KR100871348B1 - Secondary Battery of Improved Safety Employing Paraffin Film - Google Patents
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Abstract
본 발명은 양극, 분리막, 음극 및 전해질을 포함하고 있는 이차전지에 있어서, 전극조립체의 최외각 전극층 외면에 전지의 내부 단락시 발생한 열에 의해 용융되는 파라핀 또는 그것을 포함하는 시트("파라핀 시트")가 부가되어 있는 안전성이 향상된 이차전지를 제공한다. 본 발명의 파라핀 시트가 포함되어 안전성이 향상된 이차전지는 외부충격 등에 의한 내부 단락으로 열을 발생하였을 때, 상기 파라핀 시트가 녹으면서 열을 흡수하여 발열량을 최소화하고, 녹은 파라핀이 단락 부위로 유입되어 더 이상의 전기전도를 방해하여 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 장점이 있다.According to the present invention, in a secondary battery including a positive electrode, a separator, a negative electrode, and an electrolyte, paraffin or a sheet containing the same (“paraffin sheet”) is melted on the outer surface of the outermost electrode layer of the electrode assembly by heat generated during internal short circuit of the battery. Provided is a secondary battery with improved safety. When the secondary battery having improved safety by including a paraffin sheet of the present invention generates heat due to an internal short circuit due to an external impact, the paraffin sheet absorbs heat while melting the paraffin sheet to minimize heat generation, and the melted paraffin is introduced into the short circuit portion. There is an advantage to improve the safety of the battery by interfering with further electrical conduction.
Description
도 1 내지 4는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 파라핀 시트가 도포된 스택형 전지의 구성 및 제조과정을 나타내는 모식도들이다.1 to 4 are schematic diagrams showing the construction and manufacturing process of a stacked battery coated with a paraffin sheet according to one embodiment of the present invention.
<도면의 주요 부호에 대한 설명><Description of Major Symbols in Drawing>
100: 전극조립체 110, 120: 전극단자100:
200: 파라핀 시트 210: 폴딩부200: paraffin sheet 210: folding part
220, 222: 개구220, 222 openings
본 발명은 파라핀 시트가 포함되어 안전성이 향상된 이차전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 이차전지에 있어서 파라핀 시트를 전극조립체의 최외각 전극층 외면에 부가함으로써, 외부충격 등에 의한 내부 단락으로 열발생시, 상기 파라 핀 시트가 녹으면서 열을 흡수하여 발열량을 최소화하고, 액상의 파라핀이 단락 부위로 유입되어 더 이상의 전기전도를 방해함으로써 전지의 안전성을 향상시키는 파라핀 시트가 포함된 이차전지에 관한 것이다.The present invention relates to a secondary battery having improved safety by including a paraffin sheet, and more particularly, by adding a paraffin sheet to an outer surface of an outermost electrode layer of an electrode assembly in a secondary battery, when heat is generated due to an internal short circuit caused by an external impact. The present invention relates to a secondary battery including a paraffin sheet, which absorbs heat while melting the paraffin sheet, minimizes heat generation, and improves safety of the battery by preventing liquid conducting paraffin into the short-circuit site and preventing further electric conduction.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급증하고 있고, 그러한 이차전지 중 고에너지 밀도와 높은 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 이루어졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.As the development and demand for mobile devices increases, the demand for secondary batteries as a source of energy is increasing rapidly. Among them, many researches have been conducted and commercialized and widely used for lithium secondary batteries with high energy density and high discharge voltage. It is used.
