KR101149327B1 - 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치 - Google Patents

스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 원환형 반응공정으로 폐폴리스티렌을 열분해하는 내부반응기와 최종 잔사 폐기물을 연소하는 외부반응기를 동시에 사용하여 외부반응기에서 발생된 연소열을 내부반응기의 열분해에 필요한 열에너지로 활용함으로써, 에너지 비용을 절감할 수 있는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치를 제공하는데 그 목적이 있다.
이를 위해, 본 발명은 외부반응기가 폐폴리스티렌의 고체 잔사를 공급받아 연소시키고, 내부반응기가 고체 잔사를 연소할 때 발생된 열을 이용하여 내부에 공급된 폐폴리스티렌을 열분해시킴에 따라 고체 잔사 폐기물을 없앨 수 있어서 환경오염을 방지할 수 있고, 에너지 비용을 절감할 수 있는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치를 제공한다.
폐폴리스티렌, 스티렌모노머, 고체 잔사, 열분해, 연소

Description

스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치{Apparatus for fluidized bed to recover styrene monomer}
본 발명은 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 폐폴리스티렌으로부터 스티렌모노머를 회수하고 고체 잔사를 폐기물로 처리하는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치에 관한 것이다.
산업발전과 함께 전 세계적으로 다량의 플라스틱이 사용되고 있으며 우리나라의 경우 지난해 약 700만 톤의 범용플라스틱 제품을 생산하여 세계 4대 플라스틱 생산국이 되었다.
그러나 플라스틱들은 사용 후 다량 폐기 되고 있어 많은 환경문제를 야기하고 있다. 폐플라스틱은 현재 주로 매립에 의해 처리되고 있으나 토양에서 생분해 시간이 길고 매립지 등의 부족현상으로 심각한 환경문제를 야기하므로 열분해에 의한 처리가 환경적인 측면이나 경제적인 측면에서 두각을 나타내고 있다.
즉, 폐플라스틱의 열분해 처리는 폐기물의 저공해 처리와 원료의 회수라는 두 가지 과제를 하나의 기술로 해결한다는 취지로 개발이 진행되어 왔다.
한편, 폐 폴리스티렌이나 스티렌 폼은 열분해를 통하여 부가가치가 높은 스티렌 단량체의 회수가 용이하며, 그 외 성분은 가솔린 등 다른 유효 화학물질로 회수되어 사용될수 있어 다른 종류의 플라스틱 폐기물보다 경제성 확보 측면에서 큰 관심의 대상이 되고 있다.
또한, 현재까지 폐플라스틱의 열분해는 주로 회분식 반응기를 사용하여 왔으나 회분식 반응기는 연속 조작의 어려움이 있을 뿐만 아니라 많은 양의 플라스틱 폐기물을 처리하기 위해선 그 부피가 매우 커져야 하는 설계상의 문제점도 안고 있다.
또한 회분식 반응기에서 폐 플라스틱을 열분해 할 경우 생성되는 고체 성분의 잔사는 촉매의 활성을 급격히 감소시켜 오일의 회수율과 스티렌 단량체의 회수를 위한 선택도에 심각한 영향을 미쳐왔다.
본 발명은 상기와 같은 점을 감안하여 안출한 것으로서, 원환형 반응공정으로 폐폴리스티렌을 열분해하는 내부반응기와 최종 잔사 폐기물을 연소하는 외부반응기를 동시에 사용하여 외부반응기에서 발생된 연소열을 내부반응기의 열분해에 필요한 열에너지로 활용함으로써, 에너지 비용을 절감할 수 있는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치를 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명은 원환형 유동층 반응기 타입의 내부반응기와 외부반응기를 내측과 외측에 배치하고, 상기 외부반응기는 폐폴리스티렌의 고체 잔사를 공급받아 연소시키고, 내부반응기는 고체 잔사를 연소할 때 발생된 열을 이용하여 내부에 공급된 폐폴리스티렌을 열분해시킴에 따라 고체 잔사 폐기물을 없앨 수 있어서 환경오염을 방지할 수 있고, 에너지 비용을 절감할 수 있는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치를 제공한다.
본 발명에 따른 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치의 장점을 설명하면 다음과 같다.
1. 최종 고체 잔사 폐기물을 없앨 수 있어서 환경오염을 방지할 수 있다.
2. 폐폴리스티렌의 열분해에 필요한 열에너지를 최종 고체 잔사 폐기물의 연소열에서 확보하여 활용함으로써, 에너지 비용을 절감할 수 있다.
