KR100808029B1 - 에틸벤젠을 스티렌으로 탈수소화하기 위한 개선된 장치 - Google Patents

에틸벤젠을 스티렌으로 탈수소화하기 위한 개선된 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 가스 유동 촉매상 반응기 조립체에서 촉매 수명과 효율을 개선하기 위한 방법과 장치를 기술한다. 반응기는 외부 반응기 용기, 내부 변위 실린더, 및 상부 절반과 하부 절반을 갖는 변위 실린더 주변의 환형 촉매상을 포함한다. 유체 유동 개선은 반응 용기 내부와 촉매상을 지나는 유체 유동의 일정성을 향상시키기 위해 변위 실린더의 상부 절반에 적어도 하나의 배플을 구비하므로써 달성된다. 또한 외부 반응 용기, 상부 절반, 하부 절반과 반응기 외부 표면, 내부 비활성 공간을 갖는 내부 변위 용기, 및 환형 촉매상을 포함하는 가스상 반응기 내부에서 일정한 유체유동을 개선하기 위한 방법이 기술된다. 상기 방법은 실제 반응기 상태를 이용한 유체 유동 시뮬레이션을 이용하는 것을 포함한다. 시뮬레이션 구동 중에, 배플들은 시뮬레이션된 유체 유동을 개선시키기 위한 변위 반응기의 외부 반응기 표면에 구비된다. 배플들은 실린더의 내부 비활성 공간에 삽입되는 것과 내부 비활성 공간으로부터 반응기 외부 표면에 배플들을 구비하는 것으로 변위 실린더에 구비된다. 상기 방법은 반응기의 해체 없이 현행 반응기를 변형시킬 수 있다.

Description

에틸벤젠을 스티렌으로 탈수소화하기 위한 개선된 장치{IMPROVED APPARATUS FOR DEHYDROGENATION OF ETHYLBENZENE TO STYRENE}
도 1은 본 발명의 한 가지 실시예에 따르는 반응관 및 배플 위치의 단면 유동 구성도를 도해한 것이다.
도 2는 본 발명에 따르는 변형된 한 반응기에서의 유체 유동의 정상화를 도시한 것이다.
본 발명은 스티렌 제조 분야에 관한것으로써 보다 상세하게는 에틸벤젠을 스티렌 모노머로 탈수소화하기 위한 반응 용기를 포함하는 장치를 기술한다.
스티렌 분자를 형성하도록 벤젠고리상의 에틸 라디칼로부터 수소를 떼어내기 위해 약 1000oF의 범위로 상승된 온도 및 약 10에서 20 PSIA압력 하에서 에틸벤젠을 산화철과 같은 탈수소화 촉매에 반응시키는 것은 스티렌 제조 기술분야에서 잘 알려져 있다. 이것은 일반적으로 보통 EB 탈수소 반응기라 불리는 스티렌 방사(radial) 반응기에서 행해진다. 일반적으로, 탈수소 반응기는 직경이 약 5에 서 30 피트 이상, 길이는 10에서 100 피트 이상으로 매우 큰 규모의 연장된 원주형 수직 구조물이다. 그러한 반응기의 일반적인 구조는 수직 반응기의 하부 중심에 위치한 입구에 에틸벤젠 가스를 주입 할 수 있는데, 이때 가스는 환형(annular)구역을 통해 흘러 올라가, 산화철의 다공성 촉매상 또는 다른 적절한 탈수소 촉매를 통해 방사상으로 외향하여 통과한 후 반응기 외곽부의 상부에서 배출되도록 외부 환형 구역을 통해 상향하여 통과한다. 촉매상을 지나는 에틸벤젠 유동이 방사방향이기 때문에, 이러한 반응기들은 종종 "방사"반응기로 불린다.
