JPS6244697A - 高レベル放射性廃液の固化方法 - Google Patents
高レベル放射性廃液の固化方法Info
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- JPS6244697A JPS6244697A JP18461785A JP18461785A JPS6244697A JP S6244697 A JPS6244697 A JP S6244697A JP 18461785 A JP18461785 A JP 18461785A JP 18461785 A JP18461785 A JP 18461785A JP S6244697 A JPS6244697 A JP S6244697A
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- solidified
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- yttrium
- zirconium
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/16—Processing by fixation in stable solid media
- G21F9/162—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix, e.g. clays, zeolites
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は、核分裂生成物およびアクチノイドなどの放射
性物質を溶解した高レベル放射性廃液を固化処理して熱
力学的に安定で、しかも耐水性に優れた固化体とする方
法に関するものである。
性物質を溶解した高レベル放射性廃液を固化処理して熱
力学的に安定で、しかも耐水性に優れた固化体とする方
法に関するものである。
（従来゛の技術）
使用済核燃料を化学的に処理することにより、再利用可
能なウランおよびプルトニウムなどと核分裂生成物およ
びその他のアクチノイドとを分離することを使用済核燃
料の再処理と称している。
能なウランおよびプルトニウムなどと核分裂生成物およ
びその他のアクチノイドとを分離することを使用済核燃
料の再処理と称している。
この再処理の際に核分裂生成物は、少量のウラン、プル
トニウムおよびその他のアクチノイドと共に硝酸溶液中
に回収される。この溶液は特有の高レベル放射能の故に
、高レベル放射性廃液と称される。該廃液に含まれる核
分裂生成物、少量のウラン、プルトニウムおよびその他
のアクチノイドなどの放射性物質は、生活圏に入り込ま
ないよう固化される必要がある。
トニウムおよびその他のアクチノイドと共に硝酸溶液中
に回収される。この溶液は特有の高レベル放射能の故に
、高レベル放射性廃液と称される。該廃液に含まれる核
分裂生成物、少量のウラン、プルトニウムおよびその他
のアクチノイドなどの放射性物質は、生活圏に入り込ま
ないよう固化される必要がある。
ところで、従来の固化方法は、該廃液中の放射性物質を
ホーケイ酸ガラスに溶融し固化するいわゆるガラス固化
が主流をなしている。
ホーケイ酸ガラスに溶融し固化するいわゆるガラス固化
が主流をなしている。
（発明が解決しようとする問題点）
この従来方法によって生成したガラス固化体は、ガラス
が非晶質であるが故に熱力学的に不安定であること、さ
らに耐水性に劣ることなどが欠点である。そこでこれら
の欠点を払拭した、熱力学的］ に安定で耐
水性に優れた結晶質固化方法の開発が切望されている。
が非晶質であるが故に熱力学的に不安定であること、さ
らに耐水性に劣ることなどが欠点である。そこでこれら
の欠点を払拭した、熱力学的］ に安定で耐
水性に優れた結晶質固化方法の開発が切望されている。
（問題点を解決するための手段）
本発明は、該廃液中の放射性物質を安定な結晶質固化体
