KR101279778B1 - 인라인 지하수 시료채취에 의한 라돈농도 측정 방법 및 장치 - Google Patents

Abstract

본 발명은 시간적분형측정기를 탈·장착할 수 있을 뿐만 아니라, 시료주입구와 공기배출구가 부착되어 있는 하우징을 사용하는 지하수 라돈농도 측정방법으로써, 하우징을 지하수 사용시설의 배관에 인라인의 형태로 연결하여 시료를 채취한 후 시료채취와 동시에 측정이 이루어질 수 있도록 하여, 시료채취 과정에서 발생할 수 있는 오차를 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 해당한다.

Description

인라인 지하수 시료채취에 의한 라돈농도 측정 방법 및 장치 {Method and Device for Measurement of Radon in the Underground Water by means of In-line Sampling}

본 발명은 지하수 라돈농도 측정방법에 있어서 시료채취 과정에서 발생할 수 있는 오차를 줄이기 위한 기술에 해당한다.

최근 들어 실내공기 및 지하수를 대상으로 국가차원의 라돈농도 관리가 이루어지고 있으며, 국내에서 식수로 사용하는 지하수의 약 20% 정도가 1급 발암물질에 해당하는 라돈(radon)에 의해 미국환경보호청에서 제시한 관리기준치인 4,000pCi/L를 초과하여 오염되었다는 발표가 있었다. 지하수 라돈 관리에 있어서 가장 기본이 되는 것은 정확한 측정이라 할 수 있으나, 계절에 따른 농도변화를 포함하여 분석기관에 따라 측정결과는 100% 이상의 차이를 나타내는 것이 현실이다. 지하수 라돈농도 측정값의 오차에 관련한 기존의 발표자료를 인용하면, 한국기초과학지원연구원 환경과학연구원 한정희 연구원은 2008년도 ‘지하수 중 라돈분석 및 분석법 표준화작업’ 연구보고서를 통하여 ‘지하수 중 라돈은 채수과정에서 불확도를 증가시킬 요인들이 존재하지만 현존하는 대부분의 분석법 및 논문들은 채수가 옳게 이루어졌다는 것을 가정하여 채수 후 분석과정에서 발생하는 불확도 요인들만 고려하고 있다.'라고 하면서 “채수가 원칙적으로 이루어졌을 경우 최소 10%의 불확도 요인이 발생하며, 채수방법이 불확실할 경우 최대 30%의 불확도 요인이 발생”한다고 발표한 바 있다.

지하수 라돈농도 측정에 있어서 채수과정에서의 오차를 포함하여 발생 가능한 오차를 구체적으로 나열한다면, ①시료채취 당시 운반용기를 사용하여 지하수 배관으로부터 지하수를 채취할 때 및 운반용기로부터 측정용기로 지하수를 옮기는 단계에서 지하수 표면으로부터 공기 중으로 방출하는 라돈의 누설량의 차이에 따른 오차, ②시료채취를 완료한 시점으로부터 측정을 시작하는 시점까지의 기간 동안에 시료채취 용기로부터 공기 중으로 방출하는 라돈의 누설량의 차이에 의한 오차, ③측정 과정에서 우라늄, 라듐 및 토륨 등 지하수에 녹아 있는 라돈 이외의 알파선 방출 원소의 간섭에 따른 오차가 있을 수 있으며, 또한 지하수에 많은 양의 라듐이 녹아있는 경우라면 시료채취를 완료한 시점으로부터 측정을 시작하는 시점까지의 시간이 길어지면 길어질수록 지하수에 녹아있는 라듐에서 발생하는 라돈에 의한 오차가 커질 수 있으며 이를 '도 1'에 나타내어 보았다.

