KR101300290B1 - 캐소드 기판층보다 두꺼운 애노드 기판층을 갖는 액체 전해질 연료 전지 - Google Patents

캐소드 기판층보다 두꺼운 애노드 기판층을 갖는 액체 전해질 연료 전지 Download PDF

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Abstract

일측에는 애노드 촉매(12)를, 나머지 측에는 캐소드 촉매(13)를 구비하는 인산(또는 다른 액체) 전해질을 내장하기 위한 매트릭스(11)를 갖는 연료 전지(8a)는 애노드 촉매와 접촉하는 애노드 기판(16a) 및 캐소드 촉매와 접촉하는 캐소드 기판(17a)을 포함하며, 애노드 기판은 캐소드 기판보다 1.75 대 1.0 내지 3.0 대 1.0의 비율만큼 더 두껍다. 비다공성 소수성 분리기 플레이트 조립체(19)는 연료 전지를 분리시킬 뿐만 아니라 연료 유동 채널(20) 및 산화제 유동 채널(21)도 제공한다.
액체 전해질, 연료 전지, 애노드 기판, 캐소드 기판, 비다공성 소수성 분리기 플레이트 조립체.

Description

캐소드 기판층보다 두꺼운 애노드 기판층을 갖는 액체 전해질 연료 전지{LIQUID ELECTROLYTE FUEL CELL HAVING AN ANODE SUBSTRATE LAYER THICKER THAN THE CATHODE SUBSTRATE LAYER}
연료 전지의 애노드 측에 저장된 다량의 산(acid)을 수용하기 위해, (때때로, 가스 확산층 또는 GDL로 지칭되는) 애노드 촉매에 인접한 액체 전해질 연료 전지 기판층은 캐소드 촉매에 인접한 기판보다 3배 또는 4배 만큼 두껍다.
반응물 스트림 내로의 증발에 기인하는 시간에 따른 산 손실을 보충하기 위하여 인산 연료 전지에 산을 공급하는 두 가지 방법이 있다. 액체 또는 증기 형태의 산을 계속적으로 또는 주기적으로 전지에 첨가하는 산 첨가 방법들이 공지되어 있다. 이 방법들은 복잡하며 비용이 많이 든다. 보다 양호한 방법은 수명 요건(life requirements)을 만족시키는 충분한 산을 전지의 초기 조립 중에 전지 내의 다공성 부품 내에 포함시키는 수동적인 방법이다.
다양한 많은 인산 연료 전지 설계가 있다. 미국 특허 제4,374,906호는 리브식(ribbed) 애노드 및 캐소드 기판을 구비한 전지를 도시한다. 미국 특허 제4,374,906호의 전지도 또한 높은 산 재고(inventory) 및 우수한 전해질 처리 특성을 갖지만, 비싼 탄소 섬유의 높은 함량과 열처리되어야하는 대량의 탄소-탄소 복 합 재료 때문에 제조하는데 비용이 많이 든다. 미국 특허 제5,558,955호는 애노드 유동장 및 비다공성(nonporous) 소수성(hydrophobic) 캐소드 유동장과 같은 리브식 전해질 저장소 플레이트(ribbed electrolyte reservoir plate)를 구비한 전지를 도시한다. 미국 특허 제5,558,955호의 전지도 또한 높은 산 재고 및 우수한 전해질 처리 특성을 갖지만, 열처리되어야하는 대량의 탄소-탄소 복합 재료 때문에 제조하는데 역시 비용이 많이 든다. 그라파이트(graphite) 유동장은 상당한 양의 산을 흡수하며, 따라서 연료 전지의 수명을 감소시키기 때문에 허용될 수 없다.
국제 출원 공개 제WO/2006/071232호는 비다공성 애노드 및 캐소드 유동장을 갖는 전지를 개시하며, 모든 산은 친수성 전극 기판 내에 저장되어야 한다. 이러한 전지는 탄소 섬유 함량이 최소화되고 열처리되어야하는 재료의 양이 사실상 감소하기 때문에 낮은 비용 설계를 나타낸다. 더욱이, 유동장이 둘다 비다공성이기 때문에 공극률이 하나의 요인이 될 필요가 없다. 국제 출원 공개 제WO/2006/071232호의 전지는 본 발명의 당면 과제인 열악한 전해질 처리 특성을 갖는다.
