KR101038689B1 - Photocatalysis reactor - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 광촉매 반응기로서, 보다 상세하게는 제1형의 산화티타늄, 제2형의 산화티타늄을 포함하는 광촉매 재료, 알파-알루미나(α- Al2O3), 입자가 0.2cc/g 이상의 높은 다공도 및 20㎡/g 초과의 면적을 갖는 알루미나를 포함하는 세라믹 재료, 및 제올라이트를 포함하는 조촉매를 포함하는 모노리스형 광촉매체; 모노리스형 광촉매체의 제1측에 설치된 제1전극; 및 모노리스형 광촉매체의 제2측에 설치된 제2전극을 포함하는 광촉매 반응기에 관한 것이다The present invention is a photocatalytic reactor, and more particularly, a photocatalyst material including titanium oxide of type 1, titanium oxide of type 2, alpha-alumina (α-Al2O3), high porosity of particles of at least 0.2 cc / g, and 20 A monolithic photocatalyst comprising a ceramic material comprising alumina having an area of more than m 2 / g, and a promoter comprising a zeolite; A first electrode provided on the first side of the monolithic photocatalyst; And a second electrode provided on the second side of the monolithic photocatalyst.
일반적으로 내연기관의 유해배기가스 뿐만 아니라, 공장, 아파트 단지, 대형 음식점 및 쓰레기 소각장에서 발생하는 연소가스, 악취 등은 공해를 유발시킨다. 여기서 배출되는 가스에는 인체에 유해한 오염물질인 불완전 연소된 탄화수소, 일산화탄소, 질소산화물, 및 황산화물 등이 포함되어 있기 때문에 이를 정화하여 배출할 필요가 있다. 또한 공장이나 쓰레기 소각장에서 흘러나오는 폐수 역시 수질을 오염시키므로 이 역시 정화과정을 거친 후 배출하여야 한다.In general, not only harmful exhaust gas from internal combustion engines, but also combustion gases and odors generated in factories, apartment complexes, large restaurants and waste incinerators cause pollution. The gas discharged here includes incompletely burned hydrocarbons, carbon monoxide, nitrogen oxides, sulfur oxides, and the like, which are harmful to the human body, and thus need to be purified and discharged. In addition, wastewater from factories or waste incineration plants also contaminates water quality, which must be discharged after purification.
이러한 유해오염물질의 정화를 위하여 다양한 방식의 정화장치가 사용되어 왔다. 종래의 정화장치는 흡착탄, 활성탄, 숯과 같은 흡착제를 이용하여 유해오염물질을 포집하는 방식을 주로 사용하였다. 그러나 흡착제를 사용하여 오염물질을 제거하는 흡착법의 경우, 장착초기에는 우수한 포집 성능을 나타내지만 유해오염물질이 흡착제에 흡착됨에 따라 포집가능한 양이 줄어들게 되며, 일정시간 지나면 더 이상 유해오염물질을 제거할 수 없게 된다. 따라서 흡착제를 사용하는 정화장치의 경우 항상 높은 성능을 유지하기 위해서는 일정한 주기 마다 포집필터를 교환해 주어야 하는 문제점이 있었다. 특히 포집필터는 수명이 제한되어 있고, 가격이 비싸서 사용자에게 경제적 부담을 줄 뿐만 아니라, 오염물질이 부착된 포집필터를 처리할 때 2차적으로 오염물질이 발생하는 문제점도 있었다.Various types of purifiers have been used to purify these harmful pollutants. Conventional purification apparatus mainly used a method of collecting harmful pollutants by using an adsorbent such as adsorbed carbon, activated carbon, and charcoal. However, in the case of the adsorption method using an adsorbent to remove contaminants, it shows excellent collection performance at the initial stage of installation, but as the harmful pollutants are adsorbed on the adsorbent, the amount that can be collected is reduced. It becomes impossible. Therefore, in the case of a purifier using an adsorbent, there is a problem that the collection filter must be replaced at regular intervals in order to maintain high performance at all times. In particular, the collection filter has a limited lifespan, and is expensive, not only to give an economic burden to the user, but also have a problem that secondary pollutants are generated when processing the collecting filter with contaminants.
한편, 흡착제를 이용하는 방식 외에 유해오염물질을 연소시켜 이를 제거하는 방식이 사용되기도 하였다. 그런데 유해오염물질을 연소시켜 제거하는 연소법의 경우, 유해오염물질을 연소로로 유입시켜 연소시키는 방법으로 유해오염물질 제거 효과가 뛰어난 장점이 있으나, 연소로, 열교환기, 송풍기 등으로 구성되어 설치비용이 흡착법에 비해 6배나 소요되는 구조적 문제점을 안고 있어, 대기업을 제외한 중소기업, 축산시설 및 소규모 음식점 등에 적용하는 것이 매우 어려운 현실이었다. 또한 운영과정에서도 연소를 위한 연료비 부담이 매우 큰 단점이 있다.On the other hand, in addition to the method using the adsorbent has been used to remove the harmful pollutants by burning them. However, in the combustion method of burning and removing harmful pollutants, there is an advantage of removing harmful pollutants by introducing harmful pollutants into the combustion furnace and burning them, but it is composed of a combustion furnace, a heat exchanger, a blower, etc. It has six times the structural problems compared to the adsorption method, so it was very difficult to apply to small and medium businesses, livestock facilities and small restaurants except large companies. In addition, there is a disadvantage that the fuel cost burden for combustion in the operation process is very large.
그 밖에도 유해오염물질 제거를 위해 세정수를 이용한 수세법 등이 사용되기도 하나, 수세법은 악취제거 효율이 낮아 다른 시설과 병행하여 사용해야 하며, 처리수를 처리하기 위해 수처리시설을 추가적으로 설치해야 하는 단점이 있다.In addition, the washing method using washing water is used to remove the harmful pollutants.However, the washing method has a low odor removal efficiency, so it must be used in parallel with other facilities, and additional water treatment facilities must be installed to treat the treated water. There is this.