종래의 리튬 이차전지는 고온에 노출되었을 때 발화 및 폭발할 위험성이 있다. 또한 과충전, 외부단락, 침상(nail) 관통, 국부적 손상(local crush) 등에 의해 짧은 시간 내에 큰 전류가 흐르게 될 경우에도, IR 발열에 의해 전지가 가열되면서 발화/폭발의 위험성이 있다. 전지의 온도가 상승하면 전해액과 전극 사이의 반응이 촉진된다. 그 결과, 반응열이 발생하여 전지의 온도는 추가적으로 상승하게 되고, 이는 다시 전해액과 전극 사이의 반응을 가속화시킨다. 따라서, 전지의 온도가 급격히 상승하게 되고, 이는 다시 전해액과 전극 사이의 반응을 가속화시킨다. 이러한 순환에 의해, 전지의 온도가 급격히 상승하는 열폭주 현상이 일어나게 되고 온도가 일정 이상까지 상승하면 전지의 발화가 일어날 수 있다. 또한, 전해액과 전극 사이의 반응 결과, 가스가 발생하여 전지 내압이 상승하게 되며, 일정 압력 이상에서 리튬 이차전지는 폭발하게 된다. 이와 같은 발화 및 폭발의 위험성은 리튬 이차전지가 가지고 있는 가장 치명적인 단점이라 할 수 있다. Conventional lithium secondary batteries have a risk of ignition and explosion when exposed to high temperatures. In addition, even when a large current flows within a short time due to overcharging, an external short circuit, nail penetration, local crush, or the like, there is a risk of fire / explosion while the battery is heated by IR heating. As the temperature of the battery rises, the reaction between the electrolyte and the electrode is accelerated. As a result, heat of reaction is generated to further increase the temperature of the battery, which in turn accelerates the reaction between the electrolyte and the electrode. Thus, the temperature of the battery rises rapidly, which in turn accelerates the reaction between the electrolyte and the electrode. By this circulation, a thermal runaway phenomenon in which the temperature of the battery rises rapidly occurs, and when the temperature rises to a certain level or more, the battery may ignite. In addition, as a result of the reaction between the electrolyte and the electrode, gas is generated to increase the battery internal pressure, and the lithium secondary battery explodes above a certain pressure. The risk of ignition and explosion can be said to be the most fatal disadvantage of lithium secondary batteries.
따라서, 리튬 이차전지의 개발에 필수적으로 고려해야 할 사항은 안전성을 확보하는 것이다. 이러한 안전성을 확보하기 위한 노력의 일환으로서, 셀 바깥쪽에 소자를 장착하여 사용하는 방법과, 셀 내부의 물질을 이용하는 방법이 있다. 온도의 변화를 이용하는 PTC 소자, CID 소자, 전압의 변화를 이용하는 보호회로, 전지 내압의 변화를 이용하는 안전벤트(Safety Vent) 등이 전자에 해당하고, 전지 내부의 온도나 전압의 변화에 따라 물리적, 화학적, 전기화학적으로 변화할 수 있는 물질을 첨가하는 것이 후자에 속한다.Therefore, essential considerations for the development of a lithium secondary battery are to ensure safety. As an effort to secure such safety, there are a method of mounting an element outside the cell and using a material inside the cell. PTC devices, CID devices, temperature protection circuits, and safety vents using changes in the breakdown voltage of the battery are examples of the former. The latter is the addition of substances that can be changed chemically and electrochemically.
셀 바깥쪽에 장착하는 소자들은 온도나 전압 그리고 내압을 이용하기 때문에 확실한 차단을 가져올 수 있다. 그러나, 내부 단락, 침상 관통, 국부적 손상 등과 같이 빠른 응답시간이 요구되는 경우에는 제대로 보호역할을 하지 못하는 것으로 알려져 있다.Devices mounted outside the cell use temperature, voltage, and breakdown voltages, which can lead to reliable isolation. However, it is not known to play a protective role in the case of fast response time such as internal short circuit, bed penetration, local damage, etc.
셀 내부의 물질을 이용하는 방법의 하나로 전해액이나 전극에 안전성을 향상시키는 첨가제를 부가하는 방법이 있다. 화학적 안전장치는 모든 종류의 전지에 적용이 가능하다는 장점을 가지고 있으나, 물질의 첨가로 인해 전지의 성능이 저하되는 문제점을 가지고 있다. 이러한 물질로는 전극에 부동막을 형성하는 물질, 온도 상승시 부피 팽창이 이루어지면서 전극의 저항을 증가시키는 물질 등이 보고되어 있다. 그러나, 이들 각각은 부동막 형성시 부산물이 발생하여 전지의 성능을 저하시키거나, 전지내부에서 차지하는 부피가 커서 전지의 용량감소를 가져오는 문제점을 안고 있다.One method of using a substance inside a cell is to add an additive that improves safety to an electrolyte or an electrode. Chemical safety devices have the advantage of being applicable to all kinds of batteries, but has the problem that the performance of the battery is degraded due to the addition of the material. As such a material, a material that forms a passivation layer on the electrode, a material that increases the resistance of the electrode while volume expansion occurs when the temperature rises, and the like have been reported. However, each of them has a problem in that by-products are generated during the formation of the passivation layer, thereby degrading the performance of the battery or increasing the volume of the battery.
따라서, 전지의 제반성능을 저하시키지 않고, 외부충격 등에 의한 보다 신속하게 발화 및 폭발을 방지하기 위한 새로운 안전 수단의 개발에 대한 필요성이 높 은 실정이다.Therefore, there is a high demand for the development of new safety means for preventing fire and explosion more quickly due to external shocks without degrading the overall performance of the battery.
