KR100332675B1 - 납축전지의 충전 성능 예측방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 납축전지의 충전성능 예측방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 납축전지의 충전에 있어서 제안되고 있는 충전 방법에 대해 유한 차분법을 이용하여 지배방정식을 풀어내어 이를 바탕으로 충전성능을 예측하고 전극반응특성인 음극전극에서의 확산-석출 반응 메카니즘을 적용하여 시간에 따른 전지 전압의 변화, 전해액 농도의 변화, 전극 기공률의 변화 등을 통하여 납축전지의 충전성능을 예측하는 방법에 관한 것이다. 또한 본 발명은 보조실험을 병행하면 신제품을 개발하는데 있어서 물질, 노동력, 시간 등을 절약할 수 있게 해준다.

Description

납축전지의 충전 성능 예측방법 {Prediction Method of Charging Characteristics of a Lead-acid Battery}
본 발명은 납축전지의 충전성능 예측방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 납축전지의 충전에 있어서 제안되고 있는 충전 방법에 대해 유한 차분법을 이용하여 지배방정식을 풀어내어 이를 바탕으로 충전성능을 예측하고 전극반응특성인 음극전극에서의 확산-석출 반응 메카니즘을 적용하여 시간에 따른 전지 전압의 변화, 전해액 농도의 변화, 전극 기공률의 변화 등을 통하여 납축전지의 충전성능을 예측하는 방법에 관한 것이다.
납축전지의 설계와 성능개선은 대부분 시행착오를 통하여 이루어져 왔으므로 과도한 실험전지 제작과 많은 시험을 필요로 하므로 시간과 노력이 많이 소요될 뿐만 아니라 시험결과는 개략적인 정보만 제공하며 관여하는 현상의 통찰은 얻을 수 없다. 그러나 수학적 도구를 이용한 모델링은 납축전지의 충전특성을 예측하는 것은 관련된 현상과 원인-결과에 대한 시스템을 더욱 잘 이해할 수 있게 해주며 개선에 대한 직접적인 정보를 제공으로 시험방법을 개선하는데 중요한 역할을 한다. 그리고 시험은 모델링에서 예측한 결과를 증명하고, 모델에 포함되어 있지 않은 물리적 현상을 보여주게 되므로 이러한 상호관계는 시험에 필요한 노력을 줄이고 일을 효율적으로 수행할 수 있게 한다.
납축전지를 특성화하는데 가장 많이 사용되는 방법 중의 하나가 시간에 따른 충전특성의 고찰이다. 이것은 상대적으로 매우 실용적이기는 하나 전극물질과 전해액에서 일어나는 현상을 설명하는 국부 변수들과 연계시킬 수 없기때문에 전체 시스템을 설명하는 변수들을 사용해서 납축전지 특성을 예측하는 수학적 모델의 필요성이 대두되었다.
종래의 방법은 전지 자체를 하나의 블랙박스로 생각해서 외부로부터 입력신호를 전지에 보내면 그것에 대한 출력신호를 검출하여 전지의 상태를 예상하여 충전방법을 결정하므로 제어 변수와 조작 변수사이의 관계를 명확하게 알고 있지 않으면 정확한 충전이 되지 않는다. 또한 제어 변수와 조작 변수사이의 시간 지연이 생기므로 실시간의 제어가 어렵다. 한국특허공개 1998년 제143056호(1998년 4월 6일) "밧테리 충전방법"은 납축전지에 전류를 가하면서 전지전압을 제어하는 방식이며 이에 반하여 본 발명은 납축전지의 방전상태에 대한 자료를 읽어들인 후 납축전지의 거동을 설명하는 지배방정식을 사용함으로써 충전방법에 대한 결과를 실험을 통하지 않고 예측할 수 있다는 것으로 양자는 서로 기술적 구성이 다른 발명이다.
