KR101233927B1 - Method of manufacturing secondary battery with flat type spiral electrode body - Google Patents
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Abstract
충방전에 의한 극판의 휨과, 이에 수반하는 전지의 팽창, 사이클 열화를 억제한다. 권심을 이용하여 정극과 부극과 양 극판 사이에 개재하는 세퍼레이터를 권회하고, 권회 말단을 고정하여, 대략 원통형의 전극체를 제작하는 제1 공정과, 상기 제1 공정 후, 대략 원통형 전극체를 권회축에 대하여 수직 방향에서 눌러, 단면을 대략 타원형 형상으로 변형하면서, 상기 변형된 전극체를 권회 방향과 동일 방향으로 회전시켜, 권취 상태를 느슨하게 하는 제2 공정과, 상기 제2 공정 후, 상기 전극체를 프레스하여 편평 와권 전극체로 하는 제3 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 편평 와권 전극체를 구비한 이차 전지의 제조 방법을 제공한다.The curvature of the electrode plate caused by charging and discharging, the expansion of the battery, and the deterioration of the cycle accompanying the charging and discharging are suppressed. The first step of winding the separator interposed between the positive electrode, the negative electrode and the positive electrode plate using the winding core, fixing the winding end to produce an approximately cylindrical electrode body, and winding the substantially cylindrical electrode body after the first step. The second step of loosening the wound state by rotating the deformed electrode body in the same direction as the winding direction while pressing in the vertical direction with respect to the pivot axis to deform the cross section into an approximately elliptical shape, and after the second step, the electrode A method for manufacturing a secondary battery having a flat spiral wound electrode body is provided, comprising a third step of pressing the sieve to form a flat spiral wound electrode body.
충방전, 전지, 극판, 이차 전지, 편평 와권 전극체, 회전 롤러 Charge / discharge, battery, pole plate, secondary battery, flat spiral wound electrode body, rotary roller
Description
도 1은 본 발명에 따른 전지의 편평 와권 전극체를 도시하는 도면으로서, 도 1의 (a)는 단면도, 도 1의 (b)는 도 1의 (a)의 부분 확대도.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a figure which shows the flat spiral winding electrode body of the battery which concerns on this invention, FIG. 1 (a) is sectional drawing, FIG. 1 (b) is a partial enlarged view of FIG.
도 2는 본 발명에서 이용한 느슨함 가공 장치의 개략 도면.2 is a schematic view of a loose processing apparatus used in the present invention.
도 3은 느슨함 가공에 의한 부극 탭의 이동량을 도시하는 사시도.3 is a perspective view showing the amount of movement of the negative electrode tab due to loosening;
도 4는 본 발명에 따른 전지의 극판이 팽창한 모습을 도시하는 개념도.4 is a conceptual diagram showing an expanded state of the electrode plate of the battery according to the present invention.
도 5는 본 발명에 따른 전지의 완전 충전 후의 편평 와권 전극체의 상태를 도시하는 단면도.5 is a cross-sectional view showing a state of the flat spiral wound electrode body after the battery is fully charged according to the present invention.
도 6은 느슨함 가공 장치의 다른 형태를 도시하는 개략도.6 is a schematic view showing another form of the loose processing apparatus.
도 7은 비교예 1에 따른 편평 와권 전극체를 도시하는 도면으로서, 도 7의 (a)는 단면도, 도 7의 (b)는 도 7의 (a)의 부분 확대도.7 is a view showing a flat spiral winding electrode body according to Comparative Example 1, FIG. 7A is a sectional view, and FIG. 7B is a partial enlarged view of FIG.
도 8은 비교예 1의 극판이 팽창한 모습을 도시하는 개념도.8 is a conceptual diagram illustrating a state in which the electrode plate of Comparative Example 1 is inflated.
도 9는 비교예 1의 완전 충전 후의 편평 와권 전극체의 상태를 도시하는 단면도.9 is a cross-sectional view showing a state of the flat spiral wound electrode body after full charge in Comparative Example 1. FIG.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명><Explanation of symbols for the main parts of the drawings>
1 : 전극체1: electrode body
2 : 부극 탭2: negative electrode tap
10 : 느슨함 가공 장치10: loose processing device
11 : 회전 롤러11: rotating roller
특허 문헌 1 : 일본특허공개 2003-157888호 공보(특허청구범위, 단락 0005-0009)Patent Document 1: Japanese Patent Application Laid-Open No. 2003-157888 (claims, paragraph 0005-0009)
특허 문헌 2 : 일본특허공개 평11-121044호 공보(단락 0004, 0005)Patent Document 2: Japanese Patent Application Laid-Open No. 11-121044 (paragraphs 0004, 0005)
특허 문헌 3 : 일본특허공개 평11-176476호 공보(단락 0004-0009)Patent Document 3: Japanese Patent Application Laid-Open No. 11-176476 (paragraph 0004-0009)
본 발명은, 충방전에 의한 극판의 휨과, 이에 수반하는 전지의 팽창, 사이클 열화를 억제하는 편평 와권 전극체를 구비한 이차 전지의 제조 방법에 관한 것이다.BACKGROUND OF THE
최근, 휴대 전화기, 노트 퍼스널 컴퓨터, PDA 등의 이동 정보 단말기의 소형·경량화가 급속히 진전되고 있고, 그 구동 전원으로서의 이차 전지로는, 상기 기기 내부에 실장하기 용이한 것, 대전류를 빼내기 용이한 것이 요망되고 있다.In recent years, the miniaturization and weight reduction of mobile information terminals such as mobile phones, notebook personal computers, PDAs, and the like are rapidly progressing. As the secondary battery as the driving power source, ones that are easy to mount inside the device and that are capable of extracting large currents are easily developed. It is requested.