지하수 라돈농도 측정방법에 있어서 대표적인 것은 액체섬광계수법과 루카스셀법이 있다고 할 수 있다. 액체섬광계수법(LSC: Liquid Scintillation Counting)은 시료수가 많은 경우 단시간 내에 측정하기에 적합한 방법으로써, 벤젠, 톨루엔, 크실렌 등 공명고리를 가지고 있는 용매와 나프탈렌과 같이 π전자의 농도가 큰 화합물 및 섬광체(Ex: PBBO, PBD, PPO, BBOT, DPA, POPOP)를 함께 혼합한 추출섬광용액을 사용하고 있다. 추출섬광용액에는 상품화된 것도 있지만 사용자가 직접 조제하여 사용하기도 하며 하는데, 시판되고 있는 대표적인 추출섬광용액인 "RADONS"의 조성비는 톨루엔, 나프탈렌, PBBO의 상대적 성분비가 33:66:0.9에 해당한다. 루카스셀법(Lucas cell)은 시료수가 많지 않은 경우에 한하여 가장 널리 이용되고 있는 방법에 해당하며, 헬륨 기체를 지하수에 불어넣어 지하수에 녹아있는 라돈을 신틸레이터셀에 포집한 후 광전자증배관(PM tube)을 통하여 계수하는 방법이다. 위에서 소개한 측정방법은 고가의 측정장비 및 분석기술을 필요로 하므로 일반인이 직접 사용할 수 없으며, 또한 일반인이 직접 시료를 채취하여 분석기관에 측정을 의뢰하는 경우에서조차 채수과정에서의 오차를 피할 수 없는 것이 현실이다.

지하수 라돈농도 측정방법의 종류에는 위에서 소개한 2가지 측정법 외에 시간적분형측정법에 의한 간이측정법이 있을 수 있으며, 시간적분형측정기를 사용하여 지하수 라돈농도를 측정하는 방법에 있어서 일반적으로 알려진 방법은 시료채취 단계를 포함하는 '수학식 1'을 이용하는 회분식 방법이라 할 수 있다(2007년도 한국실내환경학회 연차학술대회 논문집 제4권, p161~p164). 시간적분형측정법에 의한 지하수 라돈농도 측정방법을 단계별로 구분하여 설명하면, ①지하수 배관에 연결된 밸브를 열어 수분 동안 물을 흘려버린 후 운반용기로 지하수를 채취하는 단계, ②운반용기를 항온기가 준비된 실험실로 운반하는 단계, ③운반용기의 지하수 시료를 시간적분형측정기가 장착된 측정용기에 옮겨 담는 단계, ④측정용기를 항온기에 넣어 약 3일 정도 경과시킨 다음 시간적분형측정기를 수거하여 공기층에서의 라돈농도를 측정한 후 지하수 라돈농도(Rn,w)를 계산하는 단계로 구분할 수 있다.

위 식에서, 'Rn,w'는 회분식 측정법에 의한 측정대상 지하수의 라돈농도, 'Rn,a'는 지하수를 담은 측정용기의 공기층에서의 라돈농도, 'Va'는 지하수를 담은 측정용기의 공기층의 부피, 'Vw'는 지하수를 담은 측정용기의 지하수층의 부피를 나타내며, 'S'는 오스트왈드 분배계수로써 온도에 따라 그 값이 변하게 되는데, 계절에 상관하지 않고 측정이 이루어진다고 하고 측정이 이루어지는 지점에서의 온도변화가 최소 0℃에서 최대 40℃까지라고 가정한다면 해당온도에서의 오스트왈드 분배계수는 각각 0.53 및 0.16에 해당하며(Washington J.W. and Arther W.R., Geophysical Research Letters, 1990), 이 변화폭은 실험실과 같은 항온조건이 아닌 현장에서와 같은 변온조건 하에서 라돈농도 측정이 이루어지는 경우에는 온도변화에 따른 오차가 발생하게 된다는 것을 알려준다. 시간적분형측정기를 이용한 공기층에서의 라돈농도 측정 방법은 등록특허 1006750호 '폴더형태의 반원형 고리가 부착된 시간적분형 라돈농도 측정기'에 자세히 설명되어 있으므로 본 발명에서는 추가 설명을 생략하였다.

