KR101045341B1 - 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법에 관한 것으로, 이는 폐기물에 존재하는 중금속의 용출량을 저감시켜 폐기물의 재활용 시 환경적인 안정성을 확보함과 동시에 석회석을 사용하지 않는 광물을 주성분으로 하여 특수 시멘트를 제조가능하도록 하기 위한 것이다. 이를 위해 본 발명은, 태운재의 비산재 및 바닥재를 혼합하는 혼합단계(S10)와; 상기 혼합단계(S10)를 거친 혼합물에 물을 첨가하는 첨가단계(S20)와; 상기 첨가단계(S20)를 거쳐 물을 함유하는 상기 혼합물을 탄산화 반응기에 넣고 이에 이산화탄소 가스를 주입하는 주입단계(S30)와; 상기 주입단계(S30)를 거쳐 이산화탄소가 주입된 상기 혼합물을 탄산화 반응기에서 반응시키는 반응단계(S40);로 구성되는 것을 특징으로 하여, 태운재를 안정화시켜 이를 특수 시멘트의 원료로 사용가능하도록 한다.
태운재, 바닥재, 비산재, 용출, 중금속, 이산화탄소
Description
본 발명은 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 이산화탄소를 통해 생활폐기물의 태운재에 포함되어 있는 중금속을 안정화시킬 수 있고, 그 태운재에 포함된 염소성분을 활용하여 시멘트 블록을 제조하기 위한 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법에 관한 것이다.
시멘트는 고대로부터 자연 상태의 점토 광물, 석고 등의 수경성 광물을 활용하여 각종 토목 건축공사에 사용되어 왔으나 현재 우리가 사용하고 있는 근대적인 시멘트(인공시멘트)는 1824년 영국의 벽돌공인 Joshep Aspdin에 의해 시멘트의 제조방법이 알려지면서 시작되었다. 당시 그는 그 시멘트를 포틀랜드 시멘트라 명명 하였고, 이 후 연구가 계속되면서 현재는 다양한 종류의 시멘트가 제조되어 판매되고 있다.
시멘트는 물 또는 염류용액으로 반죽했을 때 경화하는 무기질 교착재료를 통칭하는 것으로 주성분이 산화칼슘(CaO), 규산(SiO2), 알루미나(Al2O3), 산화철(Fe2O3)으로 조성되어 있다. 각 원료를 1,450℃에서 소성하여 alite(3CaO·SiO2, C3S), belite(2CaO·SiO2, C2S), aluminate phase(3CaO·Al2O3), ferrite phase(4CaO·Al2O3·Fe2O3)의 주요 시멘트 광물을 생성하여 시멘트를 제조하게 된다. 이 광물들은 물과 반응하여 다양한 수화물을 생성하여 강도를 발현하게 된다. 따라서, 이런 광물들의 생성 비율에 따라 시멘트는 여러 가지의 특성을 나타내게 되며, 이러한 광물의 생성비율을 적절하게 조절하는 것이 시멘트 개발의 핵심이라고 할 수 있다.
특수시멘트는 다양한 기능의 추가를 위해 기존의 보통포틀랜드시멘트와는 다른 광물 학적 조성을 갖고 있다. 기능적으로는 보통포틀랜드시멘트와 비교해 속경성, 조강성의 특성을 갖게 하는 것으로 주로 알루미나계 광물의 함량이 보통포틀랜드시멘트 비해 높다. 이러한 알루미나계 광물의 주요 원료는 보오크사이트로서 주로 수입되고 있기 때문에 보통포틀랜드시멘트보다 가격이 매우 높다. 이로 인해 근래에는 Al2O3가 함유되어 있는 폐기물을 활용하여 알루미나계 광물을 합성하려는 시 도가 이루어지고 있다.
그러나 폐기물이 함유하고 있는 성분 중 중금속, 염류는 고온에서 휘발하여 시멘트 제조 공정에 문제점을 일으키거나 제조되는 시멘트의 품질을 저해하는 원인이 되고 있기 때문에 중금속과 염류의 제거를 위한 전처리 등이 필요하다.
