KR101088056B1 - 유기 전계 효과 트랜지스터 및 그 제조방법 - Google Patents
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Abstract
이온 겔로 게이트 제어되는 유기 전계 효과 트랜지스터 및 그 제조방법이 제공된다. 본 발명에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터는 기판; 상기 기판 위에 형성된 소스 및 드레인 전극; 상기 소스 및 드레인 전극이 형성된 기판 위에 형성된 유기 반도체층; 상기 유기 반도체층 위에 형성된 절연층; 및 상기 절연층 위에 형성된 게이트 전극을 포함하고, 상기 절연층은 소정의 이온 액체, 디아크릴레이트계 지지체 및 중합 반응 개시제가 탄소 이중 결합된 화합물로 구성된다.
본 발명에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터는 플라스틱 기판에 작은 크기로 패턴화 가능한 이온 겔로 게이트 제어가 가능하고, 전기 방사법을 이용한 반도체층 형성시 노즐의 막힘을 방지할 수 있다.
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Description
본 발명은 유기 전계 효과 트랜지스터, 더욱 구체적으로 이온 겔로 게이트 제어되는 유기 전계 효과 트랜지스터 및 그 제조방법에 관한 것이다.
유기 전계 효과 트랜지스터(Organic Field Effect Transistor; OFET)는 유기 반도체층을 이용한 전계 효과 트랜지스트로서, 접거나 구부릴 수 있는 등 휨성이 뛰어나고 충격에 의하여 깨지지 않는 등의 장점이 있어서, 휴대용 장치의 디스플레이 수단으로서 매우 중요한 기능을 수행하는 소자이다.
OFET의 구조는 도 1에 도시된 것과 같으며 실리콘을 기반으로 한 FET(Field Effect Transistor)와 크게 차이가 없다. 도 1에서 소자에 흐르는 전류는 소스와 드레인 사이에 전압을 인가하여 얻게 되며, 이때 소스는 접지되어 있어 전자나 홀의 공급처 역할을 하게 된다. 그 위에 표시된 층이 유기 반도체 층이다.
소자의 동작원리를 p-형 반도체를 중심으로 살펴보면, 우선 소스와 드레인, 게이트에 전압을 인가하지 않으면 유기물 반도체 내의 전하들은 모두 반도체 내에 고루 퍼져 있게 된다. 이때 소스와 드레인 사이에 전압을 인가하여 전류를 흘리면 낮은 전압 하에서는 전압에 비례하는 전류가 흐르게 된다. 여기에 만약 게이트에 양의 전압을 인가하면 이 인가된 전압에 의한 전기장에 의하여 양의 전하인 정공들은 모두 위로 밀려 올라가게 된다. 따라서 절연체에 가까운 부분에는 전도 전하가 없는 층(공핍층)이 생기게 된다. 여기서 소스와 드레인에 전압을 인가하면 전도 가능한 전하 운반자가 줄어들어 있기 때문에 게이트에 전압을 인가하지 않았을 때 보다 더 낮은 전류의 양이 흐르게 된다. 반대로 게이트에 음의 전압을 인가하면 이 인가된 전압에 의한 전기장의 효과로 유기물과 절연체 사이에 양의 전하가 유도되고, 따라서 절연체와 가까운 부분에 전하의 양이 많은 층(축적층)이 형성된다. 이 때 소스와 드레인에 전압을 인가하여 전류를 측정하면 더 많은 전류를 흘릴 수 있게 된다. 따라서 소스와 드레인 사이에 전압을 인가한 상태에서 게이트에 양의 전압과 음의 전압을 교대로 인가하여 줌으로써 소스와 드레인 사이에 흐르는 전류의 양을 제어할 수 있는 것이다. 이 전류량의 비를 점멸비 (on/off ratio)라 하는데, 우수한 성능의 트랜지스터 소자가 되기 위해서는 이 점멸비가 커야 한다.
하지만, 낮은 전압에서 구동이 가능하고, 높은 전계효과 및 높은 온-오프 비율을 갖는 OFET 제품은 아직 제공되지 않고 있다. 최근 Frisbie 그룹은 유기 반도체 박막에 기초한 고분자 전해질로 게이트 제어되는 트랜지스터를 증명하였다. 이들 시스템의 커패시턴스는 30㎌/cm2로서, OTFT가 저전압에서 구동되고 높은 레벨의 온-전류 값을 갖는다. 하지만, 보고된 이온 겔로 게이트 제어되는 OTFT는 단일 구조로서 플라스틱 기판에 작은 크기로 패턴화하는 것이 어렵기 때문에 집적화된 회로 배열을 구현하기 곤란하다.
