KR100345786B1 - Polypropylene resin composition - Google Patents
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Abstract
본 발명은 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 우레탄 내장 소재의 기재로 사용되는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조함에 있어 폴리프로필렌 중합체를 주성분으로 하고, 여기에 추가적으로 변성 폴리프로필렌, 폴리올레핀폴리올 및 폴리올레핀폴리올의 유도체 중에서 선택된 1종과, 에틸렌/프로필렌 고무 및 무기 충진제를 적정량 첨가함으로써, 별도의 전처리 과정을 거치지 않고도 우레탄과의 접착성이 우수할 뿐만 아니라, 기계적 물성도 뛰어난 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.The present invention relates to a polypropylene resin composition, and more particularly, to produce a polypropylene resin composition used as a substrate of a urethane-containing material, the polypropylene polymer as a main component, and further modified polypropylene, polyolefin polyol and polyolefin By adding an appropriate amount of one selected from polyol derivatives and ethylene / propylene rubber and an inorganic filler, the present invention relates to a polypropylene resin composition having excellent adhesion to urethanes and excellent mechanical properties without a separate pretreatment process. .
Description
본 발명은 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 우레탄 내장 소재의 기재로 사용되는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조함에 있어 폴리프로필렌 중합체를 주성분으로 하고, 여기에 추가적으로 변성 폴리프로필렌, 폴리올레핀폴리올 및 폴리올레핀폴리올의 유도체 중에서 선택된 1종과, 에틸렌/프로필렌 고무 및 무기 충진제를 적정량 첨가함으로써, 별도의 전처리 과정을 거치지 않고도 우레탄과의 접착성이 우수할 뿐만 아니라, 기계적 물성도 뛰어난 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.The present invention relates to a polypropylene resin composition, and more particularly, to produce a polypropylene resin composition used as a substrate of a urethane-containing material, the polypropylene polymer as a main component, and further modified polypropylene, polyolefin polyol and polyolefin By adding an appropriate amount of one selected from polyol derivatives and ethylene / propylene rubber and an inorganic filler, the present invention relates to a polypropylene resin composition having excellent adhesion to urethanes and excellent mechanical properties without a separate pretreatment process. .
일반적으로 자동차 내장트림에 사용되고 있는 부품 중 일부는 제품의 고급화 측면에서 기재층, 발포층 및 표피층의 3층 구조를 이루고 있다. 이러한 공법에서는 기재를 하금형에, 표피층을 상금형에 장착하고 기재에 우레탄액을 주입한 후 우레탄을 발포시켜 발포층을 형성하는 방법으로 제작한다. 따라서, 이러한 3층 구조를 가지는 부품의 경우에는 층간의 접착성이 양호하여야 한다.In general, some of the parts used in automotive interior trim have a three-layer structure of a base layer, a foam layer, and a skin layer in terms of high quality products. In this method, the substrate is mounted on the lower mold, the skin layer is mounted on the upper mold, the urethane solution is injected into the substrate, and then the urethane is foamed to form a foam layer. Therefore, in the case of a component having such a three-layer structure, the adhesion between layers should be good.
그런데, 기재가 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 수지,아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌/글래스파이버(유리섬유)(ABS/GF) 수지, 폴리카보네이트/아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(PC/ABS) 수지 등의 내부 극성기를 가진 경우에는 우레탄 발포시 우수한 접착성을 보이지만, 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌 계열과 같은 비극성의 열가소성 수지들은 우레탄과의 접착성이 열등하기 때문에 발포에 어려움이 있으며, 이를 개선하기 위하여 여러 가지 표면 전처리 방법들이 개발되어 사용되고 있다.By the way, the base material is an acrylonitrile butadiene styrene (ABS) resin, an acrylonitrile butadiene styrene / glass fiber (glass fiber) (ABS / GF) resin, polycarbonate / acrylonitrile butadiene styrene (PC / In case of having internal polar group such as ABS) resin, it shows excellent adhesiveness when urethane is foamed, but non-polar thermoplastic resin such as polyethylene or polypropylene series has difficulty in foaming because it is inferior in adhesiveness with urethane. For this purpose, various surface pretreatment methods have been developed and used.