に固化することによって、前記問題点を解決するもので
あり、特に、本発明は該廃液中の放射性物質をあらかじ
め予定した螢石世構造のジルコニア、六方構造のマグネ
トプランバイト、立方構造のスピネルおよび合金相など
から構成される固化体に固化することによって、この問
題点を解決するものである。
に固化することによって、前記問題点を解決するもので
あり、特に、本発明は該廃液中の放射性物質をあらかじ
め予定した螢石世構造のジルコニア、六方構造のマグネ
トプランバイト、立方構造のスピネルおよび合金相など
から構成される固化体に固化することによって、この問
題点を解決するものである。
（作 用）
詳しく述べると該廃液中の放射性物質は、以下に述べる
、混合工程、蒸発乾固工程、脱水・脱硝工程および熱処
理工程などの四工程を経て固化される。まず、放射性物
質が酸化物として５〜４０！４に相当する高レベル放射
性廃液を、酸化物として９５〜６０ ｗ／ｏに相当する
固化原料物質溶液と混合する。この工程を混合工程と称
する。混合溶液は加熱して遊離の硝猷および水を蒸発さ
せ乾固する。この工程を蒸発・乾固工程と称する。かく
して生成する固体は結晶水を含む硝酸化合物の混合体で
ある。この固体は、４〜８％の水素を含む不活性雰囲気
中で約６００℃に加熱し、結晶水と硝酸基を分解除去し
酸化物混合体とする。この工程は、脱水・脱硝工程と称
する。得られた酸化物混合体は、低酸素圧雰囲気中で８
００〜１４００℃に加熱反応させる。この工程は熱処理
工程と称する。かくて該廃液中の放射性物質の固化体が
生成する。固化体は螢石型構造のジルコニア、六方構造
のマグネトプランバイト、立方構造のスピネルおよび合
金相が主な構成相である。放射性物質量力３０ ｗ／ｏ
以下では過剰の酸化アルミニウムは未反応のまま残留す
る。
、混合工程、蒸発乾固工程、脱水・脱硝工程および熱処
理工程などの四工程を経て固化される。まず、放射性物
質が酸化物として５〜４０！４に相当する高レベル放射
性廃液を、酸化物として９５〜６０ ｗ／ｏに相当する
固化原料物質溶液と混合する。この工程を混合工程と称
する。混合溶液は加熱して遊離の硝猷および水を蒸発さ
せ乾固する。この工程を蒸発・乾固工程と称する。かく
して生成する固体は結晶水を含む硝酸化合物の混合体で
ある。この固体は、４〜８％の水素を含む不活性雰囲気
中で約６００℃に加熱し、結晶水と硝酸基を分解除去し
酸化物混合体とする。この工程は、脱水・脱硝工程と称
する。得られた酸化物混合体は、低酸素圧雰囲気中で８
００〜１４００℃に加熱反応させる。この工程は熱処理
工程と称する。かくて該廃液中の放射性物質の固化体が
生成する。固化体は螢石型構造のジルコニア、六方構造
のマグネトプランバイト、立方構造のスピネルおよび合
金相が主な構成相である。放射性物質量力３０ ｗ／ｏ
以下では過剰の酸化アルミニウムは未反応のまま残留す
る。
ここで固化原料物質溶液は、６３〜７０ ％’Ｑの酸化
アルミニウム（１’ｔｏｓ ）、３０〜３７ ％’Ｑの
酸化イツトリウム安定化ジルコニアおよび０〜７ｗ／。
アルミニウム（１’ｔｏｓ ）、３０〜３７ ％’Ｑの
酸化イツトリウム安定化ジルコニアおよび０〜７ｗ／。
の酸化マグネシウム（ＭｇＯ）などの混合物に相当する
組成のアルミニウム、イツトリウム、ジルコニウムおよ
びマグネシウムなどの硝酸酸性溶液である。酸化イツト
リウム安定化ジルコニアは、螢石型構造を有し、１２
ｗ／ｏから６５１’ｏの酸化イツトリウム（ＹｔＯｓ）
を含む酸化ジルコニウム（ＺｒＯｔ ）化合物であ
ることは周知である。熱処理工程における低酸素圧雰囲
気とは、酸化ルテニウムの昇華 ゛を防止するこ
とのできる１０−５気圧以下の酸素圧である。この酸素
圧は精製したアルゴン、ヘリウムまたは窒素などの不活
性気体雰囲気中、およびそれらの雰囲気中に置かれた黒
鉛ルツボ中、または約０〜８チの水素を含む不活性気体
との混合雰囲気中で容易に達成できることは周知である
、脱水・脱硝工程の反応は６００℃以下で終る。この工
