KR100701407B1 - 휘발성 유기화합물의 처리장치 - Google Patents

휘발성 유기화합물의 처리장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 휘발성 유기화합물의 처리장치에 관한 것으로서, A) 휘발성 유기화합물 가스 주입구 및 처리가스 배출구를 구비한 본체; B) 가스 유입구 및 유출구를 구비한 튜브형 반응기 내에 광촉매층 및 플라즈마 발생수단이 장착되어 있으며, 상기 가스 유입구가 상기 본체의 휘발성 유기화합물 가스 주입구와 연통하도록 본체 내에 장착된, 플라즈마-광촉매 반응기; 및 C) 상기 본체 내에 플라즈마-광촉매 반응기에 인접하여 위치되어 광촉매층에 자외선을 조사하도록 자외선 램프를 포함하는 본 발명의 처리장치를 사용하여 고농도 및 대량의 휘발성 유기화합물을 부반응을 억제하면서 효율적으로 연속 처리할 수 있다.

Description

휘발성 유기화합물의 처리장치{APPARATUS FOR THE TREATMENT OF VOLATILE ORGANIC COMPOUNDS}
도 1a는 본 발명의 하나의 실시양태에 따른, 휘발성 유기화합물 처리장치의 개략도이고, 도 1b는 상기 처리장치 내부에 위치하는 플라즈마-광촉매 반응기를 가스 유입구 및 유출구와 함께 나타낸 개략도이고,
도 2는 실시예 1에 사용된 휘발성 유기화합물 처리장치의 전체적인 개략도이고,
도 3은 실시예 1, 및 비교예 1 및 2에 의한 벤젠 처리시, 시간에 따른 전환율(%) 변화 그래프를 나타낸 것이고,
도 4는 실시예 1, 및 비교예 1 및 2에 의한 벤젠 처리시, 최대 전환율을 나타낸 후 20분 경과시 얻어진 반응생성물의 분포도(몰%)를 나타낸 것이고,
도 5는 비교예 1에서 플라즈마의 생성조건(에너지 밀도)을 변화시키는 경우 얻어진 반응생성물의 GC(가스 크로마토그래피) 분석 결과이고,
도 6은 실시예 1에서 광촉매의 담지량을 변화시키는 경우 시간에 따른 전환율(%) 변화 그래프를 나타낸 것이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
10 : 공기 탱크
12 : 질량 유속 제어기(MFC: mass flow controller)
14 : 휘발성 유기화합물 주입기 16 : 밸브
18 : H2O 주입기 20 : 혼합 탱크
22 : 전원 24 : 유속 측정기
26 : 샘플링 밸브/수분 게이지 28 : 수분 트랩
30 : 가스 크로마토그래피(GC) 100 : 처리장치
101 : 가스 주입구 102 : 가스 배출구
200 : 자외선 램프 300 : 플라즈마-광촉매 반응기
310 : 금속선 320 : 절연체
330 : 몸체 340 : 금속망
350 : 광촉매층 360 : 가스 유입구
370 : 가스 유출구
본 발명은 유전체 방전 플라즈마를 광촉매 반응의 광원으로 사용하여 휘발성 유기화합물을 효율적으로 연속 처리할 수 있는 장치에 관한 것이다.
종래에는, 엔진 또는 소각장으로부터의 유해 배기가스를 정화하기 위해 주로 코로나 방전에 의한 플라즈마를 이용하거나 촉매를 사용하였다.
코로나 방전에 의한 플라즈마를 이용한 배기가스 정화장치는 배기가스 중에 포함되어 있는 유해물질(질소산화물, 황산화물, 휘발성 유기화합물, 다이옥신 등)을 플라즈마 화학반응에 의해 산화 또는 환원시켜 제거하는데, 이러한 코로나 방전형 배기가스 정화장치로는 코로나 방전 전극을 가는 선형으로 한 와이어 전극-대-실린더(wire-to-cylinder)형과, 코로나 방전 전극을 침상으로 한 침상 전극-대-평판(point source-to-plate)형 등이 대표적으로 사용된다.