3. 원환형 반응기를 사용함으로써, 폐폴리스티렌의 열분해 반응과 최종 고체 잔사 연소반응을 동시에 수행하여 열전달 효율을 극대화함으로써, 에너지의 저장, 수송 및 변환 등을 필요로 하지 않고 열 발생과 동시에 에너지를 사용할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조로 상세하게 설명한다.
첨부한 도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치의 구성을 보여주는 개략도이다.
유동층 반응기는 고체와 유체(기체나 액체)의 접촉을 향상시키고, 효과적인 열전달, 연료 선택의 유연성, 향상된 고체혼합과 물질전달과 같은 장점을 갖고 있기 때문에, 유동층 반응기를 사용하여 폐 폴리스티렌을 열분해 하기 위한 연구가 진행되고 있다.
유동층반응기에서 잔사의 열분해는 스티렌 단량체와 유용한 화학 물질들을 일부 얻지만, 반응기내의 층물질 표면에 잔사의 일부분이 타르(tar)로 남아있게 된다.
이러한 타르의 효과적인 처리는 유동층 반응기 내부에서 촉매의 활성화 유지에 매우 중요한 반면 탄소 성분인 타르를 잘만 활용하면 열분해 공정의 에너지원으로 사용하는 것이 효과적일 수 있다.
즉, 폐PS의 열분해 공정에서 남은 타르 성분을 연소하면 많은 양의 열이 발생하므로 이때 발생하는 열을 활용하여 폐PS의 열분해 반응에 사용하면 매우 경제적일 수 있다.
상기 폐폴리스티렌(WEPS;waste expended polystyrene)을 열분해하기 위해서는 열에너지가 필요하다. 왜냐하면, 열분해 반응은 흡열반응이기 때문이다.
또한, 폐폴리스티렌으로부터 스티렌 모노머(SM;styrene monomer)와 유효 화학물질(valuable chemicals)을 열분해에 의해 회수한 후 고체 잔사를 폐기물로 폐기하고 있다.
상기 폐폴리스티렌의 1차 열분해처리로 스티렌 모노머와 유효 화학물질을 회수한 후, 잔사(Residue)에 남아있는 스티렌 모노머 및 유효 화학물질을 2차 열분해에 의해 회수한 후 최종 고체 잔사 폐기물을 연소시켜 폐기한다.
상기 최종 고체 폐기물인 잔사는 거의 탄소성분으로 구성되고, 연소시 연소열을 활용할 수 있고, 연소열은 4000~5000 kcal/kg 이다.
본 발명에서는 폐폴리스티렌의 열분해 반응은 흡열반응이고, 고체 잔사 폐기물의 연소반응은 발열반응임을 착안하여, 폐폴리스티렌의 열분해 반응에 필요한 열에너지를 최종 고체 잔사 폐기물의 연소열에서 확보하여 활용함으로써 에너지비용을 절감할 수 있고, 고체 잔사 폐기물을 없앨 수 있으므로 환경오염을 방지할 수 있다.
본 발명은 원환형(annular)형 유동층 열분해 반응기를 사용함으로써 에너지의 저장, 수송, 변환 등을 필요로 하지 않고 폐폴리스티렌의 열분해 반응과 최종 고체 잔사 연소반응을 동시에 수행하여 에너지 활용을 극대화 할 수 있다.
원환형 유동층 반응기의 사용으로 열에너지 전달효율을 극대화할 수 있고, 원환형 반응공정으로 두개의 반응기를 동시에 사용할 수 있다.
예를 들면, 내부반응기(10)에서 폐폴리스티렌의 열분해 반응을 수행하고, 외부반응기(11)에서 최종 잔사 폐기물의 연소반응을 동시에 수행한다.
상기 내부반응기(10)는 폐폴리스티렌을 열분해하는 역할을 수행하고, 외부반응기(11)는 최종 잔사 폐기물을 연소시키는 역할을 수행하고, 내부반응기(10) 및 외부반응기(11)의 하부에 분산판(13)으로 다수의 통기공(31)이 형성된 다공질판(perforated plate)이 설치되어, 유동가스를 내부반응기(10)의 내부로 고르게 분산시킨다.
상기 내부반응기(10)에서는 분산판(13) 위에 고체 입자를 올려놓고 분산판(13)의 통기공(31)을 통해 유동가스를 하부로부터 불어 넣으면 고체 입자가 내부반응기(10) 내에서 유동한다.
본 발명의 일실시예에서 상기 고체입자로 실리카 샌드(silica sand)를 사용하고, 상기 유동가스로 내부반응기(10)에서는 N2, 그리고 외부반응기(11)에서는 공기를 사용한다.
