JPS60219586A - ガドリニウム酸化物を含む核燃料塊の製造法 - Google Patents
ガドリニウム酸化物を含む核燃料塊の製造法Info
- Publication number
- JPS60219586A JPS60219586A JP59075732A JP7573284A JPS60219586A JP S60219586 A JPS60219586 A JP S60219586A JP 59075732 A JP59075732 A JP 59075732A JP 7573284 A JP7573284 A JP 7573284A JP S60219586 A JPS60219586 A JP S60219586A
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- nuclear fuel
- gadolinium oxide
- powder
- oxide
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Solid Fuels And Fuel-Associated Substances (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、可燃中性子毒物質としてガドリニウムを含む
核燃料塊の製造法に関１−る。
核燃料塊の製造法に関１−る。
核燃料は原子炉に装荷されてから約３年間使ＪＴｉされ
る。使用期間が長くなるほど麿子炉の運転効率は向上す
る。長期使用に耐える燃料は茜燃焼度の性能を持ってい
なければならない。−「なわち核分裂性のＵ−２３５の
濠度を品くすることが必要である。この場合、余剰反応
度を運転サイクル初期に吸収する。
る。使用期間が長くなるほど麿子炉の運転効率は向上す
る。長期使用に耐える燃料は茜燃焼度の性能を持ってい
なければならない。−「なわち核分裂性のＵ−２３５の
濠度を品くすることが必要である。この場合、余剰反応
度を運転サイクル初期に吸収する。
可燃性中性子吸収体（可燃性中性子吸収体、以下可燃毒
物という）が使用されている。可燃毒物の例としては現
在ホウケイ酸ガラスが使用されているが使用後の廃棄物
として累積してくる。
物という）が使用されている。可燃毒物の例としては現
在ホウケイ酸ガラスが使用されているが使用後の廃棄物
として累積してくる。
そのため、ホウケイ酸ガラスに代って、別の可燃毒物で
あるガドリニウムの酸化物を核燃料塊中に分散混合した
燃料として原子炉に使用し、その後の使用済燃料の再処
理の際に可燃拵物も同時に処理してしまうことが現実的
な方法である。ここに「核燃料塊」と言う場合、「核燃
料」とはウラン、プルトニウム、トリウムの１種又は２
種以上の酸化物、あるいは炭化物を意味し、「塊」とは
、通常ペレットと呼ばれる焼結塊であるが、どのような
形状のものであってもよい。以下ペレットとして言及す
る。
あるガドリニウムの酸化物を核燃料塊中に分散混合した
燃料として原子炉に使用し、その後の使用済燃料の再処
理の際に可燃拵物も同時に処理してしまうことが現実的
な方法である。ここに「核燃料塊」と言う場合、「核燃
料」とはウラン、プルトニウム、トリウムの１種又は２
種以上の酸化物、あるいは炭化物を意味し、「塊」とは
、通常ペレットと呼ばれる焼結塊であるが、どのような
形状のものであってもよい。以下ペレットとして言及す
る。
これらの固体核燃料ペレットには核分裂生成物（主とし
て気体）を保留しておくために、ある程度の気孔（ボイ
ド）を残しておくことが要求され、このため製品焼結塊
の仕様密度を９５％ＴＤ（理論密度の９５チ）前後に規
定している。また原子炉装荷後にペレットの密度が大き
く変動しないように、製造工程で最高到達密度まで密度
を高めておくことが望ましい。
て気体）を保留しておくために、ある程度の気孔（ボイ