촉매를 이용하는 정화방식에서, 일반 촉매의 경우는 별도의 광원은 필요 없으나 고온과 같은 별도의 반응활성조건을 필요로 하며, 광촉매의 경우에는 특정한 파장(자외선 영역, 즉 400nm 근처)을 가진 광원을 광촉매, 예를 들면 TiO2에 조사하여 광촉매 여기시 발생하는 자유 라디칼로 오염 물질을 정화시키게 되며, 이때 광원으로는 자외선 영역 광발생장치인 자외선 램프가 주로 사용되어 왔다.
그러나, 상기한 바와 같은 코로나 방전에 의한 플라즈마를 이용하여 유해물질을 정화하는 경우 목적하지 않은 부반응에 의해 탄화수소 부산물이 다량 생성된다는 문제점이 있고, 광촉매를 이용하는 경우에는 대용량 처리 및 고농도 오염물질의 처리가 어렵고 기존 자외선 램프 광원의 에너지 효율이 20% 정도로 낮다는 문제점이 있다. 나아가, 이들을 개별적으로 이용한 정화장치를 사용하여서는 그 정화처리에 한계가 따를 뿐만 아니라 에너지 투입 측면에서 살펴보아도 효율이 그리 좋 지 않았다.
따라서, 최근에는 에너지 소비를 최대한 줄이면서도 처리성능을 개선할 수 있도록 이들을 조합한 플라즈마와 촉매 또는 광촉매의 혼합형 유해가스 정화장치가 개발되고 있는데(대한민국 공개특허공보 제2001-105140호), 플라즈마에 의해 생성된 화학종(각종 이온, 라디칼)의 생존주기는 보통 수 마이크로초(㎲) 이하이므로, 생성된 화학종이 이 짧은 시간 내에 촉매와 반응하여 높은 가스 정화효율을 나타내기 위해서는 플라즈마 발생부와 촉매 반응부가 효율적으로 결합되어 있어야 한다.
그러나, 이제까지 공지된 혼합형 정화장치들은 플라즈마 발생부 및 촉매 반응부 각각의 비효율적인 구조 내지는 둘 간의 비효율적인 결합에 기인하여 유해가스 처리효율에 여전히 한계를 갖는다.
따라서, 본 발명의 목적은 유해가스인 휘발성 유기화합물을 부반응을 억제하면서 효율적으로 연속 처리할 수 있는 장치를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명에서는,
A) 휘발성 유기화합물 가스 주입구 및 처리가스 배출구를 구비한 본체;
B) 가스 유입구 및 유출구를 구비한 튜브형 반응기 내에 광촉매층 및 플라즈마 발생수단이 장착되어 있으며, 상기 가스 유입구가 상기 본체의 휘발성 유기화합 물 가스 주입구와 연통하도록 본체 내에 장착된, 플라즈마-광촉매 반응기; 및
C) 상기 본체 내에 플라즈마-광촉매 반응기에 인접하여 위치되어 광촉매층에 자외선을 조사하는 자외선 램프를 포함하는, 휘발성 유기화합물 처리장치를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 처리장치를 이용하여 휘발성 유기화합물을 처리하는 방법을 제공한다.
이하 본 발명에 대하여 보다 상세히 설명한다.
본 발명의 처리장치의 한 예를 도 1a에, 그리고 처리장치 내부에 위치하며 가스 유입구 및 유출구를 갖는 플라즈마-광촉매 반응기의 한 예를 도 1b에 나타내었다. 본 발명의 플라즈마-광촉매 복합 처리장치는 자외선 램프와 함께 유전체 방전(DBD, dielectric barrier discharge) 플라즈마를 광촉매 반응의 광원으로 사용함을 특징으로 한다.
도 1a를 참고해 보면, 본 발명에 따른 플라즈마-광촉매 복합 반응이 일어나는 처리장치(100)는 휘발성 유기화합물 가스 주입구(101) 및 처리가스 배출구(102)를 구비한 본체와, 본체 내부에 플라즈마-광촉매 반응기(300) 및 자외선 램프(200)를 포함한다.
