JPS61235783A - 液体シンチレーシヨン計数装置及びその使用方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は液体シンチレーション計数装置を使用して放射
性核種の消光表示パラメータを決定するのに有用な装置
及び方法に係る。特に、本発明は分布スペクトル上のカ
ウント数を逆向きに加算し、カウント数の加算により得
られた曲線に直線などの関数をあてはめ、この関数をカ
ウント数がぜ口である軸に投影して消光表示パラメータ
を決定する装置及び方法に関する。

従来の技術 液体シンチレーション計数技術はガンマ線及びアルファ
線源の他、低エネルギーのベータ線源などの放射性核種
の測定に広く使用されている一般に公知の技術である。

液体シンチレーション計数装置は、放射能でラベルされ
た被分析体を原子核崩壊生成物の運動論的相互作用によ
りフォトンを生成する液状化学媒体といっしょに溶液中
に添加して行なう放射能窓ａ測定に使用される。人工及
び天然の様々な放射性核種が存在するが、これらの様々
な系の中での分布を測定することにより分子力学モデル
の実験的検証に使用することができる。この場合、複数
の放射性核種を同一の実験で使用して同一の系の中での
異なった分布を同時に追跡するのが望ましい場合が多い
。

ベータ粒子のエネルギーはゼロからその核種に特徴的な
最大エネルギー（Ｅｍａｘ）の間の範囲に分布している
。そこで、波高エネルギー分布スペクトルが分析してい
る溶液について記録できる。その際、分析中の溶液が複
数のベータ線源の混合物を含んでいる場合には各々の線
源による重なりが生じる。

トリチウムは放射能ラベル成分を使用する様々な用途に
おいて重要である。トリチウム含有試料を有機シンチレ
ータを含む芳香族溶媒混合物中に溶解した場合、ベータ
崩壊によって生じるエネルギーは十分な効率でシンチレ
ータに伝送され、ベータ粒子のエネルギーに比例した多
数のフォトン゛が放出される。この光は高感度光電倍増
管によって検出される。通常の状態ではこれらの光電倍
増管は管内の電子の自発放出により生じる特徴的な暗雑
音を有している。暗雑音は単一のフォトン応答と類似の
パルスよりなる。そこで、複数の光電倍増管を使用し、
事象の同時発生を必要条件として課すことにより、ベー
タ線源の測定の際のバックグラウンドノイズを軽減する
ことができる。ベータ粒子のエネルギーが高くなるとよ
り多くのフォトンがある選択された時間間隔、例えば２
０〜５０ナノ秒の間に生成される。この期間に生成され
たフォトンは全てパルスとして考えられる。フォトンの
結合振幅は波高として知られている。波高は第１図に示
すようにゼロエネルギーからベータ線源放射性核種の最
大エネルギーに向って滑らかに上昇し、最大値に達し、
徐々に下降する分布をしている。この分布は波高エネル
ギー分布スペクトルとして知られている。

液体シンチレーション技術を使用する際に生じる興味の
ある別の現象は消光現象である。ベータ粒子によって生
じたエネルギーの全てが螢光体に伝達されて光発生のた
めに消費されるのではない。

シンチレーション溶液に試料物質を添加すること゛　　
によりエネルギーを吸収づる分子が導入される。

従って、放出されたベータ粒子のエネルギーは溶媒分子
を励起すると同時にそれを妨害する試料分子へのエネル
ギーの間接的伝達によっても散逸する。試料分子へ伝達
されたエネルギーのいくらかは光、すなわちフォトンの
生成に使用されないのでこれらは光電倍増管では測定で
きず、また記録されない。この化学的消光の結果、消光
のない試料の理論的スペクトルと比較して見かけ上エネ
ルギーの減少したパルス振幅を有するスペクトルが生じ
る。さらに、光学的消光と称される色及び／又は混濁度
などの光学的効果により生じる消光も存在する。

試料の相対的消光は試料スペクトルインデックス（ＳＩ
Ｓ）や外部標準スペクトルインデックス（ＳＩＥ）など
の消光表示パラメータ（ＱＩＰ）を用いて決定できる。

この方法は試料の入ったガラスびんにガンマ線源を隣接
して配置した状態で計数を行ない、またガンマ線源を除
いて計数する過程を含む。ガンマ線源はサンプル溶液内
にコンプトン電子を発生し、この電子はベータ粒子と同
様な行動をする。消光が存在する場合はガンマ線放射に
よって発生された事象の波高エネルギー分布スペクトル
は見かけ上低いエネルギーの方へ圧縮される。外部標準
比（ＥＳＲ）　、外部標準スペクトルインデックス（Ｓ
ＩＥ）、あるいは日数などの消光表示パラメータ（ＱＩ
Ｐ）を使用してスベクトル変化を測定することにより消
光の程度が決定できる。

