KR100321857B1 - Removal of Toxic Heavy Metals from Wastewater Sludge Using Electrokinetic Processing - Google Patents
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Abstract
본 발명은 생활 하ㆍ폐수 처리장에서 발생하는 슬러지에 함유된 유해 중금속들을 전기동력을 이용해 효율적으로 제거하는 공정에 관한 것으로 슬러지를 퇴비화해 부산물 비료 등으로 이용할 수 있게 할 뿐만 아니라 매립폐기시 중금속에 의한 2차 토양오염을 방지하기 위한 것이다.The present invention relates to a process for efficiently removing harmful heavy metals contained in sludge generated in domestic sewage and wastewater treatment plants using electric power, and composting sludge to be used as a by-product fertilizer, etc. This is to prevent secondary soil pollution.
지금까지는 하ㆍ폐수 내에 존재하는 유해 중금속들을 물리ㆍ화학적인 방법으로 제거하거나 미생물을 이용해 슬러지를 개량하는 기술들이 개발되어 왔는데 본 발명은 기존에 주로 오염토양의 복원에 이용되어져 온 전기동력을 이용한 중금속 제거기술을 개선하여 슬러지에 적용함으로써 경제적이고 환경친화적인 하ㆍ폐수 슬러지의 개량을 위한 것으로, 전기동력을 공급해서 하ㆍ폐수 슬러지에서 유해 중금속들을 제거하는데 있어서, ⅰ) 효과적인 양극 세척용액 종류와 농도 및 음극 전해질 용액 종류의 선택과 결정 ; 및 ii) 전원공급방식을 변환함으로써 직류 정류와 반파 정류를 이용하여 중금속을 제거하는 것을 특징으로 한다.Until now, techniques have been developed to remove harmful heavy metals present in sewage and wastewater by physical and chemical methods or to improve sludge using microorganisms. It is to improve the economical and environmentally friendly sewage and wastewater sludge by improving the removal technology and applying it to the sludge, and it is effective to remove harmful heavy metals from sewage and wastewater sludge by supplying electric power. And selecting and determining the type of the negative electrolyte solution; And ii) removing heavy metals by using DC rectification and half-wave rectification by converting the power supply method.
Description
본 발명은 하ㆍ폐수 처리장에서 발생하는 슬러지에 함유된 유해 중금속들을 제거하여 기존에 소각이나 매립에 의해 폐기되어온 슬러지를 퇴비화를 통해 부산물 비료로 이용할 수 있게 함으로써 유용한 폐자원을 재활용하는 기술에 관한 것으로, 구체적으로는 전기동력을 이용해 슬러지에 함유된 유해 중금속들을 적절한 세척용액을 통해 제거함에 있어 전원공급방식을 변환하는 방식을 채택함으로써 그 제거효율을 증대시키는 기술에 관한 것이다.The present invention relates to a technology for recycling useful waste resources by removing harmful heavy metals contained in sludge from sewage and wastewater treatment plants to make sludge that has been disposed of by incineration or landfill as compost by fertilization. Specifically, the present invention relates to a technology for increasing the removal efficiency by adopting a method of converting a power supply method in removing harmful heavy metals contained in sludge using an appropriate cleaning solution using electric power.
전기동력을 이용한 유해 중금속의 제거 기술은 종래에 오염된 토양의 복원기술로 개발되어 국외에서는 한때 오염된 현장에 적용된 예가 있었다. 그러나 토양에 존재하는 여러 가지 전도체의 존재로 인하여 과도한 전기에너지의 소모로 충분한 경제적인 평가가 이루어지지 못해 왔지만, 최근 유럽 등과 같은 지역에서는 오염된 토양을 복원하는 것이 경제적인 평가면에서 인정받고 있고, 저오염 무공해 공정의 필요성 증가에 따라 그 활용범위가 확대되고 있다. 또한 상기 기술은 이온성 중금속들을 다량의 화학물질 첨가 없이 분리ㆍ제거할 수 있다는 점에서도 매우 유용하다.The removal of harmful heavy metals using electric power has been developed as a technique for restoring contaminated soil in the past, and there was an example where it was once applied to a contaminated site. However, due to the presence of various conductors in the soil, excessive economic consumption of electric energy has not been achieved, but in recent years, such as in Europe, the restoration of contaminated soil has been recognized economically. As the need for low pollution pollution-free process increases, the scope of its application is expanding. The technique is also very useful in that ionic heavy metals can be separated and removed without the addition of large amounts of chemicals.
