KR100717953B1 - Method and Device for Measurement of the Emission Rate of Radon - Google Patents
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Abstract
본 발명에서는, 방사선 측정시 확률적 붕괴특성에 의한 측정오차를 감소시키는 원리를 적용하여 시료 표면으로부터의 라돈방출 속도와 공기 중의 라돈방사능 붕괴에 의한 소멸속도가 같은 방사 평형 상태에 도달하는 시간까지 기다리지 않고 1일 내지 3일 정도의 시간만으로 고체 표면 또는 고체 분말로부터 방출되는 단위면적 또는 단위 질량당 라돈방출률 측정을 가능하게 하였으며 또한, 동일한 시간대 및 같은 환경조건에서 2건 이상의 라돈방출률을 동시에 측정할 수 있도록 하여 측정결과의 정밀비교를 가능하게 하였다.In the present invention, by applying the principle of reducing the measurement error due to the stochastic decay characteristics during radiation measurement, wait until the time when the radon emission rate from the sample surface and the extinction rate due to the radon radioactive decay in the air reach the same radiation equilibrium state. It is possible to measure the radon emission rate per unit area or unit mass released from the solid surface or solid powder in only 1 to 3 days without the time, and also it is possible to simultaneously measure two or more radon release rates in the same time zone and the same environmental conditions. This allows precise comparison of the measurement results.
라돈농도, 라돈방출률, 라돈차단율, 챔버, 항온, 항습 Radon concentration, Radon release rate, Radon blocking rate, Chamber, Constant temperature, Humidity
Description
'도 1'은 본 발명의 장치를 나타낸 그림으로써 주전원스위치(01), 가열스위치(02) 및 온도조절기(03)가 부착된 항온기 내부에 연속식 라돈농도측정기(11,12,13)가 내장된 3개의 챔버(21,22,23)가 있음을 알 수 있다.1 is a diagram showing the device of the present invention, the continuous radon concentration measuring instrument (11, 12, 13) is built in the thermostat attached to the main power switch (01), heating switch (02) and temperature controller (03) It can be seen that there are three
'도 2'는 기존의 라돈방출률 측정 시스템을 나타낸 그림으로써 연속식 라돈농도측정기(101)와 챔버(102) 및 공기순환펌프(103)가 파이프를 통해 서로 연결되어 있음을 알 수 있다.2 is a diagram showing a conventional radon emission rate measuring system, it can be seen that the continuous
라돈은 지각의 구성물질 중에 존재하는 우라늄-238의 여섯 번째 붕괴생성물에 해당하며 대기중으로 방출되기 쉬운 불활성 가스의 알파선 방출체에 해당하므로 토양에 접촉한 건축물의 실내 및 우라늄의 함량이 높은 모래와 자갈 등의 골재를 사용한 건축물의 실내에 높은 농도로 존재할 가능성이 있다. 라돈의 농도가 높은 지역에서 오랜 기간 생활하는 경우 방사선 피폭으로 인한 폐암 발생확률이 높아지게 되므로 라돈농도 측정의 필요성이 있다고 할 수 있으며, 특히 라돈의 농도가 높을 가능성이 있는 지하철, 지하상가 및 지하광산 등의 경우에는 라돈 농도뿐만 아니라 구조물 표면으로부터의 라돈방출률을 측정하는 것과 측정결과에 근거한 라돈 저감화 시공이 필요하다고 할 수 있다.Radon is the sixth decay product of uranium-238 present in the earth's crust and is the alpha emitter of an inert gas that is likely to be released into the atmosphere. There is a possibility of being present in a high concentration in the interior of the building using aggregate. Long-term living in areas with high radon concentrations may increase the risk of lung cancer due to radiation exposure, which is why it is necessary to measure radon concentrations, especially subways, underground malls and underground mines, where radon concentrations may be high. In this case, it is necessary to measure the radon emission rate from the surface of the structure as well as the radon concentration, and to reduce the radon construction based on the measurement result.