이 때문에, 상기 기기 내부에 실장하기 용이한 각형 외장관이나 라미네이트 외장체 내에, 정부극의 대향 면적이 커서 대전류를 빼내기 용이한 편평 와권 전극체를 수용한 비수 전해질 이차 전지가, 상기 용도로 널리 이용되고 있다.For this reason, the nonaqueous electrolyte secondary battery which accommodates the flat spiral winding electrode body which has a large counter-facing area of a pole electrode and is easy to draw a large current in the rectangular exterior tube or laminated exterior body which is easy to mount inside the said apparatus is widely used for the said use. It is becoming.
이러한 비수 전해질 이차 전지는, 충방전에 의한 리튬 이온의 흡장·이탈에 의해 극판이 팽창·수축을 반복한다. 그러나, 극판의 팽창·수축은, 편평 와권 전극체의 권회 말단을 고정하는 접착제(접착 테이프)에 의해 제한되기 때문에, 도 8에 도시하는 바와 같이, 극판은 편평 와권 전극체의 안쪽을 향해 팽창하여, 극판에 휨이 생긴다. 이 휨에 의해서, 전지 두께가 증대됨과 함께, 정극과 부극 사이에 간극이 생겨, 사이클 열화가 크게 된다고 하는 문제가 있었다.In such a nonaqueous electrolyte secondary battery, the electrode plate repeatedly expands and contracts due to occlusion and removal of lithium ions due to charge and discharge. However, since the expansion and contraction of the pole plate is limited by the adhesive (adhesive tape) that fixes the winding end of the flat spiral wound electrode body, as shown in FIG. 8, the pole plate expands toward the inside of the flat spiral wound electrode body. , Deflection occurs in the pole plate. This warpage increases the battery thickness and creates a gap between the positive electrode and the negative electrode, resulting in a large cycle deterioration.
이 문제를 해결하기 위해서, 단면이 편평 형상(타원, 다각형 등)인 권심(卷芯)을 이용하고, 또한 권취할 때에 극판에 가해지는 텐션을 낮추어, 편평 와권 전극체의 극판 사이에 공극을 형성해서, 극판의 팽창을 공극에 흡수시킴으로써, 극판의 휨을 억제하는 것이 시도되고 있다. 그러나, 권심의 형상이 편평하기 때문에, 권취 속도를 올릴 수 없고, 또한 텐션이 낮기 때문에 권취의 품질이 저하되어, 생산성이 나쁘게 된다고 하는 문제가 있다.In order to solve this problem, by using a core having a flat shape (ellipse, polygon, etc.) in cross section, the tension applied to the electrode plate during winding is lowered to form voids between the electrode plates of the flat spiral electrode body. Therefore, attempts have been made to suppress the warpage of the electrode plate by absorbing the expansion of the electrode plate into the voids. However, since the shape of the winding core is flat, the winding speed cannot be increased, and since the tension is low, the quality of the winding is lowered, resulting in a problem of poor productivity.
여기서, 비수 전해질 이차 전지에 관한 기술로서는 특허 문헌 1∼3이 제안되어 있다.Here, patent documents 1-3 are proposed as a technique regarding a nonaqueous electrolyte secondary battery.
특허 문헌 1의 기술은, 극판의 변형 응력을 흡수하기 위해서, 편평 형상 극판군(편평 와권 전극체)의 감기 축에 대하여 직각 방향의 단면의 장축선 상에 인접하는 2개의 띠 형상의 적층체 사이에 공극부를 배치하는 기술이다.In order to absorb the strain stress of a pole plate, the technique of
이 기술에 의하면, 공극부가 극판의 변형 응력을 흡수하기 때문에, 극판의 팽창·수축에 의한 비틀림을 해소할 수 있다고 한다. 그러나, 이 기술에서는 스페이서를 이용하여 원통형의 전극체를 제작하고 눌러서 편평 형상으로 한 후 스페이 서를 없애는 공정을 필요로 하지만, 스페이서를 이용한 상태에서 극판을 권회하는 것은 곤란하여, 생산성이 나쁘다고 하는 문제가 있다.According to this technique, since the space | gap part absorbs the deformation stress of a pole plate, the torsion by expansion and contraction of a pole plate can be eliminated. However, this technique requires a process of removing a spacer after forming a cylindrical electrode body using a spacer and pressing it into a flat shape. However, it is difficult to wind the electrode plate in a state using the spacer, resulting in a problem of poor productivity. have.