ド）を残しておくことが要求され、このため製品焼結塊
の仕様密度を９５％ＴＤ（理論密度の９５チ）前後に規
定している。また原子炉装荷後にペレットの密度が大き
く変動しないように、製造工程で最高到達密度まで密度
を高めておくことが望ましい。
前記のようなガドリニウム酸化物入りの、例えば二酸化
ウランペレットは、今日、二酸化ウラン粉末と酸化ガド
リニウム粉末を粉末状態で混合し、プレスで成型し、焼
結、研削してペレットにしている。しかし、二酸化ウラ
ン粉末の特性によっては次のような問題が存在する。
ウランペレットは、今日、二酸化ウラン粉末と酸化ガド
リニウム粉末を粉末状態で混合し、プレスで成型し、焼
結、研削してペレットにしている。しかし、二酸化ウラ
ン粉末の特性によっては次のような問題が存在する。
ｌ）焼結時のペレットの最高到達密度が二酸化ウラン単
独の場合より高くなり前記の仕様密度９５％ＴＤを越え
るため、仕様密度に合致させるにはペレット製造条件な
柿々調整して敲泊な制衝を必要とし、工程管理が著るし
く面倒になる。
独の場合より高くなり前記の仕様密度９５％ＴＤを越え
るため、仕様密度に合致させるにはペレット製造条件な
柿々調整して敲泊な制衝を必要とし、工程管理が著るし
く面倒になる。
２）原子炉運転中においてペレットの焼き縮みが発生し
、熱的に不安定である。このことは１．７００℃におけ
る還元芥囲気中２４時間σ）再焼結試験から得られる密
度差Δρより推定される。
、熱的に不安定である。このことは１．７００℃におけ
る還元芥囲気中２４時間σ）再焼結試験から得られる密
度差Δρより推定される。
３）水分吸収を起しやすい開気孔の存在率が太きすぎ、
ペレットが水分を吸収したまま炉に装荷されると、水分
中の水素がジルカロイ被ＩＡ ”ｔＡの水素脆化を起す
可能性が大きい、 本発明者等は上記の問題を解決１べく研究を行ない、以
下の知見を得た。原料として酸化ガドリニウムの一部ま
たは全てをガドリニウムの炭ｔｐ塩あるいは有機酸塩に
１ｒｔき模えて使用すると、製造上容易に最高到達密度
を制御できるとともに、熱的に安定な焼結塊が得られ、
さらに焼結体の開′気孔率を低下させることができる。
ペレットが水分を吸収したまま炉に装荷されると、水分
中の水素がジルカロイ被ＩＡ ”ｔＡの水素脆化を起す
可能性が大きい、 本発明者等は上記の問題を解決１べく研究を行ない、以
下の知見を得た。原料として酸化ガドリニウムの一部ま
たは全てをガドリニウムの炭ｔｐ塩あるいは有機酸塩に
１ｒｔき模えて使用すると、製造上容易に最高到達密度
を制御できるとともに、熱的に安定な焼結塊が得られ、
さらに焼結体の開′気孔率を低下させることができる。
なおガドリニウムの炭酸塩およびイイ機酸塩はペレット
焼結温度である十数百度よりずっと低い８００℃前後あ
るいは以下で酸化ガドリニウムに熱分解するために焼結
中に熱分解し、酸化物に変化する。
焼結温度である十数百度よりずっと低い８００℃前後あ
るいは以下で酸化ガドリニウムに熱分解するために焼結
中に熱分解し、酸化物に変化する。
本発明によれば、ガドリニウム酸化物を含む核燃料焼結
塊の製造法において、ガドリニウムの有機塩酸、好まし
くはシュウ酸塩、と炭酸塩の少なくとも１棹の粉末ある
いはこれに酸化ガドリニウムを混合した粉末を核燃料物
質の粉末に混合し、加圧成型し、焼結することを特徴と
する方法が提供される。
塊の製造法において、ガドリニウムの有機塩酸、好まし
くはシュウ酸塩、と炭酸塩の少なくとも１棹の粉末ある
いはこれに酸化ガドリニウムを混合した粉末を核燃料物
質の粉末に混合し、加圧成型し、焼結することを特徴と
する方法が提供される。
本発明において有機酸塩と炭酸塩は均等物である。
次に図面を参１ｔ（’ｔ シて本発明の詳細な説明する
。
。
第１図は二酸化ウラン粉末中にシュウ酸ガドリニウム粉