따라서, 본 발명은 플라스틱 기판에 작은 크기로 패턴화 가능한 이온 겔로 게이트 제어되는 OTFT를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 OFET용 유기 반도체는 전기 방사 시 노즐이 막혀서 연속적인 배열이 곤란하다는 문제점을 해결하여, 전기 방사법을 이용하여 대면적으로 연속공정이 가능한 OFET를 제공하는 것을 다른 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 상기 목적을 달성할 수 있는 OFET의 제조방법을 제공하는 것을 다른 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터는:
기판;
상기 기판 위에 형성된 소스 및 드레인 전극;
상기 소스 및 드레인 전극이 형성된 기판 위에 형성된 유기 반도체층;
상기 유기 반도체층 위에 형성된 절연층; 및
상기 절연층 위에 형성된 게이트 전극
을 포함하고,
상기 절연층은 소정의 이온 액체, 디아크릴레이트계 지지체 및 중합 반응 개시제(initiator)가 탄소 이중 결합된 화합물인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 유기 반도체층은 P3HT인 것이 바람직하다.
또는, 상기 유기 반도체층은 P3HT에 PCL이 10 내지 30 중량% 더 포함된 혼합물 층인 것이 바람직하다.
또한, 상기 이온 액체는 1-에틸-3-메틸이미다졸리움 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드(1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide; [EMIM][TFSI]), 폴리(비닐 포스포닉 액시드-코-아크릴릭 액시드)(poly(vinyl phosphonic acid-co-acrylic acid); P(VPA-AA)), 폴리(스티렌 술포닉 액시드(poly(styrene sulfonic acid); PSSH), 폴리 에틸렌 옥사이드(poly ethylene oxide; PEO) 매트릭스 중의 LiClO4, 또는 NaCl, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 비스(트리플루오로메탄술폰이미드)(1-butyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethanesulfonimide) ([bmim][Tf2N]), 고분자 IL 폴리(1-비닐-3-메틸이미다졸륨 비스(트리-플루오로메탄술폰이미드)(폴리[ViEtIm][Tf2N])(polymer IL poly(1-vinyl-3-methylimidazolium bis(tri-fluoromethanesulfonimide) (poly[ViEtIm][Tf2N]), PEO/LiTFSI, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 헥사플루오로포스페이트(1-butyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate; [BMIM][PF6]), 및 1-에틸-3-메틸이미다졸륨 n-옥틸술페이트(1-ethyl-3-methylimidazolium n-octylsulfate; [EMIM][OctOSO3]) 중 적어도 하나를 주성분으로 하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 디아크릴레이트계 지지체는 폴리(에틸렌글리콜)디아크릴레이트(poly(ethyleneglycol)diacrylate; PEG-DA)인 것이 바람직하다.
또한, 상기 중합 반응 개시제는 DMPA 또는 HOMPP인 것이 바람직하다.
또한, 상기 게이트 전극은 PEDOT:PSS 박막인 것이 바람직하다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터의 제조 방법은:
소정의 기판 위에 소스 및 드레인 전극을 형성하는 제 1단계;
상기 소스 및 드레인 전극이 형성된 기판 위에 유기 반도체층을 형성하는 제 2단계;
상기 유기 반도체층 위에 절연층을 형성하는 제 3단계; 및
상기 절연층 위에 게이트 전극을 형성하는 제 4단계를 포함하고,
상기 제 3단계는 소정의 이온 액체, 디아크릴레이트계 지지체 및 중합 반응 개시제(initiator)의 혼합액을 도포하는 단계와, 상기 도포된 혼합액을 특정하게 패터닝된 필름 마스크로 패터닝 하는 단계와, 상기 패터닝된 혼합액에 자외선을 조사하는 단계와, 상기 자외선이 조사된 혼합액을 소정의 세척제를 이용하여 세척하는 단계
를 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 유기 반도체층은 P3HT 또는 P3HT에 PCL이 10 내지 30 중량% 더 포함된 혼합물 층이고, 상기 제 1단계에서 상기 유기 반도체층은 전기 방사법에 의하여 형성되는 것이 바람직하다.