본 발명은 납축전지가 각각 전하포집기(양극), 양극전극, 전해액, 격리판, 음극전극, 전하포집기(음극)으로 구성되었다고 전제하고 음극전극에서의 전기화학 반응은 충전의 경우에 황화납의 용해, 활성납의 석출, 전하전달 반응 등으로 나눈 다음, 납축전지를 지배하는 식은 전극에서의 공극변화에 대한 식, 용액에서의 옴의 법칙, 고체상에서의 옴의 법칙, 전해액에서의 질량보존의 법칙, 전극 반응식 등 각 영역을 지배하는 방정식을 세워 유한 차분법(finite difference method)으로 해를구한 후 충전성능을 예측하는 데 있다.
본 발명은 납축전지 계에 대해서 전기화학 반응을 포함하여 물질이동을 정확하게 설명하는 식들을 적용하여 계의 상태변화에 대해서 명확하게 설명할 수 있으므로 조작변수가 실제 시스템에 미치는 영향을 예측하고 다른 매개변수와의 상관 관계도 알 수 있으므로 최적의 충전방법을 알아낼 수 있게 해준다.
도 1은 납축전지의 충전시 충전펄스, 휴지기 및 감극펄스를 적용했을 경우 본 발명에 의한 충전성능의 예측을 도시한 결과도이다.
도 2는 본 발명을 납축전지 충전에 적용했을 경우 전지전압과 전류와의 관계를 도시한 설명도이다.
도 3은 본 발명에 따른 계산순서를 도시한 주(main) 플로챠트이다.
도 4는 도 3의 계산에 있어서 충전시 계산순서를 도시한 부(sub) 플로챠트이다.
도 5는 도 3의 계산에 있어서 휴지기시 계산순서를 도시한 부(sub) 플로챠트이다.
도 6은 도 3의 계산에 있어서 감극시 계산순서를 도시한 부(sub) 플로챠트이다.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
10 : 납축전지의 방전자료를 읽어들인다.
11 : 충전 매개변수를 정한다.
12 : 계산 루프를 진행한다.
13 : 충전 부 프로그램 실행
14 : 휴지기 1 부 프로그램 실행
15 : 감극 부 프로그램 실행
16 : 휴지기 2 부 프로그램 실행
17 : 전지 전압이 충전 종결전압을 넘는지 검사한다.
18 : 충전주기를 증가시킨다.
19 : 충전결과를 저장한다.
20 : 충전을 종료한다.
21 : 충전 전류값과 지속시간을 결정한다.
22 : 변수 c에 dc만큼 섭동을 준다.
23 : 유한차분법을 이용한 수치해석을 실시한다.
24 : 변수 c가 허용값 이하로 수렴하는 지 판단한다.
25 : 새로운 변수 c'을 설정한다.
26 : 전지전압이 임계값보다 큰 가를 판별한다.
27 : 계산시간이 tc보다 큰 가를 판단한다.
28 : 시간을 dt만큼 증가시킨다.
29 : 주 프로그램으로 복귀한다.
31 : 휴지시간을 결정한다.
32 : 변수 c에 dc만큼 섭동을 준다.
33 : 유한차분법을 이용한 수치해석을 실시한다.
34 : 변수 c가 허용값 이하로 수렴하는 지 판단한다.
35 : 새로운 변수 c'을 설정한다.
36 : 계산시간이 tR보다 큰 가를 판단한다.
37 : 시간을 dt만큼 증가시킨다.
38 : 주 프로그램으로 복귀한다.
41 : 감극 전류값과 지속시간을 결정한다.
42 : 변수 c에 dc만큼 섭동을 준다.
43 : 유한차분법을 이용한 수치해석을 실시한다.
44 : 변수 c가 허용값 이하로 수렴하는 지 판단한다.
45 : 새로운 변수 c'을 설정한다.
46 : 계산시간이 td보다 큰 가를 판단한다.
47 : 시간을 dt만큼 증가시킨다.
48 : 주 프로그램으로 복귀한다.