현재 사용중인 표면 전처리 방법에는 화염 처리, 플라즈마 처리, 자외선조사 처리, 프라이머 전처리 방법이 주로 사용되고 있으나, 비용이 많이 소요되는 단점이 있다.The surface pretreatment methods currently in use include flame treatment, plasma treatment, ultraviolet irradiation treatment, and primer pretreatment.
따라서, 발포시 프라이머 처리 등의 별도의 전처리 과정을 거치지 않고도 발포층과 기재층의 부착성이 우수할 뿐만 아니라, 기계적 물성도 뛰어나 자동차 내장재용으로 사용될 수 있는 수지 조성물의 필요성이 대두되었다.Therefore, there is a need for a resin composition that can be used for automobile interior materials as well as excellent adhesion between the foam layer and the substrate layer without undergoing a separate pretreatment process such as primer treatment during foaming.
따라서, 본 발명은 자동차 내장트림의 부품 성형물의 기재용 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조함에 있어 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조함에 있어 폴리프로필렌 중합체를 주성분으로 하고, 여기에 추가적으로 변성 폴리프로필렌, 폴리올레핀폴리올 및 폴리올레핀폴리올의 유도체 중에서 선택된 1종과, 에틸렌/프로필렌 고무 및 무기 충진제를 적정량 첨가함으로써, 표면에 프라이머 처리를 하지 않고 우레탄을 발포하여도 층간 접착성이 우수한 부품 성형물을 얻고 동시에 제조원가를 절감할 수 있는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공하는데 그 목적이 있다.Accordingly, the present invention has a polypropylene polymer as a main component in the production of a polypropylene resin composition in the production of a polypropylene resin composition for the substrate molded part of the car interior trim, and further modified polypropylene, polyolefin polyol and polyolefin polyol By adding an appropriate amount of one selected from derivatives of ethylene and an ethylene / propylene rubber and an inorganic filler, a polypropylene can obtain a molded part having excellent interlayer adhesion even when urethane is foamed without a primer treatment on the surface and at the same time reduce the manufacturing cost The purpose is to provide a resin composition.
본 발명은 (A)중량 평균분자량이 200,000 ∼ 400,000이고, 비중이 0.89 ∼ 0.91인 폴리프로필렌 중합체 50 ∼80 중량%; (B)변성 폴리프로필렌, 폴리올레핀폴리올 및 폴리올레핀폴리올의 유도체 중에서 선택된 1 종 0.5 ∼ 7 중량%; (C)에틸렌/프로필렌 고무(에틸렌 함량 50 ∼ 90 중량%) 5 ∼ 30 중량%; (D)무기 충진제 5 ∼ 40 중량%를 함유하는 폴리프로필렌 수지 조성물을 그 특징으로 한다.The present invention provides a weight average molecular weight of (A) 200,000 to 400,000, 50 to 80% by weight of polypropylene polymer having a specific gravity of 0.89 to 0.91; (B) 0.5 to 7% by weight of one kind selected from the group consisting of modified polypropylene, polyolefin polyol and polyolefin polyol; (C) ethylene / propylene rubber (ethylene content 50-90 weight%) 5-30 weight%; (D) It is characterized by the polypropylene resin composition containing 5-40 weight% of inorganic fillers.
이와 같은 본 발명을 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.Referring to the present invention in more detail as follows.
본 발명에서는 무극성인 폴리프로필렌 중합체에 변성 폴리프로필렌, 폴리올레핀폴리올 및 폴리올레핀폴리올의 유도체중에서 선택된 1 종과, 에틸렌/프로필렌 고무 및 무기 충진제를 추가로 첨가하여 별도의 전처리를 하지 않고도 우레탄과의 접착성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.In the present invention, the non-polar polypropylene polymer is added with one kind selected from the group consisting of modified polypropylene, polyolefin polyol and polyolefin polyol, and an ethylene / propylene rubber and an inorganic filler are added, and thus the adhesiveness with urethane is not required. An excellent polypropylene resin composition.