또한, 상기 이온 액체는 1-에틸-3-메틸이미다졸리움 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드(1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide; [EMIM][TFSI]), 폴리(비닐 포스포닉 액시드-코-아크릴릭 액시드)(poly(vinyl phosphonic acid-co-acrylic acid); P(VPA-AA)), 폴리(스티렌 술포닉 액시드(poly(styrene sulfonic acid); PSSH), 폴리 에틸렌 옥사이드(poly ethylene oxide; PEO) 매트릭스 중의 LiClO4, 또는 NaCl, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 비스(트리플루오로메탄술폰이미드)(1-butyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethanesulfonimide) ([bmim][Tf2N]), 고분자 IL 폴리(1-비닐-3-메틸이미다졸륨 비스(트리-플루오로메탄술폰이미드)(폴리[ViEtIm][Tf2N])(polymer IL poly(1-vinyl-3-methylimidazolium bis(tri-fluoromethanesulfonimide) (poly[ViEtIm][Tf2N]), PEO/LiTFSI, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 헥사플루오로포스페이트(1-butyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate; [BMIM][PF6]), 및 1-에틸-3-메틸이미다졸륨 n-옥틸술페이트(1-ethyl-3-methylimidazolium n-octylsulfate; [EMIM][OctOSO3]) 중 적어도 하나를 주성분으로 하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 디아크릴레이트계 지지체는 폴리(에틸렌글리콜)디아크릴레이트(poly(ethyleneglycol)diacrylate; PEG-DA)이고, 상기 중합 반응 개시제는 DMPA 또는 HOMPP인 것이 바람직하다.
이 경우, 상기 이온 액체, 디아크릴레이트계 지지체 및 중합 반응 개시제는 88:8:4의 비율로 혼합되어 도포되는 것이 바람직하다.
또한, 상기 디아크릴레이트계 지지체는 폴리(에틸렌글리콜)디아크릴레이트(poly(ethyleneglycol)diacrylate; PEG-DA)인 것이 바람직하다.
또한, 상기 게이트 전극은 박막이고, 상기 제 4단계는 PEDOT:PSS 박막을 어닐링(annealing)하는 단계를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 방법은 상기 방법은 상기 제 1단계에 이어서 상기 기판을 TPM 용액으로 전처리하는 단계를 더 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 OFET는 플라스틱 기판에 작은 크기로 패턴화 가능한 이온 겔로 게이트 제어가 가능하고, 전기 방사법에 이중 노즐을 이용하여 반도체층 형성시 노즐의 막힘을 방지할 수 있다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따라 탄성 기판에 유기 전계 효과 트랜지스터를 형성하는 단계를 개략적으로 도시하는 도면이다.
도 2(a)는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이온 겔 게이트 절연체의 소정의 주파수에서의 C-V 곡선을 도시하는 도면이다.
도 2(b)는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이온 겔 게이트 절연체의 최대 커패시턴스와 주파수의 관계를 도시하는 도면이다.
도 3(a)는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터의 서로 다른 게이트 전압(VG)에서 통상적인 출력 곡선을 도시하는 도면이다.
도 3(b)는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터의 일정한 VD(-1V)에서 이전(ID-VG) 특성을 도시하는 도면이다.
도 4는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터에서 나노 반도체를 형성하는 섬유의 숫자와 최대 온-전류 사이의 관계를 도시하는 도면이다.
도 2(a)는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이온 겔 게이트 절연체의 소정의 주파수에서의 C-V 곡선을 도시하는 도면이다.
도 2(b)는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이온 겔 게이트 절연체의 최대 커패시턴스와 주파수의 관계를 도시하는 도면이다.
도 3(a)는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터의 서로 다른 게이트 전압(VG)에서 통상적인 출력 곡선을 도시하는 도면이다.
도 3(b)는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터의 일정한 VD(-1V)에서 이전(ID-VG) 특성을 도시하는 도면이다.
도 4는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터에서 나노 반도체를 형성하는 섬유의 숫자와 최대 온-전류 사이의 관계를 도시하는 도면이다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 유기 전계 효과 트랜지스터(OFET) 및 그 제조방법을 첨부한 도면을 참고로 이하에서 설명한다. 본 발명의 목적 및 구성의 특징을 더욱 명료하게 강조하기 위하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 인식할 수 있는 구성은 상세한 설명을 생략한다.
먼저, 도 1은 본 실시예에 따라 탄성 기판에 OTFT를 형성하는 절차를 개략적으로 도시하는 도면이다.
본 실시예에 따른 탄성 기판은 아크 처리된 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethylene terephthalate; PET) 필름을 이용한다. 먼저, 상기 PET 필름 기판에 소스 및 드레인 전극을 증착한 후, PET 기판의 표면을 3-(트리클로로시릴)프로필 메타크릴레이트(3-(trichlorosilyl)propyl methacrylate; TPM) 용액으로 처리하여, 기판 표면에 탄소 이중 결합 (C=C) 종단(termination)을 형성한다.