程で水素が８％以上では爆鳴気を作る恐れかあり、４％
以下ではルテニウムの蒸発が多い。
組成のアルミニウム、イツトリウム、ジルコニウムおよ
びマグネシウムなどの硝酸酸性溶液である。酸化イツト
リウム安定化ジルコニアは、螢石型構造を有し、１２
ｗ／ｏから６５１’ｏの酸化イツトリウム（ＹｔＯｓ）
を含む酸化ジルコニウム（ＺｒＯｔ ）化合物であ
ることは周知である。熱処理工程における低酸素圧雰囲
気とは、酸化ルテニウムの昇華 ゛を防止するこ
とのできる１０−５気圧以下の酸素圧である。この酸素
圧は精製したアルゴン、ヘリウムまたは窒素などの不活
性気体雰囲気中、およびそれらの雰囲気中に置かれた黒
鉛ルツボ中、または約０〜８チの水素を含む不活性気体
との混合雰囲気中で容易に達成できることは周知である
、脱水・脱硝工程の反応は６００℃以下で終る。この工
程で水素が８％以上では爆鳴気を作る恐れかあり、４％
以下ではルテニウムの蒸発が多い。
（実施例）
使用済核燃料の再処理で生じる高レベル放射性廃液は、
極めて放射能が高いため実験および試験に供するには適
さない。通常は同様な化学的性質を有する非放射性物質
で構成された模擬廃液を合成し、これを実験および試験
に供する。
極めて放射能が高いため実験および試験に供するには適
さない。通常は同様な化学的性質を有する非放射性物質
で構成された模擬廃液を合成し、これを実験および試験
に供する。
表１には本実施例における模擬廃液の組成を示す。組成
は表中に示された９元素の酸化物形で算出された重量パ
ーセント（零ろ）で表示されている。
は表中に示された９元素の酸化物形で算出された重量パ
ーセント（零ろ）で表示されている。
９元素のうち、セシウム、ストロンチウム、セリラム、
ネオジム、ウラン、ジルコニウムおよびノ（ラジウムは
各々の硝酸塩を、モリブデンはモリブデン酸アンモニウ
ムを、またルテニウムは塩化ル゛テニウムを水に浴解し
表１に示す組成に混合した後に、約６規定の硝酸？Ａ［
Ｋ整えて模擬廃液とした。
ネオジム、ウラン、ジルコニウムおよびノ（ラジウムは
各々の硝酸塩を、モリブデンはモリブデン酸アンモニウ
ムを、またルテニウムは塩化ル゛テニウムを水に浴解し
表１に示す組成に混合した後に、約６規定の硝酸？Ａ［
Ｋ整えて模擬廃液とした。
表２には固化原料物質溶液の組成を示す。１液は６３ｗ
’ｏの酸化アルミニウム、３０ ｗ／ｏの酸化イツトリ
ウム安定化ジルコニアおよび７ ｗ／ｏの酸化マグネシ
ウムに相当する組成であり、２液は７０ ｖｃ／ｏの酸
化アルミニウムおよび３０ Ｖ’ｏの酸化イツトリウム
安定化ジルコニアに相当する組成であり、さらに３液は
６３ｗ／ｏの酸化アルミニウムおよび３７ＶＯの酸化イ
ツトリウム安定化ジルコニアに相当する組成であるアル
ミニウム、イツトリウム、マグネシウムおよびジルコニ
ウムの硝１ 酸酸性溶液である。酸化イツ）
ＩＪウム安定化ジルコニアの組成は１７卑ろの酸化イ
ツトリウム、８５１’ｏの酸化ジルコニウムであった。
’ｏの酸化アルミニウム、３０ ｗ／ｏの酸化イツトリ
ウム安定化ジルコニアおよび７ ｗ／ｏの酸化マグネシ
ウムに相当する組成であり、２液は７０ ｖｃ／ｏの酸
化アルミニウムおよび３０ Ｖ’ｏの酸化イツトリウム
安定化ジルコニアに相当する組成であり、さらに３液は
６３ｗ／ｏの酸化アルミニウムおよび３７ＶＯの酸化イ
ツトリウム安定化ジルコニアに相当する組成であるアル
ミニウム、イツトリウム、マグネシウムおよびジルコニ
ウムの硝１ 酸酸性溶液である。酸化イツ）
ＩＪウム安定化ジルコニアの組成は１７卑ろの酸化イ
ツトリウム、８５１’ｏの酸化ジルコニウムであった。
各々の溶液は、表２に示す組成相当のアルミニウム、イ
ツトリウム、ジルコニウムおよびマグネシウムの硝酸塩
を水に溶解し約０．５規定の硝酸濃度に整えた。
ツトリウム、ジルコニウムおよびマグネシウムの硝酸塩
を水に溶解し約０．５規定の硝酸濃度に整えた。
まず模擬廃液と固化原料物質溶液は表３に示す割合に混
合した。割合は表１および表２に示す酸化物形で算出さ
