JPH0352638A - 高温高圧発生装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明はダイヤモンド、立方晶窒化ほう素の合成などに
用いられる高温高圧発生装置に関する。

（従来の技術） ダイヤモンド、立方品窒化ほう素などの原料合成やそれ
らの焼結体の焼或には、約６万気圧もの高い圧力と、１
５００〜２０００″Ｃのように高い温度が安定に確保さ
れ得る高温高圧発生装置が使われ、特にベルト型と呼ば
れるタイプの高温高圧発生装置は広く工業化されている
。

このような高温高圧発生装置としては、例えば特公昭５
３−３４１８９号公報に示されているように、アンビル
の内側傾斜面の角度、ガスケットの太きさや素材を検討
することにより、より高い圧力の発生が可能となり、ま
たその後の開発の結果アンビルやシリンダーの素材を超
硬合金から鋼に変え、これによってその製造コストも低
減させることができるようになった。

近年、特に工具材料としてダイヤモンドや、立方品窒化
ほう素からなる焼結体が、工業的に生産されるようにな
ってきているが、更に高精度長寿命の工具や高熱伝導性
を利用したヒートシンク材の出現が望まれるようになり
、そのためには焼結助剤に用いられる金属の添加量を従
来に比べて減らした、原料配合粉末を用いることが必要
となるが、その合戒には従来の条件である約６万気圧、
１５００〜２０００゜Ｃに比べて、より高い圧力と温度
が必要となる。

しかしながら、従来の高温高圧発生装置を用いて例えば
８万気圧、２０００〜２５００゜Ｃ程度の高圧高温を発
生させようとすると、従来に比べて高い圧力を出すため
にアンビルやシリンダーへの負担が大きくなり、長くて
２０〜３０回の使用しか出来ずして、ときにはそれらが
破壊してしまううれいがあった。

また、圧力発生部の変形、すなわちアンビル間に設置し
た黒鉛発熱体の変形が大きくなり高い温度が安定して得
られないという問題もあった。従って、より高純度高物
性のダンヤモンドや立方晶窒化ほう素からなる焼結体を
得るために従来の高温高圧発生装置に比べて高い圧力と
温度が定常的に安定して出せる装置が求められている。

（発明が解決しようとする課題） 本発明の目的は、従来に比べてより高い圧力と温度を安
定して発生させることができ、それにも拘らずはるかに
長寿命の高温高圧発生装置を提供しようとするものであ
る。

（課題を解決するための手段） 先細りの複合凸円錐台状をなす一対のアンビルを、両ア
ンビルの各錐面と対応する複合凹円錐形の面取りが孔縁
に施された中央孔をもつ中空シリンダーに、その内面及
び面取り孔縁にわたる耐圧シールを介し、先細り端面同
士を向い合わせにして、該端面間で上記中央孔の内部に
形威した圧力室に面し、相互接近可能に組合わせて成る
加圧ユニットをそなえる、高温高圧装置において、上記
アンビルは、その先細り端面側で２５〜３５゜の円錐半
角を有し、該端面での直径ｄ℃に対する中空シンンダー
の中央孔の内径ｄｂＯ比が１．１〜１．２の範囲内であ
り、 上記耐圧シールは、熱的・電気的絶縁性の石質材よりな
る内側ガスケットＧ１　と、これに比し圧縮変形性の大
きい石質材よりなる中間ガスケットＧ２及びゴム質材の
外側ガスケットＧ３からなる三重構戒であって、しかも
外側ガスケットＧ，の外形ｄｇｚと、内側ガスケットＧ
，の内径に実質上同等なアンビル端面における直径ｄｉ
との比が２〜３の範囲内であること、 を特徴とする高温高圧発生装置である。

さて第１図に本発明による高温高圧発生装置の要部構或
としての加圧ユニットを示し、図中、ｌ，１′は先細り
の複合凸円錐台状をなす一対のアンビル、２は両アンビ
ル間でそれらの先細り端を受け入れる中央孔３をもつ中
空シリンダーである。

中空シリンダー２は、中央孔３の開口孔縁に各アンビル
１，１′の複合凸円錐台状をなす各錐面と対応する、複
合凹円錐形の面取りを施し、中央孔３の内面及び面取り
孔縁にわたって両アンビル１，１′との間に耐圧シール
４を介在させる。

