JPS6073387A - シンチレーシヨン計数に於ける試料均質性の決定方法及び装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 技術分野 本発明は液体シンデージョン組数システムの精度を向上
づるのに有用な方法に１系り、一層訂細には、液１本シ
ンヂレーシ］ン試料内の欣剣化学的均質性を判定づるた
めの方法と、試料の均質性を自動的にｆＴ　ｌ１１１ｉ
Ｊるための改良されＩＣシンデージョン計数システムと
に係る。

液体シンデレージョン１１数は一般に良く知られており
、ガン７及びアルファ放射物質に加えて低エネルギのベ
ータ線を放射りる敢１ｉｌＪ性核種の測定のために広く
使用されている方法である。良（知られているように、
放射特性を測定されるべき試料（よりタプルと呼ばれる
溶液の中に混合されている。カクテルは曲型的にトルＪ
−ン、キシレンのに”うな溶媒とフルオルのような溶解
さぼられた溶質とを含んでいる。溶媒は／＋５１躬性崩
壊のエネルギを吸収し、それをフルオルに転移覆る。フ
ルオル分子は基底状態に崩壊づる時、光子を放出する。

全（のｌｊ５＋’＞Ｊ性１旬壊事象で多くの光子が放出
され、光子の数は崩壊のエネルギに比例している。各発
光小条は、シンチレーション・カウンタ内で配録きｈ４
’、するＪ、うに、光電子増倍管内で電気的信号に変換
される。。

ＩＩＩ！型的にシンチレーション・カウンタぐは、シ、
ンヂレーション・カクテル内のフルオルと共に放ｒｌＪ
　ｒｌｌｉｌｌミラベル析液を溶液内へ入れることによ
りｂｋ　（１４ｒｌｌｉを測定づる分析法が用いられて
いる。シンチレーシヨン・カウンタ川の放射１（（試料
の調製にあたっては／ｉ１１　剣化学的試料がシンチレ
ーション媒質と両立性を有することを保Ｍ′？Ｉること
が特にＩｒｉ要である。乳化剤形式のシンチレーション
・カクテルは、水溶性試料を有機相内のフルオルと畜に
接触して入れるようにｇｔｔ　ｉｔされている。もし試
料が均質性でなＧｅｌれば、／ｊ文０・１性核秤溶液ジ
Ａメ］・りの局所的な変化が再現可能でない試１３＋放
射能を生じさせることになる。加えて、異質性試料内の
クエンヂ補正の使用がしばしば試ｆｌ！ｌ敢剣能の不正
確で再現不可能な定Ｍの原因となる。

試料の均質１７１を測定するために、いくつかの方法が
１℃に提案されている。その一つは［ｎｔｅｒｎａＬｉ
ＯＩｌａｌ　Ｊ　０ＬＩｒｌｌａｌ　Ｏ（Δ１＋ｐｌｉ
ｃｄ　Ｒａ旧ａｔｉｏＩｌａｎｄ　Ｉ　５ｏｔｏｐｅｓ
　、　１９６８年、第１９巻、第４４７〜４６２ページ
のＥ　、　１’　、　１３　ｕｓｌ＋　（７）論文″゛
液体シンデレージョン８１数の試料調製過程の選択の一
助としくのタプル・レジＡ法″に記載されでいるデユア
ル−レジＡ法である。この方ン去は、／ｉ文ＯＪ＋！１
試料を組数りるための効率が、外部標ン１１に基づく溶
液内のカクテル・クエンチングの１α合と、試料材料が
カクテル内に均一に分散されている庶合との双方に関係
するという事実に基づいている。

従って、外部標準が、放射性同位体が実際に計数される
効率と無関係にり：［ンチングを測定するのに用いられ
る。ブＵツ１−が、標準クーＬンチド溶液試ｆ４１の相
に対重る試料チャネル比対外部標準ヂャネル比から作ら
れ得る。未知のδｉ℃料は、もしぞれらが真の溶液ひあ
れば、この曲線上に乗る値を与えるはずである。゛モア
・り１ンチ（ｍｏｒｅ　ｑｕｅｎｃｌ＋）　”試料比の
ｈ向の曲線からの偏差は、試料が完全に溶解されていな
いことを示す。このデュアル・レジ７Ｊ法の欠点は、単
一ラベルつき分析にしか応用可能ぐないことである。

非均質性の溶液により誤った結果が生り゛ること１、Ｌ
、Ｌ　ａｌｔｏｌ’ａｔｏｒｙ　ｌ：）　ｒａＣｊｆＣ
ｅ　１第３１巻、第５号、１９８１年５月５日のＤ　、
　ｌ−１ｏｒｒｏｃｋｓ及び△。

Ｋｏｌｂの論文゛液体シンテレ−２３ン組数のための試
Ｍｉｌ＋調製の一般的り法゛′及び゛″液体シンデレー
ジョン計数に於【プるいくつかの共通の問題を検出りる
ための測定方法゛°にも記載されている。後者の論文に
は、液体シンデレージョン試料内に生ずるいくつかの形
式の誤差を同定する能力を右す′る８！２体シンデージ
ョンｇｌ数システムが記載されており、それらの一つは
右（幾シンヂラント及び水溶性試料の分１１１１を同定
づる。この特別なシンデレージョン・カウンタはコンブ
１ヘン電子に対するパルス波高スペクトルの判定を含ん
ぐいる。もしコンプトン・エツジが不連続（゛あれば、
試料は二相であると結論される。この方法は試料内の多
重散開能ラベルつき分析液に応用可能であるけれども、
この方法の限界は、いずれｂシンヂレートしな（プれば
ならない二つの異なった液相が必要とされることである
。しかし、もし二つの相の一つのみがシンデレー１〜づ
゛れば（即ち不活性支持体−ヒの吸着）、この方法はｊ
Ｅ常にＩＩ　ｒｔｌ；　Ｌない。従フ−ｃ１この方法は
フィルター・板又は試料吸着のような固形支持体に吸収
された散開１」Ｌラベルつき分析液の試ｉｌｌを均？ｆ
刊として誤って同定りることになる。

