KR100819565B1 - 전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질(크래킹분해) 방법 - Google Patents

전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질(크래킹분해) 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 중질 유분을 부분 분해시켜 경질 유분화 시키는 중질유분의 개질 방법에 관한 것으로서 특히, 전자빔 가속기를 조사함으로서 중질유분을 부분분해하여 경질유분으로 변화시키는 개질 방법에 관한 것이다.
본 발명에 의하면, 중질유분을 전자빔가속기를 조사하여 중질유분의 부분분해에 의하여 경질 유분화 되는 것을 확인할 수 있다.
전자빔 가속기, 중질유, 개질, 분해

Description

전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질(크래킹분해) 방법{Cracking method of heavy crude oil with electron beam accelator system}
도 1은 본 발명에 사용된 전자빔가속기의 구조도이다.(실험 예 1)
도 2는 본 발명에 사용한 전체 설비공정의 개략도이다.(실험예 2)
본 발명은 중질유의 분해 개질 방법에 있어, 전자빔 가속기의 조사를 통하여 중질유의 부분분해를 이루고 이를 통한 중질원유의 경질화가 가능하도록 함으로서 패캐지형태의 간략한 설비만으로도 경제성이 있는 중질유분을 경질유분으로 개질(크래킹)화가 가능토록 하는 처리법에 관한 것이다.
원유는 다양한 탄화수소 성분의 혼합으로 구성되어 있으며 황화물 또는 질소화합물과 같은 유기 불순물을 포함하고 있다. 또한 원유는 생산지와 산출되는 유층에 따라 성분과 품질이 다르며, 물리적 성질, 황의 함량, 불순물의 함량 등의 여러기준에 따라 분류될 수 있다.
특히, 중질원유와 같은 점성이 큰 원유는 레이진(Resin) 성분이나 아스팔텐(Asphalthen) 및 파라핀(Parrafin)성분과 같은 알칸성분을 갖고 있기 때문에 이 들이 중질유의 유동성을 감소시키는 겔 구조물을 형성하는 방식으로 거대한 왁스결정으로 석출되거나 침전물을 형성하여 이송배관을 오염시키기도 하고, 특히 타르(Tar)와 같은 성분은 정제과정에서 정제설비의 오염을 가중시키게 되므로 정제공정의 운영이 어렵고 단시간에 오염을 일으키는 원인이 되기도 한다. 또한 중질원유는 정제시에도 타르(Tar), 아스팔텐(Asphalthen) 등의 각종 성분이 증류 후 잔존성분으로 남게 되어 연료유의 습득율이 낮아지는 단점이 있어 경질원유에 비하여 경제성이 떨어지는 문제가 있게 된다.
한편, 이러한 중질유 성분을 경질화 시키기 위해서는 일반적으로 열분해 방법이나 촉매를 이용한 분해 방법 등이 상업화되어 중질유를 경질유로 분해하는 방법이 적용될 수 있으나, 대단위의 설비투자와 함께 많은 보완설비를 갖춰야만 안정적인 운전이 가능한 단점이 있었다.
그러나, 본 발명에서 사용된 전자빔가속기를 이용한 중질유의 분해방법을 이용할 경우, 간편한 설비구성으로도 높은 에너지의 조사와 이에 의한 고분자 유기화합물들의 분해 효과 이외에도 연료유에서 반드시 제거되어야할 황(SOx) 성분이나 질소(NOx) 성분들 또한 급격히 감소 되는 부수적인 효과를 얻을 수 있어, 전자빔가속기를 통과한 분해 유분은 정제시에도 탈황공정의 축소나 생략이 가능 하다는 장점도 함께 있다.