고체표면에서 방출하는 라돈방출률을 측정하기 위한 방법으로는, '알파트랙'과 같은 시간적분형 라돈농도측정기를 고체 표면에 부착한 후 약 1달 이상의 시간 경과 후 측정된 라돈농도 값으로 라돈방출률을 계산하는 '비적검출법'과, 항온·항습이 유지된 챔버 내에 측정하고자 하는 고체 덩어리 또는 고체 분말 시료를 넣고 약 1주일 이상의 시간 경과 후 챔버 내의 라돈농도를 연속식 라돈농도측정기를 이용하여 측정한 후 방출률을 계산하는 '챔버법'으로 구분할 수 있으며, 라돈농도측정기를 이용하여 측정한 라돈농도는 다음 식에 대입하여 라돈방출률을 계산한다. As a method for measuring the radon emission rate emitted from the solid surface, the radon emission rate is measured by the radon concentration value measured after about 1 month or more after attaching a time-integrated radon concentration meter such as 'alpha track' to the solid surface. After calculating the 'non-drop detection method' and the solid mass or solid powder sample to be measured in the chamber maintained at constant temperature and humidity, the radon concentration in the chamber was measured using a continuous radon concentration meter after about 1 week or more. It can be divided into the 'chamber method' for calculating the release rate, and the radon concentration measured using the radon concentration meter is calculated by substituting the following equation.
위 식에서 'E'는 단위질량당 라돈방출률(pCi/kg-sec) 또는 단위면적당 라돈방출률(pCi/㎡-sec)에 해당하며, CRn는 시료 표면으로부터의 라돈방출 속도와 라돈의 방사성 붕괴에 의한 소멸속도가 같은 방사평형 상태에서의 라돈농도 측정값(pCi/ℓ), λ는 라돈의 붕괴상수(sec-1), t는 시간(sec), W는 시료의 중량(kg), S 는 시료의 표면적(㎡), V는 챔버 부피(ℓ)에 해당한다.'E' corresponds to the radon release rate per unit mass (pCi / kg-sec) or the radon release rate per unit area (pCi / ㎡-sec), and C Rn is the rate of radon release from the sample surface and the radioactive decay of radon. Radon concentration measured value (pCi / l) at the same radial equilibrium rate, λ is the radon decay constant (sec-1), t is the time (sec), W is the weight of the sample (kg), and S is The surface area (m 2) of the sample, V, corresponds to the chamber volume (L).
일반적으로 챔버를 사용하여 라돈방출률을 측정하기 위해서는 챔버 내부에 시료를 넣은 후 시료 표면으로부터의 라돈방출 속도와 라돈의 방사성 붕괴에 의한 소멸속도가 같은 방사 평형 상태에 이를 때까지의 시간을 경과시킨 다음 해당 시점에서의 라돈농도를 측정하여 라돈방출률 계산에 이용하고 있으나, 방사선 측정값은 측정값의 제곱근에 해당하는 표준편차를 갖는 특성이 있으므로 단 1회의 측정값을 이용하여 라돈방출율을 계산하는 경우에는 측정값의 제곱근에 해당하는 측정오차가 발생하게 되며, 시료 표면으로부터의 라돈방출 속도와 라돈의 방사성 붕괴에 의한 소멸속도가 같은 방사 평형이 이루어지기까지는 1주일 이상의 시간이 필요하므로 라돈방출률 측정 작업은 측정오차를 감수해야 함은 물론 많은 시간을 필요로 한다. 또한, 라돈방출율은 온도, 습도 및 기압에 따라 그 값이 달라지는 특성이 있으며, 시료의 건조상태에 따라 챔버 내부의 습도 역시 측정기간 중에 다양한 분포를 나타내게 되는데, 이와 같은 습도의 변화는 측정오차를 증가시키는 원인이 되며 동일한 시료라고 하더라도 측정값은 그때그때 다르게 나타날 수 있게 된다.In general, in order to measure the radon emission rate using a chamber, a sample is placed inside the chamber, and a time is elapsed until the radon emission rate from the surface of the sample and the extinction rate due to the radioactive decay of radon are the same. The radon concentration is measured and used to calculate the radon emission rate.However, since the radiation measurement has a standard deviation corresponding to the square root of the measured value, the radon emission rate is calculated using only one measurement value. The measurement error corresponding to the square root of the measured value is generated, and the radon emission rate measurement is required because it takes more than one week to achieve the same radiation equilibrium with the radon emission rate from the sample surface and the extinction rate due to the radioactive decay of radon. Not only does it take a measurement error, it also takes a lot of time. In addition, the value of radon emission rate varies depending on temperature, humidity, and barometric pressure, and the humidity inside the chamber also shows various distributions during the measurement period depending on the dry state of the sample. This change in humidity increases the measurement error. Even if the sample is the same, the measured value may be different at that time.