散開能ラベルつき分析液とシンブレーション・カクテル
のフルオルとの間の物即的接触の喪失は異質性の試料を
生じ、誤った読みの原因となる。

有機相から部分的又は完全に除かれでいる放射１１ヒラ
ベルつき分析液は、各相内の溶解の度合に関係して異な
る敢ｑ・ノ性核梗Ｓ１数効率をｇＥグる。水性保持能力
が超過されている親水性カクテルは相分１１１１１の原
因となる。はとんど全ての乳化剤形式）Ｊタプルは、水
（／１月お１が溶液中にない不安定性の領域を自する。

これらの領域の広がりは温度、カクテルの体積、分４；
１液の体積、分析液内の溶ｖ１及び時間に関係りる。無
棒性有機司溶性放則化学剤は、カクテルが相分Ｈ１され
で現れても、乳化剤カクテル内の貞の溶液内に常にとど
まることになる。／ｉ５［銅化学的試料のジオメトりは
奥の溶液試料に対づるｆｊ　（幾シシヂレーション相に
関係して本質的に４πである。責質性試料内では、外部
標準測定は、有（ｆ１１シンデレージョン相内に生ずる
物理的変化を指示づる。シンｆ−レーション事象の外部
源は成用性化合物のジＡメ１−リック分イ１１を６効に
反映りることがＣきない。ｂｌ　＠Ｊ化学剤がシンデレ
ージョン媒７１ど密に接ＰＩ！ｌ！　Ｌ／ているので、
散開性核種分イ５に関係りる物１ｇ！的８１数環境の変
化が、変形された試お１パルス波高１ネルギ分イＩｉに
より指示されることになる。

イを明の開示 本発明一つの目的は、液体シンチレーション８１数装置
内の試料の均質性を判定りるための新規な方法及び改良
された装胃を提供づることＣある。

本発明の特徴は、シンチレーション・カウンタによる有
息義な放射能δ１数が内在的な不正確なジオメトリから
区別され得るにうに、／Ｊ５［射化学的均質性が液体シ
ンチレーション試料内で容易に判定されることＣある。

本５を明の特別な特徴は、吸着、自己吸着、シンデレー
ジョン・カクテル内のシンチレーション溶液からの放射
性材料の沈澱及び相分前により生ずる非均質性液体シン
チレーションＣ１数環境が迅速且正確に同定されること
である。

本発明の利点は、複数の／１５１剣性核種を含／ｖ　ｒ
いる液体シンデレージョン試ｔζ１内に於ても、エネル
ギが＾い方の散開性核種の終点を用いることにｊ；り均
質１ｊｌが判定され得ることＣ゛ある。筒中に言ええば
、分析されるべき試料内のエネルギが高い方の散開性核
種の終点−■−ネルギを測定することにより、エネルギ
が低い方の敢ＯＪ竹核種の均質性の指示が１４られる。

本発明によｔｔ　ｌｆ　、新規なシンチージョンＮｌ数
シスーｊムは自すノ的に、相分４又（ま他の）１−均！
′ｆｉ犬態（、：ＩＪＪ係り［Ｊら１しるｉｉＩ数過程
の４ζｉｌ二確さを同定し、それににすＤ’ｌ　＊’ｌ
性核種敢’１１１’ｌｆｉの■云確且再現可Ｏしな８１
締を保油づる。

本発明のｈｋ体シンチージョン糖数システムの（由の特
徴にｊ、れは、単−敢０１　ｒｌ１８ラベルつき分４斤
液溶液及び多重成用１１１；ラベルつき溶液の双方ｈ＼
、さもなｔづれは１に碓な放（ｉｌ　ｆｉｌ：　ｇｌ数
を妨ｆＪ’　４する溶液ジ１三均質１１に門（ノーＣ迅
）＊且正確に同定さｆしる。

本発明によれは、外部標１．ｔｔ　ｔｉ文θ・１竹−Ｉ
ｓ　ＩＦのり」−ンチ指示バラメーク（Ｑ目〕）／Ｊ＼
１Ｉｌｌｌ定さ（し、１１各標ｌｉｔの庁萼吃ｔ　ｌｌ
Ｘ１ｉｌ律され口す己１呆さ１′シる。ｆ−９貞へσ〕
＝ｌ／＼スト・フィン］−゛′を反１１央りるｊＫ　７
Ｊ＼ン大定される、。

金詰■００１〕か測定さ１し、叉次（Ａ′（各８代−１
の柊貞かｌＩＱきれる。測定され１．：終点をＪ甲論ｆ
ｌ’Ｊ柊１哉と比較りることにより、試料の均？！ｉ　
ｔ４Ｉ　ｈ’ｌ迅速且ｉＥ確に＋１ｆｆｉｌ定され得る
。

本発明の上記及び他の目０′す、１１及び２１点（よ以
下に図面により好ましい実施例を説明１Ｊる中で一層明
らかになろう。

発明を実施づるための最良の形態 要約すると、本発明は６１０１能ラベルつき分析液を入
れた試料内の非均質性又は異質性条件を迅速且正確に同
定づるための方ｄ、及び装詔を含んぐいる。本ｇを明は
ｐ　ａｃｋａｒｄ　ｌ’　ＲＩ　−ＣＡＲＢシリーズ液
体シンチレーションスペクトルメータのＪ：うなｊ−ネ
ルギパルス波高スペクトルを記憶づる１、［意の外部４
Ｎ（準形式液体シンチレーション・カウンタと共に使用
され得る。本５を明の方法は、クトンヂされていない環
境から手１褪にり土ンチされた環境ま４の環境に於Ｃ正
確な再現可能な結果を４ｔ！るのに特によく適しくいる
。疎水性ン１し・（は親水性シンブーレージ」ン溶液内
の甲−及び多重の／ｊ５１０・１１１Ｌラベルつき分析
液が使用口Ｊ　（Ｉｔｉ　ｒ：あり、叉任彦の不安定８
１数試料がノＪクデル・り］−ンブングの麿含及び放射
性核種終点の双方に基づいて同定され得る。

真の溶液の５１数がボッと明のＯｆＩ　Ｉｔｉ　ＣＬ／
かも新規な方法にＪ：り判定され１ｑる。この方法は広
範囲のり工ンチ・レベルを右−４る溶液の少なくとも１
０ｍ１７ジ’ｑだ２ｏ＝＋の範囲に亙る真の溶液の休ｆ
Ｆｉ　＋こ実質０りに無関係である。