본 발명은 이를 해결하기 위한 것으로, 유해오염물질 제거 효과가 뛰어나면서도, 유해오염물질의 제거를 위한 주기적인 필터 교환이 불필요한 광촉매 반응기를 제공하는 데 있다. The present invention has been made to solve this problem, and to provide a photocatalytic reactor that is excellent in removing harmful pollutants and does not require periodic filter exchange for removal of harmful pollutants.
또한 2차 유해오염물질을 발생시키지 않으면서 오염물질을 제거할 수 있는 광촉매 반응기를 제공하는 데 있다.In addition, the present invention provides a photocatalytic reactor capable of removing contaminants without generating secondary harmful pollutants.
상기한 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명에 따른 광촉매 반응기는 제1형의 산화티타늄, 제2형의 산화티타늄을 포함하는 광촉매 재료, 알파-알루미나(α- Al2O3), 입자가 0.2cc/g 이상의 높은 다공도 및 20㎡/g 초과의 면적을 갖는 알루미나를 포함하는 세라믹 재료, 및 제올라이트를 포함하는 조촉매를 포함하는 모노리스형 광촉매체; 상기 모노리스형 광촉매체의 제1측에 설치된 제1전극; 및 상기 모노리스형 광촉매체의 제2측에 설치된 제2전극을 포함할 수 있다.The photocatalytic reactor according to the present invention for solving the above technical problem is a photocatalyst material comprising titanium oxide of the first type, titanium oxide of the second type, alpha-alumina (α-Al2O3), particles of 0.2cc / g or more A monolithic photocatalyst comprising a ceramic material comprising alumina having a high porosity and an area greater than 20 m 2 / g, and a promoter comprising a zeolite; A first electrode provided on the first side of the monolithic photocatalyst; And a second electrode provided on a second side of the monolithic photocatalyst.
이 때, 상기 제1전극과 인접하게 설치된 헤파(HEPA)필터를 더 포함할 수 있고, 상기 헤파필터와 인접하게 설치된 PE(Polyether)망필터를 더 포함할 수 있다.In this case, the apparatus may further include a HEPA filter installed adjacent to the first electrode, and may further include a PE (Polyether) network filter installed adjacent to the HEPA filter.
또한 상기 제2전극과 인접하게 설치된 오존필터를 더 포함할 수 있다.The apparatus may further include an ozone filter installed adjacent to the second electrode.
한편, 상기 제1형의 산화티타늄은 상기 모노리스형 광촉매체 중 35 wt% 이상, 상기 제2형의 산화티타늄은 상기 모노리스형 광촉매체 중 20 wt% 이상 포함할 수 있다.The titanium oxide of the first type may include 35 wt% or more of the monolithic photocatalyst, and the titanium oxide of the second type may include 20 wt% or more of the monolithic photocatalyst.
또한, 상기 알파-알루미나(α- Al2O3)는 상기 모노리스형 광촉매체 중 7 wt% 이상, 상기 입자가 0.2cc/g 이상의 높은 다공도 및 20㎡/g 초과의 면적을 갖는 알루미나는 상기 모노리스형 광촉매체 중 7 wt% 이상 포함할 수 있다.In addition, the alpha-alumina (α-Al2O3) is at least 7 wt% of the monolithic photocatalyst, the alumina having a high porosity of 0.2cc / g or more and an area of more than 20 m2 / g is the monolithic photocatalyst It may contain more than 7 wt%.
아울러, 상기 모노리스형 광촉매체는 시계방향 또는 반시계 방향으로 회전가능할 수 있다.In addition, the monolithic photocatalyst may be rotatable clockwise or counterclockwise.
본 발명에 따른 모노리스형 광촉매체를 이용한 광촉매 반응기는 종래의 광촉매체보다 높은 유해오염물질제거 효율을 나타낸다.The photocatalytic reactor using the monolithic photocatalyst according to the present invention exhibits higher efficiency of removing harmful pollutants than the conventional photocatalyst.
또한 본 발명에 따른 모노리스형 광촉매체를 이용한 광촉매 반응기는 주기적으로 필터를 교환할 필요가 없으며, 사용 중에도 2차 유해오염물질을 발생시키지 않아 사용하면서도 쾌적한 환경을 유지할 수 있다.In addition, the photocatalytic reactor using the monolithic photocatalyst according to the present invention does not need to periodically replace the filter, and does not generate secondary harmful pollutants during use, thereby maintaining a comfortable environment.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기 중 광촉매필터의 분리사시도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기의 개략도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기를 이용한 악취방지설비의 사시도이다.
도 4는 도 3의 악취방지설비의 분리사시도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 모노리스형 광촉매체를 제조하는 공정도이다.
도 6은 시간이 지남에 따라 누적된 탄화수소의 양을 측정한 그래프이다.
도 7은 시간이 지남에 따라 누적된 질소산화물(NOx)의 양을 측정한 그래프이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매체를 장착한 자동차 동력기의 개략도이다.1 is an exploded perspective view of a photocatalyst filter in a photocatalyst reactor according to an embodiment of the present invention.
2 is a schematic diagram of a photocatalytic reactor according to one embodiment of the invention.
3 is a perspective view of a malodor prevention equipment using a photocatalytic reactor according to an embodiment of the present invention.
Figure 4 is an exploded perspective view of the malodor prevention equipment of FIG.
5 is a process chart of manufacturing a monolithic photocatalyst according to an embodiment of the present invention.
6 is a graph measuring the amount of hydrocarbon accumulated over time.