以上の構戒の基本は、さきに引用した特公昭５３−３４
１８９号公報に開示されたところと類似するが、本発明
においては上記アンビル１，１′が何れも先細り端面側
で２５〜３５゜の円錐半角θ１を有し、これに隣接する
側ではθ１よりも大きい３０〜７０６の範囲内の円錐半
角θ２を有するものとし、先細り端面での直径１［に対
する中空シリンダー２の中央孔の内径ｄｂの比が１．１
〜１．２の範囲内とする。

そして上記耐圧シールは、熱的・電気的絶縁性の石質材
よりなる内側ガスケットＧｌ　と、これに比し圧縮変形
性の大きい石質材による中間ガスケットＧ２及びゴム質
材を用いた外側ガスケットＧ３からなる三重構戊で、外
側ガスケットＧ，の外径ｄｇｓと、内側ガスケットＧ，
の内径に実質上同等なアンビル端面における直径ｄｉと
の比が２〜３の範囲とする。

（作　用） 本発明の高温高圧発生装置は特公昭５３−３４１８９号
公報に開示された技術の改良であり、さい頭円錐形状の
一対のアンビルと、その一対のアンビルの間にシリンダ
ーを設置し、該アンビルの円錐傾斜面は２段の傾斜を有
する面とする点では同様であるが、内側傾斜面の断面角
度θ１を軸線に対して片側２５〜３５゜とす，ることか
必要で、外側傾斜面の断面角度θ２についてはθ，の１
．２倍以上とする。

ここで内側傾斜面の断面角度θ１すなわちアンビル先細
り端面側の円錐半角が３５゜をこえると先細り端面側の
錐面にかかる荷重が過大となり、充分な圧力発生効率が
得られなくなる。また、逆に２５゜未満であると、先細
り端での応力支持効果が減り、特に８万気圧以上の高い
圧力をかけた場合、アンビル先端が破損したり亀裂が発
生したりする。

更に内側傾斜面と外側傾斜面とは曲面でつなぐことが好
ましい。大きな曲率半径を有する曲面でつなぐことによ
り、内側傾斜面と外側傾斜面の接続部における高圧発生
時の応力集中を緩和する効果が生じ、アンビルの寿命が
増大する。

ここで圧力発生効率とは、アンビル１，１′の上下から
かける荷重のうちどの程度の荷重が圧力室にかかって圧
力室に圧力が発生しているかを表すもので、通常プレス
機がかける全荷重に対する圧力室に作用する荷重で評価
する。

中空シリンダー２の形状は耐圧シールを介してアンビル
１，１′と相対する部分はアンビルの２段の円錐傾斜面
と同じ角度で逆円錐形をなし、圧力室と接する中心部分
はほぼ垂直で、シリンダー中央開口径とアンビル先端径
、すなわち圧力室の外径との比ｄｂ／ｄ　ｆが１．１〜
１．２とする。この比の値が１．２を越えるとアンビル
１，１’　と中空シリンダー２の間の隙間が広くなりす
ぎて高温高圧発生時にガスケットの流動が生じやすくな
り、圧力室の変形、すなわちアンビル間に設置される黒
鉛発熱体の変形が大きくなるため高温が安定して得られ
難い。逆に該比を１．１未満にすると、圧力発生室とシ
リンダーが近すぎるため、シリンダー面に高温高圧がか
かりやすくなり、シリンダーの破壊の危険性が高くなる
。

ここに黒鉛発熱体は図示しないが圧力室内の温度を設定
するのに役立ち、その構成は種々の方式が用いられるけ
れども、一例を示すと、黒鉛円筒の両端社銅やモリブデ
ンなどによる通電板を当て、さらにジルコニアのような
絶縁コアをはめ合わせた鋼製になるが如き通電リングを
介してアンビル１，１′の端面に突合わせ、黒鉛円筒の
内部に合戒原料又は焼結原料を充てん材たとえば食塩、
ジルコニア含有食塩、窒化ほう素などとともに封じ込め
てなるものとする。

次に中空シリンダー２とアンビル１，１′との間に挿入
する耐圧シール４は、内側を熱的・電気的絶縁性の石質
ガスケット、中間を内側よりも圧縮変形性の大なる石質
ガスケット、及び外側をゴム質ガスケットからなる３重
構或である。従来のような１種類ないし２種類どまりの
熱的・電気的絶縁性のガスケットを用いた場合に比べて
、特に圧力を上げたり下げたりする際に圧力室内の高い
圧力を周囲のガスケットが支えきれず、圧力室内部から
充てん材が急激に外部に噴出するようなトラブルを防止
する効果が大となる。