특허 문헌 2의 기술은, 전지 소자(와권 전극체)의 권회 말단의 고정용 접착제로서, 전해액과의 접촉 후에 팽윤, 용해, 또는 분해하는 재료를 이용하는 기술이다.The technique of patent document 2 is a technique using the material which swells, melt | dissolves, or disassembles after contact with electrolyte solution as an adhesive agent for fixing the winding end of a battery element (a spiral electrode body).
이 기술에 의하면, 접착제가 팽윤, 용해, 또는 분해되어 전지 소자의 느슨하게 감김이 일어나기 때문에, 소자의 구성 재료에 가해지는 스트레스를 저감할 수 있고, 이에 기인하는 전지 특성의 저하를 회피할 수 있다고 한다.According to this technique, since the adhesive swells, dissolves, or decomposes, and thus the battery element is loosely wound, the stress applied to the constituent material of the element can be reduced, thereby reducing the deterioration of battery characteristics. .
그러나, 이 기술에서는, 전지 소자의 느슨하게 감김에 의해 전지 소자 내에서의 정부극의 대향 상태가 나쁘게 되어, 사이클 특성 등의 전지 특성이 악화된다고 하는 문제가 있다.However, this technique has a problem that, due to the loosening of the battery element, the opposing state of the negative electrode in the battery element becomes worse, and battery characteristics such as cycle characteristics deteriorate.
특허 문헌 3의 기술은, 전지 소자(와권 전극체)의 고정용 접착제로서, 전해액에 실질적으로 용해, 분해되지 않고, 또한 전해액과 접촉한 후에 전지 소자 고정 기능이 저하되는 재료를 이용하는 기술이다.The technique of patent document 3 is a technique which uses the material which does not melt | dissolve and disintegrate substantially in electrolyte solution, and the battery element fixing function falls after contact with electrolyte solution as an adhesive agent for fixing a battery element (swistle electrode body).
이 기술에 의하면, 접착제가 전해액과 접촉한 후에 전지 소자 고정 기능이 저하되어 전지 소자의 느슨하게 감김이 일어나기 때문에, 소자의 구성 재료에 가해지는 스트레스를 저감할 수 있고, 이에 기인하는 전지 특성의 저하를 회피할 수 있으며, 또한 접착제가 전해액에 녹아 전해액을 오염시키는 것을 방지할 수 있다고 한다. 그러나, 이 기술도 또한, 상기 특허 문헌 2에 따른 기술과 마찬가지로, 사이클 특성 등의 전지 특성이 악화된다고 하는 문제가 있다.According to this technique, the battery element fixing function is lowered after the adhesive comes into contact with the electrolyte solution, and thus the battery element is loosely wound, so that the stress applied to the constituent material of the element can be reduced, resulting in a decrease in the battery characteristics. It can be avoided, and also it is possible to prevent the adhesive from melting in the electrolyte and contaminating the electrolyte. However, this technique also has a problem that battery characteristics such as cycle characteristics deteriorate, similarly to the technique according to Patent Document 2.
본 발명은, 이상을 감안하여 이루어진 것으로서, 충방전에 의한 극판의 휨을 억제하는 것을 목적으로 한다.This invention is made | formed in view of the above, and an object of this invention is to suppress the curvature of a pole plate by charge / discharge.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명은, 권심을 이용하여 정극과 부극과 양 극판 사이에 개재하는 세퍼레이터를 권회하고, 권회 말단을 고정하여, 대략 원통형의 전극체를 제작하는 제1 공정과, 상기 제1 공정 후, 대략 원통형 전극체를 권회축에 대하여 수직 방향에서 눌러, 단면을 대략 타원형 형상으로 변형하면서, 상기 변형된 전극체를 권회 방향과 동일 방향으로 회전시켜 권취 상태를 느슨하게 하는 제2 공정과, 상기 제2 공정 후, 상기 전극체를 프레스하여 편평 와권 전극체로 하는 제3 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다.This invention for solving the said subject is the 1st process which winds the separator interposed between a positive electrode, a negative electrode, and a positive electrode plate using a winding core, fixes a winding edge, and manufactures a substantially cylindrical electrode body, and said said After the first step, the cylindrical electrode body is pressed in a direction perpendicular to the winding axis to deform the cross section into an approximately elliptical shape, while the deformed electrode body is rotated in the same direction as the winding direction to loosen the winding state; And a third step of pressing the electrode body to form a flat spiral winding electrode body after the second step.