또한, 도 1b를 참조하면, 처리장치(100) 본체 내에 장착되는 본 발명에 따른 플라즈마-광촉매 반응기(300)는 상기 본체의 휘발성 유기화합물 가스 주입구(101)와 연통하는 가스 유입구(360) 및 가스 유출구(370)를 구비한 튜브형 반응기 몸체(330)를 가지며 그 안에 광촉매층(350) 및 플라즈마 발생수단을 포함한다. 플라즈 마 발생수단으로는 한쪽 말단이 전원에 연결되어 있으며 광촉매층(350)을 통과하도록 위치된 금속선(310)이 적합하다. 바람직하게는, 금속선(310)은 광촉매층(350) 중앙부를 관통하며, 금속선(310)의 가스 유출구(370) 반대쪽 말단이 플라즈마-광촉매 반응기(300) 외부로 돌출되어 전원과 연결된다. 또한, 플라즈마-광촉매 반응기(300)는, 플라즈마의 효율적인 발생을 위해 몸체(330) 내에 광촉매층(350)을 둘러싸는 금속망(340)을 포함하며, 외부로 돌출된 금속선(310) 방면 몸체(330) 말단에 절연체(340)를 포함한다.
처리장치(100) 본체 내에 장착되는 자외선 램프(200)는 상기 플라즈마-광촉매 반응기(300)에 인접하여 위치되어 광촉매층(350)에 자외선을 조사하게 되는데, 램프의 교환을 용이하게 하기 위해, 처리장치(100) 상부 및 하부 덮개를 나사부 형태로 제작하여 덮개 내측에 자외선 램프(200)를 장착할 수도 있다.
상기 플라즈마-광촉매 반응기(300)와 자외선 램프(200)는 각각 1개 이상 처리장치(100) 본체 내에 장착될 수 있다.
본 발명에 따르면, 휘발성 유기화합물 가스 주입구(101)로부터 공급된 휘발성 유기화합물 가스는 가스 유입구(360)를 통해 플라즈마-광촉매 반응기(300) 내부로 유입되어 광촉매층(350)을 통과하면서 플라즈마-광촉매 복합 반응에 의해 1차적으로 정화된 후, 가스 유출구(370)를 나와 플라즈마-광촉매 반응기(300)에 인접하여 위치된 자외선 램프(200)를 지나면서 2차적으로 정화된 다음, 처리가스 배출구(102)를 통해 배출된다. 상기 플라즈마-광촉매의 복합 반응에 따르면, 전기 방전에 의하여 일반 이온이나 분자들보다 월등히 높은 운동에너지를 갖는 전자들이 생 성되고 이들이 주변의 오염물질들과 충돌함으로써 분자들을 해리(dissociation)시켜 반응성이 큰 라디칼이나 2차 전자(secondary electron)들을 생성시키는 것이다. 이러한 모든 반응 메카니즘은 상온에서 가능하다.
플라즈마-광촉매 반응기(300) 몸체 내벽면 일부를 감싸는 금속망(340) 안에 충진된 광촉매층(350)은 예를 들면 TiO2와 SiO2(바인더)의 혼합물이 코팅된 유리 비드 또는 TiO2가 코팅된
Figure 112006080928311-pat00008
-Al2O3로 구성될 수 있으며, 광촉매의 담지량은 필요에 따라 적절히 조절될 수 있다.
플라즈마-광촉매 반응기(300)의 튜브형 반응기, 즉 몸체(330)는 석영으로 이루어질 수 있다. 금속선(310) 및 금속망(340)은 각각 도전성 금속이면 다 가능하나 가장 통상적으로는 철사 및 철망이 사용될 수 있고, 절연체(320)는 절연성 물질이면 다 가능하나 가장 통상적으로는 테프론이 사용될 수 있다.
처리장치(100)에 금속선(310)을 통해 연결되는 외부 전원으로는 교류 고전압 증폭기가 적합하며, 전원을 이용하여 플라즈마-광촉매 반응기(300)에 140 내지 680 J/L의 범위의 에너지 밀도(SIE, specific input energy)를 제공하는 것이 바람직하다.
이와 같이, 본 발명은 자외선과 함께 유전체 방전 플라즈마를 광촉매 반응의 광원으로 사용하는 본 발명의 플라즈마-광촉매 복합 처리장치를 이용함으로써, 광촉매 반응의 효율을 증진시킴과 동시에 플라즈마 반응의 부반응을 억제하여 고농도 및 대량의 휘발성 유기화합물을 효율적으로 연속 처리할 수 있는 방법 또한 제공한 다. 이러한 본 발명의 장치 및 방법에 의하면, 광촉매 반응과 플라즈마 반응의 시너지 효과 또한 얻을 수 있다.
이하, 본 발명을 하기 실시예에 의거하여 좀더 상세하게 설명하고자 한다. 단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명의 범위가 이들만으로 제한되는 것은 아니다.
