JPS62277143A - 高温高圧装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ３、発明の詳細な説明 （産業上の利用分野） 本発明はシリンダと複数枚のスペーサで構成される多段
ピストン及び複合多層ガスケットとからなる高温高圧装
置に関するものである。

（従来の技術及びその問題点） 近年無機材料の製造及び開発に高圧合成法が盛んに用い
られており、特に高圧合成によってのみ製造されるダイ
ヤモンドや立方晶窒化硼素はそのすぐれた特性である高
硬度、高熱伝導率を利用した産業上の用途が拡大してい
る。これらの材料の合成や焼結には４０Ｋ　ｂｏｒ以上
、１４００℃以上の高温高圧を必要とするので、高温高
圧の発生が容易で耐用回数の多い高温高圧装置は極めて
重要となっている。

従来の高温高圧装置はブリッジマンタイプ、コニカルタ
イプ、多面体アンビルタイプの３型式に大別できる。ブ
リッジマンタイプは装置は単純であるが高圧を発生でき
る容積が小さい欠点を有す。

多面体アンビルタイプは静水圧的な高圧は得られ易いが
、装置が大型かつ複雑となり、１回の高温高圧処理に要
するコストが高くなるので実用に適さない。これらの装
置に対してコニカルタイプは発生する高圧の限界が他の
タイプより低いという欠点を有しているが、ダイヤモン
ドや立方晶窒化硼素の合成、焼結に必要とする高圧は十
分発生でき、装置も比較的単純で高圧発生の容積も大き
くできるので実用されている。しかし、コニカルタイプ
の装置においても安定して高圧を発生できること、高圧
部の容積を大きくし１回の操作による処理田を多くする
こと、さらに装置の耐用回数を増すことなどが合成物の
コストダウンに直接関係するので、今までに装置に関す
る種々の改良開発が行なわれている。

本発明の発明者は、既に反応嘗の容積が大きく、高圧高
温保持中における圧力降下の全くない高圧高温装置を特
公昭５４−　１２２６１号公報において提案している。

本発明者はさらにその装置について詳細な研究を行なっ
た結果、１段目のスペーサ及びガスケットの寸法を最適
化することにより、前記装置よりもさらに大型の高温高
圧装置を開発することが可能となることを見出した。す
なわち、複数のスペーサのうち１段目スペーサのピスト
ン押圧面に対する面積率を７０〜９０％としたスペーサ
、および好ましくは金氏ガスケットの肉厚を全ガスゲッ
トの肉厚に対して１５〜２５％とした複合ガスケットを
用いることにより、高圧発生の容積が大で、３ｉの高圧
転移点である７、７ＧＰａを安定して発生でき、数百回
に及ぶ高圧合成処理を可能とする高温高圧装置を完成し
た。

（問題点を解決するための手段） 本発明の高温高圧装置は、シリンダとピストン、シリン
ダとピストンの間隙に使用するガスケットおよびピスト
ンからの圧力を伝達する複数の円板状スペーサからなる
高温高圧装置において、ピストンに接する１段目スペー
サのピストン押圧面に対する面積率を７０％〜９０％と
することを特徴とするものである。

（作　用） 本発明の高温高圧８置の一実施例の断面は、第１図に示
すようにシリンダ１、ピストン２、ガスケット３、スペ
ーサ４、ホルダ５、ヒータ６、試料７から構成される。

シリンダ１は圧入または焼ばめで補強された多層構造か
らなり、４５°のテーパーを有する部分はＷＣ−Ｃｏ合
金よりなる。ピストン２は買酊支持の原理に基づり９０
°の円錐角を持つ！！頭同円錐台ＷＣ−Ｃｏ合金よりな
る。ガスケット３は逐次加圧の原理に基づく圧縮性と発
生圧力の封止を兼ね備えるためテフロン、セラミック、
金属、セラミック、テフロンの５層よりなる複合材であ
る。スペーサ４−１〜４−３はピストンの圧力を試料７
に伝達すると共に試料に圧力を集中させるもので、ＷＣ
−Ｃｏ合金や工具鋼からなる。ホルダ５は圧力媒体とし
て圧力の伝達及び均一化に役立つと共に、試料７の加熱
の場合にシリンダの断熱と絶縁に必要であり、パイロフ
ィライトタルクなどのセラミック質あるいは塩化物、ハ
ライドなどの塩類からなる。ヒータ６は電流を通じるこ
とにより発熱して試料７を高温とするためのもので黒鉛
質炭素あるいは金属抵抗体からなる。