상기 구성에서는, 권회 말단이 고정된 대략 원통형의 전극체를, 수직 방향에서 눌러 단면을 대략 타원형 형상으로 변형하면서, 권회 방향과 동일 방향으로 회전시키는 공정을 포함하고 있다. 이 공정에 의해, 전극체의 권회 말단의 고정 상태를 잃지 않고 극판의 권취 상태를 어느 정도 느슨하게 할 수 있다. 이 후, 프레스하여 편평 와권 전극체로 하면, 편평 와권 전극체의 코너부 근방으로 느슨함(노는 공극)이 이동되어, 극판이 팽창된 경우에, 극판이 이 느슨함을 매우는 방향으로 변형되어, 극판의 휨을 방지할 수 있다. 이에 의해, 전지 두께의 증대를 억제할 수 있고, 충방전 사이클을 반복하여도 정부극 사이에 간극이 생기지 않기 때문에, 사이클 열화가 작게 된다.The said structure includes the process of rotating the substantially cylindrical electrode body to which the winding edge was fixed in the same direction as the winding direction, deforming in a substantially elliptical shape by pressing in a vertical direction. By this step, the wound state of the electrode plate can be loosened to some extent without losing the fixed state of the wound end of the electrode body. Thereafter, when pressed to form a flat spiral winding electrode body, the looseness (furnace gap) moves near the corner portion of the flat spiral winding electrode body, and when the pole plate is expanded, the pole plate deforms in a direction in which this looseness is applied. The deflection of the electrode plate can be prevented. As a result, the increase in battery thickness can be suppressed, and even if the charge / discharge cycle is repeated, no gap is formed between the stationary electrodes, so that the cycle deterioration becomes small.
또한, 전극체의 권회 말단에서의 고정 기능은 잃지 않기 때문에, 정부극의 대향 상태가 나쁘게 되지 않는다.In addition, since the fixing function at the winding end of the electrode body is not lost, the opposing state of the stationary pole does not become bad.
또한, 통상의 방법으로 원통형으로 권회하여 전극체를 제작한 후, 권회 방향과 동일 방향으로 회전시킨다고 하는 간편한 방법이기 때문에, 생산성이 우수하다.Moreover, since it is a simple method of winding in a cylindrical shape and manufacturing an electrode body by a normal method, and rotating in the same direction as a winding direction, it is excellent in productivity.
여기서, 대략 원통형이란, 실제 원통형인 것 이외에, 장축과 단축의 비가 1.5 이내인 타원이나, 그 외에 이들과 유사한 형상인 것도 포함한다. 또한, 권회에 이용하는 권심에 대해서도, 단면이 완전한 원형인 것 이외에, 단면의 장축과 단축의 비가 1.5 이내인 것을 이용하여도 된다.Here, the substantially cylindrical shape includes not only an actual cylindrical shape, but also an ellipse in which the ratio of the major axis to the minor axis is 1.5 or less, and other shapes similar to these. Moreover, also about the winding core used for winding, you may use the thing whose ratio of the long axis and short axis of a cross section is 1.5 or less besides being a perfect circular cross section.
상기 구성에서, 상기 제2 공정은 상기 권심을 제거한 후에 행하는 것이 가능하다.In the above configuration, the second step can be performed after removing the winding core.
상기 구성에서, 상기 제2 공정은 상기 권심의 직경을 작게 한 후에 행하는 것이 가능하다.In the above configuration, the second step can be performed after reducing the diameter of the winding core.
제2 공정에서는, 전극체를 권회축에 대하여 수직 방향에서 눌러, 단면을 대략 타원형 형상으로 변형하는 것이 필요한데, 권회에 이용한 권심이 변형을 저지하도록 작용한다. 그러나, 상기 2 가지의 구성에서는, 권회에 이용한 권심 부분에 공동이 생성될 수 있기 때문에, 이러한 문제가 생기지 않는다.In the second step, it is necessary to press the electrode body in a direction perpendicular to the winding axis to deform the cross section into an approximately elliptical shape, but the winding core used for winding acts to prevent deformation. However, in the above two configurations, such a problem does not occur because a cavity can be generated in the core portion used for winding.
여기서, 권심의 직경을 작게 하기 위해서는, 권회 후 직경이 작은 권심으로 교체하여도 되고, 공극을 갖는 권심을 이용하여 돌려감은 후에, 권심의 공극을 매우도록 변형시켜 직경을 작게 하여도 된다.Here, in order to reduce the diameter of the core, it may be replaced by a core having a small diameter after winding, or may be reduced by making the void of the core very deformed after being turned back by using the core having a void.