7 is a graph measuring the amount of accumulated nitrogen oxides (NOx) over time.
8 is a schematic diagram of a motor vehicle motor equipped with a photocatalyst according to an embodiment of the present invention.
이하, 본 발명의 가장 바람직한 실시예를 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 더욱 상세히 설명하기로 한다.DETAILED DESCRIPTION Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings so that those skilled in the art may easily implement the present invention.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기 중 광촉매필터의 분리사시도이다.1 is an exploded perspective view of a photocatalyst filter in a photocatalyst reactor according to an embodiment of the present invention.
본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매필터(10)는 유해오염물질이 유입되는 방향으로 미세 유로가 다수 관통되어 형성되고, 광촉매를 포함하는 모노리스형 광촉매체(13)와, 모노리스형 광촉매체(13)의 양단에 설치된 제1전극(12) 및 제2전극(14)과, 제1전극(12) 및 제2전극(14)을 감싸는 절연체(11, 15)와, 제1전극(12) 및 제2전극(14)과 외부의 전선을 연결시키기 위한 전극단자(16, 17)을 포함한다.The
이 때 모노리스형 광촉매체(13)의 단면의 형상이 유로의 단면의 형상과 유사하게 형성된다. 즉 본 발명의 일 실시예에서는 모노리스형 광촉매체(13)의 단면의 형상이 사각형으로 형성된다. 모노리스형 광촉매체(13)의 단면의 형상은 육각형(허니콤), 오각형 등 다양하게 변형될 수 있다. 또한 배기 공기가 유통될 수 있도록 모노리스형 광촉매체(13)의 길이 방향으로 단면형상이 육각형, 오각형, 원형, 사각형 등인 다수의 채널(미세유로)이 길게 형성된다. 특히 충격에 강하고, 가스 포집 면적이 넓어지는 채널이 허니콤(육각형)형상인 모노리스형 광촉매체를 사용하는 것이 바람직하다. 한편, 모노리스형 광촉매체의 채널은 시계방향 도는 반시계방향으로 회전하도록(꽈리형) 제작하는 것이 바람직하다. 모노리스형 광촉매체의 내부유로가 회전되는 경우 비표면적은 증가하고, 소성 투여물질은 상대적으로 적어지는 장점이 있다.At this time, the shape of the cross section of the
본 발명의 일실시예에 따른 모노리스형 광촉매체(13)는 제1형의 산화티타늄 및 제2형의 산화티타늄을 포함하는 광촉매 재료, 제1형의 알루미나 및 제2형의 알루미나를 포함하는 세라믹 재료, 및 제올라이트를 포함하는 조촉매를 포함할 수 있다. 이 때 제1형의 산화티타늄은 모노리스형 광촉매체(13) 중 35 wt% 이상, 제2형의 산화티타늄은 모노리스형 광촉매체(13) 중 20 wt% 이상 포함되는 것이 바람직하다. 또한 제1형의 알루미나는 모노리스형 광촉매체(13) 중 7 wt% 이상, 제2형의 알루미나는 모노리스형 광촉매체(13) 중 7 wt% 이상 포함되는 것이 바람직하다.The
제1형의 산화티타늄과 제2형의 산화티타늄으로는 TiO(분자량: 63.866, CAS 등록 번호: 12137-20-1), TiO2(분자량: 79.866, CAS 등록 번호: 13463-67-7), TiO2(분자량: 79.866, CAS 등록 번호: 1317-80-2), TiO2(분자량: 79.866, CAS 등록 번호: 1317-70-0), TiO2(분자량: 79.866, Cas 등록 번호: 1309-63-3) 중 적어도 하나가 사용될 수 있다. 이 때, 제1형의 산화티타늄과 제2형의 산화티타늄은 서로 다른 산화티타늄을 사용하는 것이 바람직하다.Titanium oxide of type 1 and titanium oxide of type 2 include TiO (molecular weight: 63.866, CAS registration number: 12137-20-1), TiO2 (molecular weight: 79.866, CAS registration number: 13463-67-7), TiO2 (Molecular weight: 79.866, CAS registration number: 1317-80-2), TiO2 (molecular weight: 79.866, CAS registration number: 1317-70-0), TiO2 (molecular weight: 79.866, Cas registration number: 1309-63-3) At least one may be used. At this time, it is preferable that titanium oxide of a 1st type and titanium oxide of a 2nd type use a different titanium oxide.
한편 제1형의 산화티타늄과 제2형의 산화티타늄으로는 TiOA와 TiOB 중 적어도 하나가 사용될 수도 있다. 이 때, 제1형의 산화티타늄과 제2형의 산화티타늄은 서로 다른 산화티타늄을 사용하는 것이 바람직하다.Meanwhile, at least one of TiOA and TiOB may be used as the titanium oxide of the first type and the titanium oxide of the second type. At this time, it is preferable that titanium oxide of a 1st type and titanium oxide of a 2nd type use a different titanium oxide.
