KR100583232B1 - 용융탄산염 연료전지의 성능 평가를 위한 개선된 삼전극전지 - Google Patents

용융탄산염 연료전지의 성능 평가를 위한 개선된 삼전극전지 Download PDF

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Abstract

본 발명에서는 단위 전지 및 기준 전극을 구비하는 삼전극 전지에 있어서, 기준 전극의 하단부가, 단위 전지의 전류 집전판과 전극을 관통하지 않으며, 단위 전지의 왯실(wet seal)부에 고정되는 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지를 개시한다. 그리고, 상기 삼전극 전지는, 상기 기준 전극이 그 하단부에서, 경화된 매트릭스 슬러리 및 상기 매트릭스 슬러리위에 적층되는 전해질 분말을 구비하는 것이 바람직하다. 그리고, 상기 삼전극 전지는, 상기 기준 전극의 하단부의 저면에 형성된 전해질 교환 구멍의 직경이 1Ψ인 것이 바람직하다. 그리고, 상기 삼전극 전지는, 기준 전극의 알루미나 관의 외경이 6Ψ인 것이 바람직하다. 본 발명의 용융탄산염 연료전지의 성능 평가를 위한 개선된 삼전극 전지에 따르면, 종래의 단위 전지의 성능평가 방법으로는 평가할 수 없는 각 전극의 성능을 분리하여 평가할 수 있다. 특히, 종래와 달리, 물리적 충격과 공급가스의 유출입으로 인한 열충격으로 매트릭스가 균열할 위험을 배제할 수 있고, 매트릭스와 알루미나 관간의 접착력 저감으로 인한 가스 누출과 이에 따른 열충격을 줄이고, 전해질 고갈 문제를 개선할 수 있으며, 기준 전극의 크기에서 오는 물리적 결함을 줄일 수 있다. 이에 따라, 물리적 에러를 최대한으로 줄이면서 각 전극의 성능 변화를 명확하게 측정할 수 있으며, 특히 대면적(100cm2) 단위 전지의 성능 평가에서 전지의 성능 변화에 미치는 인자의 영향에 대한 정확한 척도를 제시 할 수 있고, 용융탄산염형 연료전지의 성능을 직접적으로 평가할 수 있다는 효과를 달성한다.
용융탄산염연료전지, 삼전극전지, 단위 전지, 성능평가, 기준 전극, 왯실부

Description

용융탄산염 연료전지의 성능 평가를 위한 개선된 삼전극 전지{Improved three electrode system cell for evaluation of the performance of molten carbonate fuel cell}
도 1은 종래의 전극 면적 100cm2의 삼전극 전지의 구성을 나타내는 개략도,
도 2a는 본 발명에 따른 삼전극 전지의 구성을 나타내는 개략도,
도 2b는 본 발명에 따른 삼전극 전지의 기준 전극의 하단부 구성을 나타내는 개략도,
도 2c는 본 발명에 따른 삼전극 전지의 기준 전극의 하단부의 저면을 확대하여 나타내는 개략도,
도 3은 본 발명에 따른 삼전극 전지를 이용한 경우의, 150mA/cm2의 로드(load)하에서 시간에 따른 공기극의 성능 변화 추이를 나타내는 그래프,
도 4는 본 발명에 따른 삼전극 전지를 이용한 경우의, 150mA/cm2의 로드하에서 시간에 따른 산화극의 성능 변화 추이를 나타내는 그래프,
도 5는 본 발명에 따른 삼전극 전지를 이용한 경우의, 150mA/cm2의 로드하에서 시간에 따른 전체 전지의 성능 변화 추이를 나타내는 그래프이다.
*주요 도면 부호의 간단한 설명*
100:공기극 200:산화극
300:매트릭스 및 전해질 310:매트릭스 슬러리
320:전해질 분말 350:왯실부
400:전류 집전판 600:기준 가스의 유입구
610:기준 가스의 유출구 700:스테인레스 스틸 관
800:알루미나 관(이중관) 900:금선
910:직경 1Ψ인 구멍
본 발명은 용융탄산염 연료전지의 성능 평가를 위한 개선된 삼전극 전지에 관한 것으로, 융융탄산염 연료 전지의 장기성능에 미치는 각 인자들의 시간에 따른 열화 거동을 평가할 수 있는, 용융탄산염 연료전지의 성능 평가를 위한 개선된 삼전극 전지에 관한 것이다.