본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.The present invention aims to solve the problems of the prior art as described above and the technical problems that have been requested from the past.
본 발명자는 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 전극조립체의 최외곽 층에 파라핀 시트를 부가하여 제조하면, 외부충격 등에 의해 내부 단락이 발생할 경우, 파라핀 시트가 열을 흡수하여 용융됨으로써 전지의 온도를 떨어뜨릴 뿐 아니라, 용융된 액체가 단락 부위로 침투함으로써 전기의 흐름을 차단하여 폭발의 위험성이 현저히 감소될 수 있음을 발견하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.After repeated research and various experiments, the inventors added a paraffin sheet to the outermost layer of the electrode assembly, and when the internal short circuit occurs due to an external impact, the paraffin sheet absorbs heat and melts the battery. In addition to lowering the temperature, it has been found that the risk of explosion can be significantly reduced by blocking the flow of electricity by penetration of the molten liquid into the short-circuit site, thus completing the present invention.
따라서, 본 발명에 따른 파라핀 시트가 포함되어 안전성이 향상된 이차전지는 양극, 분리막, 음극 및 전해질을 포함하고 있는 이차전지에 있어서, 전극조립체의 최외각 전극층 외면에 전지의 내부 단락시 발생한 열에 의해 용융되는 파라핀 또는 그것을 포함하는 시트("파라핀 시트")가 부가되어 있는 이차전지를 제공한다. Therefore, a secondary battery having improved safety by including a paraffin sheet according to the present invention, in a secondary battery including a positive electrode, a separator, a negative electrode, and an electrolyte, is melted by heat generated during internal short-circuit of the battery on the outermost electrode layer of the electrode assembly. Provided is a secondary battery to which paraffin or a sheet containing the same (“paraffin sheet”) is added.
본 발명에 따른 이차전지는 종래의 방법과는 다른 방식으로 전지의 안전성을 확보한 것으로, 종래에 셀 외부에 소자나 보호회로 등을 장착하는 경우와 달리 셀을 감싸고 있는 파라핀이 발열에 보다 민감하게 작용할 수 있으므로 신속히 온도를 낮추는 역할을 하며, 더 나아가서는 녹은 파라핀이 단락 부위로 유입되어 전기전도 를 차단할 수 있다. 또한, 셀 내부에 화학물질을 사용하는 기존의 방법과 달리 전지의 성능저하 및 용량감소 등의 부작용이 전혀 일어나지 않는 장점이 있다.The secondary battery according to the present invention is to ensure the safety of the battery in a manner different from the conventional method, unlike in the case of mounting a device or a protective circuit to the outside of the cell conventionally, the paraffin surrounding the cell is more sensitive to heat generation It can act to lower the temperature quickly, and furthermore, melted paraffin can enter the short-circuit area to block the conduction. In addition, unlike the conventional method of using a chemical inside the cell has the advantage that no side effects such as performance degradation and capacity reduction of the battery at all.
일반적으로 파라핀은 파라핀계 탄화수소로 이루어진 파라핀납이나 유동파라핀을 총칭하는 것으로, 이들 물질은 반응성이 약하고 화학약품에 대하여 내성이 있다. 상기 파라핀납은 무색의 반투명한 고체로 고형 파라핀이라고도 하며, 유동파라핀은 무색의 액체이다. 본 발명에서는 고체 물질의 융해열을 이용하는 특징이 있으므로, 고형 파라핀인 파라핀납을 사용한다.In general, paraffin is a generic term for paraffin lead or liquid paraffin made of paraffinic hydrocarbons, and these materials are weak in reactivity and resistant to chemicals. The paraffin lead is a colorless translucent solid, also called solid paraffin, and the liquid paraffin is a colorless liquid. In the present invention, since the heat of fusion of a solid substance is used, paraffin lead, which is a solid paraffin, is used.
파라핀납의 주성분은 곧은 사슬의 파라핀계 탄화수소이며, CH3(CH2)nCH3 으로 나타낼 수 있다. 여기서, 탄소수는 16 ~ 40의 범위에 있으며, 탄소수 20 ~ 30인 것을 주성분으로 한다. 파라핀납의 융점은 대개47 ~ 65℃ 범위내에서 정제의 정도 및 성분 등에 따라 달라질 수 있다. 파라핀 시트에 함유된 파라핀은 주변의 열을 흡수하여 용융됨으로써 과열을 방지하는 역할을 한다. 따라서, 융해열을 고려하여 필요에 적합한 융점을 가진 파라핀을 사용할 수 있다.The main component of paraffin lead is a straight-chain paraffinic hydrocarbon and can be represented by CH 3 (CH 2 ) n CH 3 . Here, carbon number exists in the range of 16-40, and has carbon number 20-30 as a main component. The melting point of paraffin lead may vary depending on the degree and composition of the tablet, usually within the range of 47-65 ° C. The paraffin contained in the paraffin sheet absorbs the surrounding heat and melts, thereby preventing overheating. Therefore, in consideration of the heat of fusion, paraffin having a melting point suitable for the needs can be used.
