JPS60501009A - Polyetherimide-polypropylene blend - Google Patents
Polyetherimide-polypropylene blendInfo
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。 (57) [Summary] This bulletin contains application data before electronic filing, so abstract data is not recorded.
Description
【発明の詳細な説明】 ポリエーテルイミド−ポ リプロピレンブレンド 本発明は(a)ポリエーテルイミドおよび(b)少量、例えば約1〜20重量% のポリプロピレンまたはその共重合体を含有するブレンドの一群に関する。意外 にも、これらのブレンドはブレンドのポリエーテルイミド成分の有するノツチ付 きアイゾツト衝撃強さのみならずポリプロピレンの少量を含有しない他のポリエ ーテルイミド−ポリプロピレンブレンドの有するノツチ付きアイゾツト衝撃強さ よ)大々るノツチ付きアイゾツト衝撃強さを有する。[Detailed description of the invention] Polyetherimide polyester Lipropylene blend The present invention comprises (a) a polyetherimide and (b) a small amount, e.g. about 1-20% by weight. A group of blends containing polypropylene or copolymers thereof. unexpected Also, these blends have a notched structure in the polyetherimide component of the blend. Other polyesters that do not contain small amounts of polypropylene as well as isot impact strength Notched Izo impact strength of -tellimide-polypropylene blend ) Has large notched izot impact strength.
本発明のブレンドは式 〔式中aは1よシ大なる整数、例えば10〜10000またはそれ以上を表わし 、基−0−Aくは(H/は水素、低級アルキル基または低級アルコキシ基である )から選択し、好ましいポリエーテルイミドは、ポリエ(2) 一チルイミドが式 のポリエーテルイミドであり、−0−2−0−基の2例語合が3 、3’ ; 3 、4’ ; 4 、3’および4,4′位置にあるようR′が水素である後 者の一〇−Aく基を含み、2は(1)よび(2)一般式 ( (3) 2価基からなる群から選択した1員であシ、・qはOまたは1であり、yは1〜 5の歴数である)の2個有機基からなる群の1負であり、Rは(1)炭素原子数 6〜20を有する芳香族炭化水素基およびそのハロゲン化誘導体、(2)炭素原 子数2〜20を有スるアルキレン基およびシクロアルキレン基、02〜C8アル キレン末端停止ポリジオルガノシロキサン、および(3)式 なる群から選択した1員であJ 、Xは1〜5の整数である)によって含まれる 2価基からなる群から選択した2個有機基である〕のポリエーテルイミドを含有 する。特に本発明の目的のため好ましいポリエーテルイミドは、−0−A(およ び2がそれぞれ であシ、Rが から選択されるポリエーテルイミドである。Rがメタフエ(4) 特νRGO− 50100・9(3)ニレンであるポリエーテルイミドが最も好ましい。The blend of the invention has the formula [In the formula, a represents an integer greater than 1, such as 10 to 10,000 or more. , the group -0-A or (H/ is hydrogen, lower alkyl group or lower alkoxy group ), and the preferred polyetherimide is polyether (2) Monotylimide is the formula is a polyetherimide, and the two combinations of -0-2-0- groups are 3, 3'; after R' is hydrogen as in the 3, 4'; 4, 3' and 4,4' positions. 10-A group, and 2 is (1) and (2) general formula ( (3) One member selected from the group consisting of divalent groups, q is O or 1, and y is 1 to 1. 1 negative of the group consisting of two organic groups (with a history number of 5), and R is (1) the number of carbon atoms aromatic hydrocarbon group having 6 to 20 and its halogenated derivative, (2) carbon atom Alkylene groups and cycloalkylene groups having 2 to 20 molecules, 02 to C8 alkylene groups, Kylene end-stopped polydiorganosiloxane, and formula (3) one member selected from the group J, where X is an integer from 1 to 5) Contains a polyetherimide containing two organic groups selected from the group consisting of divalent groups. do. Particularly preferred polyetherimides for the purposes of the present invention are -0-A (and and 2 respectively Ashi, R is A polyetherimide selected from R is Metafe (4) Special νRGO- Most preferred is a polyetherimide that is 50100.9(3)nylene.
本発明のブレンドに使用するポリプロピレンは、アタクチックポリプロピレンに 対するいわゆるアイソタクチックポリプロピレンでロシ、構造式 (式中すは100より大なる整数である)を有する。一般にポリプロピレンの数 平均分子量は代表的には約100000よシ大である。この種のポリプロピレン は更にカーク拳オソマーのエンサイクロビープイア拳オフ゛・ケミカル・テクノ ロジー第14巻、第282頁〜第307頁(1967年)および米国特許第31 12300号および第3112301号に記載されている、これらは引用してこ こに組入れる。The polypropylene used in the blend of the present invention is atactic polypropylene. So-called isotactic polypropylene with structural formula (wherein is an integer greater than 100). Generally the number of polypropylene The average molecular weight is typically greater than about 100,000. This kind of polypropylene In addition, Kirk Fist Osomer's Encyclopedia Beepia Fist Off-Chemical Techno Vol. 14, pp. 282-307 (1967) and U.S. Pat. No. 12300 and No. 3112301, which are cited here. Incorporate it into this.