본 발명에서 해결하고자 하는 과제는, 라돈에 대해 잘 알지 못하는 일반인들도 지하수 시료채취 과정에서 발생할 수 있는 오차를 줄일 수 있도록 하는 데 있으며, 구체적으로는 ①지하수 배관으로부터 운반용기로 지하수를 채취하고 운반용기로부터 측정용기로 지하수를 옮겨 담는 기존의 단계를 생략하여 지하수 표면으로부터 하우징 밖으로 누설되는 라돈의 양을 최소화시키는 것이며, ②시료채취 현장에서 메스실린더와 같은 정량용기를 별도로 준비하지 않더라도 일정량의 시료채취를 가능하도록 하는 것이며, ③시료채취를 완료한 시점으로부터 측정이 개시되도록 하여 운반 과정에서 발생할 수 있는 라돈의 누설을 방지하고 또한 지하수에 라돈과 함께 녹아 있는 라듐이 만들어낸 라돈의 증가분에 의한 오차를 최소화하는 것이며, ④측정 과정에서 우라늄, 토륨 및 라듐 등 지하수에 녹아있는 라돈 이외의 알파선 방출 원소의 간섭에 의한 오차가 발생하지 않도록 하는 것이다. 본 발명에서는, 시료채취와 동시에 측정이 시작되는 경우에 해당하며 또한 측정현장의 온도 변화에 대한 정확한 정보를 모른다고 가정한 경우에 해당하므로, '수학식 2'를 사용하여 지하수 라돈농도 계산에 이용하였다.

위 식에서, 'Rn,w''는 인라인 상태에서 채취한 하우징 내부 지하수층의 라돈농도, 'Rn,a''는 하우징 내부 공기층에서 측정한 측정기간 동안의 라돈농도 평균값, 'Va''는 하우징 내부 공기층의 부피, 'Vw''는 하우징 내부 지하수층의 부피, 'λ'는 라돈의 붕괴상수, 'D'는 측정기간, 'k'는 20℃에서의 오스트왈드 분배계수로써 그 값은 '0.2593'에 해당한다. 오스트왈드 분배계수에 있어서, 측정기간 동안에 하우징이 위치한 실내의 온도가 10℃ 내지 30℃의 온도분포를 갖는다고 가정하고 이들의 중앙값에 해당하는 20℃가 일반적인 실내온도라고 가정하여 '0.2593'를 적용하였지만, 이값은 반복 실험을 통하여 도출한 값들을 평균한 값에 해당된다고 할 수 있으며 또한 20℃가 아닌 다른 온도를 선택하는 경우 그 값은 바뀌게 될 것이므로, '0.2593' 대신에 일반적으로 허용하는 오차범위 내의 다른 값을 사용할 수도 있을 것이다.

간이측정법에 해당하는 시간적분형측정법을 사용한 지하수 라돈농도 측정에 있어서, 시료채취 당시 지하수 배관으로부터 운반용기로 지하수를 채취할 때 및 운반용기로부터 측정용기로 지하수를 옮겨 담는 단계에서 지하수 표면으로부터 공기 중으로 라돈이 누설되지 않도록 하기 위하여 '도 3'과 같이 상부에는 시간적분형측정기를 장착할 수 있는 'O'형의 고리가 부착되어 있고 측면에는 시료주입구와 공기배출구가 부착되어 있는 하우징을 사용하여 현장에서 일정량의 시료를 채취할 수 있도록 하였으며 또한 지하수 시료를 채취한 시점에 측정이 개시될 수 있도록 하였다. 특히 지하수 시료 채취시 지하수층에 대한 공기층의 부피비(Va/Vw)가 큰 경우에는 공기층에서의 라돈농도를 낮게 하여 측정오차를 증가시키는 요소로 작용할 수 있을 것이며, 지하수층에 대한 공기층의 부피비(Va/Vw)가 작은 경우에는 공기층에서의 라돈농도를 높게 하여 측정오차를 감소시킬 수는 있으나 하우징의 사이즈는 커지게 될 것이므로 그 크기를 최적화할 필요가 있을 것이다. 본 발명에서는 알파트랙(α-track)을 이용한 지하수 라돈농도 측정시 온·습도에 의한 영향을 반영한 엑셀프로그램인 "라돈시트-A"를 이용하여 같은 시료에 대하여 온도변화에 따른 라돈농도를 계산하여 보았으며, 그 결과를 '도 2'에 나타내었다. 시료채취를 완료한 시점으로부터 시간적분형측정기를 꺼내야 하는 최적의 시점에 있어서는 지하수 라돈의 농도가 1,000pCi/L 이상인 경우에는 1일, 1,000pCi/L 에서 100pCi/L인 경우에는 2일, 그리고 100pCi/L 이하인 경우에는 3일 정도면 충분하다고 할 수 있으나, 측정대상 지하수의 라돈농도에 대한 사전 정보가 없는 경우가 대부분이므로 3일 동안의 측정기간이 가장 적당하다고 할 할 수 있다.