특히, 본 발명에 따른 파라핀은 용융시 높은 유동성(낮은 점도)을 나타내므로, 단락부위로 용이하게 유입되어 통전을 억제할 수 있는 효과가 있다. 따라서, 기타의 물질을 흡열물질로 사용하는 경우와 비교하여 더욱 우수한 안전성 향상을 도모할 수 있다.In particular, since the paraffin according to the present invention exhibits high fluidity (low viscosity) during melting, there is an effect of easily flowing into the short-circuit and suppressing energization. Therefore, compared with the case where other substances are used as an endothermic substance, the further safety improvement can be aimed at.
상기 파라핀 시트는 파라핀 만으로 구성된 시트 이외에 별도의 시트 기재에 파라핀이 도포 및/또는 함침되어 있는 시트일 수 있다. 후자의 시트 기재는 특별 히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 섬유상 소재의 직포 또는 부직포나 고분자 소재의 필름 등일 수 있다. The paraffin sheet may be a sheet in which paraffin is coated and / or impregnated on a separate sheet substrate in addition to a sheet composed only of paraffin. The latter sheet base material is not particularly limited, and may be, for example, a woven fabric of a fibrous material or a film of a nonwoven fabric or a polymer material.
또한, 본 발명의 파라핀 시트에는 파라핀의 물성을 해치지 않고 전지의 작동기전에 영향을 미치지 않는 범위에서 기타의 첨가제들이 더 포함될 수 있다. 이렇게 적절한 첨가제를 사용함으로써, 시트의 물성에 영향을 주어 도포가 용이하도록 하거나 흡열 효과를 향상시킬 수 있다.In addition, the paraffin sheet of the present invention may further include other additives in a range that does not impair the physical properties of the paraffins and does not affect the operation mechanism of the battery. By using an appropriate additive in this way, it is possible to affect the physical properties of the sheet to facilitate application or to improve the endothermic effect.
상기 파라핀 시트는 70 내지 90℃ 범위의 융점을 가질 수 있다. 파라핀 시트의 융점이 너무 높으면, 전지온도가 급격하게 상승하는 시점에 이르러도 시트가 녹지 않기 때문에 안전성이 떨어지는 문제가 있어 바람직하지 못하며, 융점이 너무 낮으면 정상적인 전지반응에 의한 온도에도 시트가 녹아서 전기전도를 방해할 수 있다. 파라핀 시트가 앞서 설명한 바와 같이 별도의 시트 기재에 파라핀이 도포 및/또는 함침되어 있는 형태인 경우에, 상기 시트 기재는 특별히 용융되지 않아도 무관하다.The paraffin sheet may have a melting point in the range of 70 to 90 ℃. If the melting point of the paraffin sheet is too high, the sheet does not melt even when the temperature of the battery rises sharply, which is not preferable because there is a problem of inferior safety. If the melting point is too low, the sheet melts even at the temperature due to normal battery reaction. It can interfere with evangelism. In the case where the paraffin sheet is in a form in which paraffin is coated and / or impregnated with a separate sheet substrate as described above, the sheet substrate may not be particularly melted.
상기 파라핀 시트는 0.2 mm 내지 0.5 mm의 두께를 가질 수 있다. 상기 두께가 너무 두꺼우면 전지의 부피가 증가하는 문제가 있어 바람직하지 못하고, 두께가 너무 얇으면 전지온도를 효과적으로 낮추는 효과를 기대할 수 없다.The paraffin sheet may have a thickness of 0.2 mm to 0.5 mm. If the thickness is too thick, there is a problem that the volume of the battery is increased, which is not preferable. If the thickness is too thin, the effect of effectively lowering the battery temperature cannot be expected.