이어서, 유기 반도체 층을 형성하기 위하여 전기방사(electrosping)법을 이용하여 기판에 균질한 P3HT 나노 섬유를 하였다. 이 경우, 상기 나노 섬유는 소스 및 드레인 전극을 따라 원위치에 배열된다.
한편, 상기 전기방사법을 이용할 경우, P3HT 나노 섬유는 빠른 결정화로 인하여 노즐이 쉽게 막힌다는 단점이 있어, 위치규칙적으로 P3HT를 전기방사하는 것은 매우 어렵다. 따라서, 동축 구조에서 외부 노즐을 통하여 흐르는 여분의 용매를 추가하여 P3HT의 빠른 결정화에 따른 노즐이 막히는 문제를 해결할 수 있다.
상기 방법과 병행하여 또는 별도로 P3HT에 폴리(ε-카르프롤랙톤)(poly(ε-carprolactone); PCL) 섬유를 포함한 혼합물을 전기 방사할 경우 노즐이 막히는 문제점을 해결할 수 있다. 즉, 본 발명자는 P3HT 나노 섬유 내에 PCL 함량이 30중량%가 되면, 전하 이동도는 순수 PCL의 전하이동도인 10-2cm2/Vs에서 10-3cm2/Vs로 감소하지만, 상기 값은 대기 중에서 얻어진 값이므로, P3HT/PCL 혼합물은 탄성 유기 트랜지스터용 유기 반도체층으로 충분히 사용가능하다.
다음으로, 양의 포토 패터닝 법을 이용하여 정사각형으로 패터닝된 이온 게이트 절연체를 형성한다. 상기 이온 게이트 절연체는 이온 액체, 디아크릴레이트계 지지체 및 자외선에 의하여 중합 반응을 일으키는 중합 반응 개시제의 혼합물을 이용하여 형성된다. 구체적으로, 본 실시예에서 이온 게이트 절연체는 이온 액체로서 [EMIM][TFSI](화학식 1)와, 지지체로서 PEG-DA(화학식 2)와, 중합반응 개시제로서 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논(2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone; DMPA) 또는 HOMPP가 중량%로 88:8:4의 비율로 구성된 자외선 교차가능(crosslinkable) 전구체 용액이 이용된다.
이 경우, 상기 액체는 폴리(비닐 포스포닉 액시드-코-아크릴릭 액시드)(poly(vinyl phosphonic acid-co-acrylic acid); P(VPA-AA)), 폴리(스티렌 술포닉 액시드(poly(styrene sulfonic acid); PSSH), 폴리 에틸렌 옥사이드(poly ethylene oxide; PEO) 매트릭스 중의 LiClO4, 또는 NaCl, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 비스(트리플루오로메탄술폰이미드)(1-butyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethanesulfonimide) ([bmim][Tf2N]), 고분자 IL 폴리(1-비닐-3-메틸이미다졸륨 비스(트리-플루오로메탄술폰이미드)(폴리[ViEtIm][Tf2N])(polymer IL poly(1-vinyl-3-methylimidazolium bis(tri-fluoromethanesulfonimide) (poly[ViEtIm][Tf2N]), PEO/LiTFSI, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 헥사플루오로포스페이트(1-butyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate; [BMIM][PF6]), 및 1-에틸-3-메틸이미다졸륨 n-옥틸술페이트(1-ethyl-3-methylimidazolium n-octylsulfate; [EMIM][OctOSO3])로 치환가능하다.
또한, 상기 디아크릴레이트계 지지체는 예컨데, 1,6-헥산디올 프로록실레이트 디아크릴레이트(1,6-Hexanediol propoxylate diacrylate), 글리세롤 1,3-디글리세롤레이트 디아크릴레이트(Glycerol 1,3-diglycerolate diacrylate), 에틸렌 글리콜 디아크릴레이트(Ethylene glycol diacrylate), 폴리(에틸렌 글리콜) 디아크릴레이트(Poly(ethylene glycol) diacrylate), 폴리(프로필렌 글리콜) 디아크릴레이트(
Poly(propylene glycol) diacrylate), 프로필렌 글리콜 글리세롤레이트 디아크릴레이트(Propylene glycol glycerolate diacrylate), 트리(프로필렌 글리콜) 글리세롤레이트 디아크릴레이트(Tri(propylene glycol) glycerolate diacrylate)과 같이 탄소 이중 결합이 있는 모노머 또는 올리고머로서 자외선에 의하여 중합반응을 일으키는 다양한 디아크릴레이트계 물질로 치환 가능하다.