인산의 대안으로 사용될 수 있는 프로톤-전도성(proton-conducting) 액체 전해질이 공지되어 있다. 미국 특허 제5,344,722호는 인산과 플루오르 화합물(fluorinated compound)의 혼합물 또는 인산과 실록산(siloxanes)의 혼합물인 전해질을 개시한다. 미국 특허 출원 공개 제2006/0027789호는 음이온(anion)이 플루오로보레이트(fluoroborate) 또는 플루오로헤테로보레이트(fluoroheteroborate)인 프로톤-전도성 액체 전해질을 개시한다.
종래의 인산 연료 전지 동력 장치는, 도 1에 도시된 바와 같이 연료 전지(8)의 스택(7)을 대개 포함하며, 연료 전지의 온도는 다섯 개 내지 열 개의 연료 전지의 그룹들 사이에 개재된 냉각기 플레이트(9)를 관통하는 냉각제에 의해 제어된다. 도 2를 참조하면, 각각의 연료 전지(8)는 일 측에는 애노드 촉매(12)를 갖고 다른 측에는 캐소드 촉매(13)를 갖는 산 보유 매트릭스(11)를 포함한다. 촉매들은 다공성 애노드 기판(16) 및 다공성 캐소드 기판(17)에 의해 각각 지지된다. 다공성 애노드 기판(16) 및 다공성 캐소드 기판(17)은 본 기술분야에 공지된 바와 같이 친수성이다. 연료 전지는 (단부 또는 냉각기 플레이트 부근을 제외하고) 애노드 기판(16)에 인접하는 연료 채널(20)과 캐소드 기판(17)에 인접하는 공기 (또는 다른 산화제) 채널(21)을 포함하는 비다공성(non-porous) 소수성 분리기 플레이트 조립체(19)를 공유한다. 채널(20, 21) 내의 반응물 가스는 각각의 기판(16, 17)을 통해 확산하며, 이 때문에 기판(16, 17)은 가스 확산층(gas diffusion layers:GDLs)으로 지칭된다. 냉각기 플레이트(9)에 인접하여, 연료 유동 채널(20)은 캐소드 측과 유사하게 내부에 공기 유동 채널을 갖지 않는 연료 유동장 플레이트(23) 내에 형성될 수 있다.
분리기 플레이트(19)에 대해 본 명세서 내에서 사용된 용어 "비다공성" 및 "소수성"은 사실상 액체 전해질이 분리기 플레이트를 침투하지 않을 만큼 분리기 플레이트(19)가 충분히 비다공성이고 소수성임을 의미한다.
도 2에 도시된 바와 같이, 전형적인 인산 연료 전지는 캐소드 촉매(13)에 인접한 기판(17)과 사실상 동일한 두께를 갖는 애노드 촉매(12)에 인접한 기판(16)을 갖는다.
연료 전지의 작동에 필요하고 연료 전지의 수명을 위해 연료 전지를 유지시켜야 하는 산은 제조 시에 연료 전지 내에 이상적으로 밀봉된다. 제조 시에 충전된 초기의 산은 양 기판의 공극 체적의 약 35% 내지 45%이다. 인산 연료 전지의 수명은 작동 중에 기판 내의 매트릭스와 밀봉이 필수적으로 완전하도록 충분한 산에 의존적이며, 따라서 보유하는 산에 의존적이다. 분리기 플레이트 조립체(19)가 비다공성이고 소수성인 경우, 연료 전지의 수명에 필요한 인산은 다공성 애노드 및 캐소드 기판 내부에 저장되어야 한다. 기판(16, 17)이 냉각기(9) 사이의 주요한 열 저항을 나타내기 때문에, 냉각기 사이의 전지 내부에서의 온도 상승을 최소화시켜, 비용을 감소시킬 뿐만 아니라 연료 전지 스택의 전력 밀도를 최대화시키도록 가능한한 얇은 기판이 필요하다.