[TiOA-수열합성법을 이용한 항균성 산화티타늄 나노입자] [Antibacterial Titanium Oxide Nanoparticles Using TiOA-hydrothermal Synthesis]
출발 물질로 사용되는 Ti(SO4)2(Kanto사, 24%)에 증류수를 첨가하여 0.1M Ti(SO4)2 수용액을 제조한 후 수산화암모늄(NH4OH, Junsei사, 28%)를 서서히 적하시켜 석출 된 Ti(OH)4의 pH가 6~9가 되도록 조절하고, 반응이 충분히 이루어 질 수 있도록 약 30분간 교반한다. 얻어진 석출물을 원심분리기에서 수차례 수세 과정을 반복하여 불순물을 충분히 제거 시킨 후 수세한 석출물을 증류수로 0.1M 수용액이 되도록 희석한 후 교반과 초음파 처리 과정을 통해 완전히 분산 시킨다. 이상에서 얻어진 0.1M의 Ti(OH)4 수용액은 오토클레이브(Autoclave) 장치를 이용하여 150℃의 포화수증기 압력 조건에서 3시간 동안 수열처리 하여 최종적인 산화티탄 용액을 제조하고, 수산화나트륨(NaOH)을 사용하여 557.6℃에서 산화티타늄(Anatase)가 형성 되도록 한다.Distilled water was added to Ti (SO4) 2 (Kanto Co., 24%) used as a starting material to prepare 0.1M Ti (SO4) 2 aqueous solution, and then dropwise addition of ammonium hydroxide (NH4OH, Junsei Co., 28%) was precipitated. Adjust the pH of the prepared Ti (OH) 4 to 6-9, and stir for about 30 minutes to allow sufficient reaction. The obtained precipitate was repeatedly washed several times in a centrifugal separator to sufficiently remove impurities, and the washed precipitate was diluted with distilled water to 0.1M aqueous solution and then completely dispersed through stirring and sonication. The 0.1 M Ti (OH) 4 aqueous solution obtained above was hydrothermally treated at 150 ° C. under saturated steam pressure for 3 hours using an autoclave device to prepare a final titanium oxide solution, and sodium hydroxide (NaOH). Titanium oxide (Anatase) is formed at 557.6 ℃ using.
[TiOB - 마이크로파 저온 플라즈마 방법으로 표면처리하여 표면에 탄소가 침적되는 산화티타늄] 본 발명에 따른 산화티타늄을 사용하는 경우, 저압(2V 내지 24V)으로 플라즈마 방전을 일으킬 수 있어 오존이 거의 발생되지 않으며, 저전압 플라즈마 방전으로 소비전력을 낮추어 에너지가 절감되는 효과가 있다.[TiOB-Titanium oxide in which carbon is deposited on the surface by surface treatment by microwave low temperature plasma method] When the titanium oxide according to the present invention is used, plasma discharge can be caused at low pressure (2V to 24V), so that ozone is hardly generated. In addition, the low-voltage plasma discharge lowers power consumption, thereby saving energy.
제1형의 알루미나 및 제2형의 알루미나는 알파-알루미나(α- Al2O3) 또는 입자가 0.2cc/g 이상의 높은 다공도 및 20㎡/g 초과의 면적을 갖는 알루미나 중 적어도 하나가 사용될 수 있으며, 제1형의 알루미나와 제2형의 알루미나는 서로 다른 알루미나를 사용하는 것이 바람직하다.The alumina of type 1 and the alumina of type 2 may be at least one of alpha-alumina (α-Al 2 O 3) or alumina having particles having a high porosity of 0.2cc / g or more and an area of more than 20 m 2 / g. It is preferable that alumina of type 1 and alumina of type 2 use different aluminas.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기의 개략도이다. 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기(20)는 저온플라즈마를 발생시키기 위한 제1전극(21) 및 제2전극(21)을 포함하며, 제1전극(21)과 제2전극(22) 사이에 설치된 모노리스형 광촉매체(23)를 포함한다. 또한 제1전극(21)과 제2전극(22) 각각에는 외부로부터 전압을 인가하기 위한 전선(26, 27)이 연결되어 있다. 아울러 유해오염물질 및 공기 또는 폐수 등이 유입되는 유입구 쪽에는 프리필터(24)가 설치되어 있으며, 배출구 쪽에는 포스트필터(25)가 설치되어 있다. 또한 원형의 절연체(28)가 광촉매 반응기(20)의 외곽부를 이룬다.2 is a schematic diagram of a photocatalytic reactor according to one embodiment of the invention. The
본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기(20)에서 모노리스형 광촉매체는 가스정화, 집진, 살균, 탈취 작용을 할 수 있다. In the
본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기(20)에서 프리필터(24)로는 헤파(HEPA : high efficiency particulate arrestor)필터가 주로 사용될 수 있으며, 헤파필터는 인조섬유(synthetic fiber)로 만들어진다. 프리필터(24)는 유입되는 거대분진이나 입자를 제거하는 기능을 수행한다.In the
본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기(20)에서 포스트필터(25)로는 오존필터를 주로 사용한다. 오존필터는 광촉매 반응 후 발생한 소량의 오존을 제거해준다. In the
한편, 광촉매 반응기(20)는 직경이 100mm인 원형 가로가 150mm 세로가 70mm인 직사각형상을 갖도록 다양한 크기로 제작될 수 있으며, 그 두께 역시 필요에 따라 변형할 수 있다.On the other hand, the
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매 반응기를 이용한 악취방지설비의 사시도이다.3 is a perspective view of a malodor prevention equipment using a photocatalytic reactor according to an embodiment of the present invention.
도 3에 도시된 바와 같이 본 발명의 악취방지설비(100)는 건물 외부에 설치된다. 악취방지설비는 바닥과 평행하게 설치되며, 악취방지장치 외부에는 임펠러(40)와 임펠러를 구동하는 모터(41)와 배기구(42)가 설치된다.As shown in FIG. 3, the
도 4는 도 3의 악취방지설비의 분리사시도이다.Figure 4 is an exploded perspective view of the malodor prevention equipment of FIG.
도 4에 도시된 바와 같이, 유입구(31), 배출구(33) 및 유입구(31)와 배출구(33)를 연통하는 유로(32)가 악취방지설비(100)에 포함된다. 악취방지설비(100)에는 크기가 큰 이물질의 유입을 방지하기 위하여 PE망필터(Polyether Filter, 70)가 설치되며, 유로(32) 상에는 헤파필터(60), 광촉매필터(50) 및 오존필터(80)가 설치된다.As shown in FIG. 4, an
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 모노리스형 광촉매체를 제조하는 공정도이다. 먼저 광촉매 재료인 산화티타늄 및 비표면적을 증대하기 위한 세라믹 재료인 알루미나를 잘고 고르게 분쇄하기 위해 분쇄기를 이용하여 분쇄공정(S10)을 거친다. 5 is a process chart of manufacturing a monolithic photocatalyst according to an embodiment of the present invention. First, the grinding process (S10) is performed using a grinder to finely and evenly grind the titanium oxide, which is a photocatalytic material, and the alumina, which is a ceramic material for increasing the specific surface area.