본 발명에서는 위에서 제시한 문제를 해결하기 위해, 1개의 항온기 내에 '라돈농도측정기가 내장된 챔버'를 2개 내지 10개 장착하여 동일한 시간대 및 같은 환경조건에서 라돈방출률을 동시에 측정할 수 있도록 하여 측정값의 상호비교가 가능하도록 하였으며, 40% 내지 60% 정도의 염화칼슘 수용액을 '라돈농도측정기가 내장된 챔버' 내부에 함께 넣어 시료에 포함된 수분의 양에 상관없이 챔버 내부의 습도가 일정한 범위 내에 유지되도록 하여 습도 변화에 따른 측정오차를 제거시켰으며, 챔버는 기밀구조로 하여 기압변화 및 항온기의 미세한 온도 변화에 따른 챔버 내부 공기의 팽창 및 수축에 의한 오차가 발생하지 않도록 하였다. 또한, 방사선 측정에 있어서 측정횟수와 표준편차가 서로 반비례하는 원리에 근거하여 라돈방출률 계산에 필요한 라돈농도 측정 횟수를 증가시켜 라돈방출률 측정에 소요되는 시간을 약 6일 이상에서 1일 내지 3일 정도로 단축시킬 수 있었다. In the present invention, in order to solve the problems presented above, by installing two to ten 'chambers with a radon concentration meter' in one thermostat to measure the radon emission rate at the same time and the same environmental conditions at the same time The mutual comparison of the values was possible, and 40% to 60% of calcium chloride solution was put together in the 'chamber containing the radon concentration meter' so that the humidity inside the chamber was kept within a certain range regardless of the amount of moisture contained in the sample. The measurement error caused by the change of humidity was removed, and the chamber was airtight so that the error due to the expansion and contraction of air in the chamber caused by the change in air pressure and the minute temperature of the thermostat was prevented. In addition, based on the principle that the number of measurements and the standard deviation are inversely proportional to each other, the number of measurements of radon concentration required for the calculation of radon emission rate is increased so that the time required for the measurement of radon emission rate is about 6 days to 1 to 3 days. Could be shortened.
위 식에서 σ는 1회 측정 또는 N회 측정시 평균값에 대한 표준편차를 나타내며, n은 1회 측정값 또는 N회 측정한 평균값에 해당한다. 위 식을 이용하여 1pCi/l의 라돈농도 측정효율이 2.5cph인 연속식 라돈농도측정기를 사용한다고 가정하고 측정횟수 증가에 따른 라돈농도 평균값의 표준편차 변화를 계산하여 '표 1'에 나타내어 보았다. In the above formula, σ represents the standard deviation of the mean value during one measurement or N measurement, and n corresponds to the mean value measured once or N times. Using the above equation, assuming that a continuous radon concentration measuring instrument having a radon concentration measuring efficiency of 1 pCi / l is 2.5 cph, the change in the standard deviation of the mean value of radon concentration according to the increase in the number of measurements is shown in Table 1.
'표 1'을 통하여 측정횟수가 증가함에 따라 해당 평균값의 오차범위는 감소하는 것을 알 수 있으며, 특히 라돈농도가 5 pCi/ℓ일 때 측정횟수에 따라 계산된 오차는 1회 측정의 경우 및 24회 측정하여 평균한 경우 각각 28% 및 6%임을 알 수 있다.It can be seen from Table 1 that the error range of the average value decreases as the number of measurements increases, especially when the radon concentration is 5 pCi / ℓ. When measured and averaged, it can be seen that 28% and 6%, respectively.