하지만 전기동력을 이용한 유해중금속의 제거기술은 상기와 같이 여러가지 유용성을 지니고 있음에도 불구하고 세척용액의 사용, 적절한 전극의 선택, 제거된 중금속을 최적으로 회수할 수 있는 막(membrane)의 결정, 그리고 적절한 전기형태와 경제적인 전력공급량 등의 어려움으로 그 동안 오염토양과 슬러지 등에서 유해 중금속들을 제거하는데 있어서 그 이용에 한계가 있어 왔다.However, the removal of harmful heavy metals using electric power has many useful features as described above. However, the use of cleaning solutions, selection of appropriate electrodes, determination of membranes for optimal recovery of removed heavy metals, and appropriate Difficulties in the form of electricity and economic power supply have limited its use in removing harmful heavy metals from contaminated soil and sludge.
본 발명은 전기동력을 이용하여 유해 중금속을 제거하는 기술로서 그 동안 주로 오염토양 처리에 이용 되어온 것을 슬러지에서 유해 중금속을 제거하는데 적용하는 것 뿐만 아니라, 상기의 제반 문제점들을 해결함에 있어 보다 효율적인 공정을 설계함에 그 목적이 있다.The present invention is a technique for removing harmful heavy metals by using electric power, which has been mainly used for treating contaminated soils in the past, as well as removing harmful heavy metals from sludge, as well as providing a more efficient process in solving the above problems. The purpose is to design.
이를 위해 본 발명은 슬러지에 함유된 이온형태의 유해 중금속들을 잘 세척할 수 있는 적절한 양극 세척용액의 선택과 그 농도를 결정하고 음극에서 물의 전기분해로 생성되는 수산화 이온에 의한 중금속들의 침전에 의한 제거효율의 감소를 방지하기 위해 적절한 음극 전해질 용액을 선택함을 그 내용으로 한다. 또한 슬러지셀과 양극 세척용액 및 음극 전해질용액의 경계에는 기존에 널리 이용되어온 이온교환막들보다 공극이 커서 투수성이 좋고 물리적인 강도가 클 뿐만 아니라 국내에서 제작되어 경제적으로 저렴한 이질막(Heterogeneous Membrane)을 사용하면 이동된 중금속을 음극쪽에서 효과적으로 회수할 수 있고, 전원공급방식을 직류와 더불어 펄스효과를 줄 수 있는 전원 공급장치를 사용하여 중금속 이온들에 전기적인 충격을 가하여 중금속 이온들의 이동을 극대화함으로써 보다 효과적이고 경제적으로 슬러지로부터 유해 중금속들을 제거할 수 있는 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다. 또한 상기 방법에 의해 얻어진 슬러지를 퇴비화 하여 부산물 비료등으로이용함으로써 매립폐기시 중금속에 의한 2차 토양오염의 방지를 도모함을 또 다른 목적으로 한다.To this end, the present invention determines the selection and the concentration of a suitable positive electrode cleaning solution that can clean the harmful heavy metals in the ionic form contained in the sludge and removal by precipitation of heavy metals by hydroxide ions produced by electrolysis of water at the cathode In order to prevent a decrease in efficiency, the appropriate cathode electrolyte solution is selected. In addition, the boundary between the sludge cell, the positive electrode cleaning solution, and the negative electrode electrolyte solution has a larger pore than the widely used ion exchange membranes, so that the permeability is good and the physical strength is large. It can effectively recover the moved heavy metal from the cathode side and maximize the movement of heavy metal ions by applying electric shock to the heavy metal ions using a power supply that can give a pulse effect along with direct current. The aim is to provide a more effective and economical way to remove harmful heavy metals from sludge. It is another object of the present invention to compost the sludge obtained by the above method and to use it as a by-product fertilizer to prevent secondary soil contamination by heavy metals during landfill disposal.
도 1은 본 발명에 사용된 전기동력을 공급하여 슬러지에서 유해 중금속을 제거하는 공정의 계통도를 나타낸 것이다.Figure 1 shows a schematic diagram of a process for removing the harmful heavy metal from the sludge by supplying the electric power used in the present invention.
도 2는 본 발명에 사용된 반 정류기의 회로도를 나타낸 것이다.2 shows a circuit diagram of a semi-rectifier used in the present invention.
도 3은 본 발명에 사용된 반파 정류기를 이용하여 얻어지는 파형을 전파 정류기와 비교한 것이다.Figure 3 compares the waveform obtained using the half-wave rectifier used in the present invention with a full-wave rectifier.
도 4는 본 발명에 사용된 공정의 원리에 대한 상세도를 나타낸 것이다.4 shows a detailed view of the principle of the process used in the present invention.
도 5는 실시예 1에서 슬러지의 pH 변화를 나타낸 것이다.Figure 5 shows the pH change of the sludge in Example 1.
도 6은 실시예 1에서 운전시간과 양극으로부터 거리에 따른 슬러지내의 납 농도 변화를 나타낸 것이다.Figure 6 shows the change in lead concentration in the sludge according to the operating time and distance from the anode in Example 1.
도 7는 실시예 2에서 슬러지의 pH 변화를 나타낸 것이다.Figure 7 shows the pH change of the sludge in Example 2.