상기 구성에서, 상기 제2 공정은, 전극체를 평행한 2개의 부재 사이에 끼우 고 누름으로써 단면을 대략 타원형 형상으로 변형하면서, 권회 방향과 동일 방향으로 회전시켜 권취 상태를 느슨하게 하는 공정으로 하는 것이 가능하다.In the above configuration, the second step is a step of loosening the winding state by rotating the electrode body in the same direction as the winding direction while deforming the cross section into an approximately elliptical shape by sandwiching and pressing the electrode body between two parallel members. It is possible.
제2 공정에서의 전극체를 권회축에 대하여 수직 방향에서 눌러, 단면을 대략 타원형 형상으로 변형하는 방법으로서, 전극체를 평행한 2개의 부재 사이에 끼워 누르는 구성을 이용하면, 저렴하고 또한 용이하게 편평 와권 전극체를 제작할 수 있다.As a method of pressing the electrode body in the second step in the vertical direction with respect to the winding axis and deforming the cross section into an approximately elliptical shape, a structure in which the electrode body is pressed between two parallel members is inexpensively and easily. A flat spiral wound electrode body can be produced.
또한, 상기 구성에서, 상기 평행한 2개의 부재가 회전체인 것으로 하는 것이 가능하다.In the above configuration, it is also possible that the two parallel members are rotating bodies.
상기 평행한 2개의 부재가 회전체이면, 상기 제2 공정을 용이하게 행할 수 있다.The said 2nd process can be performed easily, if the said two parallel members are a rotating body.
또한, 상기 구성에서, 상기 편평 와권 전극체를 중심축에 직교하는 방향에서 절단하였을 때, 그 단면 형상에서의 장축 상에 있는 권회 전극체 최내주의 내측면으로부터 장축 상의 최외주 표면까지의 거리 D1과, 상기 최내주 권회 전극체 내측면으로부터 상기 단면 형상에서의 단축 상의 최외측 표면까지의 최단 거리 D2 사이에, D1/D2≥1.1가 성립하는 것으로 하는 것이 바람직하다.Further, in the above configuration, when the flat spiral wound electrode body is cut in a direction perpendicular to the central axis, the distance D1 from the inner side surface of the innermost circumference of the wound electrode body on the long axis in the cross-sectional shape to the outermost circumferential surface on the long axis It is preferable that D1 / D2? 1.1 is established between the innermost wound electrode body inner surface and the shortest distance D2 from the innermost surface of the short axis in the cross-sectional shape.
상기 구성을, 도면을 참조하여 설명한다. 도 1은 본 발명의 전지에 따른 편평 와권 전극체를 도시하는 도면으로서, 도 1의 (a)는 중심축에 직교하는 방향에서 절단하였을 때의 단면도, 도 1의 (b)는 도 1의 (a)의 부분 확대도이다.The above configuration will be described with reference to the drawings. 1 is a view showing a flat spiral winding electrode body according to the battery of the present invention, Figure 1 (a) is a cross-sectional view when cut in a direction perpendicular to the central axis, Figure 1 (b) is a Partial enlarged view of a).
도 1의 (b)에서, 장축 상에 있는 권회 전극체 최내주의 내측면 A로부터 장축 상의 최외주 표면 B까지의 거리가 D1이고, 상기 내측면 A로부터 상기 단면 형상에 서의 단축 상의 최외측 표면 C까지의 최단 거리가 D2이다. 그리고, D1/D2의 값이 크게 되는 것은, 느슨함(노는 공극)(1b)이 크게 된다는 것을 의미한다.In FIG. 1B, the distance from the inner surface A of the innermost circumference of the wound electrode body on the long axis to the outermost surface B on the long axis is D1, and the outermost side on the short axis in the cross-sectional shape from the inner surface A is shown. The shortest distance to the surface C is D2. In addition, when the value of D1 / D2 becomes large, it means that the loosening (furnace void) 1b becomes large.
상기 D1/D2이 1.1 미만이면, 코너부(1a)의 극판 사이에 존재하는 느슨함(1b)이 과소하여, 극판이 휠 우려가 있다. 바람직하게는, 1.1 이상으로 하고, 보다 바람직하게는, 1.15 이상으로 한다.If D1 / D2 is less than 1.1, the
<실시예><Examples>
본 발명을 실시하기 위한 최량의 형태를, 비수 전해질 이차 전지를 예로써 도면에 기초하여 설명한다. 또한, 본 발명은 하기의 형태에 한정되는 것이 아니라, 그 요지를 변경하지 않는 범위에서 적절하게 변경하여 실시하는 것이 가능하다.Best Mode for Carrying Out the Invention The best mode for carrying out the present invention will be described with reference to the drawings by way of example of a nonaqueous electrolyte secondary battery. In addition, this invention is not limited to the following form, It is possible to change suitably and to implement in the range which does not change the summary.
