KR101298541B1 - Method for recycling mcfc element - Google Patents

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Abstract

본 발명의 일측면인 MCFC 구성요소 재활용 방법은 리튬(Li) 및 포타슘(K)을 함유하는 전해질이 함침되어 있는 알루미늄(Al) 함유 다공성 매트릭스, 연료극과 공기극을 포함하는 한 쌍의 전극으로 구성된 단위전지 및 상기 매트릭스 및 단위전지 사이에 존재하는 분리판을 포함하는 MCFC 스택의 재활용 방법으로서, 운전이 종료된 상기 MCFC 스택을 무수 유기산으로 처리하여 전해질 중의 리튬 및 포타슘과 매스릭스 중의 알루미늄을 각각 리튬 아세테이트(CH3COOLi), 포타슘 아세테이트(CH3COOK) 및 알루미늄 아세테이트((CH3COO)3Al)로 추출하는 단계 및 상기와 같이 추출된 리튬 아세테이트, 포타슘 아세테이트 및 알루미늄 아세테이드를 각각 분리하는 단계를 포함한다.The MCFC component recycling method, which is an aspect of the present invention, is a unit composed of an aluminum (Al) -containing porous matrix impregnated with an electrolyte containing lithium (Li) and potassium (K), a pair of electrodes including a fuel electrode and an air electrode. A method of recycling an MCFC stack comprising a cell and a separator plate present between the matrix and the unit cell, wherein the MCFC stack after operation is treated with anhydrous organic acid to obtain lithium in potassium and potassium in an electrolyte and aluminum in a matrix, respectively. Extracting with (CH 3 COOLi), potassium acetate (CH 3 COOK) and aluminum acetate ((CH 3 COO) 3 Al) and separating the extracted lithium acetate, potassium acetate and aluminum acetate, respectively. It includes.

Description

ＭＣＦＣ 구성요소 재활용 방법{METHOD FOR RECYCLING MCFC ELEMENT}Recycling of MCFC Components {METHOD FOR RECYCLING MCFC ELEMENT}

본 발명은 운전이 종료된 MCFC 스택의 구성요소를 분리하여 그 구성요소를 재활용하는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method of separating a component of an MCFC stack after operation and recycling the component.

용융탄산염 연료전지(Molten Carbonate Fuel Cell; 이하 ‘MCFC'라 한다)는 연료전지들 중 제2세대 연료전지로 불린다.
Molten Carbonate Fuel Cells (hereinafter referred to as MCFCs) are called the second generation of fuel cells.

MCFC는 니켈 애노드, 산화 니켈 캐소드, LiAlO2의 매트릭스와 탄산 리튬/탄산 칼륨 혼합염으로 제조된 전해질로 구성된다. 각 구성 요소들은 테이프 캐스팅에 의해 시트 형태로 제작되고, 이 후 애노드와 캐소드는 열처리 과정을 거쳐 소결된다. 전해질 판은 실온에서는 고체이나 작동 온도인 650℃에서 탄산염 전해질이 용융되어 매트릭스 기공에 함침됨으로써, 고체 상태인 전극과 기체 상태인 반응 가스와 함께 삼상 반응을 통해 전기 화학 반응을 일으킨다. 이때 매트릭스의 기공에는 100%, 애노드와 캐소드의 기공에는 적당량의 탄산염이 함침되어야 한다. 전지 운전에 필요한 탄산염의 총량을 계산하고 전해질 판의 탄산염 함유량을 고려하여 필요한 전해질 판의 수만큼 운전 준비 시에 각 단위 전지에 장착하고 스택을 적층하여 연료전지를 구성한다.
MCFC consists of an electrolyte made of a nickel anode, a nickel oxide cathode, a matrix of LiAlO 2 and a lithium carbonate / potassium carbonate mixed salt. Each component is fabricated into a sheet by tape casting, after which the anode and cathode are sintered by heat treatment. The electrolyte plate is solid at room temperature, but the carbonate electrolyte is melted and impregnated into the matrix pores at 650 ° C, which is an operating temperature, thereby causing an electrochemical reaction through a three-phase reaction with the electrode in the solid state and the reaction gas in the gas state. In this case, the pores of the matrix should be impregnated with 100%, and the anode and cathode pores should be impregnated with an appropriate amount of carbonate. The fuel cell is constructed by calculating the total amount of carbonate required for the operation of the cell, considering the carbonate content of the electrolyte plate, and mounting it in each unit cell and stacking them in preparation for operation.