상기 전극조립체 형태는 다양할 수 있으며, 예를 들어, 집전체 상에 활물질이 각각 도포되어 있는 양극과 음극 사이에 전해질이 도포되어 있는 분리막을 위치시키고 이를 감아 원통형 구조로 만든 후 두께 방향으로 압축한 젤리-롤형 전극조립체, 또는 양극/분리막/음극이 순차적으로 적층되어 있는 스택형 전극조립체 등의 판상형 전극조립체일 수 있다.The electrode assembly may have a variety of shapes. For example, a separator having an electrolyte applied therebetween is disposed between a positive electrode and a negative electrode on which an active material is applied on a current collector, and then wound into a cylindrical structure and compressed in a thickness direction. It may be a plate-shaped electrode assembly such as a jelly-roll electrode assembly, or a stacked electrode assembly in which the anode / separator / cathode is sequentially stacked.
본 발명에 따른 하나의 바람직한 예에서, 파라핀 시트는 전극조립체의 양면을 동시에 감쌀 수 있도록 중간부위에 폴딩부를 가진 일체형 시트일 수 있으나, 특별히 이에 한정되는 것은 아니며 도포의 범위 및 도포의 방법이나 시트의 구조는 다양할 수 있다.In one preferred example according to the present invention, the paraffin sheet may be an integral sheet having a folding portion at an intermediate portion so as to simultaneously cover both sides of the electrode assembly, but is not particularly limited thereto. The structure can vary.
또한, 상기 파라핀 시트는 전극조립체의 단자들에 대응하는 위치의 상기 폴딩부 상에 개구가 형성되어 있고 상기 폴딩부가 전극조립체의 상단면에 위치하도록 전극조립체를 감싸는 형태로 도포될 수 있다. In addition, the paraffin sheet may be coated in a form that surrounds the electrode assembly such that an opening is formed on the folding portion at a position corresponding to the terminals of the electrode assembly, and the folding portion is positioned on the top surface of the electrode assembly.
상기와 같은 파라핀 시트가 도포된 전극조립체를 전지 케이스에 안착하여 전지의 제조를 완성할 수 있다. 이때, 전지 케이스는 전극조립체의 형태에 대응하여 다양할 수 있다.The electrode assembly coated with the paraffin sheet as described above may be seated on a battery case, thereby completing the manufacture of a battery. In this case, the battery case may vary according to the shape of the electrode assembly.
본 발명에 따른 이차전지는 기존의 여러 가지 종류의 이차전지에 폭넓게 적용할 수 있지만, 예를 들면, 리튬 이차전지일 수 있으며, 더욱 구체적인 예로서 리튬 이온 폴리머 전지일 수 있다.The secondary battery according to the present invention may be widely applied to various kinds of secondary batteries, but for example, may be a lithium secondary battery, and more specifically, may be a lithium ion polymer battery.
도 1 내지 4에는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 스택형 전지에 파라핀 시트를 도포하는 과정이 모식적으로 도시되어 있다.1 to 4 schematically illustrate a process of applying a paraffin sheet to a stacked battery according to one embodiment of the present invention.
이들 도면을 참조하면, 스택형 전극조립체(100)는 다수의 양극과 음극이 분리막이 개재된 상태에서 적층되어 있으며, 상단에 양극단자(110)와 음극단자(120)가 돌출되어 있다. Referring to these drawings, the stacked
본 발명에 따른 파라핀 시트(200)는 전극조립체(100)의 전극단자들(110, 120)에 대응하는 위치의 폴딩부(210)에 개구(220, 222)가 형성되어 있고 폴딩부(210)가 전극조립체(100)의 상단면에 위치하도록 전극조립체(100)를 감싸는 형태로 도포된다. 따라서, 파라핀 시트(200)가 전극조립체(100)를 감싼 상태에서 개구(220, 222)를 통해 전극단자들(110, 120)이 돌출되게 된다.In the
파라핀 시트(200)의 길이는 반드시 전극조립체(100)의 길이와 동일해야 하는 것은 아니며, 전극조립체(100)의 최외각 전지층을 일부 감싸는 형태일 수도 있다.The length of the
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.Those skilled in the art to which the present invention pertains will be able to perform various applications and modifications within the scope of the present invention based on the above contents.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지는 전극조립체 외곽에 파라핀을 함유한 파라핀 시트를 도포함으로써, 내부 쇼트 등으로 인한 과열을 신속하고도 효과적으로 방지할 수 있으면서 전지성능 저하의 원인을 제공하지 않는 잇점이 있으므로, 이차전지의 안전성을 효과적으로 향상시킬 수 있다.As described above, the secondary battery according to the present invention, by applying a paraffin-containing paraffin sheet on the outer electrode assembly, it is possible to quickly and effectively prevent overheating due to an internal short, while not providing a cause of battery performance degradation. As an advantage, the safety of the secondary battery can be effectively improved.
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