도 1은 본 발명의 전지에 따른 편평 와권 전극체를 도시하는 도면으로서, 도 1의 (a)는 단면도, 도 1의 (b)는 편평 와권 전극체의 코너부의 부분 확대도이다.1: is a figure which shows the flat spiral winding electrode body which concerns on the battery of this invention, FIG. 1 (a) is sectional drawing, and FIG. 1 (b) is a partial enlarged view of the corner part of a flat spiral winding electrode body.
도 1에 도시하는 바와 같이, 본 발명의 편평 와권 전극체(1)는, 그 코너부(1a)에 약간의 느슨함(노는 공극)(1b)을 갖고 있다. 그리고, D1/D2이 1.14로 되어 있다.As shown in FIG. 1, the flat spiral winding
상기 비수 전해질 이차 전지는, 공지의 재료, 방법을 이용하여 제작할 수 있다. 예를 들면, 정극 재료로서는 코발트산리튬, 니켈산리튬, 망간산리튬 등의 리튬 함유 천이 금속 복합 산화물, 부극 재료로서는 흑연, 코크스 등의 탄소 질물, 리튬 합금, 금속 산화물 등, 비수 용매로서는 에틸렌카보네이트, 디에틸카보네이트 등의 카보네이트류, γ-부틸올락톤 등의 에스테르류, 1,2-디메톡시에탄 등의 에테 르류 등, 전해질염으로서는 LiN(CF3SO2)2, LiPF6 등을 각각 단독으로 혹은 이종 이상 혼합하여 이용할 수 있다.The nonaqueous electrolyte secondary battery can be produced using known materials and methods. For example, lithium-containing transition metal composite oxides such as lithium cobalt, lithium nickelate and lithium manganate as positive electrode materials, ethylene carbonate as nonaqueous solvents such as carbonaceous materials such as graphite and coke, lithium alloys and metal oxides as negative electrode materials , Carbonates such as diethyl carbonate, esters such as γ-butylolactone, ethers such as 1,2-dimethoxyethane, and the like, and LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , LiPF 6 , and the like as the electrolyte salts alone It can be used or mixed with two or more kinds.
이하, 실시예를 이용하여 본 발명을 더 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail using examples.
(실험예 1)(Experimental Example 1)
<전극체의 제작><Production of Electrode Body>
단면이 원형인 권심을 이용하여, 공지의 방법에 의해 얻어진 정극과 부극 탭(2)을 부착한 부극과 양 극판 사이에 개재하는 세퍼레이터를 권회하고, 그 후 권회 말단을 테이프로 고정하고, 권심을 제거하여, 원통형의 전극체(1)(직경 16.5㎜)를 제작하였다. 이 전극체(1)를, 도 2에 도시하는 바와 같이, 평행하게 배치된 2개의 회전 롤러(11)를 구비한 느슨함 가공 장치(10)를 이용하여, 짧은 직경이 15.0㎜(원래 직경의 약 91%)로 되도록 단면을 대략 타원형으로 누르면서, 권회 방향과 동일 방향으로 2 회전시켰다(느슨함 가공). 이 때, 도 3에 도시하는 부극 탭(2)의 이동 거리(느슨함의 양)은 6.2㎜이었다.Using a winding core having a circular cross section, the separator interposed between the positive electrode obtained by the known method and the negative electrode tab 2 attached thereto and the positive electrode plate was wound, and then the winding end was fixed with a tape to remove the winding core. It removed and the cylindrical electrode body 1 (diameter 16.5 mm) was produced. As shown in FIG. 2, this
이 후, 부극 탭의 폭 방향에 대하여 수직인 방향에서 프레스하여 편평 와권 전극체로 한 후, 세로 34.6㎜×가로 23.8㎜×두께 5.9㎜의 알루미늄제 외장관 내에 삽입하고, 공지의 전해액을 주액하고, 밀봉함으로써, 실시예 1에 따른 비수 전해질 이차 전지를 5개 제작하였다. 또한, D1/D2는 평균 1.14(변화량 1.12∼1.18)이었다.Thereafter, the resultant was pressed in a direction perpendicular to the width direction of the negative electrode tab to form a flat spiral wound electrode body, and then inserted into an aluminum outer tube having a length of 34.6 mm x 23.8 mm in width x 5.9 mm in thickness to inject a known electrolyte solution. By sealing, five nonaqueous electrolyte secondary batteries according to Example 1 were produced. In addition, D1 / D2 was 1.14 (change amount 1.12-1.18) on average.
(비교예 1)(Comparative Example 1)
느슨함 가공을 행하지 않은 것 이외에는 상기 실험예 1과 마찬가지로 하여, 비교예 1에 따른 비수 전해질 이차 전지를 5개 제작하였다. 또한, D1/D2는 평균 1.05(변화량 1.01∼1.07)이었다.Five nonaqueous electrolyte secondary batteries according to Comparative Example 1 were fabricated in the same manner as in
[전지 두께 증대량 시험]Battery thickness increase test
상기에서 제작한 각 전지를 0%, 50%, 100% 충전하고, 그 두께를 측정하였다. 그 시험 결과를 하기의 표 1에 나타낸다. 또한, 검체 수는 각각 5이다.Each battery produced above was charged with 0%, 50%, and 100%, and the thickness thereof was measured. The test results are shown in Table 1 below. In addition, the number of samples is 5, respectively.