末を添加し、該混合粉を加圧成型により圧粉体となし、
１，７８０℃で４時間焼結した時の到達密度と生成酸化
ガドリニウム量としてのシュウ酸ガドリニウム疾加量と
の関係を示す。シュウ１２ｗｔチの添加で８８チＴＤと
なる。このことは場合シュウ酸ガドリニウムを４ｗｔ％
（酸化ガドリニウム換算で約２ｗｔ％）まで低含有させ
ることによって仕様密度を達成できることを意味する。
末を添加し、該混合粉を加圧成型により圧粉体となし、
１，７８０℃で４時間焼結した時の到達密度と生成酸化
ガドリニウム量としてのシュウ酸ガドリニウム疾加量と
の関係を示す。シュウ１２ｗｔチの添加で８８チＴＤと
なる。このことは場合シュウ酸ガドリニウムを４ｗｔ％
（酸化ガドリニウム換算で約２ｗｔ％）まで低含有させ
ることによって仕様密度を達成できることを意味する。
酸化ガドリニウム含有量が高い場合（２ｗｔ％酸化ガド
リニウム以上）には、シュウ酸ガドリニウムの一部を酸
化ガドリニウムに置き換えることにより、より容易に所
定の焼結密度に調整される、ガドリニウムは可燃毒物と
して添加されるわけであるから、核燃料設計上の計ｖｆ
−によりウランに対する冷加量が決定され、それに従っ
て添加されるべき醸化ガドリニウムの量も決定される。
リニウム以上）には、シュウ酸ガドリニウムの一部を酸
化ガドリニウムに置き換えることにより、より容易に所
定の焼結密度に調整される、ガドリニウムは可燃毒物と
して添加されるわけであるから、核燃料設計上の計ｖｆ
−によりウランに対する冷加量が決定され、それに従っ
て添加されるべき醸化ガドリニウムの量も決定される。
酸化ガドリニウムが高含有量の場合核燃料塊中のガドリ
ニウムの含有量は酸化ガドリニウムとして約６ｗｔ％が
一応の目安となる。
ニウムの含有量は酸化ガドリニウムとして約６ｗｔ％が
一応の目安となる。
第２図は二酸化ウラン焼結体中の酸化ガドリニウム（Ｇ
ｄ２０３）の量を６ ｗ ｔチ（核燃料設計上好適なガ
ドリニウム量）に１定し、該ｌ住のガドリニウムを酸化
ガドリニウムとシュウ叡ガドリニウムによって供給する
ようにして、加圧成型した圧粉体を１７８０℃で４時間
焼結したときの、シュウ酸ガドリニウムの量と最高到達
密度の関係を示す、この図に見られるように、酸化ガド
リニウム６ｗｔチで、目標警度９５チＴＤを達成するに
は、酸化ガｈ” ＩＪニウム約１．ｔｗｔ％をシ３−ガ
ドリニウムから形成するとよいことが分る。
ｄ２０３）の量を６ ｗ ｔチ（核燃料設計上好適なガ
ドリニウム量）に１定し、該ｌ住のガドリニウムを酸化
ガドリニウムとシュウ叡ガドリニウムによって供給する
ようにして、加圧成型した圧粉体を１７８０℃で４時間
焼結したときの、シュウ酸ガドリニウムの量と最高到達
密度の関係を示す、この図に見られるように、酸化ガド
リニウム６ｗｔチで、目標警度９５チＴＤを達成するに
は、酸化ガｈ” ＩＪニウム約１．ｔｗｔ％をシ３−ガ
ドリニウムから形成するとよいことが分る。
第３図は１００チニ酸化ウラン、酸化ガドリニウム６ｗ
ｔ％を含む二酸化ウランおよびシュウ酸ガドリニウム２
．８ ｗｔ％と酸化ガドリニウム４．６ｗｔ％を含む（
焼結後、酸化ガドリニウム６ｗｔ％に相当）二酸化ウラ
ンの混合粉のそれぞねについて加圧成型により圧粉体と
したものを、温度を変えて４時間焼結したペレットの焼
結温度と最高到達密度の関係を示す。この図に見られる
ように、シュウ酸ガドリニウムを含有する試料では約１
７４０℃で密度は約９５チＴＤで最高到達密度に達する
。
ｔ％を含む二酸化ウランおよびシュウ酸ガドリニウム２
．８ ｗｔ％と酸化ガドリニウム４．６ｗｔ％を含む（
焼結後、酸化ガドリニウム６ｗｔ％に相当）二酸化ウラ
ンの混合粉のそれぞねについて加圧成型により圧粉体と
したものを、温度を変えて４時間焼結したペレットの焼
結温度と最高到達密度の関係を示す。この図に見られる
ように、シュウ酸ガドリニウムを含有する試料では約１