일정 기간 이상 사용되어 더 이상의 사용이 종료된 MCFC의 스택은 다량의 활용도가 높은 구성요소들이 혼재되어 있으며, 염소, 중금속 용출 등 환경적인 유해성이 낮아 재활용의 가능성이 크다. 그럼에도, 현재, MCFC의 전량이 재활용되고 있지 않는 실정이다.
The MCFC stack, which has been used for a certain period of time and is no longer used, contains a large amount of highly available components, and is highly likely to be recycled due to low environmental hazards such as chlorine and heavy metal dissolution. Nevertheless, all of the MCFC is not recycled at present.

최근에는, 자원 재활용 측면에서 이러한 MCFC의 구성요소를 분리하여 다른 용도로 재활용을 시도하고 있으나, 운전이 종료된 MCFC 스택의 구성요소를 분리하는 것이 어려워 현재 거의 재활용이 이루어 지지 않고 있는 실정이다. 따라서, MCFC의 구성요소에 관한 재활용은 환경보전과 자원의 리싸이클 측면에서 시급한 실정이다. Recently, in terms of resource recycling, the components of the MCFC have been separated and recycled for other purposes. However, it is difficult to separate the components of the MCFC stack after the operation is completed. Therefore, recycling of MCFC components is urgent in terms of environmental conservation and recycling of resources.

본 발명의 일측면은 리튬(Li) 및 포타슘(K)을 함유하는 전해질이 함침되어 있는 알루미늄(Al) 함유 다공성 매트릭스, 연료극과 공기극을 포함하는 한 쌍의 전극으로 구성된 단위전지 및 상기 매트릭스 및 단위전지 사이에 존재하는 분리판을 포함하는 MCFC 스택의 재활용 방법을 제공하는 것이다.One aspect of the present invention is a unit cell composed of an aluminum (Al) -containing porous matrix impregnated with an electrolyte containing lithium (Li) and potassium (K), a pair of electrodes including a fuel electrode and an air electrode, and the matrix and unit It is to provide a method for recycling an MCFC stack including a separator plate present between the cells.

본 발명의 일측면인 MCFC 구성요소 재활용 방법은 리튬(Li) 및 포타슘(K)을 함유하는 전해질이 함침되어 있는 알루미늄(Al) 함유 다공성 매트릭스, 연료극과 공기극을 포함하는 한 쌍의 전극으로 구성된 단위전지 및 상기 매트릭스 및 단위전지 사이에 존재하는 분리판을 포함하는 MCFC 스택의 재활용 방법으로서, 운전이 종료된 상기 MCFC 스택을 무수 유기산으로 처리하여 전해질 중의 리튬 및 포타슘과 매스릭스 중의 알루미늄을 각각 리튬 아세테이트(CH3COOLi), 포타슘 아세테이트(CH3COOK) 및 알루미늄 아세테이트((CH3COO)3Al)로 추출하는 단계 및 상기와 같이 추출된 리튬 아세테이트, 포타슘 아세테이트 및 알루미늄 아세테이드를 각각 분리하는 단계를 포함한다.
The MCFC component recycling method, which is an aspect of the present invention, is a unit composed of an aluminum (Al) -containing porous matrix impregnated with an electrolyte containing lithium (Li) and potassium (K), a pair of electrodes including a fuel electrode and an air electrode. A method of recycling an MCFC stack comprising a cell and a separator plate present between the matrix and the unit cell, wherein the MCFC stack after operation is treated with anhydrous organic acid to obtain lithium in potassium and potassium in an electrolyte and aluminum in a matrix, respectively. Extracting with (CH 3 COOLi), potassium acetate (CH 3 COOK) and aluminum acetate ((CH 3 COO) 3 Al) and separating the extracted lithium acetate, potassium acetate and aluminum acetate, respectively. It includes.