본 발명은, 챔버 내에 시료를 투입한 시간으로부터 1일 내지 3일에 걸쳐 시료표면으로부터 방출된 라돈에 의한 농도가 챔버 내에서 선형으로 증가한다는 가정하에 시료 투입시부터 측정 종료시간까지 일정시간 간격으로 측정 데이터를 확보한 후 측정 데이터를 이용하여 1차 방정식을 도출한 다음, 1차 방정식의 기울기 및 절편 그리고 계측기 백그라운드 농도를 조합하여 측정 종료시간에서의 '유도라돈농도'를 도출한 후 '유도라돈농도'를 '수학식 1' 및 '수학식 2'에 대입하여 라돈방출률을 계산하기 위한 것이며, '유도라돈농도' 계산에 필요한 계측기 백그라운드 농도는 챔버 내벽 및 챔버 내부에 있는 염화칼슘 수용액에서 방출되는 라돈을 포함한 연속식 라돈농도측정기의 백그라운드에 해당한다. 이를 단계별로 설명하면, ⅰ '연속식 라돈농도 측정기가 내장된 챔버' 내부에 시료를 넣은 후 시간 경과에 따른 초기농도, 중간농도 및 최종농도를 포함하는 라돈농도 측정값을 확보하는 단계, ⅱ 측정된 값을 이용하여, 라돈농도를 시간의 함수로 표시할 수 있는 '1차 방정식'을 유도하는 단계, ⅲ 유도하여 얻은 '1차 방정식'의 '기울기'와 '절편' 및 '측정기의 백그라운드 농도'를 조합하여 '측정종료시간'에서의 '유도라돈농도(C)'를 계산하는 단계, ⅳ '유도라돈농도'를 '라돈방출률을 계산하기 위한 식'('수학식 1', '수학식 2')에 대입하여 라돈방출률을 계산하는 단계로 나타낼 수 있다.According to the present invention, assuming that the concentration of radon released from the sample surface increases linearly in the chamber from 1 to 3 days from the time when the sample is added into the chamber, the sample is added at a predetermined time interval from the time of the sample input to the measurement end time. After obtaining the measurement data, deriving the first equation using the measured data, then combining the slope and intercept of the first equation and the background concentration of the instrument to derive the `` uradodon concentration '' at the end of the measurement Concentration 'is used to calculate the radon emission rate by substituting' Equation 1 'and' Equation 2 ', and the instrument background concentration required to calculate the' uradodon concentration 'is the radon released from the aqueous solution of calcium chloride in the chamber wall and inside the chamber. Corresponds to the background of the continuous radon concentration meter. Explaining this step by step, ⅰ step of obtaining a radon concentration measurement value including the initial concentration, medium concentration and final concentration over time after putting the sample inside the 'chamber with a continuous radon concentration measuring instrument, ii measurement Deriving the 'first-order' equation, which can express radon concentration as a function of time, using the calculated values, ⅲ 'slope' and 'intercept' and 'background concentration' of the 'first-order equation' Calculating the 'urado radon concentration (C)' at the 'measuring end time' by combining ', ⅳ' urado radon concentration 'is a formula for calculating the' radon release rate '(' Equation 1 ',' math equation ' 2 ') can be represented as a step of calculating the radon release rate.
'수학식 1' 및 '수학식 2'에서 'E'는 단위질량당 라돈방출률(Ew:pCi/kg-sec) 또는 단위면적당 라돈방출률(Es:pCi/㎡-sec)에 해당하며, C는 측정값으로부터 도출한 1차 방정식으로부터 계산한 유도라돈농도(pCi/ℓ), λ는 라돈의 붕괴상수(sec-1), t는 시간(sec), W는 시료의 중량(kg), S는 시료의 표면적(㎡), V는 챔버 부피(ℓ)에 해당한다.In Equations 1 and 2, 'E' corresponds to the radon release rate per unit mass (Ew: pCi / kg-sec) or the radon release rate per unit area (Es: pCi / ㎡-sec), and C is Induced radon concentration (pCi / ℓ) calculated from the first-order equation derived from the measured values, λ is the decay constant of radon (sec -1 ), t is time (sec), W is the weight of the sample (kg), S is The surface area (m 2) of the sample, V, corresponds to the chamber volume (L).