지하수 배관으로부터 운반용기로 지하수를 채취할 때 및 운반용기로부터 측정용기로 지하수를 옮겨 담는 단계 및 시료채취 완료 후 측정이 개시되는 동안에 지하수 표면 또는 운반용기로부터 공기 중으로 방출하는 라돈의 누설량의 차이에 따른 오차를 최소화하였으며, 또한 지하수에 라돈과 함께 녹아있는 라듐이 만들어낸 미확인의 라돈 증가분에 의한 오차도 최소화할 수 있었다.

'도 1'은 시료채취를 완료한 시점으로부터 시간 경과에 따른 라돈붕괴곡선 및 지하수에 녹아있는 라듐에 의한 라돈의 생성곡선을 함께 나타낸 그림으로써, 시료채취 당시 라돈과 라듐이 같은 방사능 농도로 지하수에 녹아 있다고 가정하고 계산한 결과에 해당한다.
'도 2'는 알파트랙(α-track)을 이용한 지하수 라돈농도 측정시 주변의 온도 변화에 따른 오차를 나타낸 그림으로써, 20℃에서의 계산값을 기준으로 하였을 때 실내온도가 5℃에서 35℃의 분포를 나타낸다고 하였을 때의 최대오차는 약 ±20%에 해당하며, 실내온도 변화 폭이 10℃에서 30℃라고 가정한다면 측정값의 오차는 ±15% 미만에 해당한다는 것을 알 수 있다. 채수방법이 불확실할 때 발생할 수 있는 오차가 30%라는 것을 고려하면 큰 값은 아니라는 것을 알 수 있다.
'도 3'은 본 발명의 실시예를 표현하기 위하여 실제로 제작한 하우징의 사진으로써, 본체의 측면에는 지하수 배관에 연결하기 위한 시료주입구와 시료주입에 따르는 하우징 내부의 공기를 배출하기 위한 공기배출구가 부착되어 있으며 상부에는 알파트랙(α-track)을 매달린 형태로 장착할 수 있는 고리가 부착되어 있는 것을 나타내고 있다.
'도 4'는 하우징의 구조를 설명하기 위한 그림으로써, 고리가 부착된 시간적분형측정기뿐만 아니라 고리가 없는 시간적분형측정기라고 하더라도 그물망 형태의 선반이 준비된다면 지하수 라돈농도 측정에 활용할 수 있다는 것을 표현하고 있다.