상기와 같은 본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물에 함유되는 상기 (A) ∼ (D) 성분은 다음과 같이 제조된 것이 사용될 수 있다.As the components (A) to (D) contained in the polypropylene resin composition of the present invention as described above, those prepared as follows may be used.
먼저, 상기 (A)폴리프로필렌 중합체는 폴리프로필렌 단일중합체 또는 폴리프로필렌 공중합체로서, 전체 기재용 조성물에 대하여 50 ∼ 80 중량%를 사용할 수 있는 바, 이러한 폴리프로필렌 중합체의 함량이 상기 범위 미만이면 강성과 충격강도의 물성 발란스에 문제가 있고, 상기 범위를 초과하여 과량을 첨가하면 부착성에 문제가 있어 바람직하지 않다. 이때, 상기 폴리프로필렌 중합체의 용융지수(MI)는 0.5 ∼ 100이고, 중량평균분자량은 200,000 ∼ 400,000이며, 비중은 0.89 ∼ 0.91인 것이 바람직하다. 여기서, 폴리프로필렌 중합체 중에서 상기 폴리프로필렌 공중합체는 에틸렌이 40 ∼ 80 중량%로 함유되어 있는 에틸렌/프로필렌 고무가 전체 폴리프로필렌 공중합체에 대하여 5 ∼ 40 중량% 함유되어 있는 것을 사용하는 것이 강성 및 충격강도를 적절히 조절하고 부착성을 만족한다는 점에서 좋다.First, the (A) polypropylene polymer is a polypropylene homopolymer or a polypropylene copolymer, which may be used in an amount of 50 to 80 wt% based on the total substrate composition. There is a problem in the balance of physical properties of the impact strength and the addition of excess in excess of the above range is not preferable because there is a problem in adhesion. In this case, it is preferable that the melt index (MI) of the polypropylene polymer is 0.5 to 100, the weight average molecular weight is 200,000 to 400,000, and the specific gravity is 0.89 to 0.91. Here, in the polypropylene polymer, it is preferable that the polypropylene copolymer is one in which ethylene / propylene rubber containing 40 to 80% by weight of ethylene is contained in an amount of 5 to 40% by weight based on the total polypropylene copolymer. It is good in that it adjusts strength suitably and satisfy | fills adhesiveness.
또한, 본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 (B)변성 폴리프로필렌, 폴리올레핀폴리올 및 폴리올레핀폴리올의 유도체 중에서 선택된 1 종 0.5 ∼ 7 중량%를 함유하는 바, 만일 그 함유량이 상기 범위 미만일 경우에는 부착성이 떨어지고, 반면에 상기 범위를 초과하여 과량으로 함유할 경우에는 부착성 이외의 물성에 악영향을 끼치므로 바람직하지 않다. 여기서, 변성 폴리프로필렌이라 함은 불포화카르본산 또는 그 유도체를 전체 변성 폴리프로필렌 함량에 대해 0.1 ∼ 5 중량%를 함유하는 폴리프로필렌 공중합체를 말하며, 이러한 불포화카르본산 또는 그 유도체로는 말레인산, 퓨말산, 말레이미드, 무수나딘산, 아크릴산, 메타아크릴산, 무수말레인산 및 이들의 염 중에서 1 종 또는 2 종 이상을 선택하여 사용할 수 있다. 이렇게 본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물에 변성 폴리프로필렌을 첨가하므로 우수한 부착성 효과를 얻을 수 있는 것이다. 또한, 본 발명에서는 상기 변성 폴리프로필렌을 대신하여 폴리올레핀폴리올 또는 그 유도체를 사용할 수도 있다. 본 발명에서 사용되는 폴리올레핀폴리올 또는 그 유도체는 폴리올레핀 포화탄화수소 골격(탄소수:150 ∼ 200)의 양끝에 극성기인 OH기를 갖고 있는 분자량 2,000 ∼ 3,500의 고분자이며, 100 ∼ 3,000 cps의 점도를 갖는 것을 사용하는 것이 바람직하다.In addition, the polypropylene resin composition of the present invention contains (B) 0.5 to 7% by weight of one kind selected from derivatives of modified polypropylene, polyolefin polyol and polyolefin polyol, and if the content is less than the above range, On the other hand, if it contains excessively in excess of the said range, since it adversely affects physical properties other than adhesiveness, it is not preferable. Here, the modified polypropylene refers to a polypropylene copolymer containing 0.1 to 5% by weight of unsaturated carboxylic acid