発明が解決しようとする問題点 消光の程度を表わす他の指数は波高エネルギー分布スペ
クトルの最高エネルギーレベルである。

しかし、その終点エネルギーレベルを高精度で決定する
のは困難である。波ａエネルギー分布スペクトルは一般
に平坦でなく、場合によっては予測範囲の外にはずれる
こともある。記録された最も＾いエネルギーのパルスを
選び出す方法はスペクトルの終点を決定するのに正確な
手段にはならない。

試料の消光の程度を表わす量は様々な目的に必要とされ
る。試料の毎分当りの実際の崩壊数（ＤＰＭ）を決定す
るには特定の条件下における液体シンチレーション計数
装置の効率を知る必要がある。効率がわかると計数装詔
より得られた毎分当りの実際のカウント数（ｃＰＭ）を
効率で割、算することでその試料の実際の毎分当りの崩
壊数（ＤＰＭ）を決定することができる。

所定の試料について、消光の程度についての関係は４敗
効率に等しいとおくことができ、このため効率、従って
また毎分当りの実際の崩壊数を検出された消光の程度に
基いて毎分当りのカウント数（ｃＰＭ）より決定するこ
とができる。

本発明は消光表示パラメータを決定する方法及び装置を
提供することを目的する。

本発明はまたエネルギー分布スペクトルの終点を決定す
る信頼性の高い方法を提供することを目的とする。

本発明はさらに既存のシンチレーション計数データを用
いて消光表示パラメータを正確に決定する手段を提供す
る。

他の目的は以下の説明及び特許請求の範囲より明らかと
なろう。

問題点を解決するだめの手段 上記の目的は本発明による好ましい実施例によって達成
される。すなわち本発明は一又は複数のの放射性同位元
素と同位元素の放射性崩壊により放出されたエネルギー
を光学的事象に変換するシンチレータとを含む分析試料
用シンチレーション計数装置を提供する。装置は各々の
光学事象をそれに比例した電気パルスに変換する変換手
段と、変換手段に接続されて同位元素の崩壊に関係のな
いパルスを除去する除去手段と、除去手段に接続されて
除去手段を通った各パルスのパラメータを決定する吊子
化手段と、該吊子化手段に接続された、（ａ）入力され
た各々の原子核崩壊事象に関連するパラメータデータを
記憶し、（ｂ）様々なエネルギーレベルについてパルス
数スペクトルを決定し、（ｃ）スペクトルの下側の積算
面積（カウント数）を表わす曲線をスペクトルの高エネ
ルギー側から始めて測定し、（ｄ）この曲線に対して直
線等の関数をあてはめ、（ｅ）この直線がパルス数ない
し毎分当りのカウント数がび口の軸と交差する点の位置
を求めることでスペクトルの終点の位置を決定する過程
を行なう処理手段を含む消光表示パラメータを決定する
手段とを含むことを特徴とする。

さらに、本発明は液体シンチレーション計″数装置を使
用して試料の消光表示パラメータを決定する方法であっ
て、液体シンチレーション計数装置は様々な放射性崩壊
事象の数及びエネルギーレベルを表わすデータを計数し
記憶する過程を有する方法を開示する。本発明による方
法は、試料について事象数のエネルギーレベルに対する
分布スペクトルを計算し、スペクトル曲線下側の領域を
スペクトルの高エネルギー側端部から始めて積算した総
和を表わす曲線を決定し、この曲線の一部に対して直線
等の関数をあてはめ、この関数が事象数ゼロを表わす軸
と交わる点で規定されるエネルギーレベルである交点エ
ネルギーレベルを決定し、消光表示パラメータを交点エ
ネルギーレベルの関数として算出する段階を含むことを
特徴とする。

本発明はさらに、液体シンチレーション計数装置を使用
して試料の消光表示パラメータを測定する方法であって
、各々エネルギーレベルについてのカウント数を含む試
料スペクトルを外部放射能源の存在下及び非存在下で測
定する過程を含む方法を提供する。本発明による方法は
ざらに外部放射能源の存在している場合についての試料
スペクトルから外部放射能源の存在していない場合につ
いての試料スペクトルを差引いて差分スペクトルを求め
、差分スペクトル中のカウント数を最大エネルギー側か
ら最小エネルギー側に向って積算し、積算の結果形成さ
れた曲線の一部に対して直線などの関数をあてはめ、消
光の程度をこの直線がゼロカウントレベルを表わす軸に
対して投影されて生じる交点の位置の関数として決定す
る段階を含むことを特徴とする。