광촉매 재료 중 인체에 무해하고 가격이 저렴해 가장 널리 사용되는 산화티타늄 재료의 경우, 한 가지 형의 산화티타늄만을 사용하는 것이 아니라 내구성과 정화성능 향상을 위해 두 종류 이상을 사용한다. 본 발명의 일 실시예에서는 제1형의 산화티타늄과 제2형의 산화티타늄를 사용한다. 또한 제1형의 산화티타늄은 투입되는 광촉매 재료의 35 wt% 이상 투입하고, 제2형의 산화티타늄은 투입되는 광촉매 재료의 20 wt% 이상 투입하는 것이 바람직하다. 제1형 산화티타늄과 제2형 산화티타늄으로 사용될 수 있는 물질은 앞서 설명한 바 있다. 바람직하게는 제1형 산화티타늄으로는 TiOA가 제2형 산화티타늄으로는 TiOB가 사용된다.Among the photocatalyst materials, the most widely used titanium oxide material is harmless to human body and is inexpensive, and not only one type of titanium oxide is used but also two or more types are used to improve durability and purification performance. In one embodiment of the present invention, titanium oxide of type 1 and titanium oxide of type 2 are used. The titanium oxide of type 1 is preferably added at least 35 wt% of the photocatalyst material introduced, and the titanium oxide of type 2 is preferably added at least 20 wt% of the photocatalyst material introduced. Materials that can be used as type 1 titanium oxide and type 2 titanium oxide have been described above. Preferably, TiOA is used as type 1 titanium oxide and TiOB is used as type 2 titanium oxide.
중간층으로 사용하는 알루미나는 세라믹 재료중 비표면적이 매우 우수하여 촉매와 반응가스 성분이 접촉할 기회를 충분히 제공하고 광촉매 재료를 서로 이어주며 소결(S80) 후 기계적인 강도를 제공하기 위해 사용한다. 한편, 알루미나는 알파-알루미나(α- Al2O3) 또는 입자가 0.2cc/g 이상의 높은 다공도 및 20㎡/g 초과의 면적을 갖는 알루미나 중 적어도 하나 또는 둘 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에서는 알파-알루미나는 투입되는 광촉매 재료의 7 wt% 이상 투입하고, 알루미나 코어 입자의 구조물은 투입되는 광촉매 재료의 7 wt% 이상 투입하는 것이 바람직하다. 본 발명의 일 실시예에서는 광촉매 재료 및 세라믹 재료의 활성이 우수하게 확보되는 20 ㎛ 크기를 확보하기 위해 분쇄과정(S10)은 충분히 수행한다. The alumina used as the intermediate layer has a very high specific surface area in the ceramic material, which provides a sufficient opportunity for the catalyst and reactant gas to contact each other, connects the photocatalyst materials to each other, and provides mechanical strength after sintering (S80). On the other hand, alumina may be used by mixing at least one or two or more of alpha-alumina (α-Al 2 O 3) or alumina having a high porosity of 0.2 cc / g or more and an area of more than 20 m 2 / g. In one embodiment of the present invention, alpha-alumina is preferably added 7 wt% or more of the photocatalyst material introduced, and the structure of the alumina core particles is preferably added 7wt% or more of the photocatalyst material. In one embodiment of the present invention, the grinding process (S10) is sufficiently carried out to secure the size of 20 ㎛ which is excellent in the activity of the photocatalyst material and the ceramic material.
분쇄공정(S10)이 완료되면 균일한 크기의 분말만을 사용하기 위해 체질 과정(S20)을 거친다. 체질 과정은 광촉매 재료의 활성이 우수하게 확보되는 20 ㎛ 크기의 분말이 입도 정규분포의 중심이 되도록 한다. When the grinding step (S10) is completed, the sieve process (S20) to use only the powder of a uniform size. The sieving process causes the powder having a size of 20 μm, which is excellent in the activity of the photocatalyst material, to be the center of the particle size normal distribution.
체질공정(S20)이 완료되면 광촉매 재료 및 세라믹 재료에 광촉매의 정화성능과 내구성능을 향상하기 위한 조촉매 재료로서 제올라이트를 첨가한 후 혼합하는 혼합과정(S30)을 거친다.After the sieving process (S20) is completed, the mixture is added to the photocatalyst and the ceramic material as a cocatalyst material for improving the purification and durability of the photocatalyst, and then mixed with the zeolite.
혼합과정이 완료되면 압출이 가능하도록 일정 점도를 갖도록 반죽(S40)을 한다. 이 때 바인더 재료로는 이산화티타늄 졸(TiO2 sol)을 사용할 수 있다. 또한 필요에 따라 물이나 에틸알코올을 첨가할 수 있다. When the mixing process is completed, the dough (S40) to have a predetermined viscosity to enable extrusion. In this case, a titanium dioxide sol (TiO 2 sol) may be used as the binder material. Moreover, water or ethyl alcohol can be added as needed.
반죽이 완료되면 압출기에 반죽을 충진하고 압출기 선단에 압출 금형을 설치하고 압출을 하여 모노리스 담체형으로 광촉매체를 성형(S50)한다.When the dough is completed, the dough is filled in the extruder, an extrusion die is installed at the tip of the extruder, and extruded to form a photocatalyst in a monolithic carrier type (S50).