덧붙여 상기한 과제의 해결수단은, 본 발명의 특징을 모두 열거한 것은 아니다. 본 발명의 다양한 특징과 그에 따른 장점과 효과는 아래의 구체적인 실시형태를 참조하여 보다 상세하게 이해될 수 있을 것이다.In addition, the solution of the said subject does not enumerate all the features of this invention. Various features of the present invention and the advantages and effects thereof may be understood in more detail with reference to the following specific embodiments.

본 발명에 의하면, 운전이 종료된 MCFC 스택의 구성요소를 분리하여, Li, K 및 Al과 같은 고가의 원소를 다양한 형태로 재활용할 수 있다. According to the present invention, the components of the MCFC stack after the operation is separated, and expensive elements such as Li, K, and Al can be recycled in various forms.

본 발명자들은 MCFC의 구성요소의 재활용을 통하여, 환경 보전 및 자원의 리사이클을 위하여 연구를 행한 결과, 운전이 종료된 MCFC 스택에 포함되어 있는 Li, K 및 Al등과 같은 고가의 원소를 간단한 화학반응을 통하여 유용한 구성요소로 각각 분리함으로써, 필요한 곳에 편리하게 공급이 가능할 수 있음을 확인하고 본 발명에 이르게 되었다.
The present inventors have conducted research for the conservation of the environment and the recycling of resources through the recycling of MCFC components. As a result, the inventors conducted simple chemical reactions on expensive elements such as Li, K, and Al contained in the MCFC stack after operation. By separating each of the useful components through, it was confirmed that the supply can be conveniently provided where necessary and led to the present invention.

운전이 종료된 상기 MCFC 스택은 단위전지, 전해질, 매트릭스 및 분리판에 포함되어 있는 Li, K 및 Al을 동시에 추출하는 것이 가능하다. 보다 바람직하게는 전해질 및 매트릭스에 포함되어 있는 Li, K 및 Al을 추출하는 것이 가능하다.
After the operation is completed, the MCFC stack may simultaneously extract Li, K, and Al contained in the unit cell, the electrolyte, the matrix, and the separator. More preferably, it is possible to extract Li, K and Al contained in the electrolyte and the matrix.

상기 운전이 종료된 상기 MCFC 스택 전해질 중의 리튬 및 포타슘과 매스릭스 중의 알루미늄은 수용성 염의 형태로 추출할 경우 MCFC 스택에서 용이하게 추출이 가능하다.
Lithium and potassium in the MCFC stack electrolyte after the operation is completed, and aluminum in the matrix can be easily extracted from the MCFC stack when extracted in the form of a water-soluble salt.

상기 수용성 염은 리튬 아세테이트(CH3COOLi), 포타슘 아세테이트(CH3COOK) 및 알루미늄 아세테이트((CH3COO)3Al)과 같은 아세테이트 형태로 추출하는 것이 용이하다.
The water soluble salts are easy to extract in the form of acetates such as lithium acetate (CH 3 COOLi), potassium acetate (CH 3 COOK) and aluminum acetate ((CH 3 COO) 3 Al).

상기 아세테이트 형태는 무수 유기산을 첨가를 통하여 추출될 수 있다. 상기 무기 유기산을 이용할 경우에는 원소와 물의 반응으로 인한 발열반응을 억제시킬 수 있다.
The acetate form can be extracted through the addition of anhydrous organic acid. In the case of using the inorganic organic acid, it is possible to suppress the exothermic reaction due to the reaction between the element and water.