れた。混合溶液は大気中１４０°Ｃで加熱し水分と硝酸
を除く（蒸発・乾固工程）。
合した。割合は表１および表２に示す酸化物形で算出さ
れた。混合溶液は大気中１４０°Ｃで加熱し水分と硝酸
を除く（蒸発・乾固工程）。
得られた固体は、４〜８％水素を含むヘリウム気流中で
約６００℃に加熱し結晶水と硝酸基を除く（脱水・脱硝
工程）。固体生成物は大気中で直径１５鶴、約３ｇのペ
レットに成型し、黒鉛ルツボ中に入れてヘリウム気流中
８００〜１４００℃の温度で４〜８時間加熱した（熱処
理工程）。かくて本発明の固化体が生成した。固化体は
冷却した後に大気中に取り出し、粉砕して表面積を測定
した後にＸ−線回折法による構成相の同定、および浸出
率測定試験に供した。
約６００℃に加熱し結晶水と硝酸基を除く（脱水・脱硝
工程）。固体生成物は大気中で直径１５鶴、約３ｇのペ
レットに成型し、黒鉛ルツボ中に入れてヘリウム気流中
８００〜１４００℃の温度で４〜８時間加熱した（熱処
理工程）。かくて本発明の固化体が生成した。固化体は
冷却した後に大気中に取り出し、粉砕して表面積を測定
した後にＸ−線回折法による構成相の同定、および浸出
率測定試験に供した。
Ｘ−線回折法による固化体の構成相の同定結果は表３に
示す。表中の○印は相の存在を、Ｘ印は不在を示す。８
００〜１４００ ’Ｃの反応温度で構成相に変化はみら
れなかった。
示す。表中の○印は相の存在を、Ｘ印は不在を示す。８
００〜１４００ ’Ｃの反応温度で構成相に変化はみら
れなかった。
５〜４０ ｗ’ｏの模擬廃液を固化した固化体の構成相
は、螢石型構造のジルコニア、マグネトプランバイト、
スピネル、合金相および残留した未反応の酸化アルミニ
ウムであった。酸化マグネシウムを含まない試料（３）
、（４）および（５）などの固化体には、スピネルは存
在しなかったｃ、５ ｗ／ｏ以下の模擬廃液量では、固
化体量の増大により経済的に不利であり、４０ ｖＶ１
０以上では未確認相の生成が観察された。熱処理工程温
度は、８００℃以下では構成相の生成速度が着るしく遅
く不利であり、１４００℃以上では固化体の構成物の昇
華が著るしく高く不利である。
は、螢石型構造のジルコニア、マグネトプランバイト、
スピネル、合金相および残留した未反応の酸化アルミニ
ウムであった。酸化マグネシウムを含まない試料（３）
、（４）および（５）などの固化体には、スピネルは存
在しなかったｃ、５ ｗ／ｏ以下の模擬廃液量では、固
化体量の増大により経済的に不利であり、４０ ｖＶ１
０以上では未確認相の生成が観察された。熱処理工程温
度は、８００℃以下では構成相の生成速度が着るしく遅
く不利であり、１４００℃以上では固化体の構成物の昇
華が著るしく高く不利である。
固化体の耐水性をしらべる浸出試験は以下のように行っ
た。固化体は、まず粉砕しペラ） （ＢＥＴ）法によっ
て表面積を測定した。しかる後粉末状の固化体の０．２
〜０．３９をテフロン製耐圧容器に１０ｄの蒸留水と共
に封入した。このテフロン製耐圧容器は１５０℃の一定
温度で加熱した。加熱１日後、２日後 ４日後、８日後
および２９日後に水をとり換えたｄとり換えた水には、
表１および２に示される元素が固化体から浸出され含ま
れている。これらのうち、最も浸出され易いセシウムを
原子吸光光度法によって定量した。その結果は、従来技
術によるホーケイ酸ガラスの浸出結果と比較して図１に
示す。ホーケイ酸ガラスには３３ ｗ’ｏの模擬廃液が
固化されている。図中の横軸には、日数単位の浸出時間
を指数表示で示した。
た。固化体は、まず粉砕しペラ） （ＢＥＴ）法によっ
て表面積を測定した。しかる後粉末状の固化体の０．２
〜０．３９をテフロン製耐圧容器に１０ｄの蒸留水と共
に封入した。このテフロン製耐圧容器は１５０℃の一定
温度で加熱した。加熱１日後、２日後 ４日後、８日後
および２９日後に水をとり換えたｄとり換えた水には、
表１および２に示される元素が固化体から浸出され含ま
れている。これらのうち、最も浸出され易いセシウムを