본 발명에서는 본체의 뚜껑에 해당하는 연결부가 있고, 상부에는 시간적분형측정기를 탈·장착할 수 있는 고리 또는 그물망이 있으며, 본체의 측면에는 지하수 배관에 연결하기 위한 시료주입구와 공기배출구를 부착하되 시료주입구의 위치는 가능한 하부에 부착하고 공기배출구의 위치는 가능한 상부에 부착한 구조의 하우징을 사용하여, 인라인 시료채취 단계에서 지하수가 바닥으로부터 차오르도록 하여 하우징의 외부 공기층으로 방출되는 라돈의 양을 최소화한 상태에서 일정량의 지하수가 채취될 수 있도록 하였을 뿐만 아니라, 시료채취 완료 후 항온기가 아닌 현장에 하우징을 보관하더라도 큰 오차 없이 지하수 라돈농도를 얻어낼 수 있도록 하였다. 본 발명에 적용할 수 있는 시간적분형측정기의 종류로는 LR-115, CR-39, PC, CN 등의 고체비적검출기뿐만 아니라 고체전리함을 사용하는 시간적분형측정기도 가능할 것이며, 또한 라돈의 자핵종 및 토론의 영향을 제거하기 위한 목적에서 약 1㎛ 기공의 필터를 사용하는 필터형 측정기는 물론 본체에 약 10㎛ 에어갭(Air-Gap) 또는 홀(Hole)을 이용하는 에어갭형의 측정기도 사용할 수 있을 것이다. 다만, 시료채취 후 시간적분형측정기가 내장된 하우징을 이동시켜야 하는 경우에는 지하수 유동에 따라 시간적분형측정기가 젖게 될 것이므로, 필터형 측정기의 경우에는 사용한 필터가 공기를 투과시키는 기능은 유지하되 물에 젖는 것은 방지할 수 있도록 사전에 방수 또는 발수처리를 하여야 할 것이며 에어갭형 측정기의 경우에는 물에 의해 에어갭이 막히지 않도록 하는 조치가 필요할 것이다. 하우징 내부에 시간적분형측정기를 탈·장착하는 수단에 있어서는, 하우징 상부에 고리를 부착하면 알파트랙(α-track)과 같은 고리가 부착된 시간적분형측정기를 사용할 수 있을 것이며 하우징 상부에 그물망을 삽입하면 고리가 부착되지 않은 측정기도 사용이 가능할 것이다. 하우징의 재질에 있어서는, 경질 폴리염화비닐, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 나일론, 테플론, 폴리스티렌, 폴리카보네이트 등 유기고분자 및 유리와 스테인리스스틸을 포함한 철 또는 철의 합금도 사용이 가능할 것이며, 시료를 채취하는 단계에서 지하수층의 부피가 유지되는가의 여부를 확인하기 위해서는 투명한 재질이 유리할 것이나 일정량의 지하수 시료를 채취할 수 있도록 하우징의 해당지점에 공기배출구가 마련되어 있으므로 불투명한 재질의 하우징도 사용이 가능할 것이다. 다음은 본 발명을 이해하기 쉽게 하기 위한 실시예에 해당하며 본 발명은 이에 한정되지 않는다.

시중에서 쉽게 구할 수 있는 1.3L 부피의 밀폐용기 측면에 바닥으로부터 2cm 높이에 구멍을 뚫어 1/8"의 시료주입구를 부착하고, 9.5cm 높이에 또 하나의 구멍을 뚫어 1/8"의 공기배출구를 부착한 후 뚜껑의 안쪽에는 'O'형 고리를 부착하여 하우징을 완성한다. 지하수를 식수로 사용하는 대전시 둔산동의 샘머리공원에서 하우징 내부에 알파트랙(α-track)을 장착한 후 개폐부는 닫고 시료주입구 및 공기배출구의 밸브는 열린 상태로 시료채취 준비를 완료한 다음, 지하수를 충분히 흘려버린 후 시료주입구에 맞는 구경의 호스를 수도꼭지에 연결한 다음 약 1 내지 2분 동안 추가로 지하수가 호스를 통하여 흘려가게 한 후 지하수의 유속을 약 0.2L/min로 조절한 다음 하우징의 시료주입구에 호스를 연결하여 시료 채취를 시작하되 공기배출구로 지하수가 배출되는 순간 또는 일정량의 시료가 하우징에 채워진 순간에 시료주입구의 밸브를 잠근 후 이어서 공기배출구의 밸브를 닫아 시료채취를 완료한다. 시료채취를 완료한 시점으로부터 정확하게 약 3일 경과한 시점에 하우징의 개폐부를 열어 알파트랙(α-track)을 꺼내어 공기층의 라돈농도를 측정한 다음 '수학식 2'에 대입하여 라돈농도를 계산하였으며, 본 발명이 소개되기 이전에 사용하던 시료채취 방법에 해당하는 회분식 시료채취법에 의한 결과와 비교하여 '표 1'에 함께 나타내어 보았다.

시료채취 방법 및 온도변화에 따른 지하수 라돈농도 측정값의 비교 (단위 pCi/L)

구 분	인라인 시료채취	회분식 시료채취
	시료채취와 동시에 측정개시		2일 후 측정개시
항온(30±0.5℃)	543	470	358
변온(23~27℃)	557	536	357
평균	550	503	358
오차	0.0%	-8.5%	-34.9%