일반적으로 방사 반응기는 촉매상 내부의 환형 유동 영역이 반응기로 에틸벤젠을 운송하는 주입관의 단면유동면적에 대하여 어떤 상대적인 비례값을 갖도록 크기가 결정된다. 촉매상 내부의 환형 유동 면적이 유체주입관의 단면적보다 큰 것이 바람직하다. 그런 반응기들의 연장된 높이 때문에 일반적으로 반응기 하부의 주입관은 상대적으로 예리한 90도 반경이 되어야하고 결과(resulting) 효과는 반응관을 지나는 유체의 끝에서 끝까지(side-to-side) 부적절한 배치(maldistribution)이다. 이상적으로, 반응기로의 주입 파이프는 반응기 유입 이전에 상당한 거리만큼 직선의 수직관이여야 하지만, 이것은 물리적 형태로 인하여 반응기의 연장된 수직 높이 때문에 불가능하다.
또한, 세로 또는 축상(axial)의 유동이 방사상이나 가로 유동으로 변환하고 그런 다음 다시 세로의 유동으로 돌아오는, 반응기의 연장된 수직 길이를 지나는 유동 특성 때문에, 상부에서 하부까지의 촉매상을 지나는 유속은 통상적인 반응 용기에서 광범위하게 변하므로, 가장 빠른 유속을 갖는 반응기의 영역에서는 촉매 수 명이 줄어들게 된다. 방사 반응기에서 촉매상을 지나는 가장 빠른 이송 속도는 일반적으로 반응기 상부 근처에서 발생하고, 촉매상을 지나는 가장 낮은 속도는 주입 파이프 근처의 반응기 하부 근처에서 발생하는 것으로 실험과 유속 측정에 의해 밝혀졌다. 이렇게 촉매상 상부에서 증가되는 속도 및 촉매상 하부에서 감소되는 속도는 반응기 상부 근처에서 촉매의 수명을 크게 단축시키고 촉매 재생산을 위한 반응기의 일시 정지를 평소 기대한 것 보다 훨씬 앞당긴다.
따라서, 축상 및 수직 방향 모두에서 반응기의 유동을 개선하는것이 바람직하다. 1994년 10월 25일 버틀러(Butler)등에게 허여되어 피나 테크놀로지사에 양도된 미국 특허 제5,358,698호는, 변위(displacement) 실린더를 사용하므로써 탈수소화 반응기에서의 유동을 개선하는 방법을 기술하고 있다. 이 특허의 내용은 전체가 여기에 참고로 도입되었다. 유체유동에서 개선이 '698 특허에서 제시된 방법에 의해 달성되지만 촉매의 효율을 향상시키기 위해 추가적인 개선이 요구된다.
본 발명은 변위 실린더를 포함하고 반응기 높이 전체에 걸쳐 수직 유동차이를 감소시키기 위한 변위 실린더의 외부에 특정 배플링(baffling)을 사용하는 탈수소화 반응 용기 장치를 기술하고 있다. 배플은 반응기 해체 없이 변위 실린더에 구비된다. 배플은 반응기의 높은 유동 속도 영역(flow rate region)에서 유동율을 감소시키는 특정 위치에서 변위 실린더의 외부에 구비된다. 한 실시예에서, 적어도 2개의 배플이 반응기를 통과하는 유체 유동을 좀 더 일정하게 하도록 하기 위해 반응기 상부 절반에 구비된다.
본 발명의 한 가지 실시예에 따르면, 현행의 에틸벤젠 탈수소화 반응기는 유체 유동 및 연장된 촉매 수명을 향상시키기 위해 개장된다. 반응기를 개장하는 것은 현행의 반응기 상태와 촉매 충전을 분석하는 것으로 시작한다. 반응기를 통과하는 유체 유동은 시뮬레이션된다. 일단 시뮬레이션 상태가 실제 작동을 반영하면, 유체유동 개선도 시뮬레이션된다. 개선은 더 빠른 유속을 갖는 위치에서 변위 컬럼에 배플을 구비하는 것을 포함한다. 배플의 위치, 크기 및 개수는 가능한 한 일정한 유체유동을 제공하기 위한 시뮬레이션에 의해 결정된다. 시뮬레이션 후에 실제 배플들은 반응기의 해체없이 변위 컬럼 외부에 구비된다. 배플들은 반응기 상부 절반에 구비되고 변위반응기로부터 촉매상 벽 안쪽 거리의 절반보다 많이 차지하지 않는 것이 바람직하다. 공정은 동일물(same)을 최소화하면서 압력 강하를 최대한 활용한다.