도 8은 실시예 2에서 운전시간과 양극으로부터 거리에 따른 슬러지내의 납 농도 변화를 나타낸 것이다.FIG. 8 shows the lead concentration change in the sludge according to the operation time and distance from the anode in Example 2. FIG.
본 발명의 내용을 첨부된 도면에 의하여 구체적으로 설명하기로 한다.The content of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 1은 본 발명에 사용된 전기동력을 공급하여 슬러지에서 유해 중금속을 제거하는 공정의 계통도를 나타낸 것으로, 적당한 함수율을 갖는 처리대상 슬러지를 슬러지 셀(4)에 투입하고 전파직류 또는 반파직류를 전원공급장치(9)로부터 공급하면서 양극(1)에서 산성의 양극세척용액(7)을 펌프(6)를 이용해 제공하면 슬러지에 함유된 흡착된 양이온 형태 또는 용해되어 존재하는 이온성 화합물 형태의 중금속들은 그 전기적인 성질에 따라서 양극(2) 또는 음극(3)쪽으로 이동해서 양극세척용액(7)또는음극전해질용액(8)을 통해서 제거되어진다. 이를 좀더 구체적으로 설명하면 다음과 같다.(도 4참조)Figure 1 shows a schematic diagram of a process for removing harmful heavy metals from the sludge by supplying the electric power used in the present invention, the sludge to be treated having a suitable moisture content in the sludge cell (4) and the full-wave direct current or half-wave current By supplying an acidic anodic washing solution 7 at the anode 1 with a pump 6 while feeding from the feeder 9, heavy metals in the form of adsorbed cations or dissolved ionic compounds present in the sludge Depending on its electrical properties, it moves toward the positive electrode 2 or the negative electrode 3 and is removed through the positive electrode cleaning solution 7 or the negative electrode electrolyte solution 8. This will be described in more detail as follows (see FIG. 4).
슬러지에 함유된 유해 중금속은 양이온 아니면 양 또는 음이온 형태의 화합물로 존재하므로 이러한 슬러지에 전기를 공급해 주면 양극에서 일어나는 물의 전기분해에 의해서 생성된 수소이온이 음극 쪽으로 이동하고, 또한 양극 세척용액이 음극 쪽으로 흐름에 따라서 슬러지의 pH는 양극 쪽으로부터 감소하여 이에 의해 슬러지에 흡착되어 있거나 침전물 상태로 존재하는 중금속들은 탈착되고 해리되어서 전기장에서 이동하기에 용이한 전하를 띤 이온 또는 이온성 화합물 형태로 되어 슬러지에서 제거되어지며, 또한 슬러지 입자의 간극수에 존재하는 용해된 이온형태의화합물 형태로 존재하는 중금속들도 그들의 전기적인 성질에 의해서 양쪽 전극으로 이동되어 제거되어 진다.Hazardous heavy metals contained in the sludge exist in the form of cation or positive or anionic compounds. When electricity is supplied to these sludges, hydrogen ions generated by electrolysis of water from the anode move to the cathode, and the anode cleaning solution is directed to the cathode. Depending on the flow, the pH of the sludge decreases from the anode side, whereby the heavy metals adsorbed or present in the sludge are desorbed and dissociated to form charged ions or ionic compounds that are easy to move in the electric field. Heavy metals in the form of dissolved ionic compounds in the pore water of the sludge particles are also removed and transferred to both electrodes by their electrical properties.
다만 슬러지의 pH 감소 현상은 슬러지에 흡착된 중금속 이온들의 탈착에는 유리하지만 전기장 하에서 생성되는 유체의 흐름 방향을 전환시켜 오히려 제거효율을 감소시킬 수 있으므로 이에 대한 조절이 필요하다.However, the sludge pH reduction phenomenon is advantageous for the desorption of heavy metal ions adsorbed on the sludge, but it is necessary to control the sludge because it can reduce the removal efficiency by changing the flow direction of the fluid generated under the electric field.