or derivatives thereof relative to the total modified polypropylene content, and such unsaturated carboxylic acid or derivatives thereof include maleic acid and fumaric acid. 1 type, or 2 or more types can be selected and used out of the maleimide, a nadic acid anhydride, acrylic acid, methacrylic acid, maleic anhydride, and these salts. Thus, since the modified polypropylene is added to the polypropylene resin composition of the present invention, an excellent adhesive effect can be obtained. In the present invention, polyolefin polyol or derivatives thereof may be used in place of the modified polypropylene. The polyolefin polyol or derivative thereof used in the present invention is a polymer having a molecular weight of 2,000 to 3,500 having an OH group as a polar group at both ends of the polyolefin saturated hydrocarbon skeleton (carbon number: 150 to 200), and having a viscosity of 100 to 3,000 cps. It is preferable.
한편, 본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 전체 수지 조성물에 대해 (C)에틸렌/프로필렌 고무 5 ∼ 30 중량%를 함유하는 바, 만일 에틸렌/프로필렌 고무가 상기 범위를 초과하여 과량으로 첨가되면 내충격성은 증가하나 강성이 저하되고 성형 가공성이 감소하는 문제가 있고, 반면에 상기 범위 미만으로 첨가되면 내충격성이 감소하는 문제가 있어 바람직하지 않다. 본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물에 에틸렌/프로필렌 고무가 첨가되므로 폴리프로필렌 수지 조성물에 우수한 내충격성과 향상된 부착성을 얻을 수 있는 것이다. 이때, 상기 에틸렌/프로필렌 고무는 에틸렌이 50 ∼ 90 중량%로 함유된 것을 사용하는 바, 에틸렌/프로필렌 고무에 함유되는 에틸렌의 함량을 상기 범위로 한정한 이유는 상기 범위에서 적정한 내충격성을 가지기 때문이다.On the other hand, the polypropylene resin composition of the present invention contains 5 to 30% by weight of (C) ethylene / propylene rubber relative to the total resin composition, if the ethylene / propylene rubber is added in excess of the above range, the impact resistance is increased However, there is a problem that the rigidity is lowered and the molding processability decreases, whereas, if it is added below the above range, there is a problem that the impact resistance decreases, which is not preferable. Since ethylene / propylene rubber is added to the polypropylene resin composition of the present invention, excellent impact resistance and improved adhesion to the polypropylene resin composition can be obtained. In this case, the ethylene / propylene rubber is used that contains 50 to 90% by weight of ethylene, the reason for limiting the content of ethylene contained in the ethylene / propylene rubber in the above range because it has a proper impact resistance in the above range to be.
또한, 본 발명에서 사용되는 (D)무기 충진제는 전체 폴리프로필렌 수지 조성물에 대하여 5 ∼ 40 중량%가 함유된다. 이러한 무기 충진제로는 탈크, 황산바륨(BaSO4) 및 탄산칼슘(CaCO3) 중에서 선택하여 사용할 수 있으며, 상기 무기 충진제는 평균 입도가 0.5 ∼ 10 ㎛의 범위인 것이 바람직하게 사용될 수 있다.In addition, the (D) inorganic filler used by this invention contains 5-40 weight% with respect to the whole polypropylene resin composition. The inorganic filler may be selected from among talc, barium sulfate (BaSO 4 ) and calcium carbonate (CaCO 3 ), the inorganic filler may be preferably used in the range of 0.5 ~ 10 ㎛ average particle size.