本発明は大型の高温高圧装置においてそのスペーサ及び
ガスケットの最適寸法を提供するもので、その限定理由
は以下の通りである。まずスペーサはピストンの圧力を
試料に伝達すると共に集中して高圧を発生させるもので
あり、シリンダの内径が小さい場合（φ１６ｍｍ以下）
、本発明者が既に提案している幾何学的に限定されたス
ペーサを用いることにより十分高圧を発生させることが
できた。

しかしシリンダがφ２４ｕ程度の大型となると幾何学的
な限定だけでは不十分で１段目のスペーサのピストン押
圧面積に対する比があるｌＩ以上でないと高圧の限界が
高くならないことが明らかとなった。

すなわち１段目のスペーサの面積がピストン押圧面積の
５０％より小さくなると、プレス荷重を高くしても　７
，７ＧＰａの高圧を発生させることができず、敢えて発
生させようとするとシリンダやピストンの破壊を招くこ
とが明らかとなった。一方、１段目のスペーサーの面積
がピストン押圧面積の７０％よりも大きくなると、シリ
ンダに加わる円周方向の引張応力が増大してシリンダの
破壊が生じた。以上の結果より１段目のスペーサのピス
トン押圧面に対する面積率は７０〜９０％が最適であっ
た。

さらに、高圧を安定して発生できる装置の耐用回数を延
ばすにはスペーサの面積率だけでなく、ガスケットの構
造が重要であることがわかった。

プレスの荷重がピストンに加わり、上下のピストンが変
位してシリンダとの間隙が小さくなり、スペーサを介し
て試料及びホルダが圧縮されて高圧を発生する。ガスケ
ットがない場合にはピストンとシリンダとの間隙よりホ
ルダが流出して高圧が発生できず、ホルダの流出を防止
するためピストンとシリンダを接触させてプレスの荷重
を加えると、シリンダあるいはピストンが破壊する。そ
のためガスケットの役割の１つは発生圧力を封止するこ
とにありガスケット材は剪断力の大きい材料でなければ
ならない。

一方、ピストンの変位により高圧を発生するためにはガ
スケット材は圧縮変形し易い材料であることが必要であ
る。第２図に示すようにピストンの変位量と発生圧力と
は直線的な関係があり、ピストンの変位量が増す程最高
発生圧力が高くなる。

圧力封止には剪断力が大きい方がよく、高圧力の発生に
は圧縮変形し易い方がよいという相反する特性がガスケ
ットに要求されるので、ガスケット材料は単一物質より
も複合多層材が適しており、例えばテフロン、パイロフ
ィライト、鋼、焼成パイロフィライト、テフロンの５層
からなるガスケットが知られている。この５層ガスケッ
トにおいて、テフロンには圧力封止の効果はないがガス
ケット全体の圧縮変形を均一化しており、パイロフィラ
イトは圧縮変形の量を支配し、鋼ガスケットは加圧初期
におけるパイロフィライトの大きな圧縮変形をおさえて
高圧発生までの圧縮変形を維持するものである。

しかし、ガスケットの圧縮変形にはパイロフィライトだ
けでなく鋼ガスケットも同時に変形するので、鋼ガスケ
ットが薄い場合には変形によって破壊し、ガスケットの
変形が不均一となるためシリンダ及びピストンの補強力
に偏りが生じて高温高圧Ｈ置の耐用回数を短くしていた
。そこで鋼ガスケットの肉厚について研究した結果、全
ガスケットに対する鋼ガスケットの肉厚を１５％より小
さくすると、高圧時に破壊が激しくて装置の損傷を生じ
易く、２５％より大きくなるとガスケットの剪断力が増
して圧縮性が低下し、鋼ガスケットの全ガスケットに対
する肉厚は５〜１５％が大型高温高圧装置では適正であ
ることがわかった。

