JPS60207037A - 超微小粒子数の測定方法とその測定装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は空気中に浮遊する超微小粒子の数を測定するだ
めの新規な測定方法と測定装置に関し、本出願人が先に
出願した本出願と同名称の昭５５特願第１１９０９８号
及び昭５９年特願第５０８６号の改良に関する。

近来、集積回路製作のための空気清浄化、無菌室、放射
線、排ガス、大気汚染等に関する技術分野においては、
空気中の超微小粒子の粒径、個数等の測定が重要な課題
となっている。従ってこれらの課題を管理、制御するた
めに超微小粒子の粒径測定、粒子数測定が必要となり、
またその技術の向上が望まれている。本発明、はこのよ
うな状況において、凝縮核カウンタ（（ｏｎｄｅｎｓａ
ｔｉｏｎ　ｎｕｃｌｅｉｃｏｕｎｔｅｒ　）を利用した
新規な超微小粒子数の測定方法と測定装置に関する。更
に本発明は他の装置例えば拡散チューブ、拡散バッテリ
ー、差動移動性分析器又は荷電エアロゾル分析器を組合
ぜて使用し、広く分布する粒子の大きさを段階的に分け
・て、粒径の異なる各段階中の粒子の個数を測定する、
新規の超微小粒子数の測定方法及び装置、即ち新規な超
微小粒子の粒径分布測定方法及び装置に関する。

凝縮核カウンタは気体中（主として空気中）の１μｍ以
下の超微小粒子の数を検出するものてあ−る。また０、
１μｍ以下の粒子は気体の平均自由行程や、可視光線の
波長と同等乃至それ以下となるので、浮遊状態のままで
光学的に検出することができない。そこで凝縮核カウン
タではエアロゾル粒子を核として何らかの蒸気（一般に
用いられているのは水蒸気又はアルコール蒸気）を凝縮
させて、成長粗大化して光学的に観察できるようにして
、その数を計数するものである。

従来の凝縮核カウンタでは、微小粒子を含んだ空気を水
蒸気で飽和させ、それをピストン又はタイミングバルブ
と真空ポンプ等で断熱膨張させて過飽和雰囲気を形成し
、その過飽和蒸気を粒子のまわりに凝縮させて粗大化し
、これを顕微鏡で観察して計数する型式のものが多い。

しかし、この譚式のものは、バッチ式或いは間欠的動作
しかできない欠点を持っており、本発明はこのような欠
１点を除去した凝縮核カウンタを提供する。

更に、比較的新しい凝縮核カウンタでは、アルコール蒸
気で飽和させたエアロゾルをベルチェ効果を利用した冷
却ノズルで急冷するものがあるが、この方法によるとき
は過飽和度が大きくとれず、核となる粒子の大きさに限
度があり、一定寸法以下の粒子には蒸気が凝縮できない
ため一定寸法以下の粒子を計数できないという欠点を持
つ。また冷却ノズル壁間が冷却されているのでノズルを
通過中に熱泳動が起り、ノズル壁面にエアロゾル粒子が
沈着するという欠点を持つ。本発明はこれらの欠点のな
い新規な凝縮核カウンタを提供する。

以下図面に従って本発明による超微小粒子数の測定方法
とその測定装置を説明する。

第１図は本発明による方法と装置を説明する構成図であ
る。エアロゾル入口１０よりのエアロゾルを弁２７およ
び流量計２５を通して低温蒸気室１１に導く、一方エア
ロゾルを高温蒸気室１３へ導く。高温蒸気室１３は加熱
手段１４により低温蒸気室１１より高温に保−たれ、両
蒸気室とも溶媒３１の蒸気で充満している。

溶媒３１は水又はエタノールその他が用いられる。これ
らの蒸気含有エアロゾルを断熱的に混合室１５で混合さ
せるとエアロゾル粒子を核として蒸気が凝縮成長して後
述する様に光の散乱を生ずる程度の大きさになる。