原子吸光光度法によって定量した。その結果は、従来技
術によるホーケイ酸ガラスの浸出結果と比較して図１に
示す。ホーケイ酸ガラスには３３ ｗ’ｏの模擬廃液が
固化されている。図中の横軸には、日数単位の浸出時間
を指数表示で示した。
浸出率はｇ／ｍ ・日の単位を有し下記の式で定義され
ている。
ている。
図中の曲線Ｃ）は９５℃の水中におけるホーケイ酸ガラ
スからのセシウム浸出率の時間依存性を示す。図示の如
く浸出率はほとんど時間に依存しない。
スからのセシウム浸出率の時間依存性を示す。図示の如
く浸出率はほとんど時間に依存しない。
本発明の固化体の１５００Ｇの水中におけるセシウム浸
出率は曲線■〜■に示す。・曲線■は固化原料物質溶液
の１液に、５ｗ／ｏの模擬廃液を加え１ｏｏｏ℃で熱処
理した固化体の浸出率の時間依存性を示し、■は１液に
４０ ｗ／ｏの模擬廃液を加え１２００℃で熱処理した
固化体の浸出率の時間依存性を示す。曲線■は固化原料
物質溶液の２液に４０ ｗ／ｏの模擬廃液を加え、８５
０℃で熱処理した固化体の浸出率の時間依存性を示し、
曲線■は３液に４０ ｗ／ｏの模擬廃液を加え１２００
℃で熱処理した固化体の浸出率の時間依存性を示す。
出率は曲線■〜■に示す。・曲線■は固化原料物質溶液
の１液に、５ｗ／ｏの模擬廃液を加え１ｏｏｏ℃で熱処
理した固化体の浸出率の時間依存性を示し、■は１液に
４０ ｗ／ｏの模擬廃液を加え１２００℃で熱処理した
固化体の浸出率の時間依存性を示す。曲線■は固化原料
物質溶液の２液に４０ ｗ／ｏの模擬廃液を加え、８５
０℃で熱処理した固化体の浸出率の時間依存性を示し、
曲線■は３液に４０ ｗ／ｏの模擬廃液を加え１２００
℃で熱処理した固化体の浸出率の時間依存性を示す。
図の曲線■〜■に示されているよ５Ｋ、５〜４０ｉの模
擬廃液量および熱処理温度などは、本発明の固化体の浸
出率にほとんど影響を与えない。
擬廃液量および熱処理温度などは、本発明の固化体の浸
出率にほとんど影響を与えない。
本発明の固化体の浸出率を従来法のホーケイ酸ガラスの
浸出率と比較すると、ホーケイ酸ガラスの浸出温涙が５
５℃も低いにもかかわらず、浸出１日目ではホーケイ酸
ガラスの浸出率は２５倍も高く、８日月以後では１２５
０倍 も高い。すなわ１ ち、本発明の固化
体の耐水性が従来技術のホーケイ酸ガラスより優れてい
ることは明らかである。
浸出率と比較すると、ホーケイ酸ガラスの浸出温涙が５
５℃も低いにもかかわらず、浸出１日目ではホーケイ酸
ガラスの浸出率は２５倍も高く、８日月以後では１２５
０倍 も高い。すなわ１ ち、本発明の固化
体の耐水性が従来技術のホーケイ酸ガラスより優れてい
ることは明らかである。
表１．模擬高レベル放射性廃液（模擬廃液）組成表２．
固化原料物質溶液組成 また、この実施例に付随して次のことが明らかになった
。
固化原料物質溶液組成 また、この実施例に付随して次のことが明らかになった
。
（１）実施例では、固化原料物質溶液はアルミニウム、
イツトリウム、ジルコニウムおよびマグネシウムなどの
硝酸塩を水に溶解し３規定の硝酸溶液に調製した。その
他Ｋ、硝酸に可溶な化合物、たとえばアルミニウム、イ
ツトリウム、ジルコニウムおよびマグネシウムの水酸化
物を硝酸に溶解しても固化原料物質溶液をつくることが
できる。また、硝酸塩、水酸化物などを直接高レベル放
射性廃液に添加・溶解しても同様の効果が期待・できる
ことは明らかである。（混合工程の変法） （２）実施例では、酸化イツ） ＩＪウム安定化ジルコ
ニアの組成は１７ ｗ／ｏ ａ化イツトリウム、８６μ
ろ酸化ジルコニウムであった。しかし酸化イツトリウム
安定化ジルコニアが１２〜６５ ｖｃ１０酸化イツトリ
ウムの組成範囲で存在することは周知であるから、本同
化体を生成するためにはこの組成範囲の酸化イツ） Ｉ
Ｊつム安定化ジルコニアを用いても可能なことは明らか
である。
イツトリウム、ジルコニウムおよびマグネシウムなどの
硝酸塩を水に溶解し３規定の硝酸溶液に調製した。その