또한, 상기 HOMPP는 벤조인(benzoin), 벤질(benzil), 1-히드릭시 시클로헥실 펜닐 케톤(1-Hydrixy cyclohexyl phenyl ketone; HPK), 2,3,6-트리메틸벤조일디페닐포스파인 옥사이드(2,3,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide; TPO), 4-페닐벤조페논(4-phenylbenzophenone; PBP) 등으로 치환가능하다.
이어서, 상기 전구체 용액 층에 소정의 형상으로 패터닝된 필름마스크를 배치한 후 자외선에 노출시킨다. 그러면, DMPA 또는 HOMPP는 메틸과 벤잘디하이드기(benzaldehyde radical)를 형성하여, 라디칼 중합반응을 일으켜 PEG-DA 및 PET 기판의 표면에서 불포화 탄소 이중 결합을 깨트림으로써 히드로겔(hydrogel)을 형성한다.
이어서, 자외선에 일부 노출된 상기 물질을 클로로폼 등의 세척제로 세척한다. 기판의 탄소 이중 결합에서 시작된 중합 반응은 히드로겔 패턴을 형성하는데, 히드로겔 패턴은 유기 용매의 침투를 방지하므로, 전구체 용액 중 자외선에 노출된 부분의 아래에 위치한 P3HT 섬유는 유기용매로부터 손상되지 않는 반면, 자외선에 노출되지 않은 부분의 아래에 위치한 P3HT 섬유 및 전구체 용액은 세척제를 이용하여 용이하게 제거할 수 있다. 또한, 상기 유전체 패턴의 용매 장벽은 용매 건조 처리 시 종종 발생하는 P3HT 섬유의 차지 트랩(charge trap) 사이트의 발생을 방지한다.
마지막으로, 상기 기판에 PEDOT:PSS 박막을 형성하고, 약 50℃에서 약 5분간 어닐링한다. 상기 어닐링은 PEDOT:PSS 층이 이온 겔 패턴의 상부 표면에 잘 증착되도록 한다.
상기 방법에 따라서 형성된 유기 전계 효과 트랜지스터는 고탄성이고 투명하다. 또한, 본 실시예에서 이온 겔 절연층은 기판과 P3HT 섬유와의 완벽한 접촉을 이루어 장비가 우수한 성능을 가질 수 있게 한다. 특히, 기판과 P3HT 섬유와의 완벽한 접촉은 P3HT 섬유가 3차원으로 축적될 때 효과적으로 이용가능하다. 한편, 본 발명에 따른 OFET는 그 기판이 C=C 그룹으로 기능화되는 것이라면, 이온 겔 패턴을 이용한 동일한 접근이 가능하다.
실험예
본 실험의 원료 물질 중 P3HT(Mw=87,000, 95% regiogularity), PEG-DA(Mw=575), HOMPP 및 PCL(Mw=80,000)은 Aldrich사의 제품을 이용하였고, [EMIM][TFSI]는 Merck사의 제품을 이용하였고, PET 필름은 Toraysaehan사의 제품을 이용하였다.
PET의 표면 히드록실 그룹은 헵탄-탄소 태트라콜로라이드가 4:1의 비율인 1mM 3-(트리클로로시릴)프로필 메타아크릴레이트(3-(Trichlorisilyl)propyl methacrylate; TPM)를 이용하여 상온에서 변형시키고, 헥산 및 물로 세척하였다. 상기 반응에 의하여 PET 표면에 C=C 결합이 형성되었다. 내부 직경이 110㎛인 단일 노즐을 이용하여 18kV에서 전기방사를 수행하였다. 이때 노즐에서 시편까지의 거리는 7cm로 하였다. 또한, 노즐 끝부분이 막히지 않고 연속하여 섬유를 생산할 수 있도록, 전기 방사에는 P3HT와 PCL이 중량비로 7:3의 비율로 혼합된 혼합 용액을 이용하였다. 용액에서 전체 고분자 함량은 10중량%이다.