내부반응기(10)에서 유동가스로 사용되는 질소의 공급경로를 살펴보면, 질소는 질소저장탱크(18)에 저장되어 있다가 컨트롤밸브(17)가 열리면 유량계(16)를 지나면서 질소의 유량이 측정되고 프리히터(15)를 통과하면서 예열된 후 내부반응 기(10) 하부의 분사판을 통해 내부로 유입된다.
상기 질소가 분산판(13)의 통기공(31)을 통해 불어 넣어지면 실리카 샌드가 내부반응기(10) 내에서 유동하여, 내부반응기(10) 내에서 열이 골고루 전달되게 하여 열분해 반응이 용이하게 이루어지도록 한다.
외부반응기(11)에서 유동가스로 사용되는 공기의 공급경로를 살펴보면, 공기가 공기압축기(19)를 통해 고압으로 압축되어 있다가 컨트롤밸브(17)가 열리면 유량계(16)를 지나면서 공기의 유량이 측정되고 프리히터(15)를 통과하면서 예열된 후 외부반응기(11) 하부의 분산판(13)을 통해 내부로 유입된다.
상기 공기가 분산판(13)의 통기공(31)을 통해 불어 넣어지면 실리카 샌드가 외부반응기(11) 내에서 유동하여 외부반응기(11) 내에서 열이 골고루 전달되게 하여 연소반응이 용이하게 이루어지도록 한다.
상기 내부반응기(10)의 상부에는 제1호퍼(26)가 설치되어 열분해를 위해 용융된 폐폴리스티렌 또는 파쇄된 폐폴리스티렌 조각이 내부반응기(10) 내부로 투입된다.
상기 파쇄된 폐롤리스티렌 조각이 투입되는 경우 내부반응기(10)에서 용융 및 열분해가 같이 실시된다.
또한, 외부반응기(11)의 상부에는 제2호퍼(27)가 설치되어 연소를 위해 고체 잔사가 외부반응기(11) 내부로 투입된다.
상기 외부반응기(11)의 외부에는 히터(14)가 설치되어 있고, 상기 히터(14)는 외부반응기(11)의 온도를 조절하는 역할을 하고, 원환형 유동층 반응기는 외부 반응기(11)에서 발생된 연소열을 내부반응기(10)의 열분해 반응에 사용할 수 있도록 되어 있다.
즉, 상기 외부반응기(11)의 내부에 내부반응기(10)가 설치되어 외부반응기(11)가 내부반응기(10)의 둘레면을 감싸는 구조로 되어 있고, 외부반응기(11)에서 발생된 연소열은 내부반응기(10)에 그대로 열전달되어 에너지의 저장, 수송 및 변환 등을 할 필요가 없다.
또한, 상기 외부반응기(11)와 내부반응기(10)에는 열전대(12)가 설치되어 반응기 내부의 온도를 측정할 수 있고, 반응기 내 압력요동을 측정하기 위해 분산판(13)의 상부에 압력탭(28)이 설치되어, 일정 반응 조건에서 원환형 유동층이 정상상태에서 도달하였을 때 압력 강하 및 압력차 요동을 측정한다.
상기 내부반응기(10)에서는 폐폴리스티렌이 투입되어 열분해반응이 일어나게 되고, 그 결과 스티렌모노머, 유효한 화학성분 기타 폐기물인 잔사 기체(하이드로 카본)가 혼합된 기체가 발생하게 된다.
상기 혼합기체는 내부반응기(10)의 상부에 형성된 포집구를 통해 포집된다.
상기 포집구를 통해 포집된 혼합기체는 제1기체배출라인(29)으로 연결된 제1 및 제2응축기(20)에서 냉각되어 스티렌모노머 오일로 액화된 후, 제1 및 제2응축기(20a,20b)의 하부에 연결된 오일수용부(21)에 액화된 스티렌모노머 오일가 회수된다.
그리고, 제2응축기(20b)의 배출측에 제1가스분석기(22)가 연결되고, 제1가스분석기(22)는 열분해 반응 결과 발생된 기체 중 고체 잔사의 주성분인 하이드로 카 본 등을 분석한다.
상기 외부반응기(11)의 상부에 제2기체배출라인(30)이 연결되고, 상기 제2기체배출라인(30)을 통해 연결된 싸이클론(23)(cyclone)이 연소 반응 결과 발생된 분진 등을 필터링 한다.
또한, 상기 연소반응 결과 발생된 기체는 제2가스분석기(24)에 포집되고, 제2가스분석기(24)가 연소반응시 생성된 이산화탄소(CO2) 등을 분석한다.
그리고, 상기 연소반응 결과 발생된 기체는 제2가스분석기(24)를 지나 더스트 필터(25)에서 먼지가 필터링 된 후 외부로 배출된다.