본 발명에 사용된 반파 정류기는 도 2에 도시된 바와 같이 220 V/60 Hz의 교류 전원이 공급되면 다이오드를 이용하여 양의 반 회로만을 이용한 반파를 발생시켜 전원으로 공급하게 된다. 전원 공급장치(9)로부터 반파정류를 슬러지 셀(4)에 공급하게 되면 펄스효과가 발생하고 이를 이용하여 슬러지 셀내에서 중금속 이온이 보다 효과적으로 이동하게 됨으로써 중금속의 제거효율을 높일 수 있다. 도 3은 전파 교류전원의 정류된 파형과 반파 정류기를 이용한 파형을 나타낸 것으로 (가)는 전파 정류기의 입력전원, (나)는 전파 정류기에서 공급되는 직류전원, (다)는 반파 정류기에서 공급되는 펄스전원을 나타내고 있다. (나)의 전파 정류는 시간에 따라 일정한 파형을 나타내지만, (다)의 반파 정류는 일정 시간에 따라 펄스효과를 나타내 전기적인 충격을 일으킬 수 있다. 이러한 전기적인 충격은 슬러지 내에 존재하는 중금속 이온들의 이동을 효과적으로 할 수 있는 원동력이 될 수 있다.When the half-wave rectifier used in the present invention is supplied with AC power of 220 V / 60 Hz, as shown in FIG. 2, the half-wave rectifier generates a half-wave using only a positive half-circuit using a diode to supply power. When half-wave rectification is supplied to the sludge cell 4 from the power supply device 9, a pulse effect is generated, and heavy metal ions are moved more effectively in the sludge cell, thereby increasing the removal efficiency of the heavy metal. Figure 3 shows the rectified waveform of a full-wave AC power and the waveform using a half-wave rectifier, (a) is the input power of the full-wave rectifier, (b) is the DC power supplied from the full-wave rectifier, (c) is supplied from the half-wave rectifier The pulse power supply is shown. The full wave rectification of (B) shows a constant waveform with time, but the half wave rectification of (C) has a pulse effect over a certain time, which may cause an electric shock. This electrical shock can be a driving force to effectively move the heavy metal ions present in the sludge.
이하 실시예를 통하여 본 발명을 좀 더 상세하게 설명한다. 그러나 다음의 실시 예에 의하여 본 발명의 기술적 범위가 한정되는 것은 아니다.The present invention will be described in more detail with reference to the following examples. However, the technical scope of the present invention is not limited by the following examples.
< 실시예 1 > 양극 세척용액과 음극 전해질 용액의 종류 및 농도 결정<Example 1> Determination of the type and concentration of the positive electrode cleaning solution and the negative electrode electrolyte solution
실시예 1은 가장 효과적인 양극 세척용액과 음극 전해질 용액의 종류와 농도를 결정하기 위한 것이다. 이들 용액의 종류와 농도에 따른 중금속 제거효율을 고찰하기 위하여 슬러지를 이용하지 않고 슬러지보다 중금속 흡착력이 뛰어난 100%의 점토질 토양을 이용하여 실험하였다. 이용된 점토질 토양은 상업적으로 구한 카올리나이트로 표 1에 주요특성인자가 나타나 있다.Example 1 is to determine the type and concentration of the most effective positive electrode cleaning solution and negative electrode electrolyte solution. In order to investigate the removal efficiency of heavy metals according to the types and concentrations of these solutions, the experiments were carried out using 100% clay soils, which had better adsorption of heavy metals than sludge. The clay soils used are commercially available kaolinite and the main characteristics are shown in Table 1.
(표 1) 실시 예 1에 사용된 카올리나이트의 주요 특성Table 1 Main characteristics of kaolinite used in Example 1
본 실시예에서는 중금속 중 비교적 흡착능력이 큰 구리를 인위적으로 토양에 오염시켜서 양극 세척용액과 음극 전해질용액을 바꾸어 가면서 실험해 보았다. 인위적으로 토양을 구리로 오염시키기 위해 Copper (Ⅱ) sulfate pentahydrate(CuSO4ㆍ5H2O) 시약을 이용하였다. 1 리터의 증류수에 3.93 그램의 CuSO4ㆍ5H2O를 용해시켜서 1000 mg/L 구리(Ⅱ) 용액을 준비하였다. 이렇게 준비된 구리(Ⅱ) 용액을 2 킬로그램의 건조된 토양과 혼합하여 50%의 함수율을 갖는 오염토양을 만든 후, 구리(Ⅱ) 이온들이 토양입자에 충분히 흡착되고 균질하게 분포하여 평형상태에 도달할 수 있도록 3일 동안 숙성시킨 후 실험하였다. 이렇게 준비된 오염토양을 도 1의 셀(4)에 투입한 다음 직류 정류를 공급해 오염토양 내에 함유된 구리를 제거하였다. 초기에 토양 내에 함유된 구리의 농도와 처리시간에 따른 농도변화는 토양내의 중금속 분석에 대한 공정시험법에 의거 추출한 후 ICP-AES (Thermo Jarrel Ash)를 이용해서 분석하였다.In this example, the copper having a relatively high adsorption capacity among heavy metals was artificially contaminated in the soil, thereby changing the positive electrode cleaning solution and the negative electrode electrolyte solution. Copper (II) sulfate pentahydrate (CuSO 4 .5H 2 O) reagent was used to artificially contaminate the soil with copper. A 1000 mg / L copper (II) solution was prepared by dissolving 3.93 grams of CuSO 4 5H 2 O in 1 liter of distilled water. Thus prepared copper (II) solution was mixed with 2 kg of dried soil to form a contaminated soil having a water content of 50%. After aging for 3 days to experiment. The contaminated soil thus prepared was introduced into the cell 4 of FIG. 1, and then DC rectification was applied to remove copper contained in the contaminated soil. Initially, the concentration of copper contained in the soil and the concentration change according to the treatment time were analyzed by ICP-AES (Thermo Jarrel Ash) after extraction according to the process test method for analysis of heavy metals in the soil.