本発明は液体シンチレーション計数装置を用いて分析試
料の消光表示パラメータを決定する装置及び方法を提供
する。外部放射能源の存在下でのスペクトルから外部放
射能源の非存在下でのスペクトルを差引いて得らるカウ
ント数が使用される。

総カウント数が高エネルギー側から低エネルギー側にけ
向って積算され、この積算値を表わす曲線が求められる
。この曲線の一部に直線などの関数をあてはめ、この関
数がゼロカンウド軸と交差する交点が求められる。この
交点は交点エネルギーレベルを表わしており、これによ
って分析試料中の消光の程度が示される。

実施例 以下、本発明を、液体シンチレーション計数装置を用い
て分析試料の消光表示パラメータを決定する際に有用な
特定の技術に関連して説明するが、本発明による装置及
び方法は他の同様な状況に対しても適用可能であり、液
体シンチレーション計数技術に限定されることはない。

また、本発明ではスペクトル曲線下側の領域の積算値あ
るいはスペクトルを構成するカウント数の積算値を表わ
す曲線が使われる。しかし、スペクトル下側領域の積算
値及びカウント数の積算値を表わすこれら２つの量は交
換して使用してもよく、全く同じことを意味している。

第１図は分析試料の典型的な波高エネルギー差スペクト
ルである。この図において、スペクトルはＸ軸上のキロ
エレクトロンボルトで表わされた各カウント事象のエネ
ルギーに対するＹ軸上の毎分当りのカウント数としてプ
ロットされる。スペクトルの下側端にはエネルギーレベ
ル当りのカウント数の極大値が見られ、スペクトルの上
側端は尾を引いて低下している。また第１図より、特定
のエネルギーレベルにおけるカウント数はスペクトルの
高エネルギー端で非常に小さくなり、また図の高エネル
ギー端に向かうにつれて各エネルギーレベルでのカウン
ト数に著しい不均衡が見られることがわかる。

スペクトルの終点部は試料の消光の程度を表わすため、
終点がどこにあるかを固定することが重要である。試料
が消光されるとスペクトルの最高エネルギー点はグラフ
上で低エネルギーの方向へ移動する。すなわち、例えば
１５６キロエレクト′　　ロンボルトの高いエネルギー
を有する炭素１４のような放射性同位元素ではスペクト
ルの最高エネルギーが消光の程度により１５６キロエレ
クトロンボルトより低い例えば１１２キロエレクトロン
ボルトなどに変化する。消光されたスペクトルの最高エ
ネルギー点を決定することにより試料の消光の程度を決
定することが可能になる。しかし、第１図より明らかな
ようにスペクトルが終Ｔする点を正確に決定することは
困難である。

第２図は第１図と同様な、縦軸が毎分当りのカウント数
、横軸がキロエレクトロンボルトのエネルギーを表わす
座標系にプロットされたグラフである。第２図のグラフ
に示された曲線は第１図のカウント数の積算値を表わす
ものであり、その際カウント数は高エネルギー側から低
エネルギー側に向って積算されている。すなわち、第１
図のカウント数の総和を右から左へ動きながら表わした
のが第２図の曲線である。この曲線は低エネルギーレベ
ル側に近づくにつれ著しく上昇するのがわかる。

第２図中に点Ｐ１及びＰ２として示した点はこの曲線に
直線等の関数があてはめられる区間を示す。これらの点
の間では曲線は実質的に直線的であることがわかる。経
馴的に、これら２つの点はスペクトルのカウント数をス
ペクトルの高エネルギー端から始めて積算した全カウン
ト数のそれぞれ約２０％及び１０％になる点を表わすこ
とが見出された。これらの２点で定められる区間内で直
線等の関数が公知の任意の曲線あてはめ技術あるいは単
に直線を引くことであてはめられる。この関数はゼロカ
ウント軸ないしＸ軸、あるいは横軸に対して交点エネル
ギーレベルと記された点において交わることに注意する
必要がある。この点が分析試料の消光の程度を表わすの
に使用される点である。

スペクトル中の全カウント数の総和を使用することによ
り、この交点エネルギーレベルの決定の際全てのスペク
トル、あるいは少なくとも選択された点までのスペクト
ルが利用されることになる。

全カウント数の１０及び２０％の点、あるいはその任意
の近似値を選択することにより、全ての同一試料につい
て交点レベルが適切にまた高い統計学的精度でもって決
定される。