本発明は、外部標し？；誘導事象を反１＊−！Ｊるケト
ｆｆ１ｌ標片のスペクトル指数（ＳＩＥ）のよう＜劣ク
エンチ指示パラメータ（ＱＩＰ）を得るへく、Ｐ　ａｃ
ｋａ　ｒｄｌりＲｌ　−Ｃ△旧３　４６０Ｃシンチージ
ヨン８１数シスフ１１又は他の比較用１１シなシンチー
ジョン８１故シスアムのよう４ｒ適当＜Ｋ液体シンチレ
ーション・カウンタ内（−一組の均！４性り１ンプｌ■
（のｂｌ　＠Ｊ１１１ｊしｌ＼ルを測定］ることを含ん
で（、′Ｓる。各４票’ｌｔ−σ）終点は、クエンチン
グの増大と共にエネルギ分子ｌｉが１１縮されるものを
含め℃種々の成年１０ヒラＩ＼ルつさ分析液Ｃ遭遇され
る大抵のスペクトル形４六に１１ｉ５Ｉ１１０１能な二
次多項式法により８１粋さ１°しる。、％Ｉ　”ｘ　ｔ
ｔ（いるように、いく゛つかの散開１牛亭艮イ重Ｃ沫ヨ
ー素−１２５のような複合パレス波高スペクトルを生し
、又このｙｊ法は尚ｈ（口・ｊ性核種終点を１１算１−
るのに３色しＣいる。

本発明にＪ、ればＳ　Ｉ　Ｉ：鎮及び関心′ｈ＼あるｌ
ｉ５＋　ＩＪＪ　ｌ生核種に対’９’　ｂ　ｆｆｌ　ｎ
された終点値が一つの表を形成するように組合わされる
。この表から、表１１のデーターに基づ＜″ベスト・フ
ィツト式が計算され、単一ラベルつき放射性核種の場合
の一つのｆｉｋ射性核種較正線を構成する。多重ラベル
つき放射性核種溶液の場合には、別々の散開性核種較ｉ
Ｅ式が関心のある各敢側性核伸に対して同定される。

次に本発明の方法を用いＣ５試料が液体シンチージョン
８１数システム又は装ｒ内１コードされる。

クエジチ指示パラメータ（Ｑｌｌつ）が未知の試穿１の
成用能レベルが６１数システムで測定され、又、ＳＩＥ
及び種々のデータ点が記憶され、従ってその後に各散開
性核秤に対りる終点が４粋され得る。

当業者に理解されるＪ：うに、試＊：１内の多重ラベル
つさ成用１ノｌ核秤の場合には、Ｉネルギか高い方の敢
口・１性核種の終点が最初に探索される。４Ｆ１１Ｆ：
　ｒｌ’Ｊイｆｈ法は方法ルギ・スベクＩ〜ル内のエネ
ルギ零の統割的事象からエネルギが最も高い続開的事象
へ探索づることであろう。最後に、較正曲線ＩＪｓらＩ
ＳＪられたこの理論的終点がＣ１輝された終点と比較さ
れる。もし試ネ３１の目算された終点が理論的終点かＩ
う１〜リヂウムに対しては４％以」：、又はそれよりも
高エネルギの放射性核種に対しては５％以上偏差すれば
、試料は非均質性又は異質性とみなされる＋ｌ　ｒ＋Ｉ
分解１１１ｉシステムでは終点偏差値がＡ−Ｄ変換器の
人さ４ｔ　Ｉネルギ分解能のために非常に僅かに減少し
１りることは理解されよう。他方、低分解１１１８シス
アムＣ・は終点偏差値基準は５又は６％に増大し１！７
る。

放射性核種式点を正確に４紳し、それにより所Ｊヲの試
料が均質性か非均７１性かを正確に判定りるために、一
つのスペクトル内で銃側的に正確な数のカウントが取ら
れな【ノればならないことは理解されよう。例えば、典
型的に１５００カウントか（・リチ１−ム又は炭素−１
４に対して必蟹とされ、これは゛１０分間にＥつ−Ｕ　
１０分１５０カウントが測定されるということである。

実験１ 木ｙを明の試料均質性判定法の重弱な特徴は、所りの敢
！Ｊ’ｌ　ｔ’Ｊ核種に対−４る／ｉ５［射性核秤式が
検査されるカクテルに対してほぼ同一であることである
。

５種類の一般的に利用可能くｉＡフーザーシェルフ乳化
剤形式シンチレーション・カクテル、即らｌＮ５７−　
△　−Ｇ　Ｅ　Ｉ−、、Ｍ　ＯＮ　ＯＩ）　Ｉ−Ｉ　Ａ
　Ｓ　Ｅ　４　０　、ＰＩＣＯＦＬＵＯＲ３０、Ｐ　Ｉ
Ｃ０ＦＬＵＯＲ’ｌ　５及び０ＰＴｉＦＬＵＯＲカクデ
ル（これらのリベてはＰ　ａｃｋａｒｄ　ｌ　ｎｓｔｒ
ｕｍｅｎｔにより製作された乳化剤形式シンデレージョ
ン・）Ｊクデルである）を使用づる一連の実験により、
試料均質性判定法の一般的な応用が示され“Ｃいる。甲
−ラベルつきトリチウム及び炭素−１４水溶性放躬能ラ
ベルつき分析液がｌＩｌ型的なフボラトり状況をシｊミ
レート覆るのに用いられた。これらの実験に於【ノる成
用Ｏトラベルつき分析液はアミノ酸Ｃあった。標卑カラ
ス・シンチレーション・ガラス瓶の中へ十分な吊のｔＪ
３１躬能が、水溶性成分の体積当り１．５％と４８．９
％との間の体積のり１ニンチ試料を生づ′るような最の
放射性水を混合された１０．、Ｏｍｌの所与の乳化剤カ
クテルに導入された。この吊のり■ンヂンク剤は！Ｉｌ
！型的に７１０　（最小り」−ンヂ用）と４００（最大
り１ンチ度）との間のクエンチ指示パラメータ（ＱＩＰ
）を生ずる。近似的に２５０．０００の全カウントを含
む銃創的に正確な１ネルギ分布スペクトルが５分よりも
長（ない時間中に１ｇられｌご。各試料スペクトルは全
）ｊラントの２シグマで０．５％を越えない類似のレベ
ルの統Ｍ的精度で、又は５分間のｎ１数時間内に浸って
集められた。前記の条（’ｌを用いる類似の実験が１リ
ツ１〜ルのシンデレージョン等級トル」＝ンあたり０゜
２５クラムの〜１０２１’０ＰＯＰ　（１、４ｂｉｓ　
−２−Ｃ１１−メチル−５５−〕ｆニルＡキリゾリル）
−ベンジン）シンチレータと４．０グラムのＰ１〕０（
ジノエニルＡキザゾール）を混合リ−ることにＪ：す５
ｊＮ製されノζ簡甲な疎水性カクテルを用いて行われた
。トリチ１−ティツド・トルエン及び炭素−’Ｉ　／Ｉ
ラベルつさＩ・ルエンのようなトリチュームの単一ラベ
ルつき均質１り試料が１０．Ｏｍｌの１〜ルーｌ−ン・
シンチレータ内に調製された。これらの溶液が、近似的
に１０００（り土ンチされていイＴい）と２７０（若干
クエンチされている）との間のクエンチ指示値（ＳＩＥ
）を生ずるように、増大するｍのトルエン可溶剤で化学
的にクーＬンヂされた。