본 발명은 전자빔의 주사에 의해 충돌된 전자들에 의해 중질 원유의 탄소 체 인간의 결합이 부분적으로 끊어지고 산화되는 과정에 의해 나타나는 효과를 기초로하여, 중질원유를 부분분해시켜 경질화 시킴 으로서 갖는 경제적인 이익 이외에도 환경공해의 원인물질로 별도의 제거공정을 거쳐야만 하는 황화합물(SOx)이나 질소화합물(NOx)을 산화시키게 됨으로 본 발명의 과정을 거친 후에는 중질 유분의 황화합물(SOx)이나 질소화합물(NOx)의 농도를 감소시켜 원유의 정제 과정 중에서 탈황공정을 최소화하거나 불필요하게 하는 부수적인 효과를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 전술한 목적을 달성하기 위하여, 도 1에 나타낸 전자빔 가속기를 기본 분해용 에너지원으로 사용하였다. 이와 함께 전자빔 가속기로부터 고 에너지 전자빔을 조사할 때 중질 유분을 분해하는 과정을 연속적으로 처리하고, 동시에 중질 유분의 분해 효율을 상승시키기 위해서 먼저 물과 일정비율을 혼합하여 공급하는 방식을 채택하였다. 아울러, 중질유 성분 중 수지(Resin)성분이나 아스팔텐(Asphalthen) 등의 중질성분에 의한 배관내 고착물 형성 장해를 최대한 억제하고 물과의 섞임성을 좋게 하기 위해 디에틸렌글리콜모노부틸에테르를 소량 추가로 첨가하여 공급하는 방식을 취하였다.
또한, 점성이 극히 높아 혼합이 어려운 초중질유의 경우에는 사전에 용제 및 물 혼합액을 주입하여 중질원유와의 혼합성을 높였다. 용제로 사용가능한 것으로는 디에틸렌글리콜모노부틸에테르 이외에도 메칠에테르 및 에틸렌그리콜모노부칠에테르, 아로메틱납사, 등유(캐로센) 등이 적용될 수 있다.
이러한 혼합액을 공급하는 이유는 중질유 자체가 점성이 높아 연속처리과정 중에 발생되는 취급상의 문제나 설비의 오염문제를 피하기 위하고 또한 용제 혼합액속에 포함된 물이 전자빔에 의하여 여기(익사이팅)상태로 전환되는 과정에서 방출되는 오존성분에 의한 산화 촉진작용이 일어나고 이 작용에 의하여 중질유분의 탄소간의 체인이 분해 됨으로서 중질유분이 경질화되는 작용을 추가적으로 나타내게 되어 결국 혼합액의 공급을 통하여 실제 상업적인 적용가능성을 높이는 효과를 얻기 때문이다.
또한, 전자빔가속기의 전자빔을 조사하면서 발생되는 에너지에 의해 "용제와 물"의 혼합액이 존재하는 상태가 원유만을 대상으로 전자빔을 조사하는 경우보다, 훨씬 더 쉽게 중질유분이 부분 분해되어 중질유에서 경질유분으로 전환되어 지는 것을 확인할 수 있었다. 이는, 단순히 중질유에 단순히 전자빔만을 조사하는 경우에는 중질원유의 겔화현상이나 표면 굳음 현상이 빈번하게 발생하는 것에 비하여 "용제와 물"혼합액을 투입한 중질유분에 대하여 전자빔을 조사할 경우가 전술한 겔화현상이나 표면 굳음문제를 방지할 수 있음은 분해 효율의 증가까지 관찰되어, 중질원유 자체만을 대상으로 전자빔을 조사하는 것보다 훨씬 바람직한 방법으로 확인되었다.
상기의 전자빔가속기를 이용하여 중질유분을 분해하는 과정에서, 보다 안정적인 기기운전과 분해 효율의 상승을 위하여 첨가혼합액을 중질유에 병행하여 주입하고, 분해후 물을 분리하는 방법의 적용을 통해 이송조차 어려운 고점도의 원유처리의 문제도 해결할 수 있다. 본 발명의 실험에 사용된 기본적인 "용제+물 혼합 액"(이하 첨가혼합액으로 칭함)으로는 시판중인 디에틸렌글리콜모노부틸에테르 용제와 증류수를 20%+80%의 중량비로 혼합하여 첨가 혼합액으로 사용하였다. 첨가혼합액의 용제와 증류수의 비율은 물과 중질유의 혼합을 원활히 하기 위한것으로서 다소 차이가 있어도 본 발명의 기본적인 상황에 변동사항은 없다.