본 실시예에서 이용된 용액의 종류와 농도, 그리고 처리조건은 표 2에 나타나 있다. 토양이나 슬러지로부터 전기동력을 이용하여 중금속을 제거하는데 있어서 가장 중요한 기작은 흡착된 중금속이온들의 탈착과 탈착된 중금속 이온들의 간극수내에서의 전기적인 성질에 의한 이동(Electromigration)이다. 이와 더불어 전기장에서 발생하는 유체의 흐름(Electroosmosis)도 중금속제거에 도움을 주는 중요한 기작이다.The type and concentration of the solution used in this example, and the treatment conditions are shown in Table 2. The most important mechanisms for the removal of heavy metals from the soil or sludge by using electric power are the desorption of the adsorbed heavy metal ions and the electrical properties in the pore water of the desorbed heavy metal ions. In addition, the flow of fluid in the electric field (Electroosmosis) is an important mechanism to help remove heavy metals.
(표 2) 실시 예 1의 운전조건Table 2 Operating Conditions of Example 1
이러한, 중금속의 탈착과 이동, 그리고 유체의 흐름은 모두 pH에 의해 영향을 받지만 서로 상반관계를 갖는다. 즉, 중금속의 탈착과 이동은 pH가 낮을 때 (수소이온이 많을 때) 잘 일어나지만 유체의 흐름은 pH가 감소함에 따라서 그 방향이 역전되어 제거효율을 감소시킬 수 있다. 따라서 적절한 양극 세척용액의 종류와 농도에 의해 토양이나 슬러지의 pH를 적합하게 유지해야 한다. 이러한 이유로 본 실시예에서는 다양한 세척용액과 농도로 실시해 보았다. 그리고, 음극 전해질 용액은 물의 전기분해로 음극에서 발생하는 수산화 이온에 의한 중금속들의 침전을 효과적으로 방지할 뿐만 아니라 셀 내에서 이동하는 중금속을 침전시킬 수 있는 이온들이 없어야 한다.The desorption and movement of heavy metals and the flow of fluid are all influenced by pH, but are mutually opposite. That is, desorption and transport of heavy metals occur well at low pH (high hydrogen ions), but the flow of fluid is reversed as the pH decreases, thus reducing the removal efficiency. Therefore, the pH of the soil or sludge should be properly maintained by the appropriate type and concentration of the positive electrode cleaning solution. For this reason, the present embodiment was carried out with various washing solutions and concentrations. In addition, the cathode electrolyte solution should not only effectively prevent precipitation of heavy metals by hydroxide ions generated at the cathode by electrolysis of water, but also have no ions capable of precipitation of heavy metals moving in the cell.
표 3에 각 실험에 의한 구리의 제거효율이 나타나 있다. 염기성 양극 세척용액은 수소이온을 중화하는 역할을 하기 때문에 중금속의 탈착을 감소시키기 때문에 고려하지 않았다. 결과에서 볼 수 있듯이 산성인 양극 세척 용액을 사용했을 때의 제거효율이 중성을 사용했을 때보다 높게 나타났다. 이것은 앞에서도 언급했듯이 산성인 세척용액에 있는 수소이온의 중금속에 의한 탈착효과에 의한 것이다. 음극 전해질 용액의 경우에도 역시 산성용액이 수산화 이온에 의한 중금속의 침전을 방지해서 제거효율이 높게나타난다. 같은 산성의 양극 세척용액인 경우 아세트산 보다는 황산이 더 효과적이다. 이는 각 산의 상이한 해리상수에 의한 것으로 수소이온의 농도가 산의 종류에 따라 상이하기 때문이다. 산 농도는 황산인 경우 0.001 N - 0.05 N 정도가 효과적이다. 이보다 더 낮은 산 농도는 중금속의 탈착에 효과적이지 못하고, 반대로 이보다 높은 산 농도는 앞에서 언급했듯이 중금속의 탈착에는효과적이지만 전기장에 의한 유체의 흐름 방향을 바뀌게 해서 오히려 제거효율을 감소시키게 한다.Table 3 shows the removal efficiency of copper by each experiment. The basic positive electrode cleaning solution was not considered because it reduces the desorption of heavy metals because it serves to neutralize hydrogen ions. As can be seen from the results, the removal efficiency of acidic anode cleaning solution was higher than that of neutral. As mentioned earlier, this is due to the desorption effect of the heavy metals of hydrogen ions in the acidic washing solution. In the case of the catholyte solution, the acidic solution also prevents precipitation of heavy metals by hydroxide ions, resulting in high removal efficiency. Sulfuric acid is more effective than acetic acid in the same acidic positive electrode cleaning solution. This is due to the different dissociation constants of each acid, because the concentration of hydrogen ions varies depending on the type of acid. The acid concentration is about 0.001 N-0.05 N in the case of sulfuric acid. Lower acid concentrations are less effective for the desorption of heavy metals, whereas higher acid concentrations, as mentioned above, are effective for desorption of heavy metals, but change the flow direction of the fluid by the electric field, rather reducing removal efficiency.