이를 극복하기 위한 하나의 방법으로 염소가 함유되어 있는 수경성 광물을 합성하는 방법이 연구되어 왔다. 이것은 산업폐기물, 하수슬러지 오니 등을 활용하여 alinite, calcium chloroaluminate(C11A7·CaCl2)를 주생성광물로 하는 것으로 "Ecology"와 "Cement"의 합성어로 에코시멘트라는 환경친화형 시멘트로서 일컬어지고 있다. 일반포틀랜드시멘트와 비교하여 에코시멘트의 특성을 비교하면 표 1과 같다.
<표 1. 보통 포틀랜드 시멘트와 에코시멘트의 차이점>
| 보통 포틀랜드 시멘트 | 에코시멘트 | |
| 시멘트 광물 | ㅇ주요 4대광물 - Alite : C3S(3CaO·SiO2) - Belite : C2S(2CaO·SiO2) - Aluminate phase : C3A(3CaO·Al2O3) - Ferrite phase : C4AF(4CaO·Al2O3·Fe2O3) |
ㅇ보통 포틀랜드 시멘트 광물 외에 - Alinite : (Ca21Mg〔(Si0 .75Al0 .23)O4〕5O4Cl2) - Calcium chloroaluminate : C11A7·CaCl2 |
| 염소성분량 | 200ppm 이하(JIS 규격) KS규격 : 없음 |
0.5% 정도의 염소를 함유함 (규격 외) |
| 강도발현 | 28일 강도 : 380kg/㎠ | 28일 강도 : 340kg/㎠ |
| 용도 | 일반건축, 토목구조물 등 | 철근구조물에는 엄중한 대책 필요 (방식재료의 첨가 등 필요) |
에코시멘트는 일반포틀랜드시멘트의 소성온도가 1450℃인 것에 비해 1350℃의 낮은 소성온도에서 제조할 수 있기 때문에, 에너지 절감, 수화반응성과 피분쇄성이 높다.
에코시멘트는 시멘트 제조 중 에너지 소비의 대부분을 차지하는 석회석의 탈탄산화 공정이 필요 없기 때문에, 에너지의 사용을 크게 절감시킬 수 있을 뿐만 아니라 이산화탄소를 발생시키지 않아 이산화탄소 저감에도 기여할 수 있다. 시멘트 1톤을 생산할 경우, 석회석을 대체하여 생활폐기물 소각재 0.5톤이 소요되며 0.22톤의 이산화탄소 발생을 억제할 수 있다. 제조된 시멘트는 블록제조, 무근콘크리트에 사용될 수 있다.
한편으로 생활폐기물의 처리 현황은 2000년에는 매립이 47%, 소각이 11.7%, 재활용이 41.3%였으나, 매립비율은 꾸준히 감소하였고 소각의 비율은 지속적으로 증가하여 2005년에는 소각의 비율이 16%를 나타내고 있다. 일반적으로 소각시 원폐기물의 20%가 태운재로 발생하기 때문에 2005년에는 약 55만톤의 소각재가 발생하였다.
<표 2. 연도별 생활폐기물의 처리 현황>
※출처 : 전국 폐기물 발생 및 처리현황, 환경부(2006)
표 2에서 태운재는 약 90%가 스토커하부로 떨어지는 바닥재이며 10%는 비산재로 발생한다. 2005년 기준으로 약 49만톤의 약 6만톤의 비산재가 발생하였다. 여기서 바닥재는 철, 유리, 도자기 등이며, 비산재는 대부분 미립분으로 존재한다.
보편적인 태운재는 중금속 함유량(특히 구리와 납)이 높아 용출의 위험성이 크기 때문에 환경적 문제점을 야기시킨다. 2001년 환경관리공단의 "소각재 안정화 및 재활용기술에 관한 연구" 보고서에 따르면 바닥재와 비산재의 중금속 함유량과 용출량을 표 3에서와 같이 나타내고 있다.