전자빔가속기의 작용원리
전자빔가속기에서 전자는 광속도에 가깝게 가속되며 가속된 전자는 물체와 충돌하면서 열에너지, 원자 또는 분자들의 여기에너지(Exciting Energy)로 변환되고 일부는 후방산란이 이루워진다. 전자와 충돌한 물체의 분자로부터 2차 전자들이 생성되고 동시에 Ｘ선도 발생된다. 물체에 충돌하는 전자들은 물질에 따라 원자들 또는 분자들과의 탄성 및 비탄성 충돌을 하고, 충돌된 입자들에게 에너지를 전달하면서 원래 전자궤적이 바뀌게 된다. 또한, 가속된 전자의 에너지가 모두 소진되기 위해서는 수많은 충돌을 하게 된다. 가속된 전자들에 의한 이와 같은 연쇄작용으로 1개의 전자로부터 생성되는 총 전자수는 보통 약 104단위이며 이와 같은 과정에서 수많은 라디칼, 여기(Exciting)상태의 분자 및 원자들이 생성되어 급격한 반응이 일어나게 된다.
＜초기반응(Primary reaction)＞
(1) 이온화(Ionizing)
AB˚ → AB+ + e-
에너지를 가진 전자가 분자 내 전자를 극성화 시킨다.
(2) 여기(Excitation)
ABe- → AB*
가속된 전자에 의해 전달된 에너지가 전자의 추방을 유발시키기에 충분하다면, 전자궤도는 기저상태에서부터 높은 에너지를 가지는 분자상태로 이동된다.
＜2차 반응(Secondary reaction)＞
일반적으로 1차 반응은 부가적인 2차 반응으로 이어진다.
AB+ + e- → AB*
1차 반응에 의해 생성된 양이온은 전자와 결합하여 높은 에너지를 가진 분자를 생성시킨다.
(1) 이온-전자 재결합(Ion-electron recombination)
AB + e- → AB-
에너지를 잃은 전자는 중성분자와 결합하여 음이온을 생성한다.
(2) 분자-전자 결합(Molecule-electron combination)
AB* + XY- → AB* + XY* + e
음이온 존재 하에 1차 생성된 양이온은 여러 개의 높은 에너지를 가진 분자를 생성한다.
(3) 이온-분자 반응(Ion-Molecule Reaction)
AB* → A+ + B-
AB* → A+ B
높은 에너지를 가진 분자가 방사화학에서 자유라디칼 생성의 주요 근원이 된 다.
< 전자빔 가속기의 작용기구 해석 >
광속에 가깝게 가속된 전자들이 수십 ㎛의 박막을 통과하여 대상물질에 조사된다. 전자는 전압에 의해서 전기장이 형성되면 가속되어 전압에 따른 전자의 가속은 거의 선형적으로 증가한다.
전자빔을 이용한 산화분해처리 기술은 시간당 방출되는 고 에너지의 전자빔으로부터 대량처리의 가능성, 고효율의 에너지 이용, 소규모의 설치면적, 전원을 차단했을 때 순간적인 전자방출의 차단으로 인한 안전성 확보, 전자빔 조사에 의한 2차적 오염원의 배제, 공정의 연속성 및 자동제어를 통해 기존의 분해처리 기술의 문제점들을 보완하기에 충분하다고 판단된다.
전자빔 가속기의 대개 100keV ~ 10MeV의 에너지를 이용하여 광범위한 분야에서 이용되고 있으며 적외선(IR), 자외선(UV) 등의 전자파 에너지와 비교하면 다음 표와 같이 비교된다.
각 기기별 주사에너지 단위 비교
종류 에너지(단위 : eV)
적외선 0.01 ~0.1
가시광선 1.5 ~ 3.0
자외선(UV) 3.0 ~ 12.5
X선 ~104
γ선 ~106
전자빔 1.0×105 ~ 1.0 ×107
이와 같이 높은 에너지의 가속된 전자가 충돌하면서 발생되는 중질유분의 탄소간 결합의 일부가 파괴되고 이와 함께 에너지의 충돌에 의해 물분자의 산소원자가 여기(Exciting)되어 형성된 오존(O3)에 의해 산화작용이 가속되므로 결국 중질유분의 분자구조가 부분 파괴되어 중질유분이 경질유분으로 전환되는 것으로 해석된다.