この場合低温蒸気室１１と高温蒸気室１３の流量割合と
、その温度差が重要な要素であって、全体の熱量収支と
特質収支とから決定される。

このため流量計２５で正確な流量を監視し、弁２７で流
量を正確に制御する必要がある。　′第２図（ａｌ　（
ｂｌは、これ等の関係を温度−蒸気量線図の上に説明用
図面として略式的に図示したもので、第２図ｆａ）は、
低温蒸気室１１と高温蒸気室１３とにおいて各々のエア
ロゾルを低温飽和蒸気エアロゾルと高温不飽和蒸気エア
ロゾルとしたものについて、第２図Ｆｂ）は、何れも不
飽和蒸気エアロゾルとしたものについて、それぞれ示し
たもので、何れも混合室１５において好ましい過飽和度
が得られる様適宜選択されるべきものである。

図のΔＨが蒸気の凝縮量である。従ってこの量が粒子を
どの位迄成長させるかを決定する量で、この量も熱量収
支と物質収支とから決定することができる。前述したよ
うにエアロゾル粒子が小さくなると粒子表面の蒸気圧が
ケルビン効果によって上昇するため、粒子を核として凝
縮を起させるためには、この上昇分以上の蒸気圧をその
粒子にを過飽和度といい、小さな粒子を成長させるため
にはこのＳを充分大きくしなければならない。しかしあ
まり大きくしすぎると核となる粒子がなくても凝縮が起
り、所謂無核自己凝縮を起してしまう。この限界の過飽
和度は水蒸気の場合４．８５エタノール蒸気の場合２．
３５である。従って凝縮核カウンタの場合、この限界値
で操作するのが最も望ましいのである。本方法の場合流
量割合の変化を弁２７の操作により、温度変化を加熱手
段１４の操作により調節して、過飽和度の制御をするこ
とにより、常に最適状態で核凝縮が行われるようにして
いる。かくして本方法によるときは如何にＹＪｌさな粒
子をも、連続して、安定に成長粗大化させることができ
る。

凝縮成長粒子は、真空ポンプ２９の力により測定機構２
０へ導かれる。即ち導出部１６を経て弁３７流量計３５
を経て真空ポンプ２９より排出される。このようにして
成長した粒子を光学的に計数する方法は、光散乱法又は
限外顕微鏡による方法とがあるが、限外顕微鏡による方
法の方が光散乱法による方法よりは広い計数濃度範囲を
有する。

そこで、ここでは第１図図示のように限外顕微鏡による
方法について説明する。導出部１６に入って来た成長粒
子は例えばＨｅ−Ｎｅレーザ光＃１７によって横方向よ
り光を当て、粒子によって散乱される光を、粒子の流れ
る方向と同一の光軸を持つように配置された顕微鏡１９
によって観測する。

顕微鏡１９にはＴＶ左カメラ１が接続され自動的に粒子
の映像か写し出されるようにし、更にこれを画像解析装
置２３により自動的連続的に粒子数が計数されるように
している。ここで顕微鏡１９′は異なる焦点距離を有す
る対物レンズ、例えばＡ、Ｂ、Ｃを備えており、第３図
に示すように、観測間を形成する。ここで、５３はレー
ザー光線を示す。レンズＡ、Ｂ、Ｃは第４図に示すよう
に、粒子の濃度に応じて使いわけられる。粒子が高濃度
の場合はＡの高倍率のレンズを使用して視野内の粒子個
数を減らせば、２個以上の粒子の散乱光か重複して、見
掛上１個の粒子として計数されてしまう計数ミスを防止
することかできる。濃度が低くなるに従ってＢ′、Ｃ′
のように倍率を下げて、視野を拡げて行く。−例として
Ａ′、Ｂ′、Ｃ′の視野部分は１／６０秒で計数された
。従って観測セル内におけるエアロゾルの流速は焦点深
度と計数時間で決定される。濃度が非常に小さく例えば
１個／Ｃｍ３以下のときには連続的にエアロゾルを通過
せしめて計数を数秒間積算すれば視野体積は第４図に示
したどのようになる。このように本発明によれば、粒子
濃度が１０−３個／ｃｍ３〜１０６個／ｃｍ３　に及ぶ
非常に広い範囲にわたって粒子数を正確に測定すること
ができる。更に全体として構成、操作が簡単で、匝続的
操作が石］能であり、何時でも最適値で凝縮ができ、し
かも、広い計数範囲を持つ凝縮核カウンタを提供するこ
とができる。