산업 경향을 보면, 스티렌 제조를 위해 더 큰 반응기들이 구동 경비를 줄이기위해 사용되고 있다. 본 발명이 스티렌 제조를 위한 에틸벤젠 탈수소화 반응기에 관련해 기술하는 한편 본 발명은 고정 촉매상을 가진 큰 반응기의 작동을 향상시키는 것에 활용될 수 있다..
도 1은 원주형의 용기 내부 중심에 위치한 내부 원주형 변위 멤버 12를 에워싸는 연장된 외부 원주형 외곽을 갖는 EB 탈수소 반응 용기(10)의 도식적인 단면유동면적이다. 용기(11) 및 변위 멤버(12)는 일반적으로 두 용기의 세로 중심선에 수직인 단면유동면적이 원형임을 의미하는 정확한 원형 실린더이다. 변위 실린더 (12)는 두 실린더 구조의 중심 세로축이 일치함을 나타내는 용기(11)에 동축(co-axially)으로 위치하는 것이 바람직하다. 큰 단면유동면적을 갖는 주입 파이프(13)은 외곽(11)의 하부에 형성된 중심 주입구(14)에 연결되어 있다. 주입 파이프(13) 또한 단면유동면적이 원주형임이 바람직하다.
동축 일직선상에 용기(10)에서 실린더(12)의 배치는 변위 실린더 주위 환형 촉매상(18)의 형성을 돕는다. 임의의 방사상 외부로 연장하는 유동 배플는 촉매상을 통과하여 가스 유동 방향으로 방사적으로 외부로 연장하고 그것들을 방사유동 방향으로 잡아, 세로 유동을 막고 촉매상을 통과해 나가는 유동을 부드럽게 하는 촉매상 외벽에 형성될 수 있다. 일단 이러한 촉매상 배플들이 설치되면, 위치는 긴 정지시간 및 반응기의 해체없이는 바뀔 수 없다.
촉매상(18)은 개구를 갖는 다공성의 내벽 및 유사 다공성 또는 개구를 갖는 외벽으로 이루어진 중앙 집중 원주형 촉매을 포함한다. 촉매 표피층(shell)은 유동을 최대화시키면서 내벽과 외벽 사이의 탈수소 촉매에서 충분히 정체되는 것이 바람직하다. 탈수소화 방법에서 사용되는 특정한 전형적인 촉매들은 유나이티드 카탈리스트(United catalyst(스티로맥스 시리즈)) 및 크리터리온(Criterion(버시켓 시리즈))에서 판매된다. 이들은 산화철 유형 또는 다른 촉매의 탈수소화 유형이 될수 있다. 촉매입자의 모양과 크기는 다양하고 반응기 내부의 유체 유동에 영향을 미칠 수 있다.
변위 실린더(12)와 촉매상(18) 사이의 내부 파이프(13)의 유동 면적 및 환상 면적(21)의 크기는 파이프(13)의 약 단면적의 두배 값인 환상면적(21)에서 약 2에 서 1의 범위가 바람직하다. 게다가, 촉매상(18)과 용기(11)사이의 환상면적(22)(바깥 환형)는 상대적으로 좁고 후-변형 또는 그 범위에서의 작업을 위한 충분한 공간을 갖을 수 없다. 용기 벽(11)의 내부에서 어떤 작업을 수행하기 위해, 촉매상(18)은 이동되어야 한다. 이것은 상당한 경비와 긴 정지시간을 나타낸다. 외부 파이프(5) 및 입구(6)은 반응기로부터 제품을 이동시키기 위한 수단을 제공한다. 배플(30), (31) 및 (32)는 본 발명의 실시예에서 보여진다. 이러한 배플들은 반응기를 통과하는 유동에 영향을 주고 내부 파이프 (13) 또는 촉매 트레이에서의 배플에 존재할 수 있는 특정 배플들의 동일 기능을 수행하도록 작동 하지 않는다.