トルエン中のトルエンが典型的に均質性計数溶液を定義
Ｊ″るので、クエンチ指示ｆｉｎ（ＳＩＥ）と所与の放
射性核種に対する計算された放射性核種との相関関係が
放射性核種式を確ｓ’ｌｉる。

本発明の特別な特徴は、所与の放射性核種を含んでいる
均質性ｎ１数溶液が、観察されたｈ（錆性核種終点とク
エンチ指示パラメータ（ＱＩＰ）との間にほぼ直線的な
関係を生ずるという認識（″ある。

このことは、］・リチウム及び炭素−１４に対する関係
を示Ｊ゛第１図中に観察され得る。中層のクエンチ指示
、近似的に５５０ＳＩＥ、が第１図中に示されている条
件を表わづのに選択された。これは分析前が典型的に遭
遇づる条イ′１でおる。

１〜ル１ン・シンチレータ中のトリヂウム及びυＪ素−
１４の均質性計数溶液により１ｑられた放射性核種式を
用い【、所与のり上ンブ１ｉｆｔ　（５５０Ｓ　ＩＦ）
に於＋ｊる１「定された放ｑ・１性核種終点が第１表に
示されているようにｎＩｎされた。こうして、敢ｃｌ・
目１核秤のｎｌＲされた終点間の密な関係が種々のカク
テルの間の終点決定及び均質性同定の比較尺１ａとしく
用いられた。これらのシンデレージョン・カフ−ミール
に対する放射性核８ｉ終点式は第１表中１：、平均及び
偏差値により表わされているように実り１的に同一てあ
った。ｌ〕Ｉｃｌ０ＦＬ、ＵＯＲ１５及びＯＰ　−１−
１−Ｆ　Ｌ　Ｕ　ＯＲカクテルに対重る結果は０１１表
中含まれていない。何故ならば、これｌうのカフｊＪし
はｉ住（ν的に５５０の５ＩＦＩ直をｆｒＩるのＧ、ｌ
必要とされる水溶性１度を右づる均質性判定８１数シス
ラ１１を生じないからである。

実験２ 認識されＣいるように、乳化剤形式のような１Ｊｉンｊ
ｌの？９１）シン升し−ション・カクテルは、ｈ１数ジ
イメ１へりに０害に影響りる幾つかの小安定溶液をｔ］
シ１’、ｆる。これらの不安定溶液は曲型的に時間、１
ｉ１１を度、り］−ンブンタ′４′Ａ１溶解された溶質
などにより変化し得る１１本発明の方法は、さもな４Ｊ
れば検出されり゛に過ごされるであろう異質性条件の存
在を同定づることにより分析者にとって特に助番ブ１．
．：なる。この実験の結果は第２表並びに第２図及び第
３図中に示されている。留意されるべきこととして、〜
つケースでは１−リチウム・ラベルつぎ試料が均質性で
あると判定され、他方それぞれの炭素−１４試判は異質
性であると判定されたが、これは乳化剤形式カクテル内
の部分的安定性に関係づ番ノられている。

乳化剤形式のカクテルの後着１な性質は不安定領域を生
じ（ｑる。整定時間及び稿疾はいずれｂ乳化剤の安定性
の重要な因子である。測定の間の時間間隔の増大と共に
境、Ｗ線上の均で（性試料か異質性になることが！ＩＪ
型的に観察される。Ｉ　Ｎ　Ｓ　’Ｉ八へＧＥＬカクテ
ルは、８　’０で１％と１２％と２２％と５０％（体積
百分率）の水をイｊづる水１目り試オ′；１で均質製安
定ｈ１数システムを保ｉ！１．’−’ｌる。トリチウム
・ラベルつき試料が均質性であると判定されｌこ（境界
線上の）幾つのかケースでは、炭素−１４試オニ１は異
質性試お１どして同定された。これは所与の乳化剤カク
テルの固有の性質である。

第２図及び第３図で特に関心のあるのは、特定の乳化剤
ノＪタプルの二重相状態と組合わされる非均質性状態を
示１点８である。カラス板状に蒸発されトル１ン・シン
デレージョン溶液内でぽ１数された放口・１能うｌ＼ル
つき分析液ど結つ（プられている他の非均質性状態が点
９により示されている。

実験３ この実験の林木的目的は経度（１５０ｃｐｍ）から中度
（２５０００ｃ＋＋ｍ＞までの敢用能レベルで終点？ノ
シ定及び巽質性同定の精密さ及び正確さを示１こと（−
あった。１５０Ｃ１１ｍと２５０００ｃｐｍとの間の欣
６Ｊ能の範囲の炭素−１４０アミノ酸が、／Ｉ任類の水
溶性８ｉ！度を含むシンデレージョンｒｆＪ液としｌ’
　Ｉ　Ｎ　Ｓ　’Ｉ’　Ａ−Ｇ　Ｅ　Ｌを用い′Ｃη１
数された。