본 발명에 있어서, 기준 전극의 하단부란 기준 전극과 매트릭스가 만나게 되는 기준 전극의 부위를 의미하며, 기준 전극내의 전해질 및 매트릭스내의 이온의 유출입이 발생하는 지점이다.
융융탄산염 연료전지(MCFC)는 고온(650℃)에서 작동되기 때문에 다른 연료전지가 갖는 장점 이외에도 여러가지 장점을 가지고 있다.
즉, 양질의 고온 배가스를 이용할 수 있어 열병합 발전에 응용될 수 있을 뿐만 아니라, 가압운전이 가능하여, 가스 터빈과 연계한 복합발전에도 응용될 수 있다.
따라서, 용융탄산염 연료전지를 개발하여 상용화하려는 노력이 계속되고 있다.
그러나, 용융탄산염 연료전지가 상용화되기 위하여는, 장기 운전이 가능해야하고, 이를 위해서는 성능 저하 문제가 해결되어야 한다.
용융탄산염 연료전지의 성능 저하를 일으키는 주요 인자는 공기극과 연료극의 분극 현상과 매트릭스의 균열 및 전해질의 고갈 등이 있다.
이러한 인자들은 전지의 성능 저하, 즉 전압 손실을 초래하므로, 정확한 전압 손실의 해석이 용융탄산염 연료전지의 장기 운전을 실현하는데 있어서 중요하다.
따라서, 상기와 같은 인자들의 열화 현상을 평가하고, 전압 손실을 해석하기위하여 다음과 같은 방법들이 제안되어 있다.
예를 들어, 단위 전지(single cell) 평가 방법이 알려져 있다.
이 방법에서는, 공기극과 연료극 및 매트릭스로 구성된 전지로서, STS316L로 만들어진 전지 프레임을 이용하고, 상기 공기극은 100cm2, 연료극은 120cm2의 면적을 갖도록 하며, 시간에 따른 전지의 성능평가를 수행하도록 하였다.
그러나, 이 방법에 의하면 각 인자들의 영향을 분리하여 평가할 수 없다는 문제점이 있다<고성능, 고신뢰성 용융탄산염 연료전지(MCFC) stack 개발, 최종 보고서, 2001, 1 참조>.
한편, 삼전극 전지(three electrode system cell)를 이용하는 방법도 있는데, 이는 분극의 영향이 없고 안정한 제3의 기준 전극을 전지에 설치하고 다른 전극과의 전위차를 측정하여, in-situ로 각 전극의 분극을 해석하는 방법이다.
이와 같은 삼전극 전지를 이용하는 방법중, 전극 면적 100cm2의 삼전극 전지를 이용하는 방법이 있다.
도 1은 종래의 전극 면적 100cm2의 삼전극 전지의 구성을 나타내는 개략도이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 기준 전극은 금선(gold wire)(90)을 감싸고 지지하는 알루미나 관(80)으로 이루어져 있다. 상기 기준 전극의 알루미나 관(80)은 스테인레스 스틸 관(70)이 감싸고 지지한다.
그리고, 상기 기준 전극의 알루미나 관(80)은, 그 하단부에 매트릭스와 전해질이 채워져 있고, 그 상부에서 기준 가스(reference gas)의 유입구(60) 및 유출구(61)와 각각 연결되도록 이중 관 형태로 이루져 있으며, 예를 들어 0.33atm O2와 0.67atm CO2가 공급된다.
단위 전지는, 매트릭스 및 전해질(30)을 사이에 개재하는 전류 집전판(40)과, 상기 전류 집전판(40)에 각각 형성되는 공기극(10)과 산화극(20)으로 구성되 고, 그 주위에서 공기극 가스 유입구(11) 및 유출구(12), 산화극 가스 유입구(21) 및 유출구(22)가 형성되며, 전지 프레임에 의해 지지된다.