<표 3. 태운재의 구리와 납의 함유량 및 용출량>
※출처 : 환경관리공단, "소각재 안정화 및 재활용기술에 관한 연구"
상기된 바와 같은 태운재 중 바닥재에는 2∼3%, 비산재는 20∼25%의 염분을 함유하고 있어 태운재에 함유된 중금속과 염류는 토양이나 수질 오염의 원인이 되므로, 생활폐기물의 태운재를 특수 시멘트 원료로 사용하기 위해서는 중금속과 염류를 안정화시켜야 하는 문제점이 있다.
본 발명은 상기한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 이산화탄소를 이용하여 생활폐기물의 태운재에 포함되어 있는 중금속을 안정화시킴으로써 재활용 시 환경적 유해성을 저감시킬 수 있는 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
또한 생활폐기물의 태운재가 가지고 있는 환경적 유해성분인 염소성분을 활용하여 제조가능한 CCA(Calcium Chloro-aluminate)계 특수시멘트를 통해 콘크리트 블록을 제작할 수 있는 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 태운재의 비산재 및 바닥재를 혼합하는 혼합단계와; 상기 혼합단계를 거친 혼합물에 물을 첨가하는 첨가단계와; 상기 첨가단계를 거쳐 물을 함유하는 상기 혼합물을 탄산화 반응기에 넣고 이에 이산화탄소 가스를 주입하는 주입단계와; 상기 주입단계를 거쳐 이산화탄소가 주입된 상기 혼합물을 탄산화 반응기에서 반응시키는 반응단계;로 구성되는 것을 특징으로 한다.
또한 상기 혼합단계에서 비산재 및 바닥재의 혼합비율은 10:1이고, 상기 첨가단계에서 상기 혼합물 및 물의 비율은 5:1이며, 상기 주입단계에서 이산화탄소는 그 농도가 99%이상으로 0.1L/min로 주입되는 것을 특징으로 한다.
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상술된 바와 같이, 본 발명에 따른 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법은 태운재를 분쇄한 다음으로 이에 물을 첨가하여 이산화탄소를 주입 및 반응시킴으로써 태운재에 포함되어 있는 중금속을 안정화시킬 수 있으므로 태운재의 재활용 및 유해성을 저감을 가능하도록 한다.
또한 태운재에 포함된 염소성분을 사용하여 CCA계 클링커를 획득함으로써 이를 통해 CCA계 광물을 원료로 하는 콘크리트 블록을 제작할 수 있다.
이하, 도면을 참조로 하여 본 발명에 따른 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법을 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명에 따른 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법을 도시한 순차도이다.
본 발명에 따른 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법은 태운재의 비산재 및 바닥재를 10:1의 혼합비율로 혼합하는 혼합단계(S10)와, 혼합단계(S10)를 거친 혼합물과 물의 비율이 5:1이 되도록 물을 첨가하는 첨가단계(S20)와, 첨가단계(S20)를 거쳐 물을 함유하게 된 혼합물을 탄산화 반응기에 넣고 농도가 99% 이상인 이산화탄소 가스를 0.1L/min로 주입하는 주입단계(S30)와, 주입단계(S30)를 거쳐 이산화탄소가 주입된 혼합물을 탄산화 반응기에서 반응시키는 반응단계(S40)로 구성된다.
상기된 단계 중 반응단계(S40)의 탄산화 처리 시간에 따라 하이드로칼루마이트(불용성 화합물) 광물의 감소가 나타나며 이에 따라 칼사이트(CaCo3)가 증가되는데, 이러한 칼사이트가 탄산화 시간에 따라 태운재의 입자 표면에 형성된다.