납축전지 충전의 대표적인 방법은 정전류 충전, 정전압 충전, 펄스전류 충전이 있으며 충전원리는 양이온은 음극전극으로 이동하고 음이온은 양극전극으로 이동하며 먼저 전극에 도달한 이온은 나중에 전극으로 이동해 오는 이온들의 이동을 방해한다. 펄스충전의 경우 충전전류를 공급한 후에 일정시간의 휴지기를 두어서 전하가 안정화되는 시간을 준다. 휴지기를 오래두면 충전이 완료되는 시간이 길어지게 되므로 이를 줄이기 위해서 감극(depolarization) 펄스를 사용한다. 감극펄스는 전극 주위에 있는 이온을 반대 전극방향으로 강제로 이동시켜서 다음의 충전펄스 단계에서 이동저항을 작게 함으로써 충전을 용이하게 한다.
급속충전은 납축전지 및 2차 전지를 전기자동차에 사용하기 위한 핵심기술로서 납축전지의 충전에 있어서 짧은 시간 내에 전지의 수명을 단축시키지 않고 충전효율을 높이며, 에너지 손실을 줄이기 위해서는 전지내부의 저항을 줄이는 것이 큰 관건이다. 납축전지를 급속충전하기 위해서는 초기에 고전류를 전지에 가해야 하지만 지속적으로 고전류를 전지에 공급하면 전지의 온도상승 등으로 전극이 열화되며전지 수명이 단축되고 심지어는 파손 및 폭발하는 위험도 있다. 이 때문에 전지의 내부저항을 줄이기 위해 충전전류를 펄스방식으로 공급하여 내부적으로 안정화되는 시간을 제공해 준다. 그러나 안정화 시간을 너무 길게 하면 완전충전을 위한 시간이 늘어나게 되므로 의미가 없어진다. 이를 보완하기 위하여 감극 펄스를 사용하는데, 전지 내부의 전해액에서 생기는 농도 기울기는 충전시 전지의 내부저항을 증가시켜서, 전지의 온도상승, 충전효율 저하 등을 유발시킨다. 충전 펄스를 가한 후 약간의 휴지기를 둔 뒤 감극 펄스를 주면 내부의 전하농도 기울기를 줄일 수 있다. 이 양은 전극이 방전하지 않고 전하 편중현상을 줄일 정도로 한다.
본 발명에 의한 납축전지의 충전 성능을 알기 위해서는 충전을 요하는 전지 내부의 전해액 농도, 전류밀도, 전지전압 등의 정보가 필요하다. 이 값을 바탕으로 충전 전류값과 충전 펄스 지속시간, 휴지기 시간, 감극 전류값 및 감극 펄스 지속시간 등을 정한다. 납축전지 시스템을 지배하는 식과 음극전극에서의 확산-석출 메카니즘을 이용하여 전지를 충전하는 데 필요한 시간, 충전 동안의 전지 전압, 전해액의 농도분포, 전극 기공률의 변화 등을 예측할 수 있다.
< 음극전극에서의 확산(용해)-석출 메카니즘 >
납축전지의 음극전극에서 반응속도는 전극구조, 과전위 전압, 전해액 농도, 전극 내의 전류밀도 분포 등에 의해 영향을 받는다. 충전과정에서의 용해-석출 메카니즘은 전하 전달반응을 포함하여 3가지 주요 단계로 이루어졌다. 첫 번째 단계는 황화납(lead sulfate)이 용해되어 납이온과 황산이온으로 해리되며 그 반응식은다음과 같다.
PbSO4→ Pb2++ SO4 2-
두 번째 단계는 용해된 납이 용액에서 활성표면으로 이동하는 과정을 나타낸다.
Pb2+→ Pb2+(*)
세 번째 단계는 전극표면에서의 전하 전달반응을 나타낸다.
Pb2++ 2e- → Pb(s)
< 납축전지의 충전과정에서 시스템을 지배하고 있는 식 >
본 발명의 모델 개발에 사용된 수식으로서 표 1-1 및 1-2는 납축전지 성능을 묘사하기 위해 사용된 지배방정식으로서 다음과 같다.