인산의 양이 다공성 기판(16, 17) 내부의 공극 체적을 초과하는 상황은 전지로부터 산의 방출(expulsion)을 초래한다. 즉, 산은 반응물 유동장 채널(20, 21) 중의 하나 또는 양자 모두로 반드시 유동하며, 결국 매니폴드 및 다른 반응물 가스 배관으로 유동할 것이다. 이는 이용 가능한 산의 양을 감소시켜, 연료 전지의 수명을 단축시킬 뿐만 아니라 성능을 감소시킬 수 있고 그리고/또는 전지의 수명을 더 단축시킬 수 있는 부품 손상을 일으킨다.
공지된 바와 같이, 희석되지 않은 인산(즉, 100wt%의 인산)은 약 40℃(100℉)의 온도에서 얼거나 결정화된다. 전해질의 결정화 또는 결빙은 연료 전지 스택의 성능의 쇠퇴를 야기한다. 한편, 산이 약 70wt%로 희석될 때, 산은 약 -30℃(약 -20℉)까지 액체로 유지될 것이다. 따라서, 새로 제조된 인산 연료 전지를 수송할 때는, 수송 중에 전해질의 결빙을 방지하기 위해 거의 100wt%의 인산을 약 70wt%로 희석시킴으로써 상태 조절된다.
본 명세서 내의 개선은 인산 연료 전지에서 인산의 이동 및 배치에 관한 발견에 입각한 것이다. 인산 연료 전지 내의 산은 디-하이드로겐 포스페이트 이온(di-hydrogen phosphate ion)에 대한 매트릭스 내의 전기장의 영향 때문에 캐소드로부터 애노드로 전기적으로 펌핑된다는 것이 공지되었을지라도, 애노드로 펌핑된 산의 일부는 동적 평형을 유지하는 모세관력의 영향 때문에 캐소드로 다시 유동한다는 것을 고려하였다. 애노드 기판의 산 충전 레벨은 캐소드 기판의 산 충전 레벨의 단지 약 2배가 됨을 고려하였다.
지금까지 애노드 및 캐소드 촉매 층의 투과성이 지금까지 믿어온 것보다 훨씬 낮다는 것이 학습되었다. 이는 전지가 작동하는 동안 애노드 기판의 산 충전 레벨이 캐소드 기판의 산 충전 레벨보다 4배 내지 5배 높게 한다. 산 분포의 불균형은 연료 전지 스택이 정지한 후 수 시간 내지 수백 시간 동안 존재할 수 있다는 것 또한 학습되었다.
반응물 가스가 기판을 통해 전극으로 확산하기 위해서는, 산 충전 레벨은 약 66%보다 훨씬 높아서는 안된다. 이용 가능한 세공(pore)의 추가적인 감소는 용인할 수 없게 저하된 성능을 야기하는 확산 감소를 초래할 것이다. 반응물 가스 시스템 내로 산 방출을 야기하는 애노드 기판의 공극 체적을 초과하는 애노드 내의 산 충전 레벨없이는 전해질이 약 70wt%의 산으로 상태 조절될 수 없다는 것 또한 알 수 있다. 실제로, 평균 40%로 초기 충전된 종래의 인산 연료 전지는, 수송 농도로 희석될 때, 애노드 기판의 119% 산 충전을 야기할 것이다. 이는 물론 산 방출 및 연료 전지 시스템의 필연적인 수명 감소를 야기한다.
비다공성 소수성 반응물 유동장 분리기 플레이트 조립체를 이용하여 인산과 같은 프로톤 전도성 액체 전해질을 채용하는 연료 전지에 대한 이들 어려움을 극복하기 위해, 애노드 기판(GDL)의 두께는 캐소드 기판(GDL)보다 어느 정도 두꺼우며, 양호하게는 캐소드 기판(GDL)의 두께보다 1.75배 이상, 보다 양호하게는 약 1.75배 내지 약 3배 더 두껍다.