한편, 본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 상기 조성물 외에도 산화방지제, 중화제, 대전방지제, 핵제 및 접착성 수지 중에서 하나 또는 그 이상의 첨가제가 소량으로 적절하게 첨가될 수 있다.On the other hand, the polypropylene resin composition of the present invention may be appropriately added in a small amount of one or more additives from the antioxidant, neutralizing agent, antistatic agent, nucleating agent and adhesive resin in addition to the composition.
산화방지제는 페놀계 산화방지제, 포스파이트계 산화방지제 및 티오디프로피오네이트 시너지스트 등이 있으며, 중화제는 칼슘스테아레이트 및 산화아연 등이 있으며, 이들 또는 다른 첨가제들은 이 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 사용될 수 있다.Antioxidants include phenolic antioxidants, phosphite antioxidants and thiodipropionate synergists, and neutralizing agents include calcium stearate and zinc oxide, and these or other additives are known to those skilled in the art. It can be easily used by the ruler.
따라서, 본 발명에 따라 제조된 폴리프로필렌 수지 조성물은 자동차 내장트림 발포시 프라이머 처리를 하지 않고도 우레탄과의 접착성을 우수하게 얻을 수 있어, 생산원가를 절감할 수 있음은 물론, 기계적 물성인 강성과 내열성이 우수하고, 충격강도도 우수한 특성을 나타낸다. 따라서, 본 발명의 수지조성물은 발포층과의 접착성을 개선하기 위하여 프라이머 처리를 하는 무극성의 열가소성 수지를 대체할 수 있고, 기타의 물성도 양호한 발명의 효과를 갖는다.Therefore, the polypropylene resin composition prepared according to the present invention can obtain excellent adhesiveness with urethane without primer treatment when foaming automobile interior trim, and can reduce production cost, as well as mechanical properties and rigidity. It has excellent heat resistance and excellent impact strength. Therefore, the resin composition of the present invention can replace a nonpolar thermoplastic resin subjected to a primer treatment in order to improve adhesion with the foam layer, and other physical properties also have a good effect of the invention.
이하 본 발명을 실시예에 의거 더욱 상세히 설명하겠는 바, 본 발명이 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited by Examples.
실시예 1 ∼ 3 및 비교예 1 ∼ 2Examples 1-3 and Comparative Examples 1-2
다음 표 1과 같은 조성 및 함량으로 혼합하여 마스터 배치 파우더를 제조한 후, 이 혼합물을 압출형 2축 블렌딩기의 호퍼에 충전하고 약 210 ℃로 조절된 바렐 속으로 일정비율로 공급하여 용융혼합하였다. 이때, 바렐은 5 부분으로 구분되어 온도조절이 가능한 것으로 온도분포는 각각 200, 210, 220, 230 및 240 ℃로 하였다. 그리고, 상기와 같이 각각 제조된 수지 조성물을 사출성형기로 3 mm 시이트를 제조하였다.Next, to prepare a master batch powder by mixing with the composition and content as shown in Table 1, the mixture was filled into the hopper of the extrusion type twin screw blender and melt-mixed by supplying a predetermined ratio into the barrel adjusted to about 210 ℃ . At this time, the barrel is divided into five parts to be able to control the temperature, the temperature distribution was 200, 210, 220, 230 and 240 ℃, respectively. Then, the resin composition prepared as described above was manufactured by injection molding 3 mm sheet.