여기서, 내부반응기(10)의 반응물은 폐폴리스티렌으로 대부분의 성분은 폴리스티렌이며, 외부반응기(11)의 반응물은 폐폴리스틸렌을 열분해 한 후 남은 잔사로 대부분의 성분이 탄소성분(95%이상)이다.
본 발명은 원환형 유동층 반응기를 이용하여 외부반응기(11)에서 고체 잔사 폐기물의 연소반응시 발생하는 열량을 내부반응기(10)에서 폐폴리스티렌의 열분해반응에 사용함으로써, 고체 잔사 폐기물의 열회수율 및 폐폴리스티렌으로부터 스티렌 모노머 오일로의 전환율을 향상시키고자 한다.
1. 상기 원환형 유동층 반응기에서 외부반응기(11)의 운전조건은 다음과 같다.
1) 유동입자 : 실리카 샌드(ρs=2590~2600kg/㎥)
평균입자크기(dp= 220~780μm)
2) 가스 속도 : UG/Umf = 1.2~4.0
3) 온도 : 600~800℃
4) 베드 공극률(bed porosity;εG : gas holdup) : 0.45~0.55
5) 고체 홀드업(solid holdup; εs ) : 0.55~0.45
6) 운전 유동 상황 : 농후한 버블/난류 유동 상황
7) 사용 유동기체 : 200℃로 예열된 여과 압축공기
8) 분산판(13) : 다공질판
2. 원환형 유동층 반응기에서 내부반응기(10)의 운전조건은 다음과 같다.
1) 유동입자 : 실리카 샌드(ρs=2590~2600kg/㎥)
평균입자크기(dp= 220~780μm)
2) 가스 속도 : UG/Umf = 1.2~2.0
3) 온도 : 450~600℃
4) 베드 공극률(bed porosity;εG : gas holdup) : 0.65~0.75
5) 고체 홀드업(solid holdup; εs ) : 0.55~0.45
6) 운전 유동 상황 : 농후한 버블 유동 상황
7) 사용 유동기체 : 200℃로 예열된 압축 질소
8) 분산판(13) : 다공질판
도 2는 외부반응기(11)에서 가스속도(UG/Umf)에 따른 총괄 열전달계수(h)를 나타내는 그래프이다.
상기 운전 조건에 대한 일실시예로, 외부반응기(11)의 온도 Tbo=675℃, 내부반응기(10)의 온도 Tbi=600℃, 내부반응기(10)에서 가스 속도 (UG/Umf)i = 1.5, 외부반응기(11)에서 가스 속도 (UG/Umf)o = 2.5, 입자크기 dp=0.412mm인 조건에서의 외부반응기(11)에서 내부반응기(10)로의 열회수율은 발생열량의 약 46%이고, 이때 총괄 열전달계수 h는 125 W/㎡K이다.
이때, UG는 기체유속, 즉 기체의 공탑속도이고, Umf는 유동층 내부에서 유동입자의 최소유동화 속도이고, (UG/Umf)o는 원환형 유동층의 외부 반응영역을 나타내고, (UG/Umf)i는 원환형 유동층의 내부 반응영역을 나타낸다.
여기서, 상기 열회수율과 관련이 있는 총괄열전달계수 h는 (UG/Umf)o 값이 증가함에 따라 거의 선형적으로 증가하고, (UG/Umf)o 값은 2.0 내지 2.5가 적절한데, 2.0 미만인 경우에는 유동층 반응기의 층 물질의 유동화가 충분하지 않아 반응이 원활이 진행되지 않으며, 2.5이상이면 외부반응기(11)의 층 물질들의 비말 동반(entrainment)현상이 심각하여 반응기 내부의 유동층이 매우 불안정하게 형성되어 안정한 상태의 반응진행이 어려운 문제점이 있기 때문이다.
따라서, 상기 외부반응기(11)에서 가스속도 (UG/Umf)o 값이 2.5일 때 최적의 열회수율을 얻을 수 있다.
도 3은 내부반응기(10)에서 가스속도 (UG/Umf)i에 따른 폐폴리스티렌으로부터 스티렌모노머로의 전환율(Yoil)을 나타내는 그래프이다.
도 3에 도시한 바와 같이, 상기 내부반응기(10)에서 가스속도 (UG/Umf)i 는 1.25, 1.5, 1.75로 증가할 수록 폐폴리스티렌으로부터 스티렌모노머로의 전환율(Yoil)이 커졌으나, (UG/Umf)i 값이 2.0일때 감소하였다.