이후 추가적으로 기술되는 바와 같이, 예로서, 애노드 기판이 캐소드 기판의 두께의 2배이고 수송 농도에서 공극 체적의 93.6%의 산 충전 레벨을 갖는 경우, 작동 중에 약 55%의 충전 레벨을 가질 것이며, 이는 연료 확산 및 애노드 성능의 관점에서 매우 우수하다.
비다공성 소수성 유동장을 이용하는 프로톤 전도성 액체 전해질 연료 전지의 산 처리 특성은 개선되는 반면 애노드 및 캐소드 확산층(GDLs)의 비용 및 혼합 두께는 변하지 않는다. 연료 전지의 전력 밀도 또는 열적 특성을 손상시키지 않고 연료 전지의 성능 및 수명이 개선된다.
첨부 도면에 도시된 바와 같이 예시적인 실시예의 하기의 상세한 설명을 고려하여 다른 개선, 특성 및 장점들이 보다 명백해질 것이다.
도 1은 종래 기술에 공지된 인산 연료 전지 스택의 단순화된 개략도이다.
도 2는 종래 기술에 공지된 인산 연료 전지 스택 내의 냉각기 플레이트 및 연료 전지 쌍의 단순화된 부분 측면도이며, 이는 비례하지 않고 명확성을 위해 구획 선이 생략되었다.
도 3은 인산 연료 전지 스택 내의 냉각기 플레이트 및 연료 전지 쌍의 단순화된 부분 측면도이며, 이는 비례하지 않고 명확성을 위해 구획 선이 생략되었다.
도 4는 인산 기판의 예시적인 예측 특성을 도시한 표이다.
도 3을 참조하면, 인산 연료 전지(8a)는 인산, 플루오르 화합물 또는 실록산과 인산의 혼합물, 또는 음이온이 플루오로보레이트 또는 플루오로헤테로보레이트인 액체 등의 프로톤 전도성 액체 전해질을 채용하도록 구성된다. 연료 전지(8a)는 캐소드 촉매(13)에 인접한 기판(17a)의 약 1.75배 내지 약 3배 만큼 두꺼운 애노드 촉매(12)에 인접한 기판(16a:GDL)을 포함한다. 도 3은 비례하지는 않지만, 사실상 애노드 기판의 묘사가 캐소드 기판의 묘사보다 세 배 크다. 분리기 플레이트 조립체(19)는 양호하게는, 참고로 본 명세서에 통합된 국제 출원 공개번호 제WO2006/071232호에 개시된 것과 유사한 방식으로 구성된다.
도 4는 애노드 GDL 두께 대 캐소드 GDL 두께의 다양한 비율에 대해 작동되는 경우에 흔히 있는 일이지만 연료 전지가 70wt% 농도로 희석되어 상태 조절될 때와 그리고 사실상 100wt% 농도에서 상태 조절될 때 공극 체적의 비율(%)로 산 충전(acid fill)을 도시한다. 도 4의 표는 단지 1.5 대 1.0의 두께 비율에서도 희석 된 충전이 기판의 공극 체적을 초과하기 때문에 희석된 충전이 용인할 수 없을 만큼 여전히 높을 수 있다. 그러나, 본 명세서 내에서의 개념은 상기 비율이 거의 1이더라도 약간의 이득을 제공하며, 즉, 캐소드 GDL 보다 측정 가능할 정도로 두꺼운 애노드 GDL을 제공하는 것이 몇몇 장점을 제공하며, 1.0 대 1.0의 두께 비율보다 양호하다. 그러나 2.0 및 그 이상의 애노드 GDL 두께 대 캐소드 GDL 두께의 비율에서 희석된 충전이 기판의 공극 체적보다 작기 때문에 희석된 충전이 허용 가능하며, 애노드 성능은 허용 가능한 여지(margin)만큼 필수 성능을 초과한다. 보다 높은 값, 예컨대, 2.5 대 1.0 및 3.0 대 1.0에 대해, 희석된 충전 레벨은 매우 허용 가능하며, 애노드 성능은 수명 연장을 위해 추가 산이 전지에 첨가될 수 있는 충분한 여지를 갖는다.