水ンンン幻−百分二を二の４つのレベルは１，５％、１
２゜２％、１６．０％及び４８．９％であった。

これらの試料を測定づるのに用いＩうれた晶１教条１′
１は、計数時間が試１１当り１０．０分に延長されたこ
とを例外とＪれば、先に説明した方法と類似（あった。

炭素−１４は、１〜リチウムよりも厳密な終点決定の検
査Ｃあるために、この実験に選択された。放射性核種エ
ネルギが一層高いチャネルへ増大づるにつれて、ヂ１７
ネル当りの平均カウントはスペクトル希釈のために実際
に減少りる１、類似の効果が、クエンブーされないパル
ス波高分１５スペク］−ルが一層重度にり１ンチされた
スペクトルに比べて低いチャネル当りカラン１〜数を有
するスペクトル・クエンチングで生ずる。エネルギ・ス
ペクトルが一層低いエネルギへシフトづるにつれで、チ
レネル当りカウントが増大することは気イ１かれよう。

統ε１的なヂ１１ネル当りカウント数が正確且再現可能
な放射性核種エネルギのためにバックグラウンドの上に
蓄積される。終点決定の精度及び再環可能性は許容可能
なスペクトル蓄積時間及び成用性核種放射能に関係する
。１０　、０分の時間中に蓄積された炭素−１４に対す
る最小の毎分カウント数は１５０　ｃｐｍ　（・あった
。１．５％水溶性ロードを有するｌＮ５Ｔ−△−Ｇ　Ｅ
　Ｌ内の炭素−１４ラベルつきアミノ酸の試料内で正確
月再現可Ｏ１ｉなスベク（〜ル柊点決定を与えた最小の
チャネル当りカウント数は近似的に８．４カウント／ヂ
１Ｊネルぐあった。蓄１肖されるチャネル当りカウント
の数の比例的な増大が、スペクトル希釈効果とつり合う
ため、炭素−１４よりも高いエネルギの敢射す１１核種
にλ・１して必要とされよう。近似的に１Ｅｉ　Ｏｃｌ
＋ｍ乃至２５０００ｃｐｍを含んティる試料内の放射性
核種終点決定が、検査されたり］−ンチ範囲、７１９〜
４４２ＳＩＥにＤり平均値の１％シクマ内で統８１的に
再現可能℃あった。ｌＮ５Ｔ△−ＧＥＬ内の炭素−１４
に対震る放射性核種式が、理論的成用性核種終点を推定
し、また異質性混合物としく検査きれた各放射能レベル
に於て１６゜０％水でｌＮ５１’Ａ−ＧＥＬ試判試料べ
てを正しく同定−リ−るために用いられた。

実験４ 本発明の方法が、一層高いエネルギのベータ線’７）　
ｈ’ｌ　０４物ｆ１及び液体シンチレーション計数法を
用い（一般に測定される１１！型的なガンマ線放射物７
′ｉのにうな他の放射性核種を含んでいる溶液でも用い
られ１！）ることは当業者により理１ｌｌｌ？されよう
。この実験Ｃは、リン−３２及びヨー素−１２５放射性
核種が終点決定及び放射性核種異質性同定を検証するた
めに選択された。この実験の結果は第４表中に示されて
いる。前記のようにして、放射性核種式はリン−３２及
びヨー素−１２５の双方に対して決定された。ヨー素−
１２５は溶媒及びフルオルを容易に交換日ヨー素化し得
る反応性ア二Ａンであることが知られＣおり、真溶液計
数性（ＩＬを生じ得る親密な放射性核種式解を生ずる。

この効果は、１６１０％水溶性ＩＪ−ドで正規に異質牲
試料を生ずるであろうＩ　Ｎ　Ｓ　ｌ△−Ｇ　［１−が
異質性として同定された第４表中に観察され１！７る。

実験５ Ｖ！素−１４を用いて行なわれた実験と類似の他の実験
では、１０．０分のへ１数１１Ｙ間内（゛正確目再現可
能な放射性核種終点決定を保ｉｉ＋１　’？Ｊるのに必
要とされる最小試お１カウントレー１へがリン−３２及
びヨー素−１２５に対しく決定されたく第５表、第６表
）。放射性核種終点決定の性ガのために、リン−３２の
内り成長は消去された。近似的に２４００Ｃｐ１１１の
ヨーＪｔ？−１２５またはリン−３２が、水溶性のクエ
ンチされた乳化剤カクテル内で正しい終点決定を行うた
めに試料内に必要とされた。

この実験は、本発明の方法がり１ンチの中１ｍのしｌ＼
ルを右Ｊる分析液内で使用するのに良（適していること
を示しＣいる。

リン−３２及びヨー素−１２５試料の双方に於（〕る敢
成用核種終点決定は第５表及び第６表並びに第４図及び
第５図に示されているように試料数（１・１能の変動に
にり実質的に影響されなか−）だ。放射能ラベルつぎ分
析液がヨー素−１２５で生ずる、にうな複合パルス波高
エネルギ分布又はクエンチされていないリン−３２の場
合に生ずるような広い上ネルギ範囲に居るパルス波高１
ネルギ分布をｉ　Ｊ’イ）状況に於て、終点を正確に同
定りるＩこめに統、−ｉｉ的に１１：確なパルス波高ス
ペクトルが用いられることは■要Ｃある。例えば、２４
００チヤネル（リン−３２）及び１２０チヤネル（ヨー
素−１２５））にかり分イ１ｉ−４る１　２０　ｃｐｍ
と２２０　ｃ＋＋ｍとの間の放射０１ｉの範囲のリン−
３２及び１−素−１２５試わ１の双りが１０分間に戻り
計数された。ごれは不十分な組数時間であることがずｌ
証され、非銃側的な累積されたパルス波高スペクトルを
生じた。低い放射能、近似的にＩＱＱｃｐｍ、を含むヨ
ー素−１２５及びリン−３２試料の双方に対しく一測定
された終点は正確に測定され、こうし−Ｃ敢口ｌ性核種
均質性の正しい同定を可能にしたく第７表）ヨー素−１
２５及びリン−３２（第７表）のにうな低い放射能を含
んでいる試料内の放射能ノＪ・クントの統ＨＩ的な蓄積
を用いて、試料均質性の判定を可ｒｌｌｉにりる偏差内
の正確な結果が得られた。