ポリプロピレンは低密度(比重約0.90):高融点(約167℃);高密度ポ リエチレンよシ犬なる引張シ強さ、大なる剛性、および良好なる耐応力亀裂性: 高耐摩耗性;すぐれた誘電特性;低クリープ;および酸、アルカリ、溶媒および 他の化学侵害に対し高度に抵抗性である光沢性表面を特長として有する。Polypropylene has low density (specific gravity approximately 0.90); high melting point (approximately 167°C); Liethylene has superior tensile strength, greater stiffness, and better stress cracking resistance: High wear resistance; excellent dielectric properties; low creep; and acids, alkalis, solvents and It features a glossy surface that is highly resistant to other chemical attacks.
グロビレンホモポリマーおよびコポリマーは工業的に多くの品種および配合で作 られている。成形用および押し出し用品種は、低、中および高溶融流れのみなら ず中または高耐衝撃型、熱および紫外線安定配合物、および制御された結晶度を 有する樹脂の形で入手できる。比較的少量、例(5) えは約1〜約20重量%の他の単量体中でもエチレンまたは他のα−オレフィン 単量体との共重合はポリプロピレン構造を変性し、改良され耐衝撃性および低下 した脆化温度を有する重合体を提供する。Globylene homopolymers and copolymers are produced industrially in many varieties and formulations. It is being Molding and extrusion varieties are available in low, medium and high melt flows only. medium- or high-impact, heat- and UV-stable formulations, and controlled crystallinity. Available in resin form with Relatively small amounts, example (5) and about 1 to about 20% by weight of ethylene or other alpha-olefins, among other monomers. Copolymerization with monomers modifies the polypropylene structure, improving impact resistance and reducing The present invention provides a polymer having a embrittlement temperature of
本発明のブレンドのためのポリエーテルイミドは、式(式中2は前述したとおシ である)の芳香族ビス(エーテル酸無水物)と式 %式% (式中Rは前述したとおシである)の有機ジアミンとの反応を含む当業者に良く 知られている任意の方法で得ること上記式の芳香族ビス(エーテル酸無水物には 、例えば2゜2−ビスC4−C2,3−ジカルボキシフェノキシ)フェニル〕プ ロパンジ酸無水物: 4 、4’−ビス(2,3−ジカルボキシフェノキシ)ジ フェニルエーテルジ酸無水物; 1 。The polyetherimide for the blends of the invention has the formula: ) aromatic bis(ether acid anhydride) and the formula %formula% (wherein R is as defined above) with an organic diamine. The aromatic bis(ether anhydride) of the above formula can be obtained by any known method. , for example, 2゜2-bisC4-C2,3-dicarboxyphenoxy)phenyl] Lopanedic anhydride: 4,4'-bis(2,3-dicarboxyphenoxy)di Phenyl ether diacid anhydride; 1.
3−ビス(2,3−ジカルボキシフェノキシ)ベンゼンジ酸無水物: 4 、4 ’−ビス(2,3−ジカルボキシフェノキシ)ジフェニルサルファイドジ酸無水 物;1,4−ビス(2,3−ジカルボキシフェノキシ)ベンゼンジ酸無水物;( 6) 4.4′−ビス(2,3−ジカルボキシフェノキシ)ペンゾフエノンジ酸無水物 ; 4 、4’−ビス(2,3−ジカルボキシフェノキシ)ジフェニルスルホン ジ酸無水物;2,2−ビス[4−(3,4−ジカルボキシフェノキシ)フェニル 〕プロパンジ酸無水物; 4 、4’−ビス(3,4−ジカルボキシフェノキシ )ジフェニルエーテルシ酸無水物: 4 、4’ −ビス(3,4−ジカルボキ シフェノキシ)ジフェニルサルファイドジ酸無水物;1,3−ビス(3,4−ジ カルボキシフェノキシ)ベンゼンジ酸無水物;1,4−ビス(3゜4−ジカルボ キシフェノキシ)ベンゼンジ酸無水物;4゜4′−ビス(3,4−ジカルボキシ フェノキシ)ペンゾフエノンジ酸無水物:4−(2,3−ジカルボキシフェノキ シ)−4−(3,4−ジカルボキシフェノキシ)ジフェニル−2,2−プロパン ジ酸無水物等およびかかるジ酸無水物の混合物を含む。3-bis(2,3-dicarboxyphenoxy)benzenedic anhydride: 4, 4 '-Bis(2,3-dicarboxyphenoxy)diphenylsulfide diacid anhydride 1,4-bis(2,3-dicarboxyphenoxy)benzenedic anhydride; ( 6) 4.4'-bis(2,3-dicarboxyphenoxy)penzophenone diacid anhydride ;4,4'-bis(2,3-dicarboxyphenoxy)diphenylsulfone Diacid anhydride; 2,2-bis[4-(3,4-dicarboxyphenoxy)phenyl ] Propanedic anhydride; 4,4'-bis(3,4-dicarboxyphenoxy ) diphenyl ether sialic anhydride: 4,4'-bis(3,4-dicarboxylic anhydride) cyphenoxy) diphenyl sulfide diacid anhydride; 1,3-bis(3,4-di carboxyphenoxy)benzenedic anhydride; 1,4-bis(3゜4-dicarbohydrate) 4゜4'-bis(3,4-dicarboxy) phenoxy)penzophenone diacid anhydride: 4-(2,3-dicarboxyphenoxy) c)-4-(3,4-dicarboxyphenoxy)diphenyl-2,2-propane Di-acid anhydrides, etc. and mixtures of such di-acid anhydrides.