７４０℃で密度は約９５チＴＤで最高到達密度に達する
。
第２図に関連して説明した条件でペレットを製造した場
合、焼結密度９５チＴＤに相当するペレットのΔρの値
を第１表に示す。
合、焼結密度９５チＴＤに相当するペレットのΔρの値
を第１表に示す。
第１表
この表に見られるように、本発明方法によって得られた
ペレットのΔρの値は小さく熱的に安定していることが
分る。
ペレットのΔρの値は小さく熱的に安定していることが
分る。
第４図は最初から６ｗｔ％の１ν化ガドリニウムを添加
して造った二酸化ウランペレット（鎖線）と、その１．
４ｗｔ％をシュウ酸ガドリニウムから形成するように造
った二酸化ウランベレツ）（’４線）の密度と開気孔お
よび閉気孔の率を示す図である。
して造った二酸化ウランペレット（鎖線）と、その１．
４ｗｔ％をシュウ酸ガドリニウムから形成するように造
った二酸化ウランベレツ）（’４線）の密度と開気孔お
よび閉気孔の率を示す図である。
９５％ＴＤにおいて、本発明法によるペレットは開気孔
率が極めて低いことが分る。
率が極めて低いことが分る。
次に本発明の実施例と比較例の操作条件と結果を第２表
にまとめて示す。すべての試料は所定粉末組成物を加圧
成型により圧粉体として、所定温度で焼結した。
にまとめて示す。すべての試料は所定粉末組成物を加圧
成型により圧粉体として、所定温度で焼結した。
第１図は二酸化ウラン粉末中にシュウ酸ガドリニウム粉
末を添加して加圧成型し焼結″″４−る場合の到達密度
と生成酸化ガドリニウム量としてのシュウ酸ガドリニウ
ムの添加量との関係を示−１−６第２１は二酸化ウラン
焼結体中の酸化ガドリニウムの量を６ｗｔ係に固定して
焼結体を生成するに際し、該量の酸化ガドリニウムを酸
化ガドリニウムとシュウ酸ガドリニウムによって供給す
る場合のシュウ酸ガドリニウム量と焼結体の到達密度の
関係を示す。 第３図は１００チ酸化ウランと６ｗｔチ酸化ガドリニウ
ムを含む二酸化ウランおよび１００％ｌｄ化ウラン、２
．８ｗｔ％シュウ酸ガドリニウムと４．６ｗｔ％酸化ガ
ドリニウム（焼結後の酸化ガドリニウム６ ｗｔ％ ）
を含む圧粉体を焼結する場合の焼結温度と到達密度の関
係を示す。 第４図は最初から６ｗｔ％の酸化ガドリニウムな添加し
て造った二酸化ウランベレン）（６１＆）とその１．４
ｗｔ％をシュウ敵ガドリニウムがら形成スるように造っ
た二酸化ウランペレット（実線）の密度と開気孔および
閉気孔の率を示す。 特許出願人 三菱金属株式会社 三菱原子燃料株式会社 代理人 弁理士松井政広 第１図 ＊ｉ乙ｙＪ−リーＪＡ ＃＄ｉ ＜ａｊｔ ｏ／６）第
２図 ｈｐ’Ｊ膨〃゛ナリニブＸ承如量（ｃｕｔ％）第３図 １００％ＵＯ２
末を添加して加圧成型し焼結″″４−る場合の到達密度
と生成酸化ガドリニウム量としてのシュウ酸ガドリニウ
ムの添加量との関係を示−１−６第２１は二酸化ウラン
焼結体中の酸化ガドリニウムの量を６ｗｔ係に固定して
焼結体を生成するに際し、該量の酸化ガドリニウムを酸
化ガドリニウムとシュウ酸ガドリニウムによって供給す
る場合のシュウ酸ガドリニウム量と焼結体の到達密度の
関係を示す。 第３図は１００チ酸化ウランと６ｗｔチ酸化ガドリニウ
ムを含む二酸化ウランおよび１００％ｌｄ化ウラン、２
．８ｗｔ％シュウ酸ガドリニウムと４．６ｗｔ％酸化ガ
ドリニウム（焼結後の酸化ガドリニウム６ ｗｔ％ ）
を含む圧粉体を焼結する場合の焼結温度と到達密度の関
係を示す。 第４図は最初から６ｗｔ％の酸化ガドリニウムな添加し
て造った二酸化ウランベレン）（６１＆）とその１．４
ｗｔ％をシュウ敵ガドリニウムがら形成スるように造っ
た二酸化ウランペレット（実線）の密度と開気孔および
閉気孔の率を示す。 特許出願人 三菱金属株式会社 三菱原子燃料株式会社 代理人 弁理士松井政広 第１図 ＊ｉ乙ｙＪ−リーＪＡ ＃＄ｉ ＜ａｊｔ ｏ／６）第