（実施例） 以下、実際の例について説明する。

実施例１ ＷＣ−Ｃｏ合金製の内径φ２４＋ｎｍのシリンダと、同
質の押圧面の直径がφ２０ＩＩＩＩＩｌのピストンと、
１段目のスペーサをφ１７＋＋＋ｍｘ　５ｍｍ　　（７
２％）、φ１８Ｘ　５１１１（８１％）、φ１９×５Ｉ
ｌｌｆｆｌ（９０％）の３種類の１段目用スペーサと、
比較してφ１６Ｘ　５Ｉｌｖ　　（６４％）の１段目用
スペーサとざらに第２段目用としてのスペーサをφ１４
Ｘ３ｍｌｌｌ　、第３段目用としてのスペーサをφ１２
Ｘ２ｍｍな用意して、第１図に記載した構造に高部高圧
装置を構成した。なお上記（）中の値は、１段目スペー
サのピストン押圧面に対する面積率である。また、ガス
ケットは０．２ｍｍ厚のテフロン２枚、１ｍ１１１厚の
パイロフィライト、１ｍｍ厚の焼成パイロフィライト、
　　０．６ｍｍ厚の鋼の５枚をシリンダ側よりテフロン
、パイロフィライト。

はがね焼成パイロフィライト、テフロンの順に５層重ね
て用いた。

ピストンを加圧したときの発生圧力は、ＡｇＣｌブロッ
ク中にＢｉ　、ＴＩ　、Ｂａの線材を挿入し、Ｂｉ　Ｉ
−ＩＩ　（２，５６ＧＰａ　）、　ＴＩ　ｌｌ−１１１
（３，６７ＧＰａ）、Ｂａｒ−１１Ｆ（５，５ＧＰａ）
、Ｂｉ　Ｉ［Ｉ−Ｖ　（７，７ＧＰａ　）（７）相転移
ニトモナウ電気抵抗変化から求めた。相転移圧とプレス
荷重の関係を第１表に示す。

第１表の結果から明らかなように７．７ＧＰａの高圧は
第１段目のスペーサの径が大きくなる程プレス荷重は低
くても発生でき、比較に用いたφ１６ｍａｎのスペーサ
では５．５ＧＰａの高圧も発生困難であった。

実施例２ 実施例１におけるシリンダとピストンを用いて、０．２
１１１１１１ＦＪのテフロン、１　ｍｍＪｌのパイロフ
ィライト。

１＋１１１１厚の焼成パイロフィライトと、０．６ｍｍ
、　　０．８１の厚さの鋼、比較として０．４ｍｍ、　
　１．Ｏｍｍ厚さの鋼のガスケットを用意し、シリンダ
側よりテフロン、パイロフィライトＩＮ、焼成パイロフ
ィライト、テフロンの５層にしてシリンダとピストンの
間隙に装填し、ピストンに荷重を加え、ピストンの変位
量と鋼ガスケットが破壊した荷重を測定した。その結果
は第２表に示すように、０．４ｍｌ厚さの鋼ガスケット
は２５ｔＯｎの荷重で破壊し、一方１１ＩＩＩｌｌ厚さ
の鋼ガスケットは破壊荷重は高かったがピストンの変位
量が小さく、高圧の発生が困難となった。

第２表 量 （発明の効果） 以上詳細に説明したところから明らかなように、本発明
の高温高圧装置によれば、φ２４＋ｕｎ以上のシリンダ
径を有する高温高圧装置において、Ｂ１の高圧転移圧力
である７、７３ｐａ以上の高圧を安定して発生できる。

また、１回の高圧高温操作において多量の合成品を１ｑ
ることができる大容量の高温高圧装置が開発できるとと
もに、その耐用回数を増すことができるため、高価なダ
イヤモンド。

立方晶窒化硼素の合成あるいは焼成品のコストダウンを
はかることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明のコニカルタイプの高温高圧装置の縦断
面図、 第２図はアンビル変位と発生圧力の関係を測定した結果
を示すグラフである。 １・・・シリンダ　　　　　２・・・ピストン３・・・
ガスケット　　　４−１〜４−３・・・スペーサ５・・
・ホルダ　　　　　６・・・ヒータト・・試料 第２図 ピストン変イ立（ｍｍ）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、シリンダとピストン、シリンダとピストンの間隙に
   使用するガスケットおよびピストンからの圧力を伝達す
   る複数の円板状スペーサからなる高温高圧装置において
   、ピストンに接する１段目スペーサのピストン押圧面に
   対する面積率を７０％〜９０％とすることを特徴とする
   高温高圧装置。 ２、前記ガスケットをテフロン、セラミック、金属から
   なる複合多層ガスケットとすると共に、金属ガスケット
   の肉厚を全ガスケットの肉厚に対して１５〜２５％とす
   る特許請求の範囲第１項記載の高温高圧装置。