更に、上記式によって含まれる芳香族ビス(エーテル酸無水物)ハマタコトン、 エム、エム、;70リンスキー、エフ、ニス、;ペンノフ、エム、アイ、;ルダ コフ、ニー。Furthermore, the aromatic bis(ether acid anhydride) hamataton contained by the above formula, M, M; 70 Lynskey, F. Nis; Pennov, M. I; Ruda Koff, nee.
ヒー、(インスチチュート・オブ・ヘテロオーガニック・コyバウンズ、アカデ ミイ・オブーサイエンシス、ソ連)により1967年5月3日出願、1969年 11月11日のソ連特許第257010号に示されている。更にジ酸無水物ハエ ム、エム、コドン、エフ、ニス、フロリンスキーによシ、Zh−Org、 Kh in、 4 (5)、774 (1968年)に示されている。He, (Institute of Heteroorganic Coy Bounds, Akade Filed on May 3, 1967 by Mii Obsciensis, USSR), 1969 It is shown in USSR Patent No. 257010 of November 11th. Furthermore, diacid anhydride flies M, M, Codon, F, Nis, Florinsky, Zh-Org, Kh In, 4(5), 774 (1968).
(7) 上記式の有機ジアミンには例えばm−7,エニレンジアミン、P−フェニレンジ アミン、4.4’−ジアミノジフェニルプロパン、4.4’−ジアミノジフェニ ルメタン、ペンテジン、4.4’−ジアミノジフェニルサルファイド、4..4 ’−ジアミノジフェニルスルホン、4.4’−ジアミノジフェニルエーテル、1 ,5−ジアミノナフタレン、3,3′−ジメチルベンチジン、3.3’−ジメト キシベンチジン、2゜4−ビス(β−アミノ−t−ブチル)トルエン、ビス(p −β−アミノ −t−ブチルフェニル)エーテル、ビス(p−β−メチル−〇− アミノペンチル)ベンゼン、1.3−ジアミノ−4−イソプロピルベンゼン、1 ,2−ビス(3−アミノプロポキシ)エタン、m−キシレンジアミン、p−キシ レンジアミン、2,4−ジアミノトルエン、2,6−ジアミノトルエン、ビス( 3−アミノシクロヘキシル)メタン、3−メチルへブタメチレンジアミン、4. 4−ジメチルへブタメチレンジアミン、2.11−ドデカンジアミン、2,2− ジメチルプ、ロピレンジアミン、オクタデカンジアジン、3−メトキシへキサメ チレンジアミン、2゜5−ジメチルへキサメチレンジアミン、2,5−ジメチル へブタメチレンジアミン、3−メチルへブタメチレンジアミン、5−メチルノナ メチレンジアミン、1,4−シクロヘキサンジアミン、1.12−オクタデカン ジアミン、ビス(3−アミノプロピル)サルファイド、N−メチル−ビス(3− アミノプロピル)アミン、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチレンシア、ジン 、ノナメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、ビス(3−アミノプロピル) テトラメチレンジシロキサン、ビス(4−アミノブチル)テトラメチルジシロキ サン等を含む。(7) Examples of organic diamines of the above formula include m-7, enylene diamine, P-phenylene diamine, Amine, 4,4'-diaminodiphenylpropane, 4,4'-diaminodipheny lumethane, pentedine, 4,4'-diaminodiphenyl sulfide, 4. .. 4 '-Diamino diphenyl sulfone, 4.4'-diaminodiphenyl ether, 1 , 5-diaminonaphthalene, 3,3'-dimethylbenzidine, 3,3'-dimeth Xybenzidine, 2゜4-bis(β-amino-t-butyl)toluene, bis(p -β-amino-t-butylphenyl)ether, bis(p-β-methyl-〇- aminopentyl)benzene, 1,3-diamino-4-isopropylbenzene, 1 , 2-bis(3-aminopropoxy)ethane, m-xylene diamine, p-xy Diamine, 2,4-diaminotoluene, 2,6-diaminotoluene, bis( 3-aminocyclohexyl)methane, 3-methylhbutamethylenediamine, 4. 4-dimethylhebutamethylenediamine, 2,11-dodecanediamine, 2,2- Dimethylp, propylene diamine, octadecanediazine, 3-methoxyhexame ethylenediamine, 2゜5-dimethylhexamethylenediamine, 2,5-dimethyl Hebutamethylene diamine, 3-methyl hebutamethylene diamine, 5-methyl nona Methylenediamine, 1,4-cyclohexanediamine, 1,12-octadecane Diamine, bis(3-aminopropyl) sulfide, N-methyl-bis(3- aminopropyl) amine, hexamethylene diamine, heptamethylene shea, gin , nonamethylene diamine, decamethylene diamine, bis(3-aminopropyl) Tetramethylenedisiloxane, bis(4-aminobutyl)tetramethyldisiloxane Including Sun et al.