상기 기준 전극의 설치를 위하여, 상기 단위 전지의 공기극(10) 측 전지 프레임에 구멍을 뚫고, 그 위에 상기 스테인레스 스틸 관(70)을 용접한다.
또한, 상기 기준 전극이 단위 전지의 전해질 및 매트릭스(30)에 밀착하여 접촉할 수 있도록, 단위 전지의 전류 집전판(40)과 전극(10)에도 구멍을 뚫은 다음, 형성된 기준 전극 설치부(35)에 상기 금선(90)을 갖는 알루미나 관(80)이 고정될 수 있도록 한다.
상기 금선(90)과 매트릭스 및 전해질(30)이 접촉되는 알루미나 관(80) 하단부에는 염다리를 구성하고, 동시에 가스의 혼합을 방지하기 위하여, 매트릭스와 전해질 그린 시트를 여러장 넣는다.
그러나, 이 방법의 경우에는, 기준 전극이 단위 전지의 전류 집전판과 공기극을 관통하므로, 공급가스의 방출로 인한 전위의 흔들림이 있어서 전극의 정확한 분극 정도를 평가할 수 없다는 문제점이 있다.
한편, 전극면적 3cm2의 삼전극 전지를 이용하는 방법도 있는데, 이 방법에서는, 공기극과 연료극의 면적이 3cm2이고, 전지프레임을 알루미나로 만들어 사용한다.
그러나, 이 방법도 전해질의 고갈로 인한 장기성능을 평가하는데는 사용될 수가 없고, 다만, 전극의 분극현상을 평가하기 위한 전기화학실험에 한정될 뿐이다 <C.Y. Yuh, J. R. Selman, The Polarization of Molten Carbonate Fuel Cell Electrodes, J. Electrochem. 138(1991) 3649 참조>.
따라서, 본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로,
본 발명의 목적은, 종래의 단위 전지의 성능평가 방법으로는 평가할 수 없는 각 전극의 성능을 분리하여 평가할 수 있는 용융탄산염 연료전지의 성능 평가를 위한 개선된 삼전극 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 목적의 다른 측면은, 종래의 삼전극 전지의 경우와 달리, 기준 전극의 설치 위치를 변경하여, 물리적 충격과 공급가스의 유출입으로 인한 열충격으로 매트릭스가 균열할 위험을 배제할 수 있는, 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 목적의 또 다른 측면은, 종래의 삼전극 전지의 경우와 달리, 기준 전극의 하단부를 개선하여, 매트릭스와 알루미나 관간의 접착력 저감으로 인한 가스 누출과 이에 따른 열충격을 줄이고, 전해질 고갈 문제를 개선할 수 있는, 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 목적의 또 다른 측면은, 종래의 삼전극 전지의 경우와 달리, 종래 기준 전극의 크기에서 오는 물리적 결함을 줄일 수 있는, 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지를 제공하는 것이다.
상기와 같은 본 발명의 목적은, 단위 전지 및 기준 전극을 구비하는 삼전극 전지에 있어서, 기준 전극의 하단부가, 단위 전지의 전류 집전판과 전극을 관통하지 않으며, 단위 전지의 왯실(wet seal)부에 고정되는 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지에 의해 달성된다.
그리고, 상기 삼전극 전지는, 상기 기준 전극이 그 하단부에서, 경화된 매트릭스 슬러리 및 상기 매트릭스 슬러리위에 적층되는 전해질 분말을 구비하는 것이 바람직하다.
그리고, 상기 삼전극 전지는, 상기 기준 전극의 하단부의 저면에 형성된 전해질 교환 구멍의 직경이 1Ψ인 것이 바람직하다.
그리고, 상기 삼전극 전지는, 상기 기준 전극내의 알루미나 관의 외경이 6Ψ인 것이 바람직하다.
이하, 본 발명에 따른 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지를 상세하게 설명한다.
도 2a는 본 발명에 따른 삼전극 전지의 구성을 나타내는 개략도이다.
도 2a에 도시된 바와 같이, 기준 전극은 금선(900)을 감싸고 지지하는 알루미나 관(800)으로 이루어져 있다. 상기 기준 전극의 알루미나 관(800)을 스테인레스 스틸 관(700)이 감싸고 지지한다.