(표 3) 각 실험에서의 구리의 제거효율Table 3 Copper removal efficiency in each experiment
본 실시예를 통해 산성의 양극 세척용액과 산성의 음극 전해질 용액이 중금속의 제거에 효과적인 것을 알 수 있었다. 산의 종류는 황산, 아세트산, 염산, 그리고 질산 등이 모두 이용 가능하지만 이들 산과 전극과의 반응, 해리상수 등을 고려하면 황산과 아세트산이 효과적이다. 또한, 양극 세척용액의 적절한 산 농도는 0.001 N - 0.05 N 범위이다.In this example, it was found that the acidic positive electrode cleaning solution and the acidic negative electrode electrolyte solution were effective for removing heavy metals. Acid, sulfuric acid, acetic acid, hydrochloric acid, and nitric acid are all available, but sulfuric acid and acetic acid are effective considering the reaction between these acids and the electrode and dissociation constant. In addition, a suitable acid concentration of the positive electrode cleaning solution is in the range of 0.001 N-0.05 N.
< 실시예 2 > 직류 정류를 이용한 처리Example 2 Treatment Using DC Rectification
실시예 2에서는 탈수전 슬러지(함수율 99.1%)와 탈수후 케이크(함수율 70.1%)를 혼합하여 처리대상 슬러지(함수율 77.8%)를 준비했다. 이렇게 준비된 슬러지를 도 1의 슬러지 셀(4)에 투입한 다음 직류 정류를 공급해 슬러지 내에 함유된 납을 제거하였다. 양극 세척용액과 음극 전해질용액의 종류와 농도는 실시 예 1의 결과에 의거 가장 효과적인 용액을 사용했다. 여러 중금속들 중에서도 납을 대상으로 실험한 이유는 납은 독성을 띠고 있어서 규제 중금속일 뿐만 아니라 고유의 물리화학적 원소특성 때문에 다른 여러 독성 중금속들(카드뮴, 크롬, 구리, 등)에 비해 이동성이 현저히 작다는 것이 알려져 있다. 따라서 납을 처리해 제거한 다음 그 제거효율을 평가하게 되면 다른 독성 중금속들에 대한 본 제거기술의 적용가능성을 평가할 수 있다. 본 실시예 2에서 이용된 처리조건은 표 4에 나타나 있다.In Example 2, the sludge to be treated (water content 77.8%) was prepared by mixing the sludge before dehydration (water content of 99.1%) and the cake after dehydration (water content of 70.1%). The sludge thus prepared was introduced into the sludge cell 4 of FIG. 1 and then supplied with rectification to remove lead contained in the sludge. The type and concentration of the positive electrode cleaning solution and the negative electrode electrolyte solution were the most effective solution based on the results of Example 1. Among the heavy metals, the reason for the experiment with lead is that lead is toxic and not only a regulated heavy metal but also has a significantly less mobility than other toxic heavy metals (cadmium, chromium, copper, etc.) due to its intrinsic physicochemical properties. It is known. Therefore, by treating lead and then removing it, it is possible to evaluate the applicability of this removal technique to other toxic heavy metals. The processing conditions used in Example 2 are shown in Table 4.
(표 4) 실시예 2의 운전조건Table 4 Operating Conditions of Example 2
처리 슬러지에 함유된 초기 납 농도는 105℃에서 24시간 동안 건조시킨 슬러지 시료 1 그램을 취한 후 질산, 염산과 증류수를 1:3:6으로 혼합하여 만든 왕수용액을 40 밀리리터 (시료:왕수=1:40) 이용해서 분석에 필요한 납을 추출한 용액을 준비하였다. 납 함유량은 원자흡광분석기를 이용해서 분석했다.The initial lead concentration in the treated sludge was 40 ml of aqua regia solution prepared by taking 1 gram of sludge sample dried at 105 ° C for 24 hours, and then mixing nitric acid, hydrochloric acid and distilled water at 1: 3: 6. : 40) was used to prepare a solution from which lead is extracted for analysis. Lead content was analyzed using an atomic absorption spectrometer.