본 발명은 다음의 논의에서 보여지는 바와 같이, 현행 반응기의 변형에 특히 적합하다. 현행 반응기에서, 정상 상태 유동 시뮬레이션은 잘 알려진 방법으로 달성된다. 한 가지 실시예에서, 냉류는 이차원 축 대칭 반응기 모델을 사용하므로써 달성된다. 구조(geometry)는 약 14,000 개의 6면체 셀들로 나뉘어진다. 온도, 분자량, 및 비열에 대한 평균값들은 가상의(affected) 공장에서, 실제 사실에 바탕 둔 데이터들로부터 이용되었다. 하기의 표 1은 전형적인 작동 상태를 도시하고 있다.
유동 lb/h 500,000
배출 압력(exit preesure),psia 8~14
평균 온도, Fo >1000
평균 분자량 25.9~26.2
평균 점성, cp 0.003
평균 비열, J/Kg.℃ 2400~2500
촉매상 다공성 또한 고려되었다. 이것은 촉매의 모양과 입자 크기를 계산에 넣었다. 매끄럽고, 모양지어지고, 골진 변형들을 포함한 다양한 촉매들이 고려되었 다. 촉매 알갱이의 직경은 4~8mm인 알갱이 길이에 3~3.5mm 정도이다. 촉매상 밀도는 1ft3당 70~95파운드로 다양했다. 촉매상 다공성은 작동 후반의 그것의 가장 낮은 값에 도달할 때까지 반응기 작동 중 변화한다.
속도 측면(profile)과 압력은 반응기 구조(geometry)의 각각의 셀에서 계산되었다. 유체 유동 시뮬레이션에서 계산은 이 기술분야에서 잘 알려져 있고 그것을 수행하기 위한 방법은 본 발명의 주제가 아니다.
도 1에 도시된 것과 유사한 반응기에서의 유동 분포는, 배플 (30),(31) 및 (32)가 없지만, 반응 층의 상위 20%와 하부 20%가 일반 LHSV보다 높은데서 작동했음을 도시했다. 반면에, 절반 60%는 일반 LHSV보다 낮은데서 작동되었다. 그러므로, 거리(distance) 작용으로 유동은 반응기 하부 절반에서 감소되었고 반응기 상부 절반에서 증가되었다. 상부 절반에서 유동의 증가는 내부 환상에서의 압력강하와 비교해 외부 환상에서의 더 큰 압력 강하로 인해 생긴다. 하부 절반에서, 증가된 유동은 외부 환상와 비교해 과다한 내부 환상 압력강하로 인해 생긴다.
현행의 반응기 개장을 위해, 유체 유동을 수정할 가장 좋은 방법은 반응기를 통해 일정한 유동에 근접하므로써, 제공하는 변위 실린더의 일정 높이에 특정 크기의 배플들을 두는 것으로 결정되었다. 내부 링의 상위 구역에 링 또는 배플들의 구비는 외부 환상에서의 압력 강하와 맞추기 위해 내부 환상 압력 강하를 증가시켰다. 촉매상 유동화는 배플 또는 링의 배치와 수의 계산에서 고려되었다. 본 발명의 상당의 요구들은 압력강하를 최소화하는것과 더불어 압력강하의 최대활용을 포함한 다. 다시 말하면, 배플의 구비는 반응기 안에서의 압력 강하를 증가시킨다. 배플의 구비는 압력 강하 증가를 최소화하고 유체 유동 정상화에 효과적으로 행해져야만 한다. 추가적으로, 반응기에서의 배플 연장은 변위 실린더의 외벽에서 촉매 층의 내벽으로의 거리의 절반, 예를 들어 내부 환상 폭의 절반을 넘지 않도록 제한되는 것이 바람직하다. 이러한 요인들의 조합은 유체유동 정상화를 위한 시뮬레이션 해법에 포함되어진다.