他Ｋ、硝酸に可溶な化合物、たとえばアルミニウム、イ
ツトリウム、ジルコニウムおよびマグネシウムの水酸化
物を硝酸に溶解しても固化原料物質溶液をつくることが
できる。また、硝酸塩、水酸化物などを直接高レベル放
射性廃液に添加・溶解しても同様の効果が期待・できる
ことは明らかである。（混合工程の変法） （２）実施例では、酸化イツ） ＩＪウム安定化ジルコ
ニアの組成は１７ ｗ／ｏ ａ化イツトリウム、８６μ
ろ酸化ジルコニウムであった。しかし酸化イツトリウム
安定化ジルコニアが１２〜６５ ｖｃ１０酸化イツトリ
ウムの組成範囲で存在することは周知であるから、本同
化体を生成するためにはこの組成範囲の酸化イツ） Ｉ
Ｊつム安定化ジルコニアを用いても可能なことは明らか
である。
（３）実施例では、熱処理工程における低酸素圧雰囲気
はヘリウム気流中に置かれた黒鉛ルツボ中で達成された
。この他に、精製済アルゴン、ヘリウム、もしくは窒素
中でも低酸素圧雰囲気を達成することができ、さらにま
た、０〜８％の水素を含む不活性気体雰囲気でも容易に
達成できることは当業者に明らかである。
はヘリウム気流中に置かれた黒鉛ルツボ中で達成された
。この他に、精製済アルゴン、ヘリウム、もしくは窒素
中でも低酸素圧雰囲気を達成することができ、さらにま
た、０〜８％の水素を含む不活性気体雰囲気でも容易に
達成できることは当業者に明らかである。
（４）実施例では、混合工程、蒸発・乾固工程、脱水・
脱硝工程および熱処理工程などの４工程を段階的に経て
固化体を生成した。さらに、低酸素圧雰囲気で蒸発・乾
固および脱水・脱硝工程を同時に行うことも、また脱水
・脱硝および熱処理工程を同時に行うことも、また）
さら７・上記３工程を同時に行うことも
技術的に可能であり、同じ化学反応が進行することもま
た当業者には明らかである。
脱硝工程および熱処理工程などの４工程を段階的に経て
固化体を生成した。さらに、低酸素圧雰囲気で蒸発・乾
固および脱水・脱硝工程を同時に行うことも、また脱水
・脱硝および熱処理工程を同時に行うことも、また）
さら７・上記３工程を同時に行うことも
技術的に可能であり、同じ化学反応が進行することもま
た当業者には明らかである。
（発明の効果）
（１）本発明における高レベル廃棄物固化方法では、耐
水性に富む酸化イツ） ＩＪウム安定化ジルコニア、酸
化マグネシウムおよび酸化アルミニウムなど一般によく
知られ、豊富に利用されている物質を固化原料物質に用
いている。
水性に富む酸化イツ） ＩＪウム安定化ジルコニア、酸
化マグネシウムおよび酸化アルミニウムなど一般によく
知られ、豊富に利用されている物質を固化原料物質に用
いている。
これは経済的には大きな利点である。
（２）これら固化原料物質は、全て水および硝酸に可溶
な硝酸塩を用いて水溶液とすることができる。かくして
得られる固化原料物質溶液は、高レベル廃液と均一に混
合することができる。このため、熱処理温度を低下させ
、熱処理時間は短縮することができる。
な硝酸塩を用いて水溶液とすることができる。かくして
得られる固化原料物質溶液は、高レベル廃液と均一に混
合することができる。このため、熱処理温度を低下させ
、熱処理時間は短縮することができる。
（３）酸化物相当で４０ ｗ／ｏの高レベル放射性廃液
を固化することができる。
を固化することができる。
（４）固化体の浸出率は、最も浸出され易いセシウムで
比較して、従来技術におけるホーケイ酸ガラスより低い
。すなわち、ガラスの浸出率は、１５０℃の温度で本固
化体の浸出率の２５倍（１日目）から１２５０倍（８日
月以降）以上である。
比較して、従来技術におけるホーケイ酸ガラスより低い
。すなわち、ガラスの浸出率は、１５０℃の温度で本固
化体の浸出率の２５倍（１日目）から１２５０倍（８日
月以降）以上である。
（５）高レベル放射性廃液中にはしばしばす） ＩＪウ
ムが含まれており、このため従来技術によるホーケイ酸
ガラスの性質の劣化がひきおこされた、本発明の方法で