次に、以上の記載においては、粒子数を計数するために
、過飽和度Ｓを限界値で操作する方法について述べたが
、第５図に示すようにＳの値をＳｌ、Ｓ２・・・・・ｓ
ｎ　のように変化させると、それにともなって成長粒子
径の最小値がｒｌ、ｒ２・・・・ｒｏ　のように定まり
、その寸法以上の粒子数が計数でき１１以上の粒子数か
ら【２以上の粒子数を引けばｒ１〜ｒ２の間の粒子数を
計測することができる。即ち、粒径分布測定装置として
の役割りをはたすこととなる。本発明によれば、このよ
うな限界値Ｓの制御を非常に簡単に行い得る。

更に次に、第６図に示すように粒子径によって拡散速度
が異なることを利用する拡散長の異なる拡散チューブ６
１を所要個数使用して、個々の拡散チューブを通ったエ
アロゾルの粒子数を本装置、により計数すれば、上述し
た限界値Ｓを変化させたのと同様、粒径分布測定装置と
して利用するこシとができる。なお６２は本発明測定装
置である。

また拡散チューブのかわりに拡散長の異なる多数の隔室
を備えた拡散バッテリーを使用することもできる。

ここで、拡散バッテリーとはいくつかの拡散チャンネル
（細長い矩形の溝や、一群の小口径のチューブや、直列
に連ねたスクリーンなど）で構成されていて、拡散チャ
ンネルの長さや数又はそれらの中のエアロゾル流量を変
えることによって計数するエアロゾルの粒径範囲を変化
させることができるものであって、エアロゾル粒子が各
拡散チャンネル内を流れる間に、該チャンネルの寸法と
粒径によって計算される速度で、該チャンネルの壁に拡
散し、付着し、一部の粒子のみが出口から出てくること
を利用し、エアロゾル粒子の粒径分布をめんとしたもの
である。

そして、この拡散バッテリーには例えば第９図（イ）に
示すような平行平板構造のものと第９図（ロ）に、示す
ようなスクリーン構造のものがある。

こうすることにより、本装置により０．００１μｍ迄の
超微小粒子の計数かできるはかりでなく、０．００１〜
０．５μｍの粒径分布を測定することができる。

また更に、多分散粒子のなかから単分散もγ子を、荷電
された粒子と電場との相互作用によって選択する差動移
動性分析器ＤＭＡ　（ｄｌｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ　ｍｏ
ｂｉ　−１ｉｔｙ　ａｎａｌｙｚｅｒ　）または荷電エ
アロゾル分析器（ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ　ａｅｒｏｓｏ
ｌ　ａｎａｌｙｚｅｒ　）　と組合せて粒子数測定から
更に進んて粒径分布測定装置として利用することかでき
る。

すなわち、第７．８図に示すような構成とすることによ
って、粒子数測定装置から更にすすんで、粒径分布測定
装置として利用することができる。

第７図は差動移動性分析器と本発明測定装置とを組み合
わせた構成のものである。これについて説明すると、エ
アロゾルを放射線源７１により荷電し差動移動性分析器
本体７２に導く。本体７２は円筒形状で中央に直流高電
圧がかけられる中心棒７３を有し、円筒上部には隔９７
４で形成された入ロア５．７６を有している。

そして、入ロア５よりエアロゾルが入口アロより清浄空
気が導かれ、中心棒７３による電場の強さ、軸方向空気
速度によって、任意の大きさ以下の粒子は中心＄７３に
イ」着し、それ以上の粒子は円筒下部に設けられた小孔
７７より導出され、この粒子は次いで本発明測定装置７
８に導かれるように構成されている。

第８図は荷電エアロゾル分析器と本発明装置とを組み合
せた構成のものである。これについて説明すると、エア
ロゾルおよびシース空気を荷電エアロゾル分析器本体８
１に導く。本体８１は円筒形状で円筒上部にエアロツル
を導くための入口８２とシース空気を導くための入口８
３とを有し、その下方中央部に高電圧が供給される荷電
部８４を有している。荷電部８４は心線８５でコロナ放
電させ、シース空気により流れてくるエアロゾル粒子を
荷電させる。荷電された粒子は内円筒８６の内側８７よ
り導入される清浄空気の軸方向の流速と電場の強さによ
って内円筒外面８６に一定の大きさ以下の粒子は付着し
、それ以上の大きさの粒子は円筒下部に設けられた小孔
８８より導出され、この粒子は次いて本発明装ｆｉｔ８
９に導かれるように構成されている。

以上の如く、第７．