첫 번째 식은 전극반응에서 활물질 전환에 따른 기공률 변화를 나타내고, 두 번째 식은 용액내의 옴법칙을 나타내며, 세 번째 식은 고체상에서의 옴법칙을 나타내고,네번째 식은 이온에 대한 물질수지 식을 나타내며, 다섯번째 식은 전극반응에서 전류밀도의 변화에 대해서 기술하고 있으며 양극전극에서는 전하 전달반응만을 고려했으며 음극전극에서는 확산-석출 메카니즘을 고려한 식을 사용했다.
표 1-1
표 1-2
상기에서 사용된 매개변수 값을 다음의 표 2에 나타냈다.
표 2
다음의 표 3은 표 1에 사용된 지배방정식에 쓰인 변수들의 설명을 나타낸다.
표 3
< 실시예 >
도 1은 1.7 ㎃/㎠ 전류로 전지 용량의 80%를 방전한 후 아래와 같은 조건으로 충전하는 경우 그 특성을 나타낸 것이다.
조건 - 방전양(충전전의 상태) : 1.7 ㎃/㎠ 전류로 80% 방전한다.
충전방법 : Ic = 10 ㎃/㎠ tc = 9.0 sec
휴지기1 : tR1 = 0.4 sec
감극방법 : Id = -20 ㎃/㎠ td = 0.2 sec
휴지기2 : tR2 = 0.4 sec
충전 종결전압을 2.4 V/cell로 했을 때 완전충전까지 소요되는 시간은 약 3,000초이다. 충전하는 동안 전지전압은 계속 상승되다가 휴지기1에서 2.1 V/cell 근처로 떨어진 후 감극펄스가 공급되면 2.0 V/cell 근처까지 떨어진다. 그 후 휴지기2에서 다시 2.1 V/cell 근처로 상승된 후 충전펄스가 공급되면 전압이 상당히 올라간다.
도 2는 본 발명을 납축전지 충전에 적용했을 경우 전지전압과 전류와의 관계를 설명하는 것으로 일반적인 충전 방법을 살펴보면 시간에 따라 전류를 일정하게 공급해주는 정전류 충전이 있고, 전지의 내부 온도 상승을 막기 위해 전류를 펄스 형태로 공급해 주는 펄스충전이 있다. 최근 들어서 많이 이용되는 방법은 충전시 전지 내부저항을 감소시키기 위해 전하이동에 의한 부극화 저항을 없애주는 방전 펄스전류를 공급해 주는 방법을 택하고 있다. 이 경우 방전 펄스전류는 전극내부에서 방전반응이 일어나지 않고 전해액에서의 전하 편중현상을 줄일 정도로 공급해야 한다. 즉 전지의 방전 종지상태 및 이전 내력에 맞는 충전 방법을 채택해야 한다. 초기상태에 전압이 Vin인 전지에 전류를 Ic로 시간 Tc동안 공급하면 전지전압은 Vc로 상승한다. 그 후 시간 TR1동안 휴지기를 주면 전압은 VR1으로 안정화된다. 다음에 감극전류 Vd를 시간 Td동안 공급하면 전지전압은 Vd로 떨어진다. 전해액 농도가 안정화되는 시간 TR2를 주면 전지전압은 VR2로 된다.
도 3은 본 발명에 따른 계산순서를 도시한 주(main) 플로챠트를 나타내며 이에 대한 설명은 다음과 같다. 방전이 끝난 전지에서 전해액 농도, 전극에서의 기공률, 전류밀도를, 고체상과 액체상에서의 전압 등에 대한 자료를 읽어 들인다(10). 전지의 용량으로부터 충전전류를 결정하고 읽어들인 자료로부터 충전펄스 지속시간, 휴지기, 감극펄스의 크기 및 지속시간 등을 결정한다(11). 계산을 시작한다 (12). 충전 부 프로그램(13)을 실행하고 충전시 전지전압이 임계값(Vcut-off)보다 크면(17) 결과를 저장하고(19) 종료한다(20). 만약에 임계값보다 작으면 휴지기1 부 프로그램(14), 감극 부 프로그램(15), 휴지기2 부 프로그램(16) 등의 순서로 계산하고 충전주기를 증가시킨다(18).