성형이 완료된 광촉매체(50)는 일정 길이로 절단하고 성형체에 포함된 수분과 에틸알코올 성분을 제거하기 위해 상온에서 수분함량이 일정 수준이 되도록 건조공정(S60)을 거친다. 상온 건조가 완료되면 이를 건조 오븐에 넣어 100 ℃ 이하의 온도에서 천천히 건조한다. 건조 온도는 첨가한 바인더의 종류와 함량에 따라 변하며, 이때의 최적조건은 건조 과정 시 성형된 광촉매체(50)의 표면에 터짐 현상이 발생하지 않는 온도로 한다.Forming the
건조공정(S60)이 완료된 광촉매체는 하소용 오븐에 넣어 압출시 성형성을 위해 첨가한 바인더를 제거하는 하소공정(S70)을 거친다. 하소는 500℃ 이하의 온도에서 이루어지며 승온 속도는 분당 2℃ 이하로 조절하여 셀 벽안에 존재하던 바인더가 급격히 증발하며 셀 벽면에 트임 현상이 발생하지 않도록 다공성 재료 내에서 확산이 일어나는 시간을 충분히 제공한다.The photocatalyst in which the drying step (S60) is completed is subjected to a calcination step (S70) to remove the binder added for formability during extrusion into an calcination oven. Calcination is carried out at a temperature of 500 ℃ or less and the rate of temperature rise is 2 ℃ or less per minute to provide sufficient time for diffusion in the porous material to prevent evaporation of the binder present in the cell wall and to prevent cracking on the cell wall. do.
하소공정(S70)이 완료된 광촉매체의 온도를 600 - 900℃에서 30분 이상 소결공정(S80)을 거쳐 광촉매체(50)에 기계적 강도를 부여하고 조촉매의 결정화를 이룬다. 이때도 승온 속도는 분당 2 ℃ 이하로 조절하여 알루미나 입자의 성장과 조촉매 재료의 결정화가 용이하게 발생할 수 있도록 한다.The temperature of the photocatalyst in which the calcining step (S70) is completed is given mechanical strength to the
본 발명의 모노리스형 광촉매체는 제1형의 산화티타늄, 제2형의 산화티타늄을 포함하는 광촉매 재료, 제1형의 알루미나, 제2형의 알루미나를 포함하는 세라믹 재료, 및 제올라이트를 포함하는 조촉매를 포함할 수 있다. The monolithic photocatalyst of the present invention comprises a titanium oxide of type 1, a photocatalyst material containing titanium oxide of type 2, alumina of type 1, a ceramic material containing alumina of type 2, and a bath containing zeolite. It may include a catalyst.
실시예Example 1 One 모노리스형Monolithic 광촉매체의Photocatalyst 제조 Produce
앞서 설명한 모노리스형 광촉매체 제조방법과 동일한 순서에 의하여 제조하되 그 투입되는 재료의 질량에 있어서, 제1형의 산화티타늄으로 TiOA를 40.31g, 제2형의 산화티타늄으로 TiOB를 23.91g을 투입하고, 알파-알루미나(α- Al2O3) 9.17g, 입자가 0.2cc/g 이상의 높은 다공도 및 20㎡/g 초과의 면적을 갖는 알루미나 9.17g을 투입하며, 제올라이트 9.17g, 이산화티타늄 졸(TiO2 sol) 8.26g을 투입한다.Prepared according to the same procedure as the monolithic photocatalyst manufacturing method described above, in which 40.31 g of TiOA was added to titanium oxide of type 1 and 23.91 g of TiOB to titanium oxide of type 2, , 9.17 g of alpha-alumina (α-Al2O3), 9.17 g of alumina having particles having a high porosity of 0.2 cc / g or more and an area of more than 20 m 2 / g, and 9.17 g of zeolite and 8.25 g of titanium dioxide sol (TiO2 sol). add g.
한편, 표 1은 파우더 배합 시와 소성 후, 광촉매체 중 투입된 물질의 wt%(전체 질량 중 각 성분이 차지하는 질량 비율)를 표시한 것이다.On the other hand, Table 1 shows the wt% (mass ratio of each component in the total mass) of the input material in the photocatalyst at the time of powder blending and firing.
(TiO2 sol)Titanium dioxide sol
(TiO2 sol)
실험예Experimental Example 1 One 광촉매체의Photocatalyst 탄화수소 제거 능력 측정 Hydrocarbon Removal Ability Measurement
MCC(Manifold Catalyst Converter, 120K Engine Bench Aged Converter)와 실시예 1의 광촉매체(PPH :photo-catalyst converter)를 설치하고, 탄화수소를 일정한 속도로 방출시킨 후, 시간이 지남에 따라 누적된 총 탄화수소의 양을 측정하였다. After installing MCC (Manifold Catalyst Converter, 120K Engine Bench Aged Converter) and Example 1 photo-catalyst converter (PPH), the hydrocarbons were discharged at a constant rate, and then the total hydrocarbons accumulated over time The amount was measured.
비교예Comparative example 1 One
MCC(Manifold Catalyst Converter, 120K Engine Bench Aged Converter)만을 설치하고, 탄화수소를 일정한 속도로 방출시킨 후, 시간이 지남에 따라 누적된 총 탄화수소의 양을 측정하였다.Only the Manifold Catalyst Converter (MCC) and 120K Engine Bench Aged Converter (MCC) were installed, and the hydrocarbons were released at a constant rate, and the amount of total hydrocarbons accumulated over time was measured.