변위 실린더(실린더 (12))의 외부 표면상에 배플 또는 링의 구비는 변위 실린더 또는 촉매 트레이나 구조물을 제거하지 않고 반응기내의 유체 유동을 변형할 수 있. 변위 실린더는 맨 웨이(man way)가 상부에서 잘리고, 작업이 변위 실린더의 내부로부터 진행되는 충분한 폭을 가지고 있다. 실린더 벽은 필요한 위치에서 절단되고 배플은 내부로부터 구비되여 용접되었다. 이것은 반응기의 어떠한 해체도 요구하지 않으며 최소 정지 시간 안에 변형 시킬 수 있다.
본 발명의 한 가지 실시예에 따라, 현행 에틸벤젠 탈수소화 반응기는 분석되고 변형되었다. 반응기 공간(space)은 60인치의 내부 직경과 88인치의 외부 직경으로 62피트의 높이를 가지고 있다. 반응기는 13.5피트의 내부 직경을 가졌다. 변위 실린더의 외부 직경은 5.75피트였다. 촉매상은 7피트 5.25인치의 내부직경과 12.5피트의 외부 직경을 가졌다. 반응기는 6인치 깊이의 외부 환형을 가졌다. 작동중에, 이 반응기는 시간당 500,000파운드가 넘는 유동율을 가졌다. 차원에서 보여지는 것처럼, 반응기 내부의 사용할만한 공간은 개인들이 그 공간에서 작업할 만한 여유를 주지 않는다. 시스템에서의 어떤 변형은 반응기의 해체를 필요로 한다. 이 것은 본 발명이 있기 전 까지의 경우이다. 반응기에서 작용하는 매개변수들에 따라 이 반응기의 유체 유동 향상을 위해, 세 개의 배플 또는 환상는 변위 반응기의 외곽(반응 쪽)에 설치되었다. 배플들은 도 1에서 아이템 (30),(31) 및 (32)로써 도시된다. 상부 링 (30)은 49피트 높이에서 설치되었고 반응기 안으로 7.5인치 연장되었다. 중간 링 또는 배플 (31)은 46.75피트의 높이에서 설치되었고 반응기 안으로 5.0인치 연장되었다. 하부 환상 (32)는 40피트의 높이에서 설치되었고 반응기 안으로 5.0인치 연장되었다. 이러한 배플들은 반응기를 통과하는 유체 유동을 보다 일정하게 한다. 보여지는 바와 같이, 배플들은 반응기의 높이가 증가함에 따라 반응기로의 연장 증가로 이 반응기의 상부 절반에 구비되었다. 일정한 유체 유동의 향상은 촉매 수명과 효율을 향상시킨다.
도 2는 상기의 실시예에서 배플을 구비했을 때의 효과를 도시한다. 이 고정된 라인은 배플의 구비 이전에 반응기를 통과하는 수직방향의 유체 유동을 도시한다. 그래프는 반응기의 낮은 부분과 높은 부분에서 상기의 일반적인 유체 유동을 도시한다. 배플의 구비는 상부(배플의 위치)에서의 유동을 정상화하고 절반부분을 통과하는 유체 유동을 개선한다.
그리하여, 상기한 도면 및 설명에서 기술한 바와 같이, 본 발명은, 방법과 장치들이 반응기 단면유동영역의 위 아래의 다양한 지점에서 연장된 촉매 수명과 유속 폐색 조절의 이점들을 누리는, 에틸벤젠을 스티렌으로 탈수소화하기 위한 방법 및 장치를 제공한다. 통상적인 반응기들은 촉매상의 다양한 영역을 지나는 일정치 않은 유속때문에 짧은 촉매 수명으로 손상를 입는다.