자외선 교차가능 고분자 전해질 게이트 절연체 용액은 [EMIM][TFSI] 이온용액과, PEG-DA 단량체와 HOMPP를 88:8:4의 중량비로 혼합한 것을 이용하였다. 상기 용액을 전체 기판에 도포하고, 정사각형 모양으로 패터닝된 필름 마스크를 상기 용액층 위에 배치한다. 이어서, 상기 용액을 자외선에 2초간 노출시켜 PEG-DA 체인을 형성함으로써 전극 사이에 정사각형 겔 패턴을 생성하였다. 이어서, 상기 기판을 순수한 클로로폼에 5초간 담그면, 상기 기판에 형성된 게이트 절연체 용액과 P3HT 섬유 중 자외선에 노출되지 않은 부분은 제거된다.
마지막으로, 기판에 Si 웨이퍼 위에 있는 PEDOT:PSS 박막을 절연층 위로 전사하여 게이트 전극을 형성하여 OFET 제조를 완료하였다.
한편, 본 실험은 전기적은 특성을 측정하기 위하여 채널의 길이는 10㎛로 고정하였다. 또한, 소스 전극과 드레인 전극 사이에 배열된 P3HT 섬유의 전체 표면적을 구하기 위하여 장치의 폭을 계산하였다.
섬유와 게이트 절연체의 광학 현미경 이미지는 Olympus BX-51을 사용하여 촬영하였고, 이온 겔의 커패시턴스-전압(C-V)의 측정은 10 내지 106Hz의 주파수 함수로서 HP 4284A 임피던스 분석기(Agilent technologies)를 이용하였다. 전류-전압(I-V)의 측정은 I-V 측정기(E5270, Agilent technologies)를 이용하였다.
도 2는 p-형 실리콘 기판에 1mm 두께의 절연층을 형성하고, 상기 절연체 층에 직경이 200um인 라운드형 Au 전극을 형성한, 금속-절연체-반도체(metal-insulator-semiconductor; MIS) 구조를 이용한 이온 겔 게이트 절연체의 커패시턴스-전압(Capacitance-Voltage; C-V)을 10 내지 106Hz의 주파수 함수로 HP 4284A 임피던스 분석기를 이용하여 측정한 결과를 도시한다.
먼저, 도 2 (a)는 네 개의 주파수에서의 C-V 곡선을 도시한다. 도 2(a)에서 보듯이, 음의 바이어스에 대한 고분자 전해질/p-Si 계면에서 전압에 종속된 홀의 증가로 인하여, 양의 전압에서 음의 전압으로 바이어스(bias)를 이동시킴에 따라 커패시턴스가 증가하는 것을 볼 수 있다. 또한, 도 2(a)에서 커패시턴스의 최대값은 10Hz에서 30㎌/cm2인데, 이는 통상적인 100nm 두께의 SiO2 유전체 층으로 도달 가능한 커패시턴스 값인 25㎋/cm2보다 훨씬 큰 것이다.
또한, 도 2(b)는 최대 커패시턴스가 주파수에 종속적임을 보여준다. 도 2(b)에서 커패시턴스 값은 10Hz에서 1MHz로 주파수가 증가함에 따라 30㎌/cm2에서 1㎌/cm2로 감소하는데, 이것은 고주파수에서 제한된 분극 반응이 일어나기 때문이다. 하지만, 히드로겔 고분자 전해질 절연체의 커패시턴스는 여전히 1MHz에서 1㎌/cm2 정도의 값을 갖는데, 이것은 0.01㎌/cm2 이하인 물리적으로 교차결합된 겔의 1MHz에서의 커패시턴스 값보다 100배 이상 큰 값으로서, 1MHz를넘는 고주파수에서의 OFET 동작도 유용함을 의미한다.
도 3은 채널 길이가 10㎛인 OFET 장치의 광학 이미지를 도시한다. 먼저, 도 3(a)는 서로 다른 게이트 전압(VG)에서 통상적인 출력 곡선(드레인 전류(ID)-드레인 전압(VD))을 도시한다. 도 3(a)는 본 실시예에 따른 OFET의 드레인 전류가 적절하게 게이트 변조됨을 보여준다.
도 3(b)는 일정한 VD(-1V)에서 이전(ID-VG) 특성을 도시한다.
한편, 5개 이상의 OFET를 제조한 후, 상기 OFET에서 얻어진 VG 대 │ID│2 곡선의 기울기를 기초로, 포화 상황(VD=-1V)에서 전계 효과 이동도를 다음의 식에 따라서 계산하였다.
수학식
1
IDS=WCμ/2L(VG-Vth)2
단, C는 게이트 유전체 층의 커패시턴스, W는 전기 방사된 섬유의 반경, L은 채널 길이, V소는 역치 전압, u는 전계 효과 이동도.