[사이클 전지 두께 증대량 시험][Cycle Battery Thickness Increase Test]
상기에서 제작한 각 전지에 대하여, 이하의 조건으로 충방전 사이클을 행하고, 500 사이클 종료 후, 0%, 100% 충전하고, 그 두께를 측정하였다. 그 시험 결과를 하기의 표 1에 나타낸다. 또한, 검체 수는 각각 3이다.About each battery produced above, the charge / discharge cycle was performed on condition of the following, 0% and 100% were charged after completion | finish of 500 cycles, and the thickness was measured. The test results are shown in Table 1 below. In addition, the number of samples is 3, respectively.
<충방전 사이클 조건><Charge and discharge cycle conditions>
충전 : 정전류 1It(600㎃)에서 4.2V, 정전압 4.2V에서 합계 2.5 시간Charge: 4.2V at 1It (600mA) of constant current, 2.5 hours total at 4.2V of constant voltage
방전 : 정전류 1It(600㎃)에서 2.75V 종지.Discharge: 2.75V stop at constant current 1It (600mA).
[사이클 특성][Cycle characteristics]
500 사이클 종료 후의 전지의 방전 용량을 측정하고, 하기의 수학식 1에 따라 사이클 특성을 측정하였다. 그 시험 결과를 하기의 표 1에 나타낸다. 또한, 검체 수는 각각 3이다.The discharge capacity of the battery after 500 cycles was measured, and cycle characteristics were measured according to
(㎚)Initial thickness
(Nm)
(㎚)Thickness after cycle
(Nm)
상기의 표 1에서, 괄호 밖 수치는 평균값, 괄호 안 수치는 변화량을 나타낸다.In Table 1 above, the values outside the parentheses indicate the average value, and the values inside the parentheses indicate the amount of change.
상기의 표 1로부터, 실시예 1에서는 비교예 1에 비해 전지의 두께가 0.02∼0.11㎜ 얇게 되어 있다는 것을 알 수 있다.From Table 1, it can be seen from Example 1 that the thickness of the battery is 0.02 to 0.11 mm thinner than that of Comparative Example 1.
이는 다음과 같이 생각된다. 실시예 1에서는, 느슨함 가공을 행하였기 때문에, 도 1에 도시하는 바와 같이 프레스 후의 편평 와권 전극체의 코너부(1a)의 극판 사이에 느슨함(노는 공극)(1b)이 있다. 이 때문에, 도 4에 도시하는 바와 같이, 공극을 매우는 방향으로 극판이 팽창한다. 이 때문에, 도 5에 도시하는 바와 같이, 충전 후의 극판에 휨이 생기지 않는다. 이 때문에, 휨에 의한 전지 두께의 증대가 생기지 않는다.This is considered as follows. In Example 1, since the loosening process was performed, there exists a looseness (furnace void) 1b between the pole plates of the
한편, 비교예 1에서는, 느슨함 가공을 행하고 않아서, 도 7에 도시하는 바와 같이, 극판 사이에 느슨함(노는 공극)이 없기 때문에, 전극체의 권회 말단을 고정하는 테이프에 의해서, 도 8에 도시하는 바와 같이, 극판의 팽창 방향이 전극체의 내부 방향으로 제한되어, 도 9에 도시하는 바와 같이, 극판이 휘게 된다. 이 휨에 의해, 전지 두께가 증대된다.On the other hand, in Comparative Example 1, since no loosening was performed, and there is no looseness (furnace gap) between the electrode plates, as shown in Fig. 7, the tape fixing the wound end of the electrode body is shown in Fig. 8. As shown, the expansion direction of the electrode plate is limited to the inner direction of the electrode body, and as shown in FIG. 9, the electrode plate is bent. This warpage increases the battery thickness.
또한, 실시예 1의 사이클 특성은 90.1%로, 비교예 1의 87.2%에 비해 2.9% 높은 것을 알 수 있다.In addition, the cycle characteristics of Example 1 is 90.1%, it can be seen that 2.9% higher than 87.2% of Comparative Example 1.
이는 다음과 같이 생각된다. 실시예 1에서는, 도 5에 도시하는 바와 같이, 극판에 휨이 없고, 정부극이 간극없이 대향하고 있다. 이 때문에, 충방전이 순조롭게 진행하여, 사이클 열화가 작게 된다.This is considered as follows. In Example 1, as shown in FIG. 5, there is no curvature in a pole plate and the stationary pole opposes without a gap. For this reason, charge and discharge progress smoothly and cycle deterioration becomes small.