도 6은 시간이 지남에 따라 누적된 탄화수소의 양을 측정한 그래프이다. 도 6을 참조하면 실험예 1에서는 약 40초부터 광촉매체가 반응하여, 탄화수소가 분해됨에 따라 일정한 속도로 방출되는 탄화수소의 누적 속도가 감소함을 알 수 있다.또한 실험예 1의 경우 비교예 1 보다 누적된 총 탄화수소(THC, total hydro carbon)의 양이 적은 것을 알 수 있다. 따라서, 실시예 1의 광촉매체의 오염물질제거 효율이 높음을 알 수 있다.
6 is a graph measuring the amount of hydrocarbon accumulated over time. Referring to FIG. 6, in Experimental Example 1, the photocatalyst reacts from about 40 seconds, and as the hydrocarbon is decomposed, the cumulative rate of hydrocarbons released at a constant rate decreases. It can be seen that the amount of accumulated total hydrocarbons (THC) is small. Therefore, it can be seen that the removal efficiency of contaminants of the photocatalyst of Example 1 is high.
실험예Experimental Example 2 2 광촉매체의Photocatalyst 질소산화물( Nitrogen oxides NOxNOx ) 제거 능력 측정) Removal capability measurement
MCC(Manifold Catalyst Converter, 120K Engine Bench Aged Converter)와 실시예 1의 광촉매체(PPH :photo-catalyst converter)를 설치하고, 질소산화물(NOx)을 일정한 속도로 방출시킨 후, 시간이 지남에 따라 누적된 총 질소산화물(NOx)의 양을 측정하였다. After installing MCC (Manifold Catalyst Converter, 120K Engine Bench Aged Converter) and Example 1 photo-catalyst converter (PPH), the nitrogen oxides (NOx) were released at a constant rate, and accumulated over time. The amount of total nitrogen oxides (NOx) added was measured.
비교예Comparative example 2 2
MCC(Manifold Catalyst Converter, 120K Engine Bench Aged Converter)만을 설치하고, 질소산화물(NOx)을 일정한 속도로 방출시킨 후, 시간이 지남에 따라 누적된 총 질소산화물(NOx)의 양을 측정하였다.Only a Manifold Catalyst Converter (MCC) and a 120K Engine Bench Aged Converter (MCC) were installed, and the nitrogen oxides (NOx) were released at a constant rate, and then the total amount of NOx accumulated over time was measured.
도 7은 시간이 지남에 따라 누적된 질소산화물(NOx)의 양을 측정한 그래프이다. 도 7을 참조하면 실험예 2에에서는 질소산화물(NOx)이 분해됨에 따라 일정한 속도로 방출되는 질소산화물(NOx)의 누적 속도가 감소함을 알 수 있다. 또한 실험예 2의 경우 비교예 2 보다 누적된 질소산화물(NOx)의 양이 보다 매우 적은 것을 알 수 있다. 따라서 본 발명의 광촉매체의 오염물질제거 효율이 높음을 알 수 있다.7 is a graph measuring the amount of accumulated nitrogen oxides (NOx) over time. Referring to FIG. 7, it can be seen that in Experimental Example 2, as the nitrogen oxides (NOx) are decomposed, the accumulation rate of the nitrogen oxides (NOx) released at a constant rate decreases. In addition, in the case of Experimental Example 2 it can be seen that the amount of accumulated nitrogen oxides (NOx) is much less than Comparative Example 2. Therefore, it can be seen that the contaminant removal efficiency of the photocatalyst of the present invention is high.
한편 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매체를 이용한 광촉매 반응기는 플라즈마 반응과 광촉매 반응을 함께 이용하여, 대기정화시스템, 악취방지시스템, 폐수정화시스템, 살균처리 시스템, 기타 환경 설비에 사용될 수 있다.
Meanwhile, a photocatalytic reactor using a photocatalyst according to an embodiment of the present invention may be used in an atmospheric purification system, an odor prevention system, a wastewater purification system, a sterilization treatment system, and other environmental facilities by using a plasma reaction and a photocatalytic reaction together.
실험예Experimental Example 3 탈황설비의 3 of desulfurization equipment 황계열Yellow series 악취가스 제거 Odor Gas Removal
탈황설비에 실시예 1의 광촉매체를 설치한 후, 황계열 악취가스가 제거되는지 여부를 시험하였다.After installing the photocatalyst of Example 1 in a desulfurization facility, it was tested whether the sulfur series malodorous gas was removed.
표 2는 탈황설비에 실시예 1의 광촉매체를 설치한 후, 입구에서의 황계열 악취가스 농도와 출구에서의 황계열 악취가스 농도를 GC/PFPD 장비(gas chromatography/pulsed flame photometric detector)를 이용하여 측정한 결과이다.Table 2 shows the sulfur-based malodorous gas concentration at the inlet and the sulfur-based malodorous gas concentration at the inlet and the gas chromatography / pulsed flame photometric detector after installing the photocatalyst of Example 1 in the desulfurization facility. It is the result measured.
표 2의 결과를 보면, 본 발명의 광촉매체를 이용하여 황계열 악취가스를 제거할 수 있음을 알 수 있다.
From the results in Table 2, it can be seen that the sulfur-based odor gas can be removed using the photocatalyst of the present invention.
실험예Experimental Example 2 악취(대기오염물질)의 제거 2 Elimination of Odor (Air Pollutants)
악취방지설비에 실시예 1의 광촉매체를 설치한 후, 악취가스와 휘발성 유기물(VOCs, Vols,ile or성 nic compounds)이 정화되는지 여부를 시험하였다.After the photocatalyst of Example 1 was installed in the malodor prevention facility, it was tested whether the malodorous gas and volatile organic substances (VOCs, Vols, ile or nic compounds) were purified.