一般に反応は、約100〜約250℃の温度で、ジ酸無水物とジアミンの間の相 互反応を行うため、良く知られている溶媒、例えば0−ジクロロベンゼン、m− クレゾール/トルエン等を使用して有利に行なうことができる。Generally, the reaction is carried out at a temperature of about 100 to about 250°C and a phase between the dianhydride and the diamine. To carry out the interaction, well-known solvents such as 0-dichlorobenzene, m- This can be advantageously carried out using cresol/toluene or the like.
あるいはポリエーテルイミドは、同時混合して高温で各成分の混合物を加熱しな がら上記任意のジ酸無水物と上記任意のジアミノ化合物の溶融重合によって作る ことができる。一般に約200〜400℃、好ましくは230〜300℃の溶融 重合温度を使用できる。反応条件および各成分の割合は所望の分子量、固有粘度 および耐溶媒性によって広く変えることができる。一般に高分子量ポリエーテル イミド、のためには等モル量のジアミンとジ酸無水物を使用する、しかしながら ある場合には、少し過剰(約1〜5モルチ)のジアミンを使用して末端アミン基 を有するポリエーテルイミドを生ぜしめることができる。一般に有用がポリエー テルイミドは、25℃でm−クレゾール中で測定したとき、0.2tu/lよシ 大、好ましくは0.35〜0.60または07tU/を以上の固有粘度〔η〕を 有する。Alternatively, polyetherimide can be mixed simultaneously and heated the mixture of each component at high temperature. made by melt polymerization of any diacid anhydride mentioned above and any diamino compound mentioned above. be able to. Generally melting at about 200-400°C, preferably 230-300°C Polymerization temperatures can be used. The reaction conditions and proportions of each component are determined according to the desired molecular weight and intrinsic viscosity. and solvent resistance can vary widely. Generally high molecular weight polyether For imide, use equimolar amounts of diamine and dianhydride, however In some cases, a small excess (approximately 1 to 5 moles) of diamine may be used to remove the terminal amine groups. A polyetherimide having the following properties can be produced. Polyester is generally useful. Tellimide has a concentration as low as 0.2 tu/l when measured in m-cresol at 25°C. Intrinsic viscosity [η] of large, preferably 0.35 to 0.60 or more than 0.7 tU/ have
ポリエーテルイミドを製造する多くの方法の中には、ヒース等の米国特許第38 47.867号、ウィリアムスの第3847869号、タケコシ等の第3850 885号、ホワイトの第3852242号および第3855178号に(9) 記載された方法を含む。これらの記載は、本発明のブレンドに好適なポリエーテ ルイミドを製造する一般法および特別法を例示によって教示するため引用して全 部をここに組入れる。Among the many methods of making polyetherimides are U.S. Pat. No. 38 to Heath et al. 47.867, Williams No. 3847869, Takekoshi et al. No. 3850 No. 885, White No. 3852242 and No. 3855178 (9) including the method described. These descriptions are of polyethers suitable for the blends of the present invention. The general and special methods of manufacturing lumides are cited in their entirety for the purpose of teaching by example. Insert the section here.
