경우보다 우수한 광전변환효율을 나타냄을 확인할 수 있다.
Referring to Table 1 and FIG. 3, it can be seen that the case where the atomic layer deposition process is applied (preparation examples 1 to 5) shows superior photoelectric conversion efficiency than when the atomic layer deposition process is omitted.
이상, 본 발명의 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되지 않고, 본 발명의 기술적 사상 및 범위 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형 및 변경이 가능하다.While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it is to be understood that the invention is not limited to the disclosed exemplary embodiments, but, on the contrary, Change is possible.
110, 210: 기판 120, 220: 제1 전극
130, 230: 전자수송층 140, 240: 광활성층
150, 250: 정공수송층 160, 260: 제2 전극
232: 제1 전자수송층 234: 제2 전자수송층110 and 210:
130, 230:
150, 250:
232: first electron transport layer 234: second electron transport layer
Claims (10)
상기 제1 전극 상에 제1 전자수송층, 제2 전자수송층, 유기 광활성층, 정공수송층 및 제2 전극을 차례로 적층하는 단계를 포함하고,
상기 제1 전자수송층은, 금속 산화물 나노 입자의 분산 용액을 상기 제1 전극 상에 도포하여 형성시킨 금속 산화물 나노 입자 박막이고,
상기 제2 전자수송층은, 원자층 증착법(ALD)을 통해 형성된 금속 산화물 박막인 것을 특징으로 하는 역구조 유기 태양전지의 제조방법.Preparing a substrate provided with a first electrode; And
Sequentially stacking a first electron transport layer, a second electron transport layer, an organic photoactive layer, a hole transport layer, and a second electrode on the first electrode,
The first electron transport layer is a metal oxide nanoparticle thin film formed by applying a dispersion solution of metal oxide nanoparticles on the first electrode,
The second electron transport layer is a method of manufacturing an inverse structure organic solar cell, characterized in that the metal oxide thin film formed through atomic layer deposition (ALD).
상기 제2 전자수송층의 금속 산화물 박막은 티타늄 산화물 박막, 아연 산화물 박막 또는 주석 산화물 박막인 역구조 유기 태양전지 제조방법.The method of claim 1,
The metal oxide thin film of the second electron transport layer is a titanium oxide thin film, zinc oxide thin film or tin oxide thin film manufacturing method of the reverse structure organic solar cell.
상기 원자층 증착법(ALD)을 이용한 금속 산화물 박막의 형성 방법은,
상기 제1 전극과 제1 전자수송층이 구비된 기판이 원자층 증착 반응기에 배치되고, 금속 산화물 전구체가 상기 원자층 증착 반응기로 유입되는 단계;
상기 금속 산화물 전구체가 유입된 원자층 증착 반응기에 퍼징되는 단계;
상기 금속 산화물 전구체가 퍼징된 원자층 증착 반응기로 산화제가 유입되는 단계; 및
상기 산화제가 유입된 원자층 증착 반응기에 퍼징되는 단계를 포함하는 역구조 유기 태양전지 제조방법.The method of claim 1,
The method for forming a metal oxide thin film using the atomic layer deposition method (ALD),
A substrate including the first electrode and the first electron transport layer is disposed in an atomic layer deposition reactor, and a metal oxide precursor is introduced into the atomic layer deposition reactor;
The metal oxide precursor is purged in the introduced atomic layer deposition reactor;
Introducing an oxidant into the atomic layer deposition reactor in which the metal oxide precursor is purged; And
The method of manufacturing an inverted structure organic solar cell comprising the step of purging the oxidant introduced atomic layer deposition reactor.
상기 금속 산화물 전구체는 테트라키스 디메틸아미도 티타늄, 테트라키스 디에틸아미도 티타늄, 테트라키스 에틸메틸아미도 티타늄, 디에틸아연, 염화주석, 테트라키스 디메틸아미도 주석, 테트라키스 디에틸아미도 주석 및 테트라키스 에틸메틸아미도 주석 중에서 선택되는 역구조 유기 태양전지 제조방법.The method of claim 3,
The metal oxide precursor is tetrakis dimethyl amido titanium, tetrakis diethyl amido titanium, tetrakis ethyl methyl amido titanium, diethyl zinc, tin chloride, tetrakis dimethyl amido tin, tetrakis diethyl amido tin and A method for producing an inverse structure organic solar cell selected from tetrakis ethylmethylamido tin.
상기 제1 전자수송층의 금속 산화물 나노입자는 티타늄 산화물, 아연 산화물 또는 주석 산화물인 역구조 유기 태양전지 제조방법.The method of claim 1,
The metal oxide nanoparticles of the first electron transport layer is a titanium oxide, zinc oxide or tin oxide inverse structure organic solar cell manufacturing method.
상기 제1 전자수송층은, 티타늄 산화물, 아연 산화물 또는 주석 산화물의 금속 산화물 나노 입자를 포함하는 나노 입자 박막이고,
상기 제2 전자수송층은 원자층 증착법에 의해 형성된 티타늄 산화물 박막, 아연 산화물 박막 또는 주석 산화물 박막을 포함하는 금속 산화물 박막인 것을 특징으로 하는 역구조 유기 태양전지.
A first electrode, a first electron transport layer, a second electron transport layer, a photoactive layer, a hole transport layer, and a second electrode sequentially stacked on the substrate,
The first electron transport layer is a nanoparticle thin film containing metal oxide nanoparticles of titanium oxide, zinc oxide or tin oxide,
The second electron transport layer is a reverse structure organic solar cell, characterized in that the metal oxide thin film comprising a titanium oxide thin film, a zinc oxide thin film or a tin oxide thin film formed by the atomic layer deposition method.
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