상기 무수 유기산은 무수 초산(CH3CO-O-CH3CO), 무수 개미산(COH-O-COH), 무수 옥살산(HO2CCO2H) 및 무수 구연산(HOCOCH2C(OH)(COOH)CH2COOH)으로 이루어진 그룹 중에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
The anhydrous organic acid is acetic anhydride (CH 3 CO-O-CH 3 CO), formic anhydride (COH-O-COH), oxalic anhydride (HO 2 CCO 2 H) and citric anhydride (HOCOCH 2 C (OH) (COOH) CH 2 COOH) is preferably one or more selected from the group consisting of.

또한, 상기와 같은 추출공정은 상온에서 행하는 것이 바람직하다.
In addition, it is preferable to perform the above extraction process at normal temperature.

또한, 상기와 같이 추출된 리튬 아세테이트, 포타슘 아세테이트 및 알루미늄 아세테이트과 같은 추출물을 각각 분리하는 공정은 어떠한 분리방법에 제한되는 것은 아니며, 분리할 수 있는 방법 어느 방법으로도 실시될 수 있다. 상기 추출물은 일부 예로서, 분리 건조 공정, 동결건조 공정 및 전기분해 공정으로 이루어진 그룹 중에서 선택된 1종 이상의 공정인 것이 바람직하다.
In addition, the process of separating the extracts, such as lithium acetate, potassium acetate and aluminum acetate extracted as described above is not limited to any separation method, can be carried out by any method that can be separated. Preferably, the extract is at least one process selected from the group consisting of a separation drying process, a lyophilization process and an electrolysis process.

상기와 같이 분리된 리튬 아세테이트, 포타슘 아세테이트는 이차전지 등과 같은 자원으로 재활용 될 수 있다.
Lithium acetate and potassium acetate separated as described above can be recycled to resources such as secondary batteries.

상기 전해질 성분이 추출된 연료극 및 공기극은 니켈 자원 등과 같은 고가의 원소자원으로 재활용 될 수 있다.
The anode and the cathode from which the electrolyte component is extracted may be recycled into expensive elemental resources such as nickel resources.

또한, 상기 전해질 성분이 추출된 분리판은 스테인리스 강 등과 같은 자원으로 재활용 될 수 있고, 자원을 절약하며 환경보전에 기여할 수 있게 된다.
In addition, the separator plate from which the electrolyte components are extracted can be recycled to resources such as stainless steel, saving resources and contributing to environmental conservation.

이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하고자 한다. 다만, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하여 보다 상세하게 설명하기 위한 것일 뿐, 본 발명의 권리범위를 한정하기 위한 것이 아니라는 점에 유의할 필요가 있다. 본 발명의 권리범위는 특허청구범위에 기재된 사항과 이로부터 합리적으로 유추되는 사항에 의해 결정되는 것이기 때문이다.
Hereinafter, the present invention will be described more specifically by way of examples. It should be noted, however, that the following examples are intended to illustrate the invention in more detail and not to limit the scope of the invention. The scope of the present invention is determined by the matters set forth in the claims and the matters reasonably inferred therefrom.

(실시예)(Example)

운전이 종료된 MCFC 스택을 상온에서 무수 초산을 첨가하여 리튬 아세테이트, 포타슘 아세테이트 및 알루미늄 아세테이트을 추출하였다. 상기 추출된 리튬 아세테이트, 포타슘 아세테이트 및 알루미늄 아세테이트는 전기분해 공정을 통하여 각각 리튬, 포타슘 및 알루미늄 형태로 추출하였다.
After the operation was completed, the MCFC stack was extracted with lithium acetate, potassium acetate and aluminum acetate by adding acetic anhydride at room temperature. The extracted lithium acetate, potassium acetate and aluminum acetate were extracted in the form of lithium, potassium and aluminum, respectively, through an electrolysis process.

이를 통하여, 운전이 종료된 MCFC에 포함되어 있는 고가의 원소를 분리해내어 재활용 함으로써, 자원을 절약 및 환경보전이 가능함을 알 수 있다.
Through this, it can be seen that by saving and recycling the expensive elements contained in the MCFC after the operation is completed, it is possible to save resources and environmental conservation.