도 2는 태운재의 탄산화 반응에 의한 pH 변화 곡선을 나타낸 것으로, 탄산화 반응에 따라 pH의 값이 감소하여 pH7의 중화 범위로 떨어지고, 태운재는 그 안에 포함되어 있는 Ca(OH)2에 의해 알칼리 상태로 존재하지만 탄산화 반응을 통해 분해되어 하기와 같은 화학반응식에 따라 중화되며, 또한 중화 반응을 통해 중금속 화 합물이 불용성으로 변화되어 이에 따라 중금속의 용출량이 저감된다.
도 3은 태운재의 탄산화 반응에 따른 중금속 용출량을 나타낸 것으로, 탄산화 반응에 따라 구리와 납의 용출량이 감소되었고, 납의 경우 약 17mg/L으로 용출량이 매우 높았지만 탄산화 처리 후 환경적 기준치에 만족하는 용출량으로 낮출 수 있었으며, 0.1mg/L의 낮은 용출량을 보인 구리 또한 탄산화 처리 후 용출량을 감소시킬 수 있었다. 이전에 언급된 바와 같이 칼사이트의 피막(태운자의 입자를 둘러싼 형상) 효과와 알루미나 겔의 흡착성 그리고 pH 중화에 따른 중금속 화합물의 불용성화를 통해 용출의 저감에 영향을 준 것이라 판단된다.
도 4는 본 발명에 따른 안정화된 태운재로 제조된 콘크리트 블록의 제작공정을 도시한 순차도이다.
상기된 바와 같은 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법에 따라 안정화된 태운재로 제조된 콘크리트 블록은 1350℃에서 소성하여 CCA계 클링커를 제조하는 소성공정(SS10), 소성공정(SS10)을 거쳐 제조된 CCA계 클링커를 분쇄하는 분쇄공정(SS20), 분쇄공정(SS20)을 거쳐 분쇄된 CCA계 클링커와 포틀랜드 시멘트를 혼합하여 교반하는 제1 교반공정(SS30), 제1 교반공정(SS30)을 통해 교반된 제1 교반물을 모래 및 물과 다시 교반하는 제2 교반공정(SS40)과, 제2 교반공정(SS40)을 통해 교반된 제2 교반물을 압축성형하는 압축성형공정(SS50), 압축성형공정(SS50)을 통한 성형물을 양생하는 양생공정(SS60)으로 제작된다.
표 4는 비산재에 함유되어 있는 화합물의 비율을 나타낸 것으로, 비산재에는 염화물의 함유율이 9.69%로 높게 나타나 CCA계 클링커 생성에 적합하였으며 CaO가 41.86%로 가장 높게 나타난 반면에, Al2O3의 비율이 3.51%로 낮게 나타났다.
<표 4. 비산재에 함유된 화합물 비율>
| SiO2 | Al2O3 | TiO2 | Fe2O3 | MgO | CaO | Na2O | K2O | P2O5 | Cl | LOI | |
| 비산재 | 7.10 | 3.51 | 0.91 | 0.77 | 2.21 | 41.86 | 5.47 | 4.60 | 2.16 | 9.69 | 15.04 |
표 5는 바닥재에 함유되어 있는 화합물의 비율을 나타낸 것으로, CaO의 함유율이 25.88%로 가장 높게 나타났으며, Al2O3의 비율 또한 9.45%로 높게 나타났다
<표 5. 바닥재에 함유된 화합물 비율>
| SiO2 | Al2O3 | TiO2 | Fe2O3 | MgO | CaO | Na2O | K2O | P2O5 | Cl | LOI | |
| 바닥재 | 18.85 | 9.45 | 1.08 | 4.58 | 2.13 | 25.88 | 1.26 | 0.82 | 2.24 | 0.71 | 11.41 |
CCA계 클링커 생성을 위한 비산재와 바닥재의 비율은 비산재에는 적은 양의 Al2O3가 함유되어 있는 것을 고려하여 Al2O3의 함유량이 높은 바닥재를 첨가 하여야 하므로 비산재와 바닥재를 10:1로 혼합하였다.