본 발명에서는 시간적분형측정기를 내장한 하우징의 시료주입구에 지하수 배관을 호수로 연결한 상태에서 시료를 채취하는 방식을 인라인 시료채취법이라고 정의하였으며, 별도로 준비된 시료채취병을 사용하여 지하수를 채취한 후 측정용기에 옮겨 담는 방식의 시료채취 방법을 회분식 시료채취법이라고 정의하였다. '표 1'의 측정결과에서 알 수 있듯이 인라인 시료채취법에 의한 측정결과를 기준으로 하였을 때, 회분식 시료채취법의 의한 측정결과는 시료채취와 동시에 측정이 개시된다고 하더라도 8.5% 정도 낮은 값을 나타낸다는 것을 알 수 있었다. 또한 별도로 준비된 유리병을 사용하여 시료를 채취한 후 정확하게 2일이 지난 시점에 하우징에 옮겨 담아 측정을 개시한 경우에는 인라인 시료채취법에 의한 측정결과와 비교하였을 때 34.9% 낮은 값을 나타내는 것을 확인할 수 있었으므로, 시료채취 완료 후 측정이 개시되는 시점까지의 시간이 길어지면 길어질수록 측정값의 오차는 점점 커질 것이라고 예측할 수 있다.

위에서 소개한 실시예를 이해하기 쉽게 단계별로 정리하면, ①하우징의 상부에 마련된 고리 또는 그물망의 선반 위에 시간적분형측정기를 장착하는 단계, ②지하수 배관에 연결된 밸브에 호스를 연결한 후 수분 동안 지하수를 흘려버린 다음 하우징의 시료주입구 및 공기배출구를 열은 상태에서 하우징의 시료주입구에 호스를 연결하여 지하수를 채취하는 단계, ③지하수의 수면이 공기배출구까지 올라오는 즉시 시료주입구의 밸브를 닫은 후 이어서 공기배출구를 닫아 시료채취를 완료하는 단계, ④하우징을 분석기관 또는 인근 주택의 실내에 운반한 후 약 3일 경과 한 다음 시간적분형측정기를 수거하여 공기층에서의 라돈농도를 측정하는 단계, ⑤하우징의 인라인 공기층에서의 라돈농도(Rn,a')와 공기층의 부피(Va') 및 지하수층 부피(Vw')를 '수학식 2'에 대입하여 지하수의 라돈농도(Rn,w')를 계산하는 단계로 구분할 수 있다. 위의 단계를 3단계로 요약하여 정리하면, 시간적분형측정기가 내장된 하우징을 지하수 사용시설의 배관에 인라인의 형태로 연결하여 지하수 시료를 채취하는 단계, 하우징의 공기층에 대한 라돈농도를 측정하는 단계, 측정값을 '수학식 2'에 대입하여 지하수 라돈농도를 계산하는 단계로 정리할 수 있다. 일반적으로 수압은 약 1.5kg/㎠ 내지 4.0kg/㎠의 분포를 갖는다고 할 수 있으므로, 지하수 시료를 채취하는 단계에서 지하수의 수면이 하우징의 바닥으로부터 공기배출구까지 도달하는 시간을 약 1분 내지 2분 정도가 될 수 있도록 미리 배관에 연결된 밸브를 적절하게 조절할 필요가 있을 것이다.

Claims (3)

1. 지하수 라돈농도 측정 방법에 있어서,
   시간적분형측정기가 내장된 '하우징'을 지하수 사용시설의 배관에 인라인의 형태로 연결하여 지하수 시료를 채취하는 단계, '하우징'의 공기층에 대한 라돈농도를 측정하는 단계, 측정값을 다음 식(Rn,w': 인라인 상태에서 채취한 하우징 내부 지하수층의 라돈농도, Rn,a': 하우징 내부 공기층에서 측정한 측정기간 동안의 라돈농도 평균값, Va': 하우징 내부 공기층의 부피, Vw': 하우징 내부 지하수층의 부피, λ: 라돈의 붕괴상수, D: 측정기간, k: 오스트왈드 분배계수)에 대입하여 지하수 라돈농도를 계산하는 단계를 특징으로 하는, 지하수 라돈농도 측정 방법
   

   

   
   
2. 청구항 1에 있어서,
   '하우징'의 상부에는 시간적분형측정기를 장착할 수 있는 고리 또는 그물망이 있고, 측면에는 시료주입구와 공기배출구가 부착된 것을 특징으로 하는, 지하수 라돈농도 측정 방법
   
3. 삭제

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