도 4는 도 3의 계산에 있어서 충전시 계산순서를 도시한 부(sub) 플로챠트로서 충전 파라미터(Ic, tc)를 결정(21)하고 변수(c)에 작은 섭동을 주어(22) 유한 차분법을 사용해서 지배방정식과 경계조건에 대한 해를 구(23)하며 해가 허용값 이하로 수렴하는 지를 판단(24)하여 수렴하지 않으면 새로운 변수(c')를 설정(25)하고 수렴할 때까지 반복한다. 새로운 변수(c')가 수렴하면 전지 전압이 임계값보다 큰 가를 판별(26)하여 큰 경우에는 주 프로그램으로 복귀(29)하고 작은 경우에는 계산 시간이 tc보다 큰 가를 판단(27)한다. 계산시간이 tc보다 작으면 시간의 변화를 dt만큼 주어서(28) 다음 시간에 대한 결과를 구한다. 만약에 tc보다 크면 주 프로그램으로 복귀(29)한다.
도 5는 도 3의 계산에 있어서 휴지기시 계산순서를 도시한 부(sub) 플로챠트로서 휴지시간(tR)을 결정(31)하여 충전과정 다음인 경우에는 tR1=tR이고, 감극과정다음인 경우 경우에는 tR2=tR로서 변수(c)에 작은 섭동(32)주고 유한 차분법을 사용해서 지배방정식과 경계조건에 대한 해를 구(33)한다. 해가 허용값 이하로 수렴하는 지를 판단(34)하여 수렴하지 않으면 새로운 변수(c')를 설정하고(35) 수렴할 때까지 반복한다. 새로운 변수(c')가 수렴하면 계산 시간이 tR보다 큰 가를 판단(36)한다. 계산시간이 tR보다 작으면 시간의 변화를 dt만큼 주어서(37) 다음 시간에 대한 결과를 구하고 만약에 tR보다 크면 주 프로그램으로 복귀한다(38).
도 6은 도 3의 계산에 있어서 감극시 계산순서를 도시한 부(sub) 플로챠트로서 감극 파라미터(Id, td)를 결정(41)하고 변수(c)에 작은 섭동(42)을 주다. 유한 차분법을 사용해서 지배방정식과 경계조건에 대한 해를 구(43)하고 해가 허용값 이하로 수렴하는 지를 판단(44)하여 수렴하지 않으면 새로운 변수(c')를 설정(45)하고 수렴할 때까지 반복한다. 새로운 변수(c')가 수렴하면 계산 시간이 td보다 큰 가를 판단(46)하여 계산시간이 td보다 작으면 시간의 변화를 dt만큼 주어서(47) 다음 시간에 대한 결과를 구하고 만약에 td보다 크면 주 프로그램으로 복귀한다(48).
본 발명은 여러 충전방법을 적용하여 그 결과를 예측할 수 있으며 전지 내부의 변화를 알아내어 전지에 손상이 가하지 않고 짧은 시간 내에 충전할 수 있게 한다.

Claims (5)

  1. 납축전지의 충전에 있어서, 납축전지가 방전된 상태에서 전해액 농도, 전극에서의 기공률, 전류밀도 및 고체상과 액체상에서의 전압에 대한 자료를 읽어 들인 후(10), 전지의 용량으로부터 충전전류를 정하고 읽어들인 자료로부터 충전펄스 지속시간, 휴지기 또는 감극펄스 지속시간의 충전 매개변수 결정여부(11)를 음극전극에서 확산-석출 메카니즘을 적용하여 납축전지의 거동을 설명하는 기공률 변화식, 고체상과 액체상에서의 옴법칙, 전해액에 대한 물질수지식, 전극반응식을 이용하여 양극전극, 전해액, 격리판, 음극전극에서 전극의 기공률, 전해액 농도, 전류밀도 및 고체상과 액체상에서의 전압을 계산(12)하여 충전성능을 예측하는 것을 특징으로 하는 납축전지의 충전 성능 예측방법.