따라서, 각각의 전지에서 전극 기판 두께로 인해 각각의 전지의 전체적인 두께를 증가시키지 않으면서, 다공성 기판 공극의 비율(%)로서 희석된 전해질 충전 및 개선된 애노드 성능의 여지 모두 매우 허용 가능해질 수 있다.
도 4의 데이터로부터, 1.75 대 1.0 내지 3.0 대 1.0 사이인 애노드 기판 두께 대 캐소드 기판 두께의 비율에서 이득이 얻어질 수 있다는 것이 인식될 수 있다.

Claims (9)

  1. 개개의 연료 전지(8)를 분리하기 위해 배치된 비다공성 소수성 분리기 플레이트 조립체(19) 내에 산화제(21) 및 연료 반응물 유동장 채널(20)이 제공되는 액체 전해질 연료 전지 장치이며, 각각의 연료 전지는
    액체 전해질을 보유하도록 구성된 전해질 매트릭스(11)와,
    상기 매트릭스의 제1 표면 상에 배치된 애노드 촉매(12) 및 상기 제1 표면에 대향하는 상기 매트릭스의 제2 표면 상에 배치된 캐소드 촉매(13)와,
    상기 애노드 촉매에 인접하여 배치된 다공성 애노드 기판(16)과,
    상기 캐소드 촉매에 인접하여 배치된 다공성 캐소드 기판(17)을 포함하며,
    상기 애노드 기판의 두께는 상기 캐소드 기판의 두께보다 측정 가능할 정도로 더 두꺼운 것을 특징으로 하는
    액체 전해질 연료 전지 장치.
  2. 제1항에 있어서, 상기 애노드 기판의 두께는 상기 캐소드 기판의 두께의 2배 이상인 것을 특징으로 하는
    액체 전해질 연료 전지 장치.
  3. 제1항에 있어서, 상기 애노드 기판은 상기 캐소드 기판보다 1.75 대 1.0 내지 3.0 대 1.0의 비율만큼 더 두꺼운 것을 특징으로 하는
    액체 전해질 연료 전지 장치.
  4. 제3항에 있어서, 상기 비율은 2.0 대 1.0보다 큰 것을 특징으로 하는
    액체 전해질 연료 전지 장치.
  5. 제1항에 있어서, 전해질로서 인산을 사용하도록 구성된
    액체 전해질 연료 전지 장치.
  6. 개개의 연료 전지(8)를 분리하기 위해 배치된 비다공성 소수성 분리기 플레이트 조립체(19) 내에 산화제(21) 및 연료 반응물 유동장 채널(20)이 제공되는 인산 연료 전지 장치이며, 각각의 연료 전지는
    인산을 보유하기 위한 전해질 매트릭스(11)와,
    상기 매트릭스의 제1 표면 상에 배치된 애노드 촉매(12) 및 상기 제1 표면에 대향하는 상기 매트릭스의 제2 표면 상에 배치된 캐소드 촉매(13)와,
    상기 애노드 촉매에 인접하여 배치된 다공성 애노드 기판(16)과,
    상기 캐소드 촉매에 인접하여 배치된 다공성 캐소드 기판(17)을 포함하며,
    상기 애노드 기판의 두께는 상기 캐소드 기판의 두께의 1.75배 이상인 것을 특징으로 하는
    인산 연료 전지 장치.
  7. 제6항에 있어서, 상기 애노드 기판의 두께는 상기 캐소드 기판의 두께의 2배 이상인 것을 특징으로 하는
    인산 연료 전지 장치.
  8. 제6항에 있어서, 상기 애노드 기판은 상기 캐소드 기판보다 1.75 대 1.0 내지 3.0 대 1.0의 비율만큼 더 두꺼운 것을 특징으로 하는
    인산 연료 전지 장치.
  9. 제8항에 있어서, 상기 비율은 2.0 대 1.0보다 큰 것을 특징으로 하는
    인산 연료 전지 장치.
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