前述した如き好適なポリプロピレンおよびその共重合体は、当業者に良く知られ ている方法で作ることができ、あるいは市場で入手できる。ポリプロピレンおよ びそ(D共重合体を形成するための方法の従来例は前述したカール・オソマーの エンサイクロビープイア・オプ・ケミカル・テクノロジーの前述した章に論じら れている。例えば工業的なポリプロピレンは一般に三塩化チタン組成物およびア ルミニウム・アルキル化合物例えばトリエチルアルミニウムまたはジエチルアル ミニヮムクロライドヵ)ら作った固体結晶質炭化水素不溶性触媒を用いて作られ る。使用する特定触媒および重合条件に工って、製造される重合体は、アタクチ ックのみならずアイソタクチック、シンジオタクチックまたはいわゆるステレオ ブロック分子を含有しうる。これらは所望によって、選択溶媒抽出して、よシ完 全に結晶化する低アタクチック含有率の生成物を生ぜしめることができる。Suitable polypropylenes and copolymers thereof, as described above, are well known to those skilled in the art. It can be made using the following methods or available on the market. polypropylene and A conventional example of a method for forming biso(D) copolymers is the aforementioned Karl-Ossomer method. As discussed in the aforementioned chapter of Encyclopedia Op Chemical Technology. It is. For example, industrial polypropylene is generally made from titanium trichloride compositions and Aluminum alkyl compounds such as triethylaluminum or diethylaluminum It is made using a solid crystalline hydrocarbon-insoluble catalyst made from mini chloride. Ru. Depending on the specific catalyst and polymerization conditions used, the polymer produced will have a Not only isotactic, syndiotactic, or so-called stereo May contain block molecules. If desired, these can be extracted with a selective solvent and thoroughly cleaned. It is possible to produce products with low atactic content that crystallize completely.
不発明によれば、ブレンドが小割合のポリプロピレンを含有するとき、ポリエー テルイミドおよびポリプロピレンの特に有用なブレンドが得られる。かかるブレ ンドはブレンドのポリエーテルイミド成分の有するノツチ付衝撃強さよりも犬な るノツチ付き衝撃強さのみならず小割合のプロ(10) ピレンを含有していないブレンドのそれよシも大なるノツチ付き衝撃強さを有す る。従って約80〜約99重量%のポリエーテルイミドおよび約20〜約1重量 %のポリプロピレン、好ましくは約85〜95重量%のポリエーテルイミドおよ び約15〜5重量%のポリプロピレンからガるブレンドが本発明の範囲内に含ま れる。According to the invention, when the blend contains a small proportion of polypropylene, the polyether A particularly useful blend of tellimide and polypropylene is obtained. This blurring However, the notched impact strength of the polyetherimide component of the blend Not only has a notched impact strength, but also a small percentage of professionals (10) Blends that do not contain pyrene also have great notched impact strength. Ru. Thus, about 80 to about 99% by weight polyetherimide and about 20 to about 1% by weight % polypropylene, preferably about 85-95% polyetherimide and Blends of polypropylene containing about 15 to 5% by weight are included within the scope of this invention. It will be done.
一般に上記範囲内のポリエーテルイミドおよびポリプロピレンのブレンドは、ブ レンド成分の適切割合を選択することによって所望の物理的特性を与えるために 作ることができる。範囲内で比較的高割合のポリエーテルイミドは通常ブレンド に対して高い機械的性質および高い加熱撓み温度に寄与する。限界内でのポリプ ロピレンの高割合は一般にブレンドに対し高い衝撃強さを提供する。Generally, blends of polyetherimide and polypropylene within the above ranges are to give the desired physical properties by selecting the appropriate proportions of the blend components. can be made. A relatively high proportion of polyetherimide within the range is usually blended contributes to high mechanical properties and high heat deflection temperatures. Polyps within limits A high proportion of lopyrene generally provides high impact strength to the blend.
本発明のブレンドの独特の特性を図面に示す、図面はポリエーテルイミドおよび ポリプロピレンの一連のブレンドについてのポリエーテルイミド含有率に対する ノツチ付き衝撃強さのプロットである。図面については実施例iにつ ゛いて後 に詳細に論する。The unique properties of the blends of the invention are illustrated in the drawings, which show polyetherimide and vs. polyetherimide content for a series of blends of polypropylene. Figure 2 is a plot of notched impact strength. Regarding the drawings, please refer to Example i. will be discussed in detail.
本発明のポリエーテルイミド−ポリプロピレンブレンドは、通常の量で充填剤、 安定剤、可塑剤、柔軟剤、界面活性剤、顔料、染料、強化剤、難燃剤、および稀 釈剤の如き添加材料も含有しうろことを意図する。また本発明のブレンドは2種 以上のポリエーテルイミドと1種以上のポリプロピレンおよびその共重合体も含 有できることを意図する。The polyetherimide-polypropylene blends of the present invention contain fillers in conventional amounts. Stabilizers, plasticizers, softeners, surfactants, pigments, dyes, tougheners, flame retardants, and rare It is contemplated that the scale may also contain additive materials such as diluents. In addition, the blend of the present invention is of two types. Also includes the above polyetherimides and one or more polypropylenes and copolymers thereof. intended to be possible.