따라서, 상기 폐폴리스티렌으로부터 스티렌모노머로의 전환율(Yoil)은 (UG/Umf)i 값이 1.5 내지 1.75가 적절하다. 이는 상기 내부반응기(10)에서 가스속도 (UG/Umf)i 가 1.5미만이면 열분해된 스티렌모노머가 반응기내부에 머무는 체류시간이 길어서 다른 화학물질과 다시 반응을 하여 층 물질에 점착되는 경향이 나타나 반응 전환율이 낮아지며, 1.75를 초과하면 층 물질의 비말동반 현상이 현저히 증가하여 반응 전환율이 감소되기 때문이다.
도 4는 내부반응기(10)에서 내부온도에 따른 폐폴리스티렌으로부터 스티렌모노머로의 전환율(Yoil)을 나타내는 그래프이다.
도 4에 도시한 바와 같이, 상기 내부반응기(10)에서 온도가 450 ℃, 500 ℃, 550 ℃, 600 ℃로 갈수록 폐폴리스티렌으로부터 스티렌모노머로의 전환율(Yoil)이 커졌으나, 온도가 550 ℃일때의 전환율(Yoil)과 600℃일때의 전환율(Yoil)에서 별 차이가 없다. 내부반응기(10)의 온도는 500℃ 내지 550℃가 적절한데, 온도가 500 ℃ 미만인 경우에는 열분해에 충분한 열의 공급이 되지 않으며, 550 ℃를 초과하는 경우에는 반응전환율의 증가가 나타나지 않기 때문이다.
이상에서는 본 발명을 특정의 바람직한 실시예에 대하여 도시하고 설명하였 으나, 본 발명은 이러한 실시예에 한정되지 않으며, 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 특허청구범위에서 청구하는 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위내에서 실시할 수 있는 다양한 형태의 실시예들을 모두 포함한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치의 구성을 보여주는 개략도
도 2는 외부반응기에서 가스속도(UG/Umf)에 따른 총괄 열전달계수(h)를 나타내는 그래프
도 3은 내부반응기에서 가스속도 (UG/Umf)i에 따른 폐폴리스티렌으로부터 스티렌모노머로의 전환율을 나타내는 그래프
도 4는 내부반응기에서 내부온도에 따른 폐폴리스티렌으로부터 스티렌모노머로의 전환율을 나타내는 그래프
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
10 : 내부반응기 11 : 외부반응기
12 : 열전대 13 : 분산판
14 : 히터 15 : 프리히터
16 : 유량계 17 : 컨트롤밸브
18 : 저장탱크 19 : 공기압축기
20 : 응축기 20a : 제1응축기
20b : 제2응축기 21 : 오일수용부
22 : 제1가스분석기 23 : 싸이클론
24 : 제2가스분석기 25 : 더스트 필터
26 : 제1호퍼 27 : 제2호퍼
28 : 압력탭 29 : 제1기체배출라인
30 : 제2기체배출라인 31 : 통기공

Claims (6)

  1. 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치에 있어서,
    폐폴리스티렌을 공급받아 열분해시키는 내부반응기(10)와;
    스티렌모노머 회수에서 발생한 잔사 폐기물을 연소시키는 외부반응기(11)를 포함하고, 상기 내부반응기(10)와 외부반응기(11)는 원환형으로 내측과 외측에 각각 배치되며, 스티렌모노머 회수에서 발생한 잔사 폐기물의 연소열을 내부반응기(10)의 열분해 반응에 사용하는 것을 특징으로 하는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 내부반응기(10) 및 외부반응기(11)는 유동층 반응기인 것을 특징으로 하는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 잔사가 내부반응기(10)의 열분해에서 얻어지는 것을 특징으로 하는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 외부반응기(11)에서 가스 속도 (UG/Umf)o 값은 2.0~2.5인 것을 특징으로 하는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치.
    여기서, UG는 기체의 공탑속도이고, Umf는 유동층 내부에서 유동입자의 최소유동화 속도이고, (UG/Umf)o는 원환형 유동층의 외부 반응영역을 나타낸다.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 내부반응기(10)에서 가스 속도 (UG/Umf)i 값은 1.5~1.75인 것을 특징으로 하는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치.
    여기서, UG는 기체의 공탑속도이고, Umf는 유동층 내부에서 유동입자의 최소유동화 속도이고, (UG/Umf)i는 원환형 유동층의 내부 반응영역을 나타낸다.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 내부반응기(10)의 반응온도는 500~550 ℃ 인 것을 특징으로 하는 스티렌모노머 회수용 원환형 반응장치.
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JPS57142928A (en) 1981-02-26 1982-09-03 Hitachi Zosen Corp Recovering method of waste heat in preparing vinyl chloride monomer
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