<실시예><Example>
페인트 도포에 따른 라돈방출 차단효과를 측정하기 위해, 연속식 라돈농도측정기와 50±5%의 염화칼슘 수용액 250㎖가 들어있는 16ℓ 크기의 챔버 3개가 들어있는 항온기('도 1') 및 시멘트 모르타르를 육면체로 성형한 고화체 시료 3개를 준비한 후, 하나의 시료(시료 X)는 기준 데이터를 얻기 위해 페인트를 도포하지 않고, 또 하나의 시료(시료 Y)는 Y사의 페인트를 도포하고, 나머지 하나의 시료(시료 Z)는 Z사의 페인트를 도포한 후, 이들 시료를 연속식 라돈농도측정기가 들어있는 3개의 챔버에 각각 넣은 다음, 항온기의 온도를 30±1℃로 유지한 채 1시간 간격으로 24시간 동안의 라돈농도를 챔버별로 각각 측정하였다. 이렇게 하여 얻은 24개의 라돈농도 측정값을 이용하여, 라돈농도를 시간의 함수로 표시할 수 있는 1차 방정식을 유도하여 기울기와 절편을 계산한 후, 24시간이 되는 시점에서의 '유도라돈농도(C)'를 챔버별로 각각 계산 한 다음, '유도라돈농도'를 '수학식 2' 에 대입하여 각 시료에 대한 라돈방출률(Es)을 계산하였으며, 또한 계산된 라돈방출률을 이용하여 페인트의 도포에 따른 라돈차단효과를 함께 계산하여 '표 2'에 나타내어 보았다.In order to measure the radon emission blocking effect of the paint application, a thermostat ('Fig. 1') and a cement mortar containing a continuous radon concentration meter, three 16 L chambers containing 250 ml of 50 ± 5% calcium chloride aqueous solution were used. After preparing three solid-shaped solid samples, one sample (Sample X) is not coated with paint to obtain reference data, and another sample (Sample Y) is coated with paint of Y company and the other Samples (Sample Z) were coated with paints of Company Z, and then placed in each of the three chambers containing the continuous radon concentration meter, followed by 24 hour intervals while maintaining the temperature of the thermostat at 30 ± 1 ° C. Radon concentration over time was measured for each chamber. Using these 24 radon concentration measurements, we derive a linear equation that can express radon concentration as a function of time, calculate the slope and intercept, C) 'was calculated for each chamber, and then the radon release rate (Es) for each sample was calculated by substituting' induction radon concentration 'in' Equation 2 ', and using the calculated radon release rate for the application of the paint. The radon blocking effect was calculated and shown in Table 2.
'표 2'로부터, 각각의 시료에 대한 라돈방출률뿐만 아니라 동일한 시간과 같은 환경조건에서 페인트 도포에 따른 라돈차단율을 계산할 수 있었으며, 시료 X에 Y사 및 Z사의 페인트를 도포하였을 때의 라돈차단율(Y사:(2.91-1.52)/2.91*100%, (Z사:2.91-2.06)/2.91*100%)은 각각 48% 및 29%의 임을 알 수 있었다.From Table 2, the radon release rate for each sample, as well as the radon blocking rate according to the paint application under the same time and environmental conditions, can be calculated, and the radon blocking rate when the Y and Z company paints were applied to the sample X ( Company Y: (2.91-1.52) /2.91*100%, (company Z: 2.91-2.06) /2.91*100%) were 48% and 29%, respectively.
본 발명으로 인하여, 시료 표면으로부터의 라돈방출 속도와 라돈의 방사성 붕괴에 의한 소멸속도가 같은 방사 평형 상태에 도달하는 시간까지 기다리지 않고 1일 내지 3일 정도의 시간만으로 고체 표면 또는 고체 분말로부터 방출되는 단위면적 및 단위 질량당 라돈방출률 측정이 가능하게 되었으며, 또한 동일한 시간대 및 같은 환경조건에서 2건 이상의 라돈방출률을 동시에 측정할 수 있게 하여 대기압 변화 등 라돈방출률에 영향을 주는 주변환경이 변하더라도 같은 조건에서의 비교 측정값을 확보할 수 있게 되어 정확한 라돈차단율을 측정이 가능하게 되었다.Due to the present invention, the radon release rate from the sample surface and the extinction rate due to the radioactive decay of the radon are released from the solid surface or the solid powder in only one to three days without waiting for the time to reach the same radiation equilibrium state. It is now possible to measure the radon emission rate per unit area and unit mass, and at the same time and in the same environmental conditions, it is possible to simultaneously measure two or more radon emission rates, even under the same conditions even if the surrounding environment affects the radon emission rate such as atmospheric pressure change. As a result, it is possible to measure the radon blocking rate accurately.
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