は、ナトリウムもまたマグネトプランバイト相中に固化
できる。
ムが含まれており、このため従来技術によるホーケイ酸
ガラスの性質の劣化がひきおこされた、本発明の方法で
は、ナトリウムもまたマグネトプランバイト相中に固化
できる。
このためには、酸化ナトリウム（Ｎａ、０） Ｉ Ｉ
！につき、１８．１，９以上の酸化アルミニウムに相当
する硝酸アルミニウムをあらかじめ固化原料物質溶液に
溶解すればよいのである。
！につき、１８．１，９以上の酸化アルミニウムに相当
する硝酸アルミニウムをあらかじめ固化原料物質溶液に
溶解すればよいのである。
第１図はセシウム浸出率の比較を示す図である。
曲線ｆＧ）：ホーケイ酸ガラス固化体、３３ Ｗ／（ｌ
模−■−擬廃液量、浸出温度９５℃ 曲線■：本発明固化体、固化原料物質溶液：１−〇−液
、５Ｎ／＝模擬廃液量、熱処理１ｏｏｏ℃曲線■：本発
明固化体、固化原料物質溶液＝１−−−＠−゛−液、４
０ｗ／ｏ模擬廃液量、熱処理１２００℃曲線■：本発明
固化体、固化原料物質溶液二２−÷−液、４０Ｗ１０模
擬廃液量、熱処理８５０℃曲線■：本発明固化体、固化
原料物質溶液：６液、４０Ｗ１０模擬廃液量、熱処理１
２００℃横軸 ：浸出時間、日数 縦軸 ：浸出率、Ｉ／ゼ・日
模−■−擬廃液量、浸出温度９５℃ 曲線■：本発明固化体、固化原料物質溶液：１−〇−液
、５Ｎ／＝模擬廃液量、熱処理１ｏｏｏ℃曲線■：本発
明固化体、固化原料物質溶液＝１−−−＠−゛−液、４
０ｗ／ｏ模擬廃液量、熱処理１２００℃曲線■：本発明
固化体、固化原料物質溶液二２−÷−液、４０Ｗ１０模
擬廃液量、熱処理８５０℃曲線■：本発明固化体、固化
原料物質溶液：６液、４０Ｗ１０模擬廃液量、熱処理１
２００℃横軸 ：浸出時間、日数 縦軸 ：浸出率、Ｉ／ゼ・日
Claims (3)
- （１）酸化物として５〜４０ｗ／ｏ（酸 化物として計算した重量％）に相当する核分裂生成物お
よびアクチノイドなどの放射性物質を溶解した高レベル
放射性廃液と酸化物として９５〜６０ｗ／ｏに相当する
固化原料物質溶液などとを混合させ、これを蒸発・乾固
の後に生成した固体を４〜８％の水素を含む不活性雰囲
気中において約６００℃に加熱し脱水・脱硝させ、しか
る後に１０＾−＾５気圧以下の酸素圧雰囲気中において
８００〜１４００℃で熱処理し、螢石型構造のジルコニ
ア、六方構造のマグネトプランバイト、立方構造のスピ
ネルおよび合金相などから構成される固化体を生成させ
ることを特徴とする該廃液中の放射性物質の固化方法。 - （２）固化原料物質溶液は、６３〜７０ｗ／ｏの酸化ア
ルミニウム（Ａｌ＿２Ｏ＿３）、３０〜３７ｗ／ｏの酸
化イットリウム安定化ジルコニアおよび０〜７ｗ／ｏの
酸化マグネシウム（ＭｇＯ）の混合物に相当する組成の
アルミニウム、イットリウム、ジルコニウムおよびマグ
ネシウムなどの硝酸酸性溶液である特許請求範囲第１項
記載の方法。 - （３）酸化イットリウム安定化ジルコニアは、螢石型構
造を有し、１２〜６５ｗ／ｏの酸化イットリウムを含む
酸化ジルコニウム化合物である特許請求範囲第１項記載
の方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18461785A JPS6244697A (ja) | 1985-08-22 | 1985-08-22 | 高レベル放射性廃液の固化方法 |
| FR8604465A FR2586503B1 (fr) | 1985-08-22 | 1986-03-27 | Procede de solidification de dechets liquides radioactifs de grande puissance |