本発明のポリエーテルイミド−ポリプロピレン型ブレンドを形成する方法はかな シ変えることが丁きる。従来技術の混合法が一般に満足できる。好ましい方法は 粉末、粒子′ またはフィラメントの形で強化剤の如き添加剤および重合体を混 合し、混合物を押し出し、押出物を切断して通常の固体熱可塑性樹脂組成物を成 形するため従来よシ使用されている手段によって成形するのに好適なベレットに する。How to form the polyetherimide-polypropylene type blends of the present invention? It is possible to change it. Prior art mixing methods are generally satisfactory. The preferred method is Additives such as reinforcing agents and polymers are mixed in the form of powders, particles or filaments. The mixture is extruded and the extrudate is cut to form a conventional solid thermoplastic composition. A pellet suitable for forming by means conventionally used for shaping. do.
本発明のポリエーテルイミド−ポリプロピレンブレンドは、フィルム、成形組成 物、被覆等としての使用を含む、広い種々の物理的形態での用途を有する。フィ ルムとして使用したとき、または成形品にしたとき、これらのブレンドはそれか ら作った積層品も含めて、室温で良好な物理的性質を有するばかりでなく、それ らは長期間高温で作用負荷にすぐれた応答およびそれらの強度を保有する。本発 明のブレンドから形成したフィルムは、フィルムが従来よシ使用されている用途 で使用できる。例えば本発明のブレンドは装飾および保護目的のため自動車およ び航空機に、モータースロットライナー、変圧器、誘電キャパシター、ケーブル およびコイル包装(モーターのだめの巻回コイル絶縁を形成する)のだめの高温 電気縁絶、およびコンテナーおよびコンテナーライニングに使用できる。ブレン ドは積層構造体にも使用できる、この場合ブレンドのフィルムおよび溶液をアス ベスト、マイカ、ガラス繊維等の如き各種耐熱または他の種類の材料に付与し、 シートを相互に積重し、その後シートを高温および高圧に付して樹脂バインダー の流れおよび硬化して凝着した積層構造体とする。本発(12) 薄幅GO−5 010(19(5)明のポリエーテルイミド−ポリプロピレンブレンドから作っ たフィルムはまた印刷回路用にも供しうる。The polyetherimide-polypropylene blend of the present invention can be used in film, molding compositions. It has applications in a wide variety of physical forms, including use as objects, coatings, etc. Fi When used as a lume or made into a molded article, these blends In addition to having good physical properties at room temperature, including laminates made from They possess excellent response to working loads and their strength at high temperatures for long periods of time. Main departure Films formed from light blends can be used in applications for which films are traditionally used. Can be used in For example, the blends of the invention may be used in automobiles and for decorative and protective purposes. and aircraft, motor slot liners, transformers, dielectric capacitors, cables. and the high temperature of the coil packaging (forming the winding coil insulation of the motor reservoir) Can be used for electrical insulation and containers and container linings. Bren It can also be used in laminated structures, in which case the blended film and solution are applied to various heat-resistant or other types of materials such as vests, mica, glass fibers, etc. The sheets are stacked on top of each other and then the sheets are subjected to high temperature and pressure to form a resin binder. flow and harden to form a cohesive laminated structure. Main train (12) Thin width GO-5 Made from polyetherimide-polypropylene blend of 010 (19(5) Ming) The film may also be used for printed circuit applications.
あるいはここに示しだブレンドの溶液は銅、アルミニウム等の如き導電体上に被 覆し、その後被覆した導電体を高温に加熱して溶媒を除去し、その上に連続樹脂 組成物を与えることができる。所望によって、ポリアミド、ポリエステル、シリ コーン、ポリビニルホルマール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド、ポリテトラフ ルオロエチレン等の如き重合体被覆の使用を含む追加のオーバーコートをかかる 絶縁した導電体に付与できる。他の種類の絶縁上のオーツ;−コートとしての本 発明のブレンドの使用を排除するものではない。Alternatively, a solution of the blend shown here can be deposited onto a conductor such as copper, aluminum, etc. The coated conductor is then heated to high temperature to remove the solvent, and a continuous resin is applied on top of it. A composition can be provided. Polyamide, polyester, silicone as required Cone, polyvinyl formal resin, epoxy resin, polyimide, polytetraph Additional overcoats including the use of polymeric coatings such as fluoroethylene etc. Can be applied to insulated conductors. Oats on other types of insulation; - book as a coat This does not preclude the use of inventive blends.