CCA계 클링커는 태운재를 알코올을 이용한 습식방식을 통해 성구체로 만든 다음, 이를 소성온도 1350℃의 승온속도 10℃/분으로 하고 유지시간은 1hr로 하며 부풀어 오르는 것을 고려하여 도가니에 1/3정도 담아 생성된다.
도 5는 소성 후 합성된 CCA계 클링커의 형상을 나타낸 것으로 소성온도 1350℃로 소성 후 CCA계 광물로 합성된 시료는 매우 딱딱하게 굳어져 있었다.
도 6은 CCA계 광물로 합성된 시료를 분쇄하여 XRD 측정 장비로 분석한 태운재의 소성 전후의 광물상 변화 결과를 나타낸 그래프도이며, 도 6에서와 같이 소성 후 CCA계 클링커의 주 원료인 칼슘클로로알루미네이트(calcium chloroaluminate)의 생성을 명확하게 나타내고 있다.
일반적인 콘크리트벽돌의 품질은 표 6과 같이 KS F 4004의 규정에 적합하여야 하는데, A종 벽돌과 B종 벽돌은 경량 골재를 사용한 경량 벽돌이고, 보통 골재만을 사용한 벽돌은 C종 벽돌에 적합하여야 한다.
<표 6. 콘크리트벽돌의 물리적 특성>
| 구분 | 기건 비중 | 압축강도(MPa) | 흡수율(%) | |
| A종 벽돌 | 1.7미만 | 8이상 | - | |
| B종 벽돌 | 1.9미만 | 12이상 | - | |
| C종 벽돌 | 1급 | - | 16이상 | 7이하 |
| 2급 | - | 8이상 | 10이하 | |
본 발명에 따른 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법에 따라 안정화된 태운재로 제조된 콘크리트 블록을 일정의 재령동안 양생한 후 압축강도, 흡수율을 측정하였으며 실험방법으로는 KS F 4004(콘크리트벽돌)의 규정에 의거하였다.
<표 7. CCA계 클링커로 제작된 벽돌의 물성>
| 구분 | 압축강도(MPa) | 흡수율(%) |
| C종 벽돌 1급 | 16이상 | 7이하 |
| CCA계 클링커로 제작된 벽돌 | 17 | 6 |
본 발명에 따른 콘크리트 블록은 표 7에서 나타난 바와 같이 콘크리트 벽돌의 C종 1급 기준에 적합하기 때문에 연동블록과 조경 제품으로 활용 가능할 것으로 예상된다.
도 1은 본 발명에 따른 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법을 도시한 순차도.
도 2는 태운재의 탄산화 반응에 따른 pH 변화를 도시한 그래프도.
도 3은 태운재의 탄산화 반응에 따른 중금속 용출량을 도시한 그래프도.
도 4는 본 발명에 따른 안정화된 태운재로 제조된 콘크리트 블록의 제작공정을 도시한 순차도.
도 5는 본 발명에 따라 안정화된 태운재의 소성 후 합성된 CCA 광물을 도시한 사진.
도 6은 본 발명에 따라 안정화된 태운재의 소성 전후의 광물상 변화를 도시한 그래프도.
Claims (7)
- 태운재의 비산재 및 바닥재를 10:1로 혼합하는 혼합단계(S10)와;상기 혼합단계(S10)를 거친 혼합물에 물을 5:1의 비율로 첨가하는 첨가단계(S20)와;상기 첨가단계(S20)를 거쳐 물을 함유하는 상기 혼합물을 탄산화 반응기에 넣고 이산화탄소를 농도 99%이상, 0.1L/min로 주입하는 주입단계(S30)와;상기 주입단계(S30)를 거쳐 이산화탄소가 주입된 상기 혼합물을 탄산화 반응기에서 반응시키는 반응단계(S40);로 구성되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소를 사용한 태운재 안정화 방법.
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