한편, 비교예 1에서는, 도 9에 도시하는 바와 같이, 극판에 휨이 있어, 휘어져 있는 부분에서는 정부극 사이에 간극 X가 생겨 있다. 이 간극 X가 충방전의 진행을 방해하기 때문에, 사이클 열화가 크게 된다.On the other hand, in the comparative example 1, as shown in FIG. 9, there exists a curvature in a pole plate, and the clearance gap X has arisen between the stationary poles in the curved part. Since this gap X interferes with the progress of charging and discharging, the cycle deterioration becomes large.
(그 밖의 사항)(Other matters)
본 발명은, 라미네이트 외장체를 이용한 전지에 적용할 수 있다.The present invention can be applied to a battery using a laminate exterior body.
또한, 본 발명은, 폴리머 전해질 등의 고체 전해질을 이용한 전지에 적용할 수 있다.Moreover, this invention is applicable to the battery using solid electrolytes, such as a polymer electrolyte.
또한, 부극 탭 대신에, 정극 탭을 부착하여도 된다.In addition, a positive electrode tab may be attached instead of the negative electrode tab.
또한, 느슨함 가공에서의 느슨함의 양은, 극판의 두께, 권회수, 충방전에서의 극판의 두께 변화량을 고려하여, 충방전 사이클에서 휨을 생기지 않도록 조절할 수 있다.In addition, the amount of looseness in the loosening process can be adjusted in consideration of the thickness of the electrode plate, the number of turns, and the amount of change in the thickness of the electrode plate in charge and discharge, so as not to cause warping in the charge and discharge cycle.
또한, 느슨함 가공에서의 누름에 의한 변형량은, 대략 원통형인 전극체의 직경에 대하여 70∼95%의 범위 내인 것이 바람직하다.Moreover, it is preferable that the deformation amount by pressing in loosening process exists in the range of 70 to 95% with respect to the diameter of an electrode body which is substantially cylindrical.
또한, 도 6에 도시하는 바와 같이, 전극체를, 간극이 있는 권심을 이용하여 권회한 후, 권심의 직경을 작게 하고, 2개의 텐션 롤러로 전극체를, 단면을 대략 타원형으로 누르면서, 권심을 권회 방향으로 회전시키고, 텐션 롤러는 그 회전에 따라 움직이게 함으로써, 전극체의 느슨함 가공을 행할 수 있다.In addition, as shown in FIG. 6, after winding an electrode body using the winding core with a space | gap, the diameter of the winding core is made small and the core is pressed while pressing the electrode body in an elliptical cross section with two tension rollers. The electrode body can be loosened by rotating in the winding direction and causing the tension roller to move in accordance with the rotation thereof.
부언하면, 본 발명에 따른 제조 방법은, 편평 와권 전극체를 구비하고, 또한, 충방전 시에 극판의 체적 변동이 생기는 이차 전지이면, 충분한 효과가 얻어진다. 상기 실시예에서는 리튬 이온 전지를 제작하였지만, 니켈-카드뮴 축전지, 니켈-수소 축전지 등에 이용할 수 있다.In addition, if the manufacturing method which concerns on this invention is a secondary battery provided with the flat spiral winding electrode body, and the volume change of a pole plate arises at the time of charge / discharge, sufficient effect will be acquired. In the above embodiment, a lithium ion battery was produced, but it can be used for nickel-cadmium storage batteries, nickel-hydrogen storage batteries and the like.
이상에 설명한 바와 같이, 본 발명에 따르면, 공지의 방법으로 대략 원통형인 전극체를 제작하고, 이 전극체를 권회축에 대하여 수직 방향에서 눌러, 단면을 대략 타원형 형상으로 변형하면서, 권회 방향과 동일 방향으로 회전시킨다고 하는 간편한 방법에 의해서, 극판의 휨을 방지할 수 있고, 이것에 수반하는 전지 두께의 증대, 사이클 열화를 억제할 수 있다고 하는 우수한 효과를 발휘한다. 따라서, 산업상의 이용 가능성은 크다.As described above, according to the present invention, a substantially cylindrical electrode body is produced by a known method, and the electrode body is pressed in the vertical direction with respect to the winding axis to deform the cross section into an approximately elliptical shape, the same as the winding direction. By the simple method of rotating in a direction, the curvature of a pole plate can be prevented, and the outstanding effect that the increase of the battery thickness and cycle deterioration accompanying this can be suppressed is exhibited. Therefore, the industrial applicability is great.
상기 본 발명에 따르면, 극판의 휨을 방지하고, 이에 의한 전지 두께의 증대와 사이클 열화를 억제할 수 있는 이차 전지가 얻어진다.According to the present invention, a secondary battery capable of preventing warpage of the electrode plate and thereby suppressing increase in battery thickness and cycle degradation can be obtained.
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