여기서, 사용된 폴리프로필렌 공중합체로는 에틸렌 함량이 60 중량%인 에틸렌/프로필렌 탄성체를 16 중량% 함유하는 공중합체를 사용하였으며, 변성 폴리프로필렌으로는 상기 폴리프로필렌 공중합체에 2.0 중량%의 무수말레인산이 그라프트된 것을 사용하였다. 또한, 무기충진제로는 탈크(제품명: Microtuff 1000, 제조회사: Pfizer Inc.)을 사용하였다.Here, as the polypropylene copolymer, a copolymer containing 16% by weight of ethylene / propylene elastomer having an ethylene content of 60% by weight was used. As the modified polypropylene, 2.0% by weight of maleic anhydride was added to the polypropylene copolymer. The grafted one was used. In addition, talc (product name: Microtuff 1000, manufacturer: Pfizer Inc.) was used as the inorganic filler.
그리고, 이렇게 제조된 본 발명의 폴리프로필렌수지 조성물로 이루어진 시편(실시예 1 ∼ 3)과 종래의 폴리프로필렌 공중합체 시편(비교예 1 ∼ 2)을 우레탄 발포 성형기를 사용하여 각각에 대한 부착성 시험 및 물성시험을 실시하였다.And, the adhesion test for each of the specimens (Examples 1 to 3) and the conventional polypropylene copolymer specimens (Comparative Examples 1 to 2) made of the polypropylene resin composition of the present invention thus prepared using a urethane foam molding machine And physical property tests were carried out.
부착성 시험을 상세히 하면, 부착성 시험에 사용된 시편의 사양은 두께 3 ㎜인 직사각형의 시트이다. 상기 시트 시편을 성형기 내부에 장착시킨 후, 우레탄(한국폴리올(주))을 주입시켜 두께 6 ㎜의 발포층을 형성한 다음에 우레탄 부착성 시험을 하였다. 부착성 시험방법 및 판정기준은 25 ㎜ 간격으로 컷팅한 후, "V"자 굴곡시험 후 플라스틱 시편 표면에 우레탄 발포물이 도막에 남은 것을 기준으로 하였다.In detail the adhesion test, the specification of the specimen used in the adhesion test is a rectangular sheet having a thickness of 3 mm. After mounting the sheet specimen inside the molding machine, urethane (polyol Korea Co., Ltd.) was injected to form a foam layer having a thickness of 6 mm and then urethane adhesion test. The adhesion test method and criterion were based on the urethane foam remaining on the coating film after cutting at intervals of 25 mm, after the "V" bend test.
또한, 물성시험은 통상적인 방법 즉, 하기한 방법으로 수행하였고, 그 결과를 다음 표 1에 나타내었다.In addition, the physical property test was performed by a conventional method, that is, the method described below, and the results are shown in Table 1 below.
시험방법 :Test Methods :
비중 : ASTM D1505 MI : D1238Specific Gravity: ASTM D1505 MI: D1238
인장강도 : D638 신율 : D638Tensile Strength: D638 Elongation: D638
굴곡강도 : D790 굴곡탄성율 : D790Flexural Strength: D790 Flexural Modulus: D790
IZOD : D256 열변형온도 : D648IZOD: D256 Heat Deflection Temperature: D648
상기 결과에 의하면, 본 발명의 폴리프로필렌수지 조성물은 종래의 폴리프로필렌 단일중합체 및 폴리프로필렌 공중합체보다 우레탄 부착성이 우수하며 기계적 물성을 비롯한 기타의 물성도 자동차 내장재로 적용하기에 적합하여 비용절감의 효과를 얻을 수 있다.According to the above results, the polypropylene resin composition of the present invention is excellent in urethane adhesion than conventional polypropylene homopolymers and polypropylene copolymers, and mechanical properties and other physical properties are also suitable for application to automotive interior materials, thereby reducing costs. The effect can be obtained.
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| KR970021185A (en) * | 1995-10-23 | 1997-05-28 | 황선두 | Polypropylene resin composition with improved paintability |
-
1999
- 1999-08-25 KR KR1019990035493A patent/KR100345786B1/en not_active IP Right Cessation
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR970021185A (en) * | 1995-10-23 | 1997-05-28 | 황선두 | Polypropylene resin composition with improved paintability |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| KR20010019204A (en) | 2001-03-15 |
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