본 실시예에 사용된 슬러지 (함수율 77.8%)의 무게는 1.4킬로그램 이었으며, 도 1에서 나타난 막(5)은 투수성이 좋고 물리적 강도가 큰 이질성 막 (Heterogeneous Membrane)을 이용해서 운전하였다. 운전기간은 총 4일 이었고 하루에 한번씩 도 1의 슬러지 셀(4)에서 양극으로부터 일정한 간격으로 슬러지를 채취하여 pH를 측정하고, 위에 언급한 동일한 추출과 분석방법으로 슬러지 내에 함유된 납의 농도를 측정하였다,The sludge (water content 77.8%) used in the present example was 1.4 kg in weight, and the membrane 5 shown in FIG. 1 was operated using a heterogeneous membrane (Heterogeneous Membrane) having high permeability and high physical strength. The operation period was 4 days in total and the pH was measured by taking sludge from the anode at regular intervals in the sludge cell 4 of FIG. 1 and measuring the concentration of lead contained in the sludge by the same extraction and analysis method mentioned above. Was,
도 5는 처리시간과 양극으로부터 거리에 따른 슬러지의 pH 변화양상을 나타낸 것이다. 양극에서 일어나는 물의 전기분해에 의해서 생성된 수소이온이 음극 쪽으로 이동하고 또한 양극 세척용액으로 사용된 0.005 N 황산용액이 음극 쪽으로 흐름에 따라서 슬러지의 pH는 양극 쪽으로부터 감소하는 것을 알 수 있다. 이러한 슬러지의 pH 감소에 따라서 슬러지에 흡착되어 있거나 침전물 상태로 존재하는 납들은 탈착되고 해리되어서 전기장에서 이동하기에 용이한 전하를 띤 이온 또는 이온성 화합물 형태로 되어 슬러지에서 제거되게 된다.Figure 5 shows the change in pH of the sludge with treatment time and distance from the anode. It can be seen that the pH of the sludge decreases from the anode side as the hydrogen ions generated by the electrolysis of water occurring at the anode move toward the cathode and 0.005 N sulfuric acid solution used as the anode cleaning solution flows toward the cathode. As the pH of the sludge decreases, the lead adsorbed or present in the sludge is desorbed and dissociated to form a charged ionic or ionic compound that is easy to move in the electric field.
표 5와 도 6은 처리시간과 양극으로부터 거리에 따른 슬러지에 함유된 납 농도의 변화를 나타낸 것이다. 초기에 주로 수소이온의 탈착효과와 해리작용이 납의 이동보다 우세해서 납의 제거가 낮게 나타나고 처리시간이 경과함에 따라서 충분한 탈착과 해리에 의해서 납의 제거효율은 증가하게 된다.Table 5 and Figure 6 shows the change in the lead concentration contained in the sludge with treatment time and distance from the anode. Initially, the desorption effect and dissociation effect of hydrogen ions predominate over the transfer of lead, resulting in low lead removal. As the treatment time elapses, the lead removal efficiency increases by sufficient desorption and dissociation.
본 실시예에 있어서 슬러지에 함유된 다른 중금속 이온들의 이동과 슬러지에 함유된 납의 양이 작아서 처리효율이 25%로 비교적 낮게 나타났다. 앞에서도 언급했듯이 납은 고유의 물리화학적 원소 특성으로 인해 이동성이 다른 중금속들보다 현저히 작다고 알려진 것을 고려하면 납의In the present embodiment, the treatment efficiency was relatively low as 25% due to the movement of other heavy metal ions contained in the sludge and the amount of lead contained in the sludge. As mentioned earlier, lead is known to have significantly less mobility than other heavy metals due to its inherent physicochemical properties.
(표 5) 납 농도(ppm)의 변화Table 5 Change in lead concentration (ppm)
제거효율이 비교적 낮게 나타나는 것을 알 수 있다. 그러나 초기에 슬러지에 보다 많은 양의 납이 함유되어 있을 경우 그 제거효율은 보다 높게 나타날 수 있으므로 다량의 납을 함유한 슬러지에 적용해서 규제치 이하로 낮추거나 퇴비화를 위한 전처리에 효과적일 수 있다. 또한 이러한 납의 작은 이동성을 고려하면 납보다 이동성이 높은 다른 독성 중금속들의 제거를 위해서 이와 같은 조건에서 본 공정을 적용하면 보다 높은 제거효율을 얻을 수 있다. 그리고 운전기간을 증가시키거나 산성의 세척용액의 농도를 조절하면 처리효율이 향상될 것이다.It can be seen that the removal efficiency is relatively low. However, if the sludge contains a higher amount of lead initially, the removal efficiency may be higher. Therefore, the sludge containing a large amount of lead may be applied to sludge containing a large amount of lead, which may be effective for pretreatment for lower than the regulation value or for composting. In addition, considering the small mobility of lead, if the present process is applied under such conditions to remove other toxic heavy metals that are more mobile than lead, higher removal efficiency can be obtained. Increasing the operating period or adjusting the concentration of the acidic washing solution will improve the treatment efficiency.