상기 수학식 1에 따르면, 본 실험에 따른 OFET의 평균 전계 효과 이동도는 2cm/Vs 정도로 계산되는데, 이것은 P3HT-베이스 FET 장치에서 보고되는 것보다 훨씬 높은 것이다.
또한, 본 실시예에 따른 OFET의 온/오프 전류비는 105 이하이다. 또한, 최대 온-전류는 습도가 증가해도 안정적이고, 수일간 대기 조건에 둔 이후에도 동일한 값을 유지한다. 하지만, 오프-전류에서는 그 값이 약간 증가하고 -0.5V에서 -0.1V로 턴온 전압도 이동된다. 또한, 본 실시예에 따른 이온 겔 게이트 절연층은 히드로필릭(hydrophilic) PEO를 8중량% 포함하는데, 이 경우 공기 중의 물 분자가 절연체층 안으로 용이하게 침투하여 차지 트랩 사이트 및 누설 전류 경로로 기능 할 수 있다.
한편, 본 실시예에 따른 전기 방사법에 의하여 형성된 유기 반도체 나노섬유는 임의의 기판과 비교하여 큰 비표면적 및 매우 큰 탄성을 갖고, 용이한 확장성을 갖는 등의 장점이 있다. 소스/드레인 전극을 연결하는 섬유의 숫자 및 배열은 전기 방사에 의하여 정확하게 제어될 수 없지만, 전기 방사 시간의 제어와 고분자 용액의 유출양, 노즐과 콜렉터 사이의 거리를 조절함으로써 합리적인 제어는 가능하다. 도 4는 장치의 최대 온-전류 값에서 섬유의 수에 따른 효과를 도시하는 도면으로서, VD(-1V)에서 +1V에서 -4V로 이동할 동안 전달 곡선을 측정한 결과를 도시한다. 단일 P3HT 섬유 및 10개의 섬유를 이용한 장치는 각각 0.7mA 및 3.8mA 값을 갖는다. 이 경우 섬유들 사이의 비평형 배열 및 교차는 트랜지스터의 전기적인 특성에 영향을 주지 못한다. 한편, 도 4는 섬유의 숫자와 최대 온-전류 사이에서 기울기가 3.6*10-4로서 매우 우수한 선형의 관계를 갖는데, 이것은 섬유 숫자를 이용하여 전기적인 특성을 용이하게 제어할 수 있음을 의미한다. 본 실험에 따르면 섬유 숫자의 편차는 ±2 안에서 제어가능하다. 또한, P3HT 섬유를 포함하는 장치에서 섬유의 숫자가 4~8개의 범위에 있을 경우 온-전류 상태에서 0.65mA 이하의 편차를 갖는다. 장치의 통상적인 오프-전류는 10nA 내지 100nA 정도이므로, 섬유 숫자의 편차로 인한 오류는 안정적인 장치의 동작에서는 인용가능한 정도이다. 반도체 나노 섬유를 이용한 장치 제작은 고밀도로 집적된 회로에서 높은 신뢰성을 갖는다.
또한, 트랜지스터의 높은 온-전류 및 낮은 동작 전압은 도 2의 C-V 데이터를 참고하면 충분히 합리적이다. 고분자 반도체에서 캐리어 유동성은 캐리어 밀도에 크게 의존하는 것으로 잘 알려져 있듯이, 큰 유동성(mobility)는 채널에서 큰 전하 밀도를 유도다. 또한, PCL의 녹는점(60℃)보내 훨씬 높은 120℃에서 어닐링하는 것은 조직에서 큰 변화를 유도하지 않는다. 또한, PCL의 농도가 증가함에 따라, 전기 방사 시 거시적인 상 분리가 P3HT와 PCL 상 사이의 긴 범위의 계면에서 일어난다. 형성 가능한 결함 사이트에도 불구하고, 홀 유동성은 여전히 P3HT-베이스 TFT의 홀 유동성보다 우수하다. P3HT/PCL 혼합물에서 작은 양의 전기적인 분해는 이온 겔 게이트 제어되는 트랜지스터의 탁월한 형성을 유도한다.
Claims (14)
- 기판;
상기 기판 위에 형성된 소스 및 드레인 전극;
상기 소스 및 드레인 전극이 형성된 기판 위에 형성된 유기 반도체층;
상기 유기 반도체층 위에 형성된 절연층; 및
상기 절연층 위에 형성된 게이트 전극
을 포함하고,
상기 절연층은 이온 액체, 디아크릴레이트계 지지체 및 중합 반응 개시제(initiator)가 탄소 이중 결합된 화합물인 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터. - 제 1항에 있어서, 상기 유기 반도체층은 P3HT인 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터.