실시예 1
도 1a 및 1b에 도시된 바와 같은 처리장치를 이용하여 도 2에 도시된 시스템으로 국내 도장공정에서 배출되는 벤젠 가스를 처리하였다.
도 1에서, 휘발성 유기화합물(벤젠 가스)은 주입기(14)로부터 나와 질량 유속 제어기(MFC: mass flow controller)(12) 및 밸브(16)에 의해 유속이 제어되면서 처리장치(100)로 유입되었고, 처리장치(100)에서 플라즈마-광촉매의 복합반응에 의해 처리된 후 가스 크로마토그래피(30)로 이송되어 성분 분석되었다. 이때, 반응을 활성화시키는 OH 라디칼의 양을 증가시키기 위해 H2O 주입기(18)를 이용하여 혼합 탱크(20)에서 H2O를 벤젠 가스와 1:10의 부피비로 혼합하였으며, 이 혼합물을 200 ㎖/분의 유속으로 처리장치(100)로 유입하였다(순수한 벤젠 농도: 약 100ppm 수준). 벤젠 가스가 통과하는 연결 파이프는 벤젠 가스의 응축을 방지하기 위해 30℃ 이상으로 유지하였다.
처리장치(100) 내부에는 플라즈마-광촉매 반응기(300)가 2개 나란히 장착되었고, 플라즈마-광촉매 반응기(300)의 광촉매층(350)은 TiO2가 코팅된
Figure 112006080928311-pat00009
-Al2O3로서 TiO2 광촉매의 담지량은 충진제 총 중량 기준으로 1.5 중량% 이었으며, 금속선(310)은 1 mm 직경의 철사이고, 금속망(340)은 철망이고, 반응기 몸체(330)는 석영으로, 그리고 절연체(320)는 테프론으로 이루어졌다. 자외선 램프(200)로는 28W UV-A 램프를 처리장치(100) 상부 및 하부 덮개 각각에 3개씩 장착하였다. 교류 고전압 증폭기로서의 전원(22)을 이용하여 플라즈마-광촉매 반응기(300) 내의 에너지 밀도(SIE, specific input energy)를 140 J/L로 설정하였다. 벤젠 가스의 처리를 90분 간 수행하였으며, 가스 크로마토그래피에서의 성분 분석을 통해 벤젠 가스의 전환율을 측정하였다.
비교예 1
플라즈마에 의한 종래의 휘발성 유기화합물 처리장치를 이용하여 상기 실시예 1과 유사한 조건(벤젠 가스 유속: 200 ㎖/분, 에너지 밀도: 140 J/L)으로 벤젠 가스를 90분 간 처리한 후, 가스 크로마토그래피에서의 성분 분석을 통해 벤젠 가스의 전환율을 측정하였다.
비교예 2
광촉매에 의한 종래의 휘발성 유기화합물 처리장치를 이용하여 상기 실시예 1과 유사한 조건(벤젠 가스 유속: 200 ㎖/분, 1.5 중량%의 TiO2가 코팅된 γ-Al2O3 사용)으로 벤젠 가스를 90분 간 처리한 후, 가스 크로마토그래피에서의 성분 분석을 통해 벤젠 가스의 전환율을 측정하였다.
상기 실시예 1, 및 비교예 1 및 2에 의한 벤젠 처리시, 시간에 따른 전환율(%) 변화 그래프를 도 3에, 최대 전환율을 나타낸 후 20분 경과시 얻어진 반응생성물의 분포도(몰%)를 도 4에 각각 나타내었다.
도 3으로부터, 본 발명의 장치를 사용한 실시예 1의 경우 벤젠의 전환율이 최대 50%에 이르는 등 플라즈마만을 사용한 비교예 1에 비해 약 10% 가량 증가하였고, 광촉매만을 사용한 비교예 2는 이들에 비해 현저히 낮은 전환율을 나타냄을 알 수 있다.
또한, 도 4로부터, 실시예 1은 CO2와 같은 완전산화 형태의 목적하는 처리생성물의 양이 카본 발란스(carbon balance) 기준으로 50 몰% 가까이 생성되고 페놀과 같은 부산물은 매우 소량 생성되는 반면, 비교예 1은 부산물이 비교적 다량 생성되고, 비교예 2는 대부분의 벤젠이 광촉매 반응에 참여하지 못하고 그대로 배출됨을 알 수 있다.