< 실시예 3 > 반파 정류를 이용한 처리Example 3 Treatment Using Half-wave Rectification
실시예 3에서는 실시예 1과 같은 전처리를 통해 처리대상 슬러지 (함수율 75.6%)를 준비했다. 제반 운전조건은 실시예 2와 동일하게 하고 반파 정류를 공급해서 펄스효과를 이용해 슬러지 내에서 납 이온이 보다 효과적으로 이동하게 함으로써 납의 제거효율을 높이는데 목적을 두었다. 본 실시예 3에서 이용된 처리조건을 표 6에 정리했다.In Example 3, the sludge to be treated (water content 75.6%) was prepared through the same pretreatment as in Example 1. The overall operating conditions were the same as in Example 2, and the purpose was to increase lead removal efficiency by supplying half-wave rectification to more effectively move lead ions in the sludge using a pulse effect. Table 6 summarizes the processing conditions used in Example 3.
(표 6) 실시예 2의 운전조건Table 6 Operating Conditions of Example 2
슬러지에 함유된 납의 초기 농도는 실시예 2에서 언급했던 동일한 추출과 분석방법으로 측정했다. 운전기간은 총 6일이었고 실시예 1과 같은 방법으로 슬러지 내의 pH와 납의 농도를 측정하였다.The initial concentration of lead contained in the sludge was measured by the same extraction and analysis method mentioned in Example 2. The operation period was 6 days in total and the pH and the concentration of lead in the sludge were measured in the same manner as in Example 1.
도 7은 처리시간과 양극으로부터 거리에 따른 슬러지의 pH 변화양상을 나타낸 것이다. 슬러지의 pH 감소 양상은 실시 예 2에서와 유사하게 나타나지만 운전기간의 증가로 인해 최종 슬러지의 pH는 실시 예 2에서보다 더 낮게 나타난다. 앞에서 설명한 바와 같이 이렇게 낮은 슬러지의 pH는 슬러지에 흡착된 납 이온들의 탈착에는 유리하지만 전기장 하에서 생성되는 유체의 흐름 방향을 전환시켜 오히려 제거효율을 감소시킨다. 본 실험에서는 이러한 슬러지의 pH 감소로 인해서 유체 흐름 방향이 역전되기 직전까지 운전하였다.Figure 7 shows the pH change of the sludge with treatment time and distance from the anode. The sludge pH reduction pattern is similar to that of Example 2, but the pH of the final sludge is lower than that of Example 2 due to the increase in operating period. As mentioned earlier, this low sludge pH is advantageous for the desorption of lead ions adsorbed on the sludge, but rather reduces the removal efficiency by redirecting the flow direction of the fluid generated under the electric field. In this experiment, the sludge was operated until just before the fluid flow direction was reversed due to the decrease in pH of the sludge.
표 7와 도 8은 처리시간과 양극으로부터 거리에 따른 슬러지에 함유된 납 농도의 변화를 나타낸 것이다. 실시예 1에서와 유사하게 초기에는 그 제거효과가 낮다가 처리시간이 경과함에 따라서 증가하는 것을 볼 수 있다.Table 7 and Figure 8 show the change in lead concentration contained in the sludge with treatment time and distance from the anode. Similarly to Example 1, the removal effect is initially low and can be seen to increase as the treatment time elapses.
(표 7) 납 농도(ppm)의 변화Table 7 Change in Lead Concentration (ppm)
본 실시 예의 납의 제거효율은 42%로 실시예 1의 결과와 비교했을 때 실시 예 2보다 운전기간이 2일 더 증가함을 고려하더라도 실시예 2의 제거효율 (25%) 보다는 높게 나타남을 알 수 있다. 따라서 펄스효과를 이용한 반파 정류의 공급으로 제거효율을 증가시킬 수 있다.The lead removal efficiency of the present embodiment is 42%, which is higher than the removal efficiency of Example 2 (25%) even if the operation period is increased by two days compared to the result of Example 1 compared with the result of Example 1. have. Therefore, it is possible to increase the removal efficiency by supplying half-wave rectification using the pulse effect.
본 발명은 하·폐수 처리장에서 발생하는 슬러지내에 함유된 독성 중금속을 전기동력을 이용하여 제거하는 공정으로써, 슬러지의 매립시 독성 중금속에 의한 오염을 방지할 수 있다. 또한, 본 발명은 공정이 간단하고 비교적 다른 화학물질의 첨가가 적으며 공정에 의한 2차적인 폐기물을 생성하지 않는 장점이 있으며, 이렇게 처리된 슬러지는 부산물 비료로 전환 이 가능하여 경제적인 파급효과도 있다.The present invention is a process for removing the toxic heavy metals contained in the sludge generated in the sewage and wastewater treatment plant using electric power, it is possible to prevent contamination by toxic heavy metals when the sludge is landfilled. In addition, the present invention has the advantage that the process is simple, the addition of relatively different chemicals and does not produce secondary waste by the process, the sludge treated in this way can be converted to by-product fertilizer economical effect have.
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- 1999-04-22 KR KR1019990014523A patent/KR100321857B1/en not_active IP Right Cessation
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