２図 ｈｐ’Ｊ膨〃゛ナリニブＸ承如量（ｃｕｔ％）第３図 １００％ＵＯ２
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、ガドリニウム酸化物を含む核燃料焼結塊の製造法に
おいて、ガドリニウムの有機ｅＪ４と炭酸塩の少なくと
も１種の粉末を核燃料物質の粉末に混合し、プレスして
成型し、焼結することを特徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第１項記載の方法であって、ガドリ
ニウムの有機酸塩がシュウ酸ガドリニウムであることを
特徴とする方法。 ３、ガドリニウム酸化物を含む核燃料焼結塊の製造法に
おいて、ガドリニウムの有機酸塩と炭酸塩の少なくとも
１種の粉末と酸化ガドリニウムの粉末を核燃料物質の粉
末に混合し、プレスして成型し、焼結することを特徴と
する方法。 ４、特許請求の範囲第３項記載の方法であって、ガドリ
ニウムの有機酸塩がシュウ酸ガドリニウムであることを
特徴とする方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59075732A JPS60219586A (ja) | 1984-04-17 | 1984-04-17 | ガドリニウム酸化物を含む核燃料塊の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59075732A JPS60219586A (ja) | 1984-04-17 | 1984-04-17 | ガドリニウム酸化物を含む核燃料塊の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60219586A true JPS60219586A (ja) | 1985-11-02 |
| JPH0141955B2 JPH0141955B2 (ja) | 1989-09-08 |
Family
ID=13584732
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59075732A Granted JPS60219586A (ja) | 1984-04-17 | 1984-04-17 | ガドリニウム酸化物を含む核燃料塊の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60219586A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01228526A (ja) * | 1988-03-08 | 1989-09-12 | Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd | 粉末混合方法 |
-
1984
- 1984-04-17 JP JP59075732A patent/JPS60219586A/ja active Granted
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01228526A (ja) * | 1988-03-08 | 1989-09-12 | Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd | 粉末混合方法 |
| JPH0542291B2 (ja) * | 1988-03-08 | 1993-06-28 | Mitsubishi Genshi Nenryo Kk |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0141955B2 (ja) | 1989-09-08 |
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