すなわち外側ガスケッｌ−Ｇ３の外径と内側ガスケット
Ｇ１の内径との比ｄｇｓ／ｄｉを２以上３未満とするの
であり、この比を３より大きくすると、第２図の破線に
示すように、圧力発生効率が低下し必要とされる高圧力
の発生が困難となる。また、この比が２未満では圧力発
生にともないガスヶットが大きく変形してガスケット部
材が外周部から半径方向に向けて流出しやすくなり、そ
の結果、圧力室内の試料や黒鉛発熱体の変形が生じて高
温が安定して得られ難い．さらにはアンビル、シリンダ
一部への応力支持効果が充分でなくなり、それらの破壊
、破損の危険性も高くなる。

それぞれのガスケット４の好ましい構或比としては、内
側ガスケットＧＩで第１図のｄｇ＋／ｄｊ２が１．２か
ら１．８までの範囲であり、中間ガスケットＧ２は第１
図のｄｇｚ／ｄｌが１．９から２．８の範囲であり、そ
して外側ガスケットＧ，のｄｇ，／ｄｌが２から３まで
の範囲である。

内側ガスケットに用いる石質ガスケットの具体例として
はパイロフィライト　（ｐｙｒｏｐｈｙｌｌｉｔｅ　；
Ａ　ｌ　ｚｓｉ４０＋　ｏ　（ＯＨ）　！）原石を所望
形状に切り出した物、中間ガスケットの具体例としては
バイロフィライト粉末に所定量の有機質バインダーを添
加し成形乾燥した物、外側ガスケットの具体例としては
ニトリルゴムなどがある， 以下、図面を説明しながら本発明の高温高圧発生装置を
さらに詳しく説明する。第３図は高温高圧発生装置の全
体を示し、５，５′はアンビル１，１′の締めリング、
６，６′は安全リングであり、７，８は中空シリンダ２
の締めリング、９は安全リング、モして１０は圧力室、
１１．　１１’は上，下の加圧盤である。

（実施例） 以下、実施例および比較例をあげて本発明を詳しく説明
する。

実施例１ 第１図に示すようにアンビル１，１′の形状をθ１＝３
０°、θｇ＝６０”に、シリンダー２とアンビル１，ｌ
′間の関係ｄｂ／ｄ　Ｉ！．を１．１５に選択した。内
側ガスケットＧＩの内径ｄｌと外側ガスヶットＧ，の外
径ｄｇｚとの比ｄｇｓ／ｄ　ｌ　＝２．５とし、ｄｇｅ
／ｄｊ！！　１．５、ｄｇｚ／ｄｌを２．４とし、内側
ガスケットＧ，にバイロフィライト原石の切り出し品、
中間ガスケットＧ２にバイロフィライト粉末を成形して
固めたもの、外側ガスケットＧ３にニトリルゴムを用い
た。

また、加圧前のアンビル間の距離ｆｄに対して外側ガス
ケット　Ｇ　ｓの加圧方向における厚みｆｆｉｇを、ｌ
　ｇ／ｌ．　ｄ　＝０．２４とした。

この装置で圧力をかけながらビスマス金属の相転移によ
る電気抵抗変化を測定して、圧力発生効率を評価したと
ころ、第２図の実線に示す通り容易にビスマス転移点の
７，７　ＧＰａを発生することが出来た。また、圧力測
定後の取り出した試料においては横へのはみ出しが少な
く均一に押されていた。

一方、白金ロジウム熱電対を圧力室１０に入れて高温高
圧を発生し温度測定を行ったところ、入力電力と熱電対
温度の関係から外挿した２５００゜Ｃでも加熱電流の低
下に伴う温度の低下は認められず、安定した高温が得ら
れた。

８万気圧、２０００゜Ｃ以上の高温高圧発生を２００回
以上行った時点でもアンビル１．１’及び中空シリンダ
ー２の破損や亀裂の発生は認められていない。

比較例１ 実施例ｌと同様のアンビル１，１′と中空シリンダー２
にｄｇ，／ｄｌ＝３．１のガスケットを設置し、圧力発
生実験を行った。その結果、第２図の破線に示すように
実施例ｌと比較して約７５パーセントの圧力発生しか認
められず、ビスマスの７，７　ＧＰａ相転移点は検出さ
れなかった。

比較例２ 実施例１と同様のアンビルｌ，１′と中空シリンダー２
にｄｇ，／ｄｌ　＝１．９のガスケットを設置し、その
結果、ガスケットの流れ出しが大きく、反応室の変形が
顕著になり安定した高温高圧実験が不可能であった。