참고예 1 : 비교예 1에서의 에너지 밀도의 변화
상기 비교예 1에서 플라즈마의 생성조건인 에너지 밀도를 140, 300 및 680 J/L로 변화시키는 경우 각각의 20분 경과시 얻어진 반응생성물을 가스 크로마토그 래피로 분석하여, 그 결과를 도 5에 나타내었다.
도 5로부터, 어느 경우에도 최종 생성물로서 각종 부반응으로 인한 탄화수소 부산물들이 다량 생성됨을 확인할 수 있다.
참고예 2 : 실시예 1에서의 광촉매 담지량의 변화
상기 실시예 1에서 광촉매의 담지량을 충진제 총 중량의 0, 1.5, 3 및 5 중량%로 변화시키는 경우 각각의 시간에 따른 전환율(%)의 변화를 관찰하여 전환율 변화 그래프를 도 6에 나타내었다.
도 6에서 광촉매의 담지량에 따른 벤젠 분해활성의 차이가 크지 않음을 확인할 수 있으며, 이는 표면에 노출되어 반응에 참여하는 광촉매의 양이 비교적 일정함을 보여준다.
이와 같이, 자외선과 함께 유전체 방전 플라즈마를 광촉매 반응의 광원으로 사용하는 본 발명의 플라즈마-광촉매 복합 처리장치에 의하면, 광촉매 반응의 효율을 증진시킴과 동시에 플라즈마 반응의 부반응을 억제하여 고농도 및 대량의 휘발성 유기화합물을 효율적으로 연속 처리할 수 있으며, 나아가 광촉매 반응과 플라즈마 반응의 시너지 효과 또한 얻을 수 있다.

Claims (7)

  1. A) 휘발성 유기화합물 가스 주입구 및 처리가스 배출구를 구비한 본체;
    B) 가스 유입구 및 유출구를 구비한 튜브형 반응기 내에 광촉매층 및 플라즈마 발생수단이 장착되어 있으며, 상기 가스 유입구가 상기 본체의 휘발성 유기화합물 가스 주입구와 연통하도록 본체 내에 장착된, 플라즈마-광촉매 반응기; 및
    C) 상기 본체 내에 플라즈마-광촉매 반응기에 인접하여 위치되어 광촉매층에 자외선을 조사하는 자외선 램프를 포함하는, 휘발성 유기화합물 처리장치.
  2. 제 1 항에 있어서,
    플라즈마-광촉매 반응기의 플라즈마 발생수단이, 한쪽 말단이 전원에 연결되어 있으며 광촉매층을 통과하도록 위치된 금속선인 것을 특징으로 하는, 휘발성 유기화합물 처리장치.
  3. 제 1 항에 있어서,
    플라즈마-광촉매 반응기의 광촉매층이 TiO2와 SiO2의 혼합물이 코팅된 유리 비드 또는 TiO2가 코팅된
    Figure 112006080928311-pat00010
    -Al2O3로 이루어짐을 특징으로 하는, 휘발성 유기화합물 처리장치.
  4. 제 1 항에 있어서,
    플라즈마-광촉매 반응기 내부의 광촉매층이 금속망에 의해 둘러싸인 것을 특징으로 하는, 휘발성 유기화합물 처리장치.
  5. 제 1 항에 있어서,
    플라즈마-광촉매 반응기의 튜브형 반응기가 석영으로 이루어진 것을 특징으로 하는, 휘발성 유기화합물 처리장치.
  6. 제 2 항에 있어서,
    전원에 의해 플라즈마-광촉매 반응기에 140 내지 680 J/L 범위의 에너지 밀도가 제공되는 것을 특징으로 하는, 휘발성 유기화합물 처리장치.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 따른 장치의 휘발성 유기화합물 가스주입구에 휘발성 유기화합물을 공급하여 플라즈마-광촉매 반응기 내부로 유입되도록 하여 1차적으로 정화처리한 후 이로부터 유출된 가스를 자외선 램프로 2차적으로 정화처리하는 것을 포함하는, 휘발성 유기화합물 처리방법.
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JP2001187319A (ja) 1999-12-28 2001-07-10 Daido Steel Co Ltd ガス浄化方法およびガス浄化装置
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