| DE19863611871 DE3611871A1 (de) | 1985-08-22 | 1986-04-09 | Verfahren zur ueberfuehrung hoch-radioaktiver fluessiger abfaelle in den festen zustand |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18461785A JPS6244697A (ja) | 1985-08-22 | 1985-08-22 | 高レベル放射性廃液の固化方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6244697A true JPS6244697A (ja) | 1987-02-26 |
Family
ID=16156359
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18461785A Pending JPS6244697A (ja) | 1985-08-22 | 1985-08-22 | 高レベル放射性廃液の固化方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6244697A (ja) |
| DE (1) | DE3611871A1 (ja) |
| FR (1) | FR2586503B1 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE4136188C1 (en) * | 1991-11-02 | 1992-12-24 | Forschungszentrum Juelich Gmbh, 5170 Juelich, De | Radioactive waste esp. for bonding caesium@ giving not too small ceramic prod. - bonded to alumina matrix, by introducing into silica sol, adding reactive alumina, kneading and extruding obtd. gel then drying and calcining |
| ATE167951T1 (de) * | 1992-08-18 | 1998-07-15 | Tech Resources Pty Ltd | Stabilisierung von radionukliden in abfall |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4274976A (en) * | 1978-07-14 | 1981-06-23 | The Australian National University | Treatment of high level nuclear reactor wastes |
| US4329248A (en) * | 1979-03-01 | 1982-05-11 | The Australian National University | Process for the treatment of high level nuclear wastes |
-
1985
- 1985-08-22 JP JP18461785A patent/JPS6244697A/ja active Pending
-
1986
- 1986-03-27 FR FR8604465A patent/FR2586503B1/fr not_active Expired
- 1986-04-09 DE DE19863611871 patent/DE3611871A1/de active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2586503B1 (fr) | 1989-04-28 |
| DE3611871A1 (de) | 1987-03-05 |
| DE3611871C2 (ja) | 1987-12-23 |
| FR2586503A1 (fr) | 1987-02-27 |
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