- 제 1항에 있어서, 상기 유기 반도체층은 P3HT에 PCL이 10 내지 30중량% 포함된 혼합물 층인 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터.
- 제 1항 내지 3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 이온 액체는 1-에틸-3-메틸이미다졸리움 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드(1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide; [EMIM][TFSI]), 폴리(비닐 포스포닉 액시드-코-아크릴릭 액시드)(poly(vinyl phosphonic acid-co-acrylic acid); P(VPA-AA)), 폴리(스티렌 술포닉 액시드(poly(styrene sulfonic acid); PSSH), 폴리 에틸렌 옥사이드(poly ethylene oxide; PEO) 매트릭스 중의 LiClO4, 또는 NaCl, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 비스(트리플루오로메탄술폰이미드)(1-butyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethanesulfonimide) ([bmim][Tf2N]), 고분자 IL 폴리(1-비닐-3-메틸이미다졸륨 비스(트리-플루오로메탄술폰이미드)(폴리[ViEtIm][Tf2N])(polymer IL poly(1-vinyl-3-methylimidazolium bis(tri-fluoromethanesulfonimide) (poly[ViEtIm][Tf2N]), PEO/LiTFSI, 1-부틸-3-메틸이미다졸륨 헥사플루오로포스페이트(1-butyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate; [BMIM][PF6]), 및 1-에틸-3-메틸이미다졸륨 n-옥틸술페이트(1-ethyl-3-methylimidazolium n-octylsulfate; [EMIM][OctOSO3]) 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터.
- 제 4항에 있어서, 상기 디아크릴레이트계 지지체는 폴리(에틸렌글리콜)디아크릴레이트(poly(ethyleneglycol)diacrylate; PEG-DA)인 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터.
- 제 1항 내지 3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 중합 반응 개시제는 DMPA 또는 HOMPP인 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터.
- 제 1항 내지 3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 게이트 전극은 PEDOT:PSS 박막인 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터.
- 기판 위에 소스 및 드레인 전극을 형성하는 제 1단계;
상기 소스 및 드레인 전극이 형성된 기판 위에 유기 반도체층을 형성하는 제 2단계;
상기 유기 반도체층 위에 절연층을 형성하는 제 3단계; 및
상기 절연층 위에 게이트 전극을 형성하는 제 4단계를 포함하고,
상기 제 3단계는 이온 액체, 디아크릴레이트계 지지체 및 중합 반응 개시제(initiator)의 혼합액을 도포하는 단계와, 상기 도포된 혼합액을 패터닝된 필름 마스크로 패터닝 하는 단계와, 상기 패터닝된 혼합액에 자외선을 조사하는 단계와, 상기 자외선이 조사된 혼합액을 세척제를 이용하여 세척하는 단계
를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터의 제조 방법. - 제 8항에 있어서, 상기 유기 반도체층은 P3HT 또는 P3HT와 PCL의 혼합물로 구성되고, 상기 제 1단계에서 상기 유기 반도체층은 전기 방사법에 의하여 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터의 제조 방법.
- 제 8항 또는 9항에 있어서, 상기 이온 액체는 1-에틸-3-메틸이미다졸리움 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드([EMIM][TFSI])이고, 상기 디아크릴레이트계 지지체는 폴리(에틸렌글리콜)디아크릴레이트(poly(ethyleneglycol) diacrylate; PEG-DA)이고, 상기 중합 반응 개시제는 DMPA 또는 HOMPP인 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터의 제조 방법.
- 제 10항에 있어서, 상기 이온 액체, 디아크릴레이트계 지지체 및 중합 반응 개시제는 88:8:4의 비율로 혼합되어 도포되는 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터의 제조 방법.
- 제 8항 또는 9항에 있어서, 상기 디아크릴레이트계 지지체는 폴리(에틸렌글리콜)디아크릴레이트(poly(ethyleneglycol)diacrylate; PEG-DA)인 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터의 제조 방법.
- 제 8항 또는 9항에 있어서, 상기 게이트 전극은 박막이고, 상기 제 4단계는 PEDOT:PSS 박막을 어닐링(annealing)하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터의 제조 방법.
- 제 8항 또는 9항에 있어서, 상기 방법은 상기 제 1단계에 이어서 상기 기판을 TPM 용액으로 전처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 전계 효과 트랜지스터의 제조 방법.
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