또한, 상기 기준 전극의 알루미나 관(800)은, 기준 가스(reference gas)의 유입구(600) 및 유출구(610)와 각각 연결되어 있고, 기준 가스의 유입과 유출에 대응하도록 이중 관 형태로 이루어져 있다.
이때, 상기 알루미나 관(800)의 직경(즉, 이중관의 외경)을 줄임으로써, 기 준 전극의 크기를 대폭 줄이도록 하였는데, 즉, 종래의 경우, 그 직경이 9Ψ정도인 것과 달리, 그 직경을 6Ψ가 되도록 함으로써, 기준 전극의 크기에서 오는 물리적 결함을 줄일 수 있다.
단위 전지는, 상용의 단위 전지로서, 매트릭스 및 전해질(300)을 사이에 개재하는 전류 집전판(400)과, 상기 전류 집전판(400)에 형성되는 공기극(100)과 산화극(200)으로 구성되고, 전지 프레임에 의해 지지된다. 그리고, 공기극 가스 유입구 및 유출구, 산화극 가스 유입구 및 유출구를 구비한다(도 2a에는 특별히 도시되지 않음).
상기 기준 전극의 설치를 위하여, 상기 단위 전지의 공기극(100) 측 전지 프레임에 구멍을 뚫고, 그 위에 상기 스테인레스 스틸 관(700)을 용접하는데, 이때, 스테인레스 스틸 관(700) 내부 알루미나 관(800)이, 단위 전지의 전류 집전판(400)과 공기극(100)을 관통하지 않고, 단위 전극의 왯실부(350)에 설치되도록, 상기 구멍을 뚫는 위치를 조절한다.
상기 알루미나 관(800)은 이와 같이 단위 전지의 왯실부(350)에서 단위 전지의 전해질 및 매트릭스(300)에 밀착하여 접촉하게 되며, 앞서 설명한 바와 같이, 단위 전지의 전류 집전판(400)과 공기극(100)을 관통하지 않는다.
이와 같이, 기준 전극이 공기극(100)과 전류 집전판(400)을 관통하지 않음으로 인하여, 물리적 충격이나 공급가스의 유출입으로 인한 열충격에 의한 매트릭스의 균열을 방지할 수 있다.
도 2b는 본 발명에 따른 삼전극 전지의 기준 전극의 하단부 구성을 나타내는 개략도이다.
도 2b에 도시된 바와 같이, 상기 금선(900)과 전해질 및 매트릭스(300)가 접촉되는 알루미나 관(800)의 하단 부위에서는, 매트릭스 슬러리(310)를 알루미나 관(800)에 직접 넣어 경화시킨 후, 이에 전해질 분말(320)을 적층하도록 하며, 종래와 달리, 전해질 시트와 매트릭스 시트로 막아서 사용하지 않는다.
따라서, 매트릭스와 알루미나 관간의 접착력이 떨어짐에 따른 가스 누출에 의한 열충격의 문제를 방지할 수 있다.
도 2c는 본 발명에 따른 삼전극 전지의 기준 전극의 하단부의 저면을 확대하여 나타내는 개략도이다.
도 2c에 도시된 바와 같이, 알루미나 관(800) 내부의 경화된 매트릭스 슬러리(310) 저면 중심의 직경 1Ψ인 구멍(910)으로만 전해질의 교환이 있는데, 이에 따라, 기준 전극의 전해질 고갈 문제를 개선할 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 기준 전극을 설치한 삼전극 전지를 이용한 실험예를 통하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
[실험예]
본 실험예에서는 상기와 같은 본 발명에 따른 기준 전극을 설치한 삼전극 전지를 이용하여, 150mA/cm2의 로드하에서 시간에 따른 각 전극의 성능과 전체 전지의 성능 변화 추이를 관찰하였다.
이때, 공기극은 기공율 80%의 순수 Ni, 연료극은 60%의 기공율을 가진 Ni- 10wt% Cr이었고, 매트릭스는 LiAlO2였으며, 전해질은 Li2CO3/K2CO 3 = 70/30이었다.