이상 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.It will be understood by those skilled in the art that various changes in form and details may be made therein without departing from the spirit and scope of the invention as defined in the appended claims. It will be possible.

Claims (6)

리튬(Li) 및 포타슘(K)을 함유하는 전해질이 함침되어 있는 알루미늄(Al) 함유 다공성 매트릭스;
연료극과 공기극을 포함하는 한 쌍의 전극으로 구성된 단위전지; 및
상기 매트릭스 및 단위전지 사이에 존재하는 분리판을 포함하는 MCFC 스택의 재활용 방법으로서,
운전이 종료된 상기 MCFC 스택을 무수 유기산으로 처리하여 전해질 중의 리튬 및 포타슘과 매스릭스 중의 알루미늄을 각각 리튬 아세테이트(CH3COOLi), 포타슘 아세테이트(CH3COOK) 및 알루미늄 아세테이트((CH3COO)3Al)로 추출하는 단계; 및
상기와 같이 추출된 리튬 아세테이트, 포타슘 아세테이트 및 알루미늄 아세테이드를 각각 분리하는 단계를 포함하는 MCFC 구성요소 재활용 방법.
An aluminum (Al) -containing porous matrix impregnated with an electrolyte containing lithium (Li) and potassium (K);
A unit cell composed of a pair of electrodes including a fuel electrode and an air electrode; And
A recycling method of an MCFC stack including a separator existing between the matrix and the unit cell,
After the operation, the MCFC stack was treated with anhydrous organic acid to convert lithium and potassium in the electrolyte and aluminum in the matrix to lithium acetate (CH 3 COOLi), potassium acetate (CH 3 COOK) and aluminum acetate ((CH 3 COO) 3, respectively. Extraction with Al); And
MCFC component recycling method comprising the step of separating each of the extracted lithium acetate, potassium acetate and aluminum acetate as described above.
제 1항에 있어서,
상기 무수 유기산은 무수 초산(CH3CO-O-CH3CO), 무수 개미산(COH-O-COH), 무수 옥살산(HO2CCO2H) 및 무수 구연산(HOCOCH2C(OH)(COOH)CH2COOH)으로 이루어진 그룹 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 MCFC 구성요소 재활용 방법.
The method of claim 1,
The anhydrous organic acid is acetic anhydride (CH 3 CO-O-CH 3 CO), formic anhydride (COH-O-COH), oxalic anhydride (HO 2 CCO 2 H) and citric anhydride (HOCOCH 2 C (OH) (COOH) CH 2 COOH)) MCFC component recycling method characterized in that at least one member selected from the group consisting of.
제 1항에 있어서,
상기 분리 단계는 건조 공정, 동결건조 공정 및 전기분해 공정으로 이루어진 그룹 중에서 선택된 1종 이상의 공정에 의해 행하는 것을 특징으로 하는 MCFC 구성요소 재활용 방법.
The method of claim 1,
Wherein said separating step is performed by at least one process selected from the group consisting of a drying process, a lyophilization process and an electrolysis process.
제 1항에 있어서,
상기 분리된 리튬 아세테이트, 포타슘 아세테이트는 이차전지 자원으로 재활용 되는 것을 특징으로 하는 MCFC 구성요소 재활용 방법.
The method of claim 1,
The separated lithium acetate, potassium acetate is MCFC component recycling method, characterized in that recycled to the secondary battery resources.
제 1항에 있어서,
상기 전해질 성분이 추출된 연료극 및 공기극은 니켈 자원으로 재활용 되는 것을 특징으로 하는 MCFC 구성요소 재활용 방법.
The method of claim 1,
MCFC component recycling method characterized in that the anode and the cathode from which the electrolyte components are extracted are recycled to nickel resources.
제 1항에 있어서,
상기 전해질 성분이 추출된 분리판은 스테인리스 강의 자원으로 재활용 되는 것을 특징으로 하는 MCFC 구성요소 재활용 방법.The method of claim 1,
MCFC component recycling method characterized in that the separator is extracted from the electrolyte is recycled to the resources of stainless steel.
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