표 3 및 표4는 악취방지설비에 본 발명의 실시예 1에 따른 광촉매체를 설치한 후, 입구에서의 각각 악취가스 및 휘발성 유기물의 농도와 출구에서의 악취가스 및 휘발성 유기물의 농도를 GC/PFPD, GC/FID(Flame Ionization Detector), FTIR(Fourier transform infrared spectroscopy), GC-MS(Gas chromatography-mass spectrometry )를 이용하여 측정한 결과이다.Table 3 and Table 4 show the concentration of malodorous gas and volatile organics at the inlet and the concentration of malodorous gas and volatile organics at the outlet after the photocatalyst according to Example 1 of the present invention is installed in the malodor prevention facility. Measurement results were measured using PFPD, Flame Ionization Detector (GC / FID), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), and gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS).
(CH3CHO)Acetaldehyde
(CH3CHO)
표 3 및 표 4의 결과를 보면, 본 발명의 광촉매체를 이용하여 악취가스 및 휘발성 유기물을 정화할 수 있음을 알 수 있다.
From the results in Tables 3 and 4, it can be seen that the odor gas and volatile organic substances can be purified using the photocatalyst of the present invention.
실험예Experimental Example 3 기타 유해 화합물의 제거 3 Removal of other harmful compounds
실시예 1의 광촉매체를 이용하여, 기타 유해 화합물이 제거되는지 여부를 시험하였다. 표 5는 실시예 1의 광촉매체를 이용하여, 초기 상태에서 기타 유해 화합물의 농도와 20분이 지난 후 기타 유해 화합물의 농도를 FTIR(Fourier transform infrared spectroscopy), GC-MS(Gas chromatography-mass spectrometry)를 이용하여 측정한 결과이다.The photocatalyst of Example 1 was used to test whether other harmful compounds were removed. Table 5 shows the concentration of the other harmful compounds in the initial state and the concentrations of the other harmful compounds after the first 20 minutes using the photocatalyst of Example 1, Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) and gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS). It is the result measured using.
(acetic acid)Acetic acid
(acetic acid)
표 5의 결과를 보면, 본 발명의 광촉매체를 이용하여 기타 유해 화합물을 정화할 수 있음을 알 수 있다.From the results in Table 5, it can be seen that other harmful compounds can be purified using the photocatalyst of the present invention.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 광촉매체를 장착한 자동차 동력기의 개략도이다.8 is a schematic diagram of a motor vehicle motor equipped with a photocatalyst according to an embodiment of the present invention.
본 발명의 일 실시예에 따른 자동자 동력기(200)는 디젤 또는 중유 연료를 자기 점화시키는 디젤엔진(210), 디젤엔진(210)에서 배출된 배출가스를 센싱하는 센서(220), 센서로부터 신호를 받아 제어하는 제어장치(230), 제어장치로부터 신호를 받아 마이크로파를 발생시키는 마이크로파 발생장치(240), 디젤엔진으로부터 배출된 배출가스를 정화시키는 촉매필터(250)여 제어하는 제어장치을 포함한다. 본 발명의 일 실시예에 따른 자동자 동력기(200)는 디젤엔진(210)에서 배출가스가 발생되면, 촉매필터(250)에서 배출가스를 정화하여, 배출가스의 오염물질을 감소시킬 수 있다.The autonomous motor 200 according to an embodiment of the present invention is a diesel engine 210 for self-igniting diesel or heavy oil fuel, a sensor 220 for sensing exhaust gas discharged from the diesel engine 210, a signal from the sensor Control device 230 for receiving and controlling, a microwave generator 240 for receiving a signal from the control device for generating a microwave, and a control device for controlling by the catalytic filter 250 for purifying the exhaust gas discharged from the diesel engine. When the exhaust gas is generated in the diesel engine 210, the autonomous motor 200 according to the exemplary embodiment of the present invention may purify the exhaust gas from the catalyst filter 250 to reduce pollutants in the exhaust gas.
이와 같이 본 발명의 일 실시예에 따른 모노리스형 광촉매체를 사용하면 기존의 광촉매체를 사용할 때 보다 오염물질제거의 효율을 높일 수 있는 장점이 있다. 또한 작은 크기의 광반응기를 이용해 대용량의 가스를 처리할 수 있어 설치 공간을 줄일 수 있으며, 이에 따라 설치비를 절약할 수 있다.
As such, the use of the monolithic photocatalyst according to an embodiment of the present invention has the advantage of increasing the efficiency of removing contaminants when using the conventional photocatalyst. In addition, the small size photoreactor can process a large amount of gas to reduce the installation space, thereby saving installation costs.
Claims (12)
수열합성법을 이용한 항균성 산화티타늄 나노입자인 제1형의 산화티타늄, 및 마이크로파 저온 플라즈마 방법으로 표면처리된 제2형의 산화티타늄을 포함하는 광촉매 재료,
알파-알루미나(α- Al2O3) 또는 입자가 0.2cc/g 이상이고, 20㎡/g 초과의 면적을 갖는 알루미나를 포함하는 세라믹 재료, 및
제올라이트를 포함하는 조촉매를 포함하는 모노리스형 광촉매체;
상기 모노리스형 광촉매체의 제1측에 설치된 제1전극; 및
상기 모노리스형 광촉매체의 제2측에 설치된 제2전극을 포함하는 광촉매 반응기.Pollutant removal photocatalytic reactor,
A photocatalyst material comprising titanium oxide of type 1, which is an antimicrobial titanium oxide nanoparticle using hydrothermal synthesis, and titanium oxide of type 2, surface-treated by a microwave low temperature plasma method,
A ceramic material comprising alumina having an alpha-alumina (α-Al 2 O 3) or particles of 0.2 cc / g or more and an area of more than 20 m 2 / g, and
Monolithic photocatalyst comprising a cocatalyst comprising a zeolite;
A first electrode provided on the first side of the monolithic photocatalyst; And
A photocatalytic reactor comprising a second electrode provided on a second side of the monolithic photocatalyst.
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