도 3 내지 도 5는 본 발명에 따른 삼전극 전지를 이용한 경우의, 150mA/cm2의 로드하에서 시간에 따른 각 전극의 성능과 전체 전지의 성능 변화 추이를 나타내는 그래프로, 도 3은 공기의 성능, 도 4는 산화극의 성능, 도 5는 전체 전지의 성능 변화 추이를 나타내는 그래프이다.
도 3 내지 도 5에 도시된 바와 같이, 각 전극의 분극상태는 기준 전극을 이용하여 시간에 따라 명확하게 평가할 수 있었다.
특히, 150mA/cm2의 로드하에서 각 전극의 과전압의 크기를 비교할 때, 공기극의 과전압이 연료극에 비하여 큰 값을 보이고 있음을 알 수 있었다. 이는, 전지의 성능 저하는 공기극의 분극이 연료극보다 큰 영향이 있음을 보여주는 것이다.
이와 같이, 본 발명에 따른 삼전극 전지를 이용할 경우, 물리적 에러를 최대한으로 줄일 수 있어서, 각 전극의 성능변화를 명확하게 측정할 수가 있다.
이는 특히 대면적(100cm2) 단위 전지의 성능 평가에서 어떤 인자가 전지의 성능 변화에 미치는 영향이 가장 큰지의 여부를 판단할 수 있는 정확한 척도를 제시한다.
또한, 본 발명의 삼전극 전지는 새로운 전지의 구성 요소를 개발할 경우, 실제 용융탄산염형 연료전지에서 일어나는 현상을 직접적으로 측정가능하므로, 상기 개발된 구성요소의 특성을 평가하는데 매우 유용하다.
본 발명의 용융탄산염 연료전지의 성능 평가를 위한 개선된 삼전극 전지에 따르면, 종래의 단위 전지의 성능평가 방법으로는 평가할 수 없는 각 전극의 성능을 분리하여 평가할 수 있다.
특히, 종래와 달리, 물리적 충격과 공급가스의 유출입으로 인한 열충격으로 매트릭스가 균열할 위험을 배제할 수 있고, 매트릭스와 알루미나 관간의 접착력 저감으로 인한 가스 누출과 이에 따른 열충격을 줄이고, 전해질 고갈 문제를 개선할 수 있으며, 기준 전극의 크기에서 오는 물리적 결함을 줄일 수 있다.
이에 따라, 물리적 에러를 최대한으로 줄이면서 각 전극의 성능변화를 명확하게 측정할 수 있고, 특히 대면적(100cm2) 단위 전지의 성능 평가에서 전지의 성능 변화에 미치는 인자의 영향에 대한 정확한 척도를 제시할 수 있으며, 용융탄산염형 연료전지의 성능을 직접적으로 평가할 수 있다는 효과를 달성한다.
비록 본 발명이 상기 언급된 바람직한 실시예와 관련하여 설명되어졌지만, 발명의 요지와 범위로부터 벗어남이 없이 다양한 수정이나 변형을 하는 것이 가능하다. 따라서 첨부된 특허청구의 범위는 본 발명의 요지에서 속하는 이러한 수정이나 변형을 포함할 것이다.

Claims (4)

  1. 단위 전지 및 기준 전극을 구비하는 삼전극 전지에 있어서,
    기준 전극의 하단부가, 단위 전지의 전류 집전판과 전극을 관통하지 않으며, 단위 전지의 왯실(wet seal)부에 고정되는 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 삼전극 전지는,
    상기 기준 전극이 그 하단부에서, 경화된 매트릭스 슬러리 및 상기 매트릭스 슬러리 위에 적층되는 전해질 분말을 구비하는 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 삼전극 전지는,
    상기 기준 전극의 하단부의 저면에 형성된 전해질 교환 구멍의 직경이 1Ψ인 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항중 어느 한 항에 있어서, 상기 삼전극 전지는,
    상기 기준 전극 내부의 알루미나 관의 외경이 6Ψ인 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지의 성능평가를 위한 개선된 삼전극 전지.
KR1020040070332A 2004-09-03 2004-09-03 용융탄산염 연료전지의 성능 평가를 위한 개선된 삼전극전지 KR100583232B1 (ko)

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