炭素−１４、ヨー素−１２５及びリン−３２の放射能ラ
ベルつき分析液が、液体シンチレーション削数内の吸着
効果としてｎ賀１（１を有効に承りように一つの実験で
フィルタ板−Ｌ（、：蒸発されたく第８表）。数日の後
に、フィルタ板上にヨー素−１２５を含んでいる試お１
が、フルオル及び溶媒がヨー素化されて親密な散開性核
種ｒＲ解及び均質性試料を生ずるにつれて、均質性関係
に向かって移動づることが観察された。

前記のように、この本発明による方法は多重ラベル分Ｉ
Ｊｉに応用可能ぐある。高］−ネルギ放射性核種澗１食
及び低エネルギ散開性核ｆ１！ｍ度の双方の比を６　Ｘ
　６　（ｊ列内′ｒ：１〜リヂユームの１１０７４ｄｌ
）か６２０６３７ｄｐｍまで又炭素−１４の７２８　（
１１１１１１から１３２１７ｄｐｍまで変化さけて二車
ラベルつき試料の終点決定の応用可能性を判定覆るだめ
の実験がｉｊなわれた（第９表）。炭素−１４に対しく
’　１ｉｆｒｓ’ｔされた敢ｍ性核種式が、エネルギが
低い方のｈｋ　ＱＪ　（ＩＩｓ’ラベルつき分析液、こ
の場合にはトリヂ」−ティラド・）アミノ酸、の溶解を
予測し試斜均ＹＩＩ性を決定りるのに用いられたエネル
ギが高い方の理論的終点をＨｆ定するのに用いられた。

本５ｅ明のｙＪ法は、三重敢射能ラベルつき分析液に応
用ｉ’ｉＪ　１１１４である。均質性が、１−リチウム
、炭素−１４及び塩素−１３６の＃１合わせ−を含んＣ
いるＭ剣性試ネ３ｉ内で決定された。

前記のように、電子式計器が、種々の放飼性核種を４数
ηる目的で分析者ににり液体シンチレーション６１数分
野Ｃ広く使用されＣいる。このようなｉｔ器の制御シス
テム内でのマイク【コブ「コヒツ１ノの使用が益々普及
するにつれて、追加的な特徴がプログラミングを変更覆
ることにより導入され（きた。マイクロプロセッサはシ
ンチージョンｎ１数システムの内部動作を制御覆るだけ
でなく、その処理能力は畠度なブロクラミング手法によ
るデータの処理を可能とし、分析者の時間及び労力を顕
著に減少づる。一つのよ（知られているシステムはｐ　
ａｃｌ＋ａｒｄ　１−　ＲＩ　−ＣΔＲＢ　４０００シ
リ一ス液体シンチージョンｈ１数シスアムであり、こ１
しはスペクトル内の事象の１へ−Ｃを同時に分析し得る
マルチチャネル・アナライザＣある。第６図を参照Ｊる
と、このようなシンチージョン計数システムは典型的に
第一の光電子増倍管１０及び第二の光電子増倍管１２を
含んでＪ３す、それらは視野の重なり範囲を有するよう
に配置されている。分４１１されるべき材料は試別容器
１４の中に入れられ、この試料容器が１１数モード又は
両光電子増倍管１０及び１２の間の中央位置へＩＮ−ド
される。光電子増倍管１０及び１２の各々の出力端に接
続さｉｔている加ｎ増幅器１６がそれぞれの出力信号を
加惇しく、増幅レベルを光電子増倍管により観察された
レベルに比例して増大させる。加絆増幅器１６の出力端
に接続されているアナ【」グーデ“イジタル変換器１８
が信号レベルをｍ子化して、受信さ４した各パルスの固
イ１の大きさを同定づるディジタル数を生ずる。／ｊＲ
Ｏ’ｌ性核種崩壊に関係づるランチ１ノージヨン事象を
望ましくないバッククラランド・エネルギから識別づる
ためコインシデンス検出器２０が設（］られている。作
動のイ」ｈについて説明４ると、コインシデンス検出器
は両光電子増１Δ銘１０及び１２からパルスを受信し、
受信されたパルスの間の時間差を測定−４る。もし第二
のパルスが第一のパルスの所定の時間長さ又は時間差窓
“′内に受信されれば、このような事象は成用（ｊヒＩ
ｊｌ喰事象に関係づるものと結論され、イネ−フル信号
かアブロクーディジタル変換器１８トニ匈えられ、マイ
クＩＪ）＋−＋　Ｉ！ツリー２２を通る複合パルスを同
１４にグー１へりる。勿論、もしパルスが窓の中０’　
ＴＩインシＩ゛ンス検出器２０の各入力部：（“受信Δ
れなりれは、アナログ−ディジタル変換器はイネーブル
されないので、シンチレーション事象はｈ１数されない
。ｈ１数された核事象を表ねづディジタル数はマイクロ
ブ１」レッザ２２により受信され、またその後の使用の
ためにメしり２４内に記憶されるっ 以」二の説明が一般的なものくあり、秤々のシンデージ
ョン８１数システムにも当てはまることは当業者により
理解されよう。本弁明のａｒｔ籾均質性判定法の特に有
利な特徴は、このようなシンデージョン計数システムに
よる実行によく適していることである。即ち、試料均質
性判定法の過程を実行づる１ノブルーヂンが容易に作成
されるマイク「−１１１」セラν２２のプロクラミンク
・ラフ１ヘウ１ア内に組込まれ得る。

次に第７図を参照りると、本発明の試斜均Ｆ、Ｉ　ｆ１
判定法を実行づるためシンチージョン計数システムに適
用されるサブルーチンの９２Ｌ　裡スデップが示されて
いる。前記のように、分析者が外部標準規範を用いる場
合、第一のスデッグぐ、分析者ｌＪＪ、り調製きれた一
運の試わ１が装置内ヘロードされる。