勿論、点Ｐ１及びＰ２の選択は他の基準によっても可能
なことを理解すべきである。これらの点の選択はこの逆
行加算曲線上に略直線的で、直線を容易に、精度よく、
またくりかえしあてはめ得る領域を決定するためになさ
れる。勿論、消光の程度の関数である交点エネルギーを
決定するのは前記関数の投影、及びこの投影とＸ軸との
交点である。この交点エネルギーレベルにおいて決定さ
れた値に任意の補正因子を乗じてこの特定の分析試料に
ついての消光を表わす適当な数を得てもよい。このよう
にして分析試料の消光の程度が決定される。

第３図は典型的な電子液体シンナレーション計数装置の
ブロック図である。かかる計数装置はパッカートドライ
カー７４０００シリーズ液体シンチレーションカウンタ
であってもよい。第３図より、この装置は視野の重複し
た第１の光電倍増管１０及び第２の光電倍増管１２を含
む。分析したい物質が試料容器１４に入れられ、この容
器１４は計数モードにおいて光電倍増管１０及び１２の
間の中央部に置かれる。光電倍増管１０及び１２の出力
の各々は加算増幅器１６に接続され、そこでそれぞれの
出力信号が結合され、また光電倍増管によって測定され
たレベルに対する撮幅の比例度も向上される。加算増幅
器１６の出力にはアナライザ、量子化器、及びアナログ
デジタル変換器１８が接続され、信号レベルを量子化し
、各受信パルスの大きさを特定するデジタル数を発生す
る。

放射性核種の崩壊に関連したシンチレーション事象を不
要なバックグラウンド事象から区別するために一致検出
器２０が設けられる。装置の動作の際、一致検出器は光
電倍増管１０及び１２よりのパルスを供給され、受信パ
ルス間の時間差を測定する。第２のパルスが所定の時間
内、ないし第１の時間差窓内で受信された場合、このよ
うな事象は放射性崩壊事象に関係していると結論される
。

その場合、イネーブル信号が発生されてアナログデジタ
ル変換器１８に供給され、変換器１８は結合されたパル
スをマイクロプロセッサ２２へ送るように同時にゲート
される。勿論、一致検出器の各入力にパルスがこの時間
窓内に人来しなければ、アナログデジタル変換器はイネ
ーブルされず、シンチレーション事象は計数されない。

該崩壊事象を表わすデジタル数はマイクロプロセッサ２
２に供給され、以後の使用のためメモリ２４に記憶され
る。

上記の説明は一般的なものであり、多数の異なったシン
チレーション計数装置をこれに基いて設計することがで
きる。

本発明による消光表示パラメータを決定するための逆行
積算方法は既存のシンチレーション計数装置に適合され
ており、またかかる装置における使用に適している点で
特に有利である６前記の消光表示パラメータを決定する
作業を実行するためにサブルーチンを作製し、これをマ
イクロプロセッサのソフトウェアプログラム内に設ける
ことができる。このサブルーチンは単に前記の、また特
許請求の範囲に記載のステップを実行するものであれば
よい。かかるサブルーチンの作製及び実行は本発明で示
された情報の組が与えられている場合当業者の公知の技
術で可能であろう。

以上本発明を特定の実施例について説明したが、本発明
の範囲内で様々な変形・変更が可能である。

【図面の簡単な説明】

第１図は液体シンチレーション計数装置によって記録さ
れた、各々のカウント数差分スペクトル（外部放射能源
の存在下でのスペクトルから外部放射能源の非存在下で
のスペクトルを差引いたもの）について毎分当りのカウ
ント数とエネルギーレベルとの関係を示すグラフ、第２
図は第１図のグラフ中の毎分当りのカウント数を積算し
て得た、毎分当りのカウント数とエネルギーレベルとの
関係を示すグラフ、第３図は液体シンチレーション計数
装置の概略図である。 １０．１２・・・光電倍増管、１４・・・試料、１６・
・・加算増幅器、１８・・・アナライザ、組子化器及び
アナログデジタル変換器、２０・・・一致検出器、２２
・・・マイクロプロセッサ、２４・・・メモリ。 特許出願人　パラカード　インスツルメント；１頁の続
き

Claims (11)