또한, 이와 같은 과정을 통하여 중 질유분중에 불순물로 포함되어 있는 황화합물(SOx)성분이나 질소화합물(NOx)성분도 산화되어 가스 상태로 계외로 배출되게 되므로 결국 중질유분 중의 불순물을 제거하는 기능을 나타내게 되는 것이다.
본 발명을 하기 실험 예를 참조로 하여 더욱 상세하게 설명한다.
중질유 분해효과의 평가
평가에 사용된 전자빔 발생장치인 가속기는 Budker 핵물리연구소에서 제작된 것으로서 가속기의 제원은 전자빔 에너지 0.7MeV, 최대 빔전류 35mA, 출력 25KW이며 전자빔 가속기의 장치구조는 도 1과 같다. 또한 실험에 사용된 중질 원유들의 특성은 다음표 2와 같다.
실험에 사용된 중질원유 특성
원유시료 A B C D
비중(15℃) 0.992 0.954 0.900 0.868
API도 11.6 16.7 25.7 30.9
황(S) (W%) 1.02 0.44 0.86 2.6
수분(W%) 0.1 0.9 0.1 0.1
점도(cPs) 30℃ 7,000 3,140 137.3 110
50℃ 1,100 640 91 70
증류분(w%) 0~140 ℃ 5.6 12.6 17.0 19.5
140~250℃ 9.3 14.0 16.8 11.6
250~350℃ 18.2 23.9 14.5 22.8
증발잔류물 66.9 49.5 51.7 46.1
잔류탄소 9.7 8.4 8.7 8.3
실험에 사용된 중질원유 자체로서는 고점도액이므로 이송이 어렵고 또한 중질유의 경우 원액 자체에 전자빔을 주사했을 경우 고화현상이 나타날수 있기 때문에, 시판중인 디에틸렌그리콜모노부틸에테르 용제와 증휴수를 20%+80%의 중량비로 혼합하여 첨가혼합액으로 사용하였다.
이후, 제조된 첨가혼합액을 중질원유에 10%중량비로 투입 교반하고, 전자빔가속기를 주사하여 처리전후의 각종 원유의 특성을 비교하여 중질원유의 분해 개선효과에 대하여 분석하였다.
실험예 1
분해을 촉진시키기 위해 첨가혼합액 10%를 투입한 원유들을 대조시료로 하고 이를 전자빔 가속기에 20mA를 2회 주사한후 원유의 점도를 측정하여 비교하였다.
이는 중질유분의 경우 경질 유분에 비하여 분자량이 높아 점섬이 상대적으로 높게 나타나므로 분해의 간접적인 지표가 되기 때문이며, 중질유분이 개질(크래킹분해)화가 일어난 경우에는 점도가 필수적으로 감소하기 때문이다. 또한 점성이 높은 중질유의 거대분자량의 유분들은 증류과정에서 잔류물로 남아 최종적으로 아스팔트와 같은 경제성이 낮은 유분으로 남기 때문에 이를 가급적 최소화시키는 개질 방법이 요구되는 것이다.
각 시료의 전자빔가속기 주사 전후의 점도 변화 측정 결과를 표 3 에 나타내었다.
각 시료의 전자빔가속기 주사전후의 점도 변화
첨가혼합액 10% 투입후 원유 시료 A10 B10 C10 D10
점도(cPs) 전자빔 주사 전 30℃ 5,500 2,455 104 86
50℃ 830 526 71 59
전자빔 주사 후 30℃ 3,850 1,720 75 68
50℃ 605 380 49 42
실험예 2
첨가 혼합액 10%를 투입한 원유들을 하기 도 2에 나타낸 <전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질 장치의 구성도>에 나타낸 바와 같은 파이로트장치를 통하여 처리한 이후, 분해 처리된 원유의 조성을 처리전 원유와 비교하여 전자빔가속기에 의하여 중질원유의 개질 정도를 확인하였으며 그 결과를 표 4에 나타내었다.
본 발명의 실험에서 사용된 처리후의 유수 분리방법은 원심분리방법을 사용하였으나 실제 상업적인 적용가능성을 높이기 위해서는 도 2에 나타낸 구성도와 같이 유수 분리조는 원심분리기가 적합하며, 본 실험에서는 편이상 원심분리기를 사용하여 평가하였다.