촉매상 상부를 통과하는 유속이 그 층의 절반을 지나는 유동보다 1과 1/2에서 2와 1/2 배까지의 범위에 있음이 밝혀졌다. 그리하여, 반응기안에서 촉매의 사용은 일정치 않았고, 예상한 촉매 수명보다 훨씬 짧게 직접적인 영향을 미쳤다.
결국, 본 발명은 현저하게 수직 유속 변화를 줄이는 반응기 배열을 기술하고 있다. 이것은 변위 반응기의 외벽을 따라 구비된 배플들의 사용으로 이뤄진다. 유동 시뮬레이션은 배플의 수, 위치 및 크기를 결정하기 위해 사용된다.
일반적인 작동에서, 에틸벤젠 공급원료는 주입구역(14)를 통해 원료공급선 (13)을 지나 반응관에 공급된다. 거기서 부터 원료 물질은 촉매상(18) 주위의 반응기로 흘러들어간다. 반응기에서 작동상태는 약 900℉~1225℉ 온도, 및 8~22 PSIA 압력의 범위가 바람직하다. 반응기에서의 유속은, 약 200~300 fps의 반응기를 통과하는 바람직한 전체 유속으로, 약 100~400fps 범위에 분포되어 있다.
본 발명의 특정 바람직한 실시예가 본 발명의 일반적인 원리의 이해를 돕기위해 기술되고 있음에도 불구하고, 다양한 변형과 개정들이 이러한 원리들로부터 멀어짐 없이 기술된 탈수소화 반응기 조립체에서 영향 받을 수 있음이 인정된다. 예를 들어, 바람직한 실시예가 반응기 상부 절반에 세개의 배플 구비으로써 기술된데 반하여, 배플의 수와 위치는 특정 반응기에 따라 다양화될 수 있다. 또한, 상이한 배플 모양들이 유동의 정상화를 이루기 위해 사용될 수 있음이 명백하다. 그 밖의 변화들은 이 기술분야에서 숙련된 기술자들에게 명백해지므로 본 발명의 특정 실시예들의 모든 변화들과 변형을 포함(cover)하기 위해 공표되었고, 본 발명은 여기서 발명의 정신과 범위로부터 이탈되지 않도록 예증하기 위해 기술되었다.

Claims (8)

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  4. 외부 반응용기; 상반부와 하반부 및 외부 반응면과 내부 비활성공간을 갖는 내부 변위실린더; 및 환상 촉매상;을 포함하는 기상 반응기에서 유체 유동 균일성을 개선하는 방법에 있어서,
    실제 반응기 상태를 이용하여 유체 유동 시뮬레이션을 수행하는 단계;
    시뮬레이션된 유체 유동을 개선하기 위해 상기 변위실린더의 상기 반응면 상에 배플들을 부가하는 단계; 및
    상기 변위실린더의 상기 비활성공간에 들어가 상기 배플들을 상기 비활성공간으로부터 상기 반응면에 부착시킴으로써 상기 배플들을 상기 변위실린더에 부가하는 단계;
    를 포함하는 유체 유동 균일성 개선 방법.
  5. 제4항에 있어서, 3개의 배플들이 상기 변위실린더의 상기 상반부에 부가되고, 상기 배플들은 상기 반응기 또는 촉매상의 해체 없이 부가되는 것을 특징으로 하는 유체 유동 균일성 개선 방법.
  6. 제4항에 있어서, 상기 환상 촉매상은 상기 변위실린더로부터 일정 거리에 위치하고, 상기 배플들은 상기 촉매상까지 거리의 절반보다 멀지 않은 거리만큼 상기 반응용기 내로 연장하는 것을 특징으로 하는 유체 유동 균일성 개선 방법.
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  8. 삭제
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