例えば、第一の試料は通范′はりＴンチされない試）ｉ
ｊｌ　Ｃあり、又続いてノー・り」ニンチ月料がそのし
ｊ（判に加えＩうれる。第二の試料は生爪のクエンヂ拐
判を加えられＵ　Ｊ３す、又第三の試第３１はイれより
ｂ多い苗のり土ンチ材判庖加えられでいる（以下間４１
；〉。一連の試か１、例えば十の試料はぞれぞれ同一レ
ｌ＼ルのｈ’ｉ　（ｌｌ　ｔ４核種を右づるが、りｌン
チ祠料の小が異なっているの（゛、異なる飲用１１シレ
ベルの読みを生Ｊ゛る。

第二のステップでは、各試料容器１４が光電子Ｊｆｊ）
　ｆ、”？管″１０及び１２の間のＲ１数位置ヘロード
され。

ｉ；１ｔ、　１′ｌ　１７）　０１１０１１１１ｉレベ
ルが所定時間、例えば１分、の間測定阻記録され冑る。

周知のように所与のｌ＼−夕線敢出数例性核秤は零−Ｌ
ネルギレベルから愚人Ｉネルギレベルヘβる特性連続ス
ペ′））１−ルを右シ、ｌｆ＋Ｉ　ｊＦＪの大多数はそ
の間の二１ネルギレベルて生起りる。測定されるべき第
一の試料は典型的にり土ンｆ８れイ１い試Ｊ’３１　ｃ
あり、この試料に対応りるＳ１１ニーは１０００として
８１敵される。次いで第一の試料が取出され、第二の試
料がＢ１数位置へａ　−Ｈｓされ、その放射能レベルが
同様にし【測定用記録される。この第二の試わ１は僅か
に一クエンチされＣいるので、全カウントが低下し、Ｓ
ＩＥ数は例えば８９２になる（第１図参照）。次いで上
記の過程が残りの標準試料の各々に対して繰返され、欣
ｍｒｌｌｉレベルのデータが測定され−（、マイク［１
ブ１１セツサ２２のメモリ２４内に記憶される。

次に第三のステップぐ、各４ＦＮ　’Ｉ’の終点が関心
のある散開性核挿に関係づ（プられる適当な数学的手法
により５１数される。ＳＩＥ及び終点データから表が形
成され（ステップ／Ｉ）、”ペスト・フィツト″式が決
定され（ステップ５）、又記１＾され畳る（ステップ６
）。

最後に、未知の試料かステップ７により示されているよ
うに３１数位置へ１コードされる。各未知の試料の放射
能レベル及びＳ　Ｉ　Ｅ値が測定される（ステップ８）
。未知の試お１の各々の中の各同定用ＯＬな成用性核種
に対−４る柊白が旧線され（ステップ９）、又メ℃す２
４内に記憶される。理論的終点が較１１−曲線から１９
られ〈ステップ１０）、次いで６１柿された終点と比較
される（ステップ１１）７．ムし未知の試料の４梓され
た終点がその理論的終点から１〜リヂウムに対して４％
又はそれよりもＪネルＹの凸い敢０１１性核種に対しで
５％よりも大さく幅差しＣいれ（ま、未知の試料は非均
質性又は族７１性とみイ１される。逆に、もし理論的終
点が未２．１１の試わ１に対づる計算された終点の５％
以内にあれ（Ｊ、それは均７りｆｌどみなされ、溶液５
１数ジＡメＩ〜りはｌｌシい。

木光明を好ましい実施例について図示し説明しくきたが
、本５１明の範囲内ぐ−での形態及び胛１部に種々の変
更が行４つれ得ることは当楽者により理解ｄれ、Ｊ：　
）、。

第１表 放剛性核種終点決定 均質性割数溶液 クエンチ指示パラメータ ３１−１　針線された　１’ｌｃ　計算されたｈクブル
　終点ブ（・ネル　−終点ブトネルトルエン・シンチレ
ータ　１６９６９　１２５．０３１Ｎｓ丁△−ＧＥ　Ｌ
　１６．２０６　１２２．７１Ｍ０Ｎ○円−１へＳＥ　
４０　１Ｇ、３Ｂ４　１２４．３２ＰＩＣＯＦＩＯＲ３
０隻４県　１２６．１４平均　１６．５０６　１２４．
５５ １シグマχ　偏差　±１９８　±１１５第２表 敢口・１性核種均質竹ｌＮ５ＴＡ−ＧＦＩ−１，５へ・
４．８９％水溶性ロード８℃放剛性核種；トリブーエー
ティッド・アミノ酸°六°　骨 第４表 散開性核種均質性ｌＮ５Ｔ八−ＧＥＬ １．５〜４．８９％水溶性ロード８℃ 放０＝Ｉ竹核種ニリン−３２ ｎｌ停された　理論的 ４．０　６５８　１７８６．１　１８１２．２　均質性
８．０　６２３　１６９５．６　１６８６．９　均質性
１２、２　５８９　１５９０．５　１５６５．４　均質
性１４．９　６１１　１６４４．０　１６４４．１　均
質性ＩＯ，＋１　６１！ｌ　１６０５．０　１６７２．
７　箕質竹２０、２　５９８　１５０３．　Ｏ１５９７
，６異質性２４．６　５５Ｇ　１４４１．５　１４４７
．４　均質性３（１，０５３５１３７＋、６　１３７２
．３　均質性４８、　！ｌ　４５３　１０７３．５　１
０７９．１　均質性放躬性核竹：］−素−１２５ 語幹された　理論的 ／１．＋ｌ　Ｇ！ｉ７　６６．９０　６（ｉ、８８　均
質性８０　６２１　６１．９６　６１．９０　均質性１
２、２　５９１　５９．０７　５７．７４　均質性１４
．９　０４３　６１．０７　６０．７９　均質性１（ｉ
、　ＯＧ＋９　（ｉ３．４３　［３１，６２均質性２０
、２　５８４　５５．５３５６．７７　均質性２４、　
Ｇ　５６３　５：Ｌ　８７　５３．８６　均１’ＪＰＩ
３０、（１！１３５５０．７２　４９．９８　均質性４
！１．　！ｌ　４！ｉ！ｉ　３８．３５　３８．８９　
均質１（１Σ