比較例３ 実施例１と同様のアンビル１，１′と中空シリンダー２
にｄｇｌ／　ｄ　ｌ　＝２．３のガスケットを設置し、
圧力発生実験を行ったが、ただしこの場合、ガスケット
は内，外２重で、内側ガスケットにパイロフィライト製
ガスケット、外側ガスケットにニトリルゴムを用い、ｄ
ｇ＋／ｄＩ！．を２．１　とした。その結果、圧力は実
施例１とほぼ同等の発生効率が得られたが、高温発生後
の除圧時にガスヶットが高圧の圧力室１０を支えきれず
瞬時に外に噴出するブローアウト現象が認められ、安定
した高温高圧実験が不可能であった。

比較例４ 第１図に示すアンビル１，１′部の形状をθ，−２０’
　、θ！＝７２＠に、中空シリンダー２とアンビルｌ，
１′間の関係、ｄｂ／ｄ　ｆをｌ．２５に選択しｄｇ！
／ｄｉ　＝５．５のガスケットを用いて高温高圧を発生
させた。

８万気圧発生後、２０００゜Ｃを越える温度を発生させ
ようとすると、加熱電流が顕著に下がり温度の低下現象
が認められた。また、２２回目でアンビル１，１′の先
端に破損が生じた。

比較例５ 第１図に示すアンビル１，１′部の形状をθ１＝４０’
　，θ．＝８０”に中空シリンダー２とアンビル１，１
′間の関係ｄｂ／ｄ　Ｉｌを１．１５に選択し、ｄｇｓ
／ｄｌ＝２．５のガスケットを用いて高温高圧を発生さ
せた。

その結果、第２図に示す通り圧力発生効率が低く高圧力
が得られなかった。

比較例６ 第１図に示すアンビル１，１′部の形状をθ１＝３０゜
、θ２＝６０゜に、シリンダーとアンビル間の関係ｄｂ
／ｄ　ｆを１．０６に選択し、ｄｇｓ／　ｄｉ　＝２．
５のガスケットを用いて高温高圧を発生させた．８万気
圧、２０００゜Ｃ以上の高温高圧を５回発生後シリンダ
ー中央部に亀裂が発生し破壊した．（発明の効果） 本発明により、高温高圧発生装置のアンビル、シリンダ
ーの寿命が飛躍的に増大し、なおかつ８万気圧の高い圧
力を定常的に発生させることができ、２０００〜２５０
０゜Ｃの高温が安定して得られる。

【図面の簡単な説明】

第１図は高温高圧発生装置の中心部であるアンビル、シ
リンダー、ガスケット、そして圧力室よりなる加エユニ
ットを示す断面図、 第２図はプレス荷重に対する圧力室での発生圧力を示す
グラフであり、 第３図は高温高圧発生装置の全体構或の断面図である。 １．１′・・・アンビル　　　２・・・中空シリンダー
３・・・中空孔　　　　　　　４・・・耐圧シールｌＯ
・・・圧力室 第１図 第２図 フ０レス′ａ！（ｋｚ　／ｃ，ｚ冫

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、先細りの複合凸円錐台状をなす一対のアンビルを、
   両アンビルの各錐面と対応する複合凹円錐形の面取りが
   孔縁に施された中央孔をもつ中空シリンダーに、その内
   面及び面取り孔縁にわたる耐圧シールを介し、先細り端
   面同士を向い合わせにして、該端面間で上記中央孔の内
   部に形成した圧力室に面し、相互接近可能に組合わせて
   成る加圧ユニットをそなえる、高温高圧装置において、 上記アンビルは、その先細り端面側で２５〜３５゜の円
   錐半角を有し、該端面での直径ｄｌに対する中空シンン
   ダーの中央孔の内径ｄｂの比が１．１〜１．２の範囲内
   であり、 上記耐圧シールは、熱的・電気的絶縁性の石質材よりな
   る内側ガスケットＧ＿１と、これに比し圧縮変形性の大
   きい石質材よりなる中間ガスケットＧ＿２及びゴム質材
   の外側ガスケットＧ＿３からなる三重構成であって、し
   かも外側ガスケットＧ＿３の外径ｄｇ＿３と、内側ガス
   ケットＧ＿１の内径に実質上同等なアンビル端面におけ
   る直径ｄｌとの比が２〜３の範囲内であること、 を特徴とする高温高圧発生装置。