또한, 장치 설비에서 중질유의 개질(크래킹)분해 과정 중에 발생되는 황화합물이나 질소화합물 가스의 방출을 위해 배기장치를 설치하였고, 이와 함께 일부 휘발성 유분이 분해가스와 함께 이행되는 것을 방지하고 경질유분의 회수를 위하여 냉각열교환기 및 회수용 드럼을 부착하였다.
원유시료 처리전 A 처리후 A 처리전 B 처리후 B
비중(15℃) 0.992 0.957 0.954 0.926
API도 11.6 16.4 16.7 21.3
황(S) (w%) 1.02 0.6 0.44 0.2
질소(w%) 0.2 0.1 - -
수분(w%) 0.1 0.1 0.9 1.0
점도 (cPs) 30 ℃ 7,000 3,920 3,140 1,910
50℃ 1,100 651 640 440
증류분 (w%) 0~140 ℃ 5.6 10.2 12.6 16.1
140~250℃ 9.3 14.9 14.0 18.5
250~350℃ 18.2 21.0 23.9 25.8
증발잔류물 66.9 53.9 49.5 39.6
잔류 탄소 9.7 9.2 8.4 8.2
상기 표 4 에 나타낸 결과로 볼 때, 본 발명의 처리과정을 통하여 중질유분이 경질화되는 것을 알 수 있으며, 특히 중질유분 중에 경제성이 낮은 아스팔트나 피치와 같은 증발 잔류분이 감소되고 경제성이 높은 개솔린 성분(0~140℃증류분)이나 캐로센성분(140~250℃증류분)이 증가하는 것을 알 수 있다.
또한, 본 발명을 통하여 중질 원유 중의 황 성분의 함량이 40~55%감소한 것을 알 수 있다.
따라서, 본 발명을 통하여 중질원유의 경제성을 증진시킴은 물론, 후단 정제공정에서 탈황공정과 같은 부수적인 공정을 축소 또는 생략이 가능하도록 함으로 더욱 경제성을 증진시키는 효과를 얻을 수 있다.
중질 원유에 본 발명의 개질(분해) 방법을 적용할 경우, 공지의 중질유 개질(분해) 방법에 비하여 경제적으로 우수한 분해방법으로 중질유를 개선할 수 있음은 물론, 황 성분이나 질소성분과 같이 후단 정제공정에서 반드시 필요한 제거공정 을 생략 또는 최소화할 수 있게 된다.
또한, 본 발명의 설비구성의 경우 패캐지 형태의 대단히 축소된 규모로 운전이 가능하므로, 공지된 중질유의 개질(분해) 방법에서와 같은 대규모의 설비를 필요로 하지 않기 때문에 대단히 혁신적인 중질유의 개질(분해) 방법으로서 불필요한 설비투자비를 대폭적으로 절감시킬 수 있는 효과를 줄 수 있다.
본 발명은 예시된 실험예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.

Claims (5)

  1. 전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질(크래킹분해) 방법으로서,
    중질원유에 용제와 물의 혼합액을 첨가하여 중질원유의 분해를 촉진시키는 것을 특징으로 하는, 전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질(크래킹분해) 방법.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    원유 중의 황화합물(SOx)성분이나 질소화합물(NOx)성분이 적어도 감소되는 것을 특징으로 하는, 전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질(크래킹분해) 방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    중질원유, 용제, 및 물의 혼합액이 유입되는 전자빔 가속기; 및
    상기 전자빔 가속기에 의하여 분해된 유수를 분리하는 유수분리조;를 포함하는 분해설비가 이용되는 것을 특징으로 하는, 전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질(크래킹분해) 방법.
  5. 제 4 항에 있어서,
    중질원유의 개질을 촉진하는 첨가제에 사용되는 용제로서, 디에틸렌글리콜모노부틸에테르 이외에도 메칠에테르 및 에틸렌그리콜모노부칠에테르, 솔벤트납사, 등유(캐로센) 등이 사용되고 여기에 물이 혼합되어 분해보조액으로 사용되는 것을 특징으로 하는, 전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질(크래킹분해) 방법.
KR1020060090333A 2006-09-18 2006-09-18 전자빔 가속기를 이용한 중질원유의 개질(크래킹분해) 방법 KR100819565B1 (ko)

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