これらのブレンドの意図する他の用途にはブレーキライニングを作るに当っての アスベスト繊維、炭素繊維および他の繊維材料のためのバ・fンダーとしてのそ れらの使用を含む。更に成形前にブレンド中にアスベスト、ガラス繊維、タルク 、石英、粉末、微粒子炭素、シリカ等の如き充填剤を混入することによって本発 明の重合体ブレンドから成形組成物および成形品を形成できる。成形品は当業者 に良く知られている方法により、加熱下、または加熱加圧下形成できる。Other intended uses for these blends include making brake linings. Its use as a binder for asbestos fibers, carbon fibers and other fiber materials. including the use of these. In addition, asbestos, glass fiber, and talc are added during blending before molding. By incorporating fillers such as quartz, powder, particulate carbon, silica, etc. Molding compositions and molded articles can be formed from bright polymer blends. Molded products are handled by those skilled in the art. It can be formed under heating or under heating and pressure by a method well known in the art.
下記実施例は本発明による特別のポリエーテルイミド−ポリプロピレンまたはポ リエーテルイミド−ポリプロピレンコポリマーブレンドを示す。実施例は例示の ために示し、本発明を限定するものではない。2、実施例中、全ての部お上(1 3) び百分率は他の特記せぬ限り重量による。The following examples illustrate the specific polyetherimide-polypropylene or polymer according to the invention. Figure 2 shows a rietherimide-polypropylene copolymer blend. Examples are illustrative. The present invention is not limited to the present invention. 2. In the examples, all parts are shown (1 3) Percentages are by weight unless otherwise specified.
本発明による幾つかの、そして本発明の範囲外の幾つかの一連のポリエーテルイ ミド−ポリプロピレンブレンドを作り、ブレンドを試験片に成形し、試験片を各 種の物理的性質について試験した。Some series of polyether polymers according to the invention and some outside the scope of the invention Make a mid-polypropylene blend, mold the blend into specimens, and The seeds were tested for physical properties.
ブレンドのポリエーテルイミドは窒素雰囲気下、約250〜約300℃の高温で 作ったm−フェニレンジアミンと2゜?−ビス(4−(3,4−ジカルボキシフ ェノキシ)フェニル〕プロパンジ酸無水物の本質的に等モル量の反応生成物から 作った。重合体を約300 ’Cで押し出してストランドを形成し、機械的にベ レットに切断した。ポリエーテルイミドの試験片を約685〜700’Fの温度 でベレットから射出成形した。ポリエーテルイミドの物理的性質を下表1の第1 欄に示す。The blended polyetherimide is heated at high temperatures of about 250 to about 300°C under a nitrogen atmosphere. 2° with the m-phenylenediamine you made? -bis(4-(3,4-dicarboxif) from essentially equimolar amounts of the reaction product of phenoxy)phenyl]propanedic anhydride. Had made. The polymer is extruded at approximately 300'C to form strands and mechanically stabilized. Cut to let. Polyetherimide specimens were heated to a temperature of approximately 685-700'F. injection molded from pellets. The physical properties of polyetherimide are shown in Table 1 below. Shown in the column.
ブレンドを製造するに当って使用したポリプロピレンは、プラウエア州つィルミ ントンのバーキュレス・インコーホレイテッドによって商品名ポリプロピレン6 524で市販されている耐熱性ポリプロピレンであった。このポリプロピレン単 独では文献によれば表■の最下欄に示した性質を有する。ブレンドを形成するた め、約90部の上記ポリエーテルイミドを約10部のポリプロピレンと混合した 。2種の重合体の混合物は次いで約600下のダイ温度および約580〜630 Tで変化する温度プロフィルを有するワーナー・アンド・プファイドラー押出機 で押し出した。得(14) られた押出物をベレットに切断し、ベレットを約550T〜600?の温度でバ ッテンフィールド成形機で試験片に射出成形した。これらの試験片の衝撃強さを ノツチ無しおよびノツチ付きアイゾツト衝撃試験によシ測定し、結果を下表Iに 示す。ブレンドの加熱撓み温度、曲げ特性および引張り特−性も測定し、下表I に示す。The polypropylene used to produce the blend was manufactured in Tsilmi, Prauea. Trade name Polypropylene 6 by Vercules Inc. It was a heat-resistant polypropylene commercially available under No. 524. This polypropylene monomer In Germany, according to the literature, it has the properties shown in the bottom column of Table ■. to form a blend About 90 parts of the above polyetherimide was mixed with about 10 parts of polypropylene. . The mixture of two polymers is then heated to a die temperature of about 600 below and about 580-630 Warner & Pfeidler extruder with temperature profile varying at T I pushed it out. Profit (14) The extrudate is cut into pellets, and the pellets are approximately 550T to 600T. at a temperature of The specimens were injection molded on a Tettenfield molding machine. The impact strength of these test pieces It was measured by unnotched and notched Izot impact tests, and the results are shown in Table I below. show. The heat deflection temperature, flexural properties and tensile properties of the blends were also measured and are shown in Table I below. Shown below.