【図面の簡単な説明】

第１図はトリチウム及びＭｓ素−１４に対して等１ｉ１
１ｉ　Ｉ’ｄ貞ｙ〜１ノネルとり−Ｌレンチ示パラメー
タ（Ｑ１１〕）叉は外部標準のスペクトル指数（ＳＥＥ
）どの関１系を示リグラフである。 第２図は第２表に示されているデータに基いて水の中の
トリヂウムにλｔｊする等１Ｉｌｌｉ終点ヂャネルとＳ
　Ｉ　Ｆ’どの関係を示１クラフである。 第：３図は第２図に示されているデータに基い℃Ｃ水の
中の１９！素−１４に対震る等価終点チャネルどＳＩ「
どの関係を示づ図である。 第４図は第４表に示されているデータに基いてシンデレ
ージョン・カクテルとしてｌＮ５Ｔ八−（：ｉ　Ｅ　ｌ
−を用いるリン−３２に対りる等ｌｌ１ｌｉ終点チセネ
ルとｓ　１１：どの関係を示４グラフである。 第５５図は第４表に示され（いるデータに塁い−ＣＩ　
Ｎ　Ｓ　’ＩΔ−ＧＥＬシンデレージョン・カクテル内
〕６１１．　！’ＪＪ　４！ＩＩ　４１Ａ’ａ９５１ｈ
　１２５　ニＴｈＪ　−Ｊ’　ルＷｊ　ＩＫ終点チ１７
ネルとＳＩＥとの関係を示Ｊグラフである。 第６図は本発明による改良された試１′＋１均Ｐｉ性判
のブ【コック図である。 第７図は第６図に示されているシンデージョン削数シス
テム内で実行される本発明による改良された試料均質性
判定法のスラーツブを示４フ１コーヂャートである。 １０．１２・・・光電子増倍管、１４・・・試料容器、
１６・・・加絆増幅器、１８・・・アナログ−ディジタ
ル変換器、２０・・・コインシテンス検出器、２２・・
・フイクロブロセッリ、２４・・・メモリ 特許出願人　パラカード・インストルメント・カンパニ
ー・ インニー１−ポレイアッド 代　理　人　弁　理　士　四　石　昌　毅ＦＩＧ、／ ＦＩＧ、　２ ＱＩＰ　（８１Ｅ） ＦＩＧ、３ ｎＧ、４ ＱＩＰ　（ＳＩＥ） ＦＩ＆、　５ ＱＩＰ　（Ｓ旧）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）液体シンブレーション試料のｆＡｌ劇化学的均質
   性を舘８Σづる方法に於て、 ＜ａ　）り土ンヂ指示パラメータ（Ｑ［Ｐ＞又は外部標
   ハ（のスペクトル指数（ＳＩＥ）から関心のある各ｈ’
   Ａ川性用種に対りる敢剣竹核秤較ｉ［式を６１すし、又
   関心のある各１ｊ’ｌ　！ＩＪ性核種に刻する放的竹核
   秤終点をｊ目Ｉる過程と、 （１１）放射性核種較正式と結びつ（プられる理論的終
   点を前記試料ど結びつ【）られる４停された終点と比較
   して、偏差が１−リ゛ｆウムに対しＣ約４％Ｊ：すｂ、
   又−ＦＩ高」ニネルギのｔｊＭ剣性核種に対して約５５
   ％にりも大きく、従つＣ試ｔ（１が非均質性又１４Ｗ質
   １１Ｊであることを示Ｊか否かを判定する過程とを含ん
   でいることを特徴とづる方法。 （２）液（本シン１−レーシヨン試料の敢川化学的均質
   性を確認する方法に於て、 関心のある８放射性核種に対づる適当なりエンチ標準の
   組のクエンチ指示パラメータ（Ｑｌｌ））又は外部椋準
   のスペクトル指数（ＳＩＥ）を測定する過程と、 前記の適当なりエンヂ標準の川の中の各数例性同位体に
   対ηる理論的終点を５１粋する過程と。 ＳＩＥデータ及び測定された終点がら関心のある各敢銅
   竹核種に対して敢躬性核種較正線を甜０づる過程と、 ＳＩＥ較正線を得るべく未知の成用性核種を含んでいる
   試料の放射能レベルを測定し又前記試料の中の放射性同
   位体の終点をｉｔ　ｉする過程と、較正曲線／）目う１
   りられた理論的終点を８１すされｌこ終点と比較して、
   偏差がトリチウムに対しくは約４％よりも、又は一層高
   エネル１゛の敢０１性核種に対しＣは約５％よりも大き
   く、（Ｉ−って試料が非均質性又は異質性であることを
   承りか否かを１′す定づる過程と を含ｌυでいる事を特徴とする特許 （３）液体シンデレーターと共に１つ又はそれ以−１こ
   の放１１１性同位体を含んでおり、同位体の退化がスペ
   クトルに亙り未知の仕方で分布している試料ど共に使用
   づるための液体シンチージョン削数システムに於−（、 前記試料から放射する各パルスをそれに比例覆る電気的
   倍量に変換するためのトランスデユーサ手段と、 所定の時間差窓内に入らないパルスを消去して、核事象
   に関係ηるパルスのみを通過させるため、前記１−ラン
   スデユー晋す手段に接続され−Ｃいるコインシデンス手
   段と、 前記コインシデンス手段により通された各パルスの波高
   及び時間の双方を同定覆るため前記コインシデンス手段
   に接続されている吊子化手段と、記憶手段を含んでＪ５
   す、各核事象に関係づ１ＪＣ３れる肋間及び波高データ
   を受信且記憶し、放射性枝梗終点を５１痒し、各放射性
   同位体と結びつ番）られる節１成曲線を計綽し、又前記
   試料の４算された終点を理論的終点と比較して、前２試
   料が１〜リチウムに対しては約４％よりも、又は一層高
   エネルギの放（ＩＪ竹核種に対しては約５％にりも人さ
   く偏差し−Ｃおり、それにより非均質性又は異質性の状
   態を同定するか否かを判定−するため、前記吊子化手段
   に接続されている処理手段ど を含んでいることを特徴とする液体シンチージョン計数
   システム。