【特許請求の範囲】
1. （１）一又は複数の放射性同位元素と、同位元素の放射
   性崩壊により放出されたエネルギーを光学的事象に変換
   するシンチレータとを含む分析試料に対して用いられる
   液体シンチレーション計数装置であって： 各々の光学的事象をそれに比例した電気パルスに変換す
   る変換手段と； 変換手段に接続されて同位元素の崩壊に関係のないパル
   スを除去する除去手段と； 除去手段に接続されて除去手段を通過した各パルスのパ
   ラメータを決定する量子化手段と；該量子化手段に接続
   された、（ａ）入力された各々の原子核崩壊事象に関連
   するパラメータデータを記憶し；（ｂ）様々なエネルギ
   ーレベルについてパルス数スペクトルを決定し；（ｃ）
   スペクトル下側の積算面積を表わす曲線をスペクトルの
   高エネルギー側から始めて決定し；（ｄ）この曲線に対
   して関数をあてはめ；さらに（ｅ）この関数がパルス数
   ゼロの軸と交差する点の位置を求めることでスペクトル
   の終点位置を決定する過程を実行する処理手段を含む消
   光表示パラメータ決定手段とよりなることを特徴とする
   液体シンチレーション計数装置。
2. （２）該処理手段はマイクロプロセッサよりなり、該量
   子化手段は各パルスについてそのパルスのエネルギーレ
   ベルを表わすデジタル信号を発生することを特徴とする
   特許請求の範囲第１項記載の装置。
3. （３）該処理手段はさらにスペクトル下側の積算面積曲
   線中の適当な部分を見出す手段を含み、曲線に関数をあ
   てはめる段階は曲線の適当な部分に関数をあてるはめる
   過程を含むことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載
   の装置。
4. （４）さらに、シンチレータにエネルギーを供給する外
   部放射能源を含み； また、該処理手段はさらに外部放射能源の存在下及び外
   部放射能源の非存在下で試料のスペクトルを決定する動
   作を行ない；さらに 該スペクトルを決定する処理手段は外部放射能源の存在
   下で決定されたスペクトルから外部放射能源の非存在下
   で決定されたスペクトルを差引いて得られるスペクトル
   を決定する手段を含むことを特徴とする特許請求の範囲
   第１項記載の装置。
5. （５）消光表示パラメータを決定するのに、様々な放射
   性崩壊事象の数及びエネルギーレベルを表わす計数デー
   タ及び記憶データを有する液体シンチレーション計数装
   置を使用する方法であって： 試料について事象の数のエネルギーレベルに対する分布
   スペクトルを計算し； スペクトル下側面積の積算をスペクトルの高エネルギー
   端から始めて得た積算値を表わす曲線を求め； 該曲線の一部に関数をあてはめ； 直線が事象数ゼロを表わす軸と交差する点で定まるエネ
   ルギーレベルである交点エネルギーを求め；さらに 消光表示パラメータを交点エネルギーレベルの関数とし
   て算出する段階よりなることを特徴とする方法。
6. （６）該シンチレーション計数装置は移動自在な放射能
   源を含み、該算出段階はさらに： 外部放射能源が試料に作用している状態において試料中
   に生じる事象数を各エネルギーレベルについて記憶し； 外部放射能源が試料に作用していない状態において試料
   中に生じる事象数を各エネルギーレベルについて記憶し
   ； 各エネルギーレベルについて、外部放射能源の存在下で
   の事象数から外部放射能源の非存在下での事象数を差引
   くことにより事象数のエネルギーレベルに対する分布を
   計算する段階を含むことを特徴とする特許請求の範囲第
   ５項記載の方法。
7. （７）該算出段階では交点エネルギーレベルに補正因子
   を乗じることで試料の消光表示パラメータが得られるこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第５項記載の方法。
8. （８）該関数をあてはめる段階は曲線中の適当な部分を
   見出してそこに関数をあてはめる過程を含む特許請求の
   範囲第５項記載の方法。
9. （９）該曲線中の適当な部分はスペクトル下側の全面積
   の１０％を表わす点とスペクトル下側の全面積の２０％
   を表わす点との間の区間であることを特徴とする特許請
   求の範囲第８項記載の方法。
10. （１０）試料の消光の程度を測定するのに液体シンチレ
    ーション計数装置を使用する方法であって： 各エネルギーレベルについてのカウント数を含む試料ス
    ペクトルを外部放射能源の存在下及び非存在下で求め； 外部放射能源の存在下での試料のスペクトルから外部放
    射能源の非存在下での試料のスペクトルを差引くことに
    より差分スペクトルを求め；差分スペクトル中のカウン
    ト数を最大エネルギー側から始めて最小エネルギー側に
    向って積算し； 該積算段階で得られた曲線の適当な部分に関数をあては
    め；さらに 消光の程度を関数のゼロカウントレベルを表わす点へ投
    影することにより求められる交点の位置の関数として求
    める段階よりなる方法。
11. （１１）該関数を曲線の一部にあてはめる段階はさらに
    曲線の一部を積算カウント数の選択された百分率値の関
    数として求めることを特徴とする特許請求の範囲第１０
    項記載の方法。