ブレンドを製造する上記方法を、ポリプロピレンに対するポリエーテルイミドの 量を変えた追加の4種のブレンドの試験片を作るために繰返した。これらのブレ ンドについてのノツチ無しおよびノツチ付きアイゾツト衝撃試験の結果のみなら ず加熱撓み温度、曲げ特性および引張シ特性を下表1に示す。The above method of producing a blend can be applied to polyetherimide to polypropylene. It was repeated to make four additional blend test specimens with varying amounts. These blurs If only the results of the unnotched and notched Izot impact tests for the The heating deflection temperature, bending properties and tensile properties are shown in Table 1 below.
(15) (16) 蒲BRGO−501009(6)図面において、表1からのノツチ付 きアイゾツト衝撃強さ値をブレンドの成分の相対濃度に対してプロットした。(15) (16) In the drawing of Kaba BRGO-501009 (6), with notches from Table 1 The Izot impact strength values were plotted against the relative concentrations of the components of the blend.
プロットから少量のポリプロピレンが著しく高いノツチ付き衝撃強さ漠を生せし めることが観察できる。しかしながらこの初期上昇後、ノツチ付き衝撃値は約5 0:50ブレンド濃度まで著しく低下し、その後はこの値は比較的一定のままで ある。特に顕著なのは、約10チのポリプロピレンを含有するブレンドがポリエ ーテルイミド単独のそれ以上の、それに約30チのポリプロピレンを含有するブ レンドに対して著しいノツチ付きアイゾツト衝撃強さを有する事実である。The plot shows that a small amount of polypropylene results in significantly higher notched impact strength. It can be observed that However, after this initial rise, the notched impact value is approximately 5 It decreases markedly up to a blend concentration of 0:50, after which this value remains relatively constant. be. Particularly notable is that blends containing about 10% polypropylene - more than tellimide alone, plus a block containing about 30% polypropylene. It is a fact that the notched Izot impact strength is remarkable compared to the Lend.
実施例 ■ バーキュレスによって商品名ポリプロピレン共重合体8501で市販されている ポリプロピレン共重合体を使用した以外は実施例Iの基本法を繰返した。更に押 出機温度プロフィルを約545〜600下で変化させ、使用したダイ温度を約6 00″Fとした。Example ■ Commercially available under the trade name Polypropylene Copolymer 8501 by Vercules The basic procedure of Example I was repeated except that a polypropylene copolymer was used. Press further The exit temperature profile was varied from about 545-600 below, and the die temperature used was about 6 It was set to 00″F.
実施例■における如く、各ブレンドの試験片を、ノツチ付きおよびノツチ無しア イゾツト衝撃強さのみならず加熱撓み温度、曲げ特性および引張シ特性について 試験した。As in Example Regarding not only Isotsu impact strength but also heat deflection temperature, bending properties and tensile properties. Tested.
これらの各ブレンドについての試験結果を表■に示す。The test results for each of these blends are shown in Table ■.
(17) (18) 表■に示した上記データから、ポリエーテルイミドとのブレンド中少量例えば約 10チのポリプロピレンまたはその共重合体が予期できぬ意外な高いノツチ付き 衝撃強さを有する材料を提供することを証している。特に、10チポリプロピレ ン共重合体ブレンドのノツチ付きアイゾツト衝撃強さは、ポリエーテルイミド単 独のそれよシ約18チ大であり、30チポ・リプロピレン共重合体を含有するブ レンドのそれよシ約95チも大であることが観察できる。(17) (18) From the above data shown in Table ■, it can be seen that a small amount of blend with polyetherimide, e.g. 10 inch polypropylene or its copolymer has an unexpectedly high notch. This proves that it provides a material with impact strength. In particular, 10 tips of polypropylene The notched isot impact strength of the polyetherimide monopolymer blend is It is about 18 inches larger than the German one and contains a 30-chipo-lipropylene copolymer. It can be observed that it is about 95 cm larger than that of Lend.
上記各実施例のブレンド中のポリエーテルイミドおよび/またはポリプロピレン の代わシに他のポリエーテルイミドおよび/または他のポリプロピレンの使用も 同様な特性を有する重合体ブレンドの配合を生せしめうろことを意図しておシ、 かかるブレンドも本発明の範囲内と考える。Polyetherimide and/or polypropylene in the blends of each of the above examples Alternatively, other polyetherimides and/or other polypropylenes may be used. It is intended to produce formulations of polymer blends with similar properties. Such blends are also considered within the scope of this invention.
本発明を特定の具体例によって説明したが、請求の範囲に規定した如き本発明の 範囲から逸脱せずに当業者によって多くの改変がなしうろことは判るであろう。Although the invention has been described in terms of specific embodiments, the invention may be understood as defined in the claims. It will be appreciated by those skilled in the art that many modifications may be made without departing from the scope.
ポリエーテルイミド 国際調査報告polyetherimide international search report
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