  2. 제 1항에 있어서, 충전펄스 지속시간의 계산순서는 충전 부 프로그램(13)을 실행하여 충전시 전지전압이 임계값보다 크면(17) 그 결과를 저장하고(19) 종료 (20)하며, 만약에 임계값보다 작으면 휴지기1 부 프로그램(14), 감극 부 프로그램 (15), 휴지기2 부 프로그램(16)의 순서로 계산하고 충전주기를 증가(18)시켜 충전 파라미터를 결정(21)하여 변수(c)에 작은 섭동(22)을 주고 유한 차분법을 사용해서 지배방정식과 경계조건에 대한 해를 구(23)하고, 해가 허용값 이하로 수렴하는 지를 판단(24)하여 수렴하지 않으면 새로운 변수(c')를 설정(25)하고 수렴할 때 까지 반복하며, 새로운 변수가 수렴하면 전지 전압이 임계값보다 큰 가를 판별(26)하고큰 경우에는 주 프로그램으로 복귀(29)하고 작은 경우에는 계산 시간이 tc보다 큰 지 여부를 판단(27)하여 계산시간이 tc보다 작으면 시간의 변화를 dt만큼 주어서 (28) 다음 시간에 대한 결과를 구하는 단계와, 만약에 tc보다 크면 주 프로그램으로 복귀(29)시키는 것을 특징으로 하는 납축전지의 충전 성능 예측방법.
  3. 제 1항에 있어서, 휴지기 계산은 충전과정 또는 감극과정 이후에 휴지시간 (tR)을 결정(31)하고 변수(c)에 섭동(32)을 주고, 유한 차분법을 사용해서 지배방정식과 경계조건에 대한 해(33)를 구하고, 해가 허용값 이하로 수렴하는 지를 판단하여(34) 수렴하지 않으면 새로운 변수(c')를 설정하고(35) 수렴할 때까지 반복하여 새로운 변수(c')가 수렴하면 계산 시간이 tR보다 큰 가를 판단(36)하고, 계산시간이 tR보다 작으면 시간의 변화를 dt만큼 주어서(37) 다음 시간에 대한 결과를 구하여 만약에 tR보다 크면 주 프로그램으로 복귀(38)하는 것을 특징으로 하는 납축전지의 충전 성능 예측방법.
  4. 제 1항에 있어서, 감극펄스 지속시간 계산순서는 감극 파라미터(Id, td)를 결정(41)하고, 변수(c)에 섭동(42)을 주며, 유한 차분법을 사용하여 지배방정식과 경계조건에 대한 해(43)를 구하여 해가 허용값 이하로 수렴하는 지를 판단하여(44) 수렴하지 않으면 새로운 변수(c')를 설정하고(45) 수렴할 때까지 반복하며 새로운변수(c')가 수렴하면 계산 시간이 td보다 큰 지 여부를 판단(46)하여 계산시간이 td보다 작으면 시간의 변화를 dt만큼 준(47)후 시간에 대한 결과를 구하여 td보다 크면 주 프로그램으로 복귀(48)하는 것을 특징으로 하는 납축전지의 충전 성능 예측방법.
  5. 제 1항에 있어서, 납축전지를 충전하는 경우 충전 펄스전류, 휴지기 및 감극 펄스전류를 사용하였을 때 충전펄스가 공급중인 상태에서 전압을 측정하여 충전 종결 설정전압보다 크면 충전을 종결하는 것을 특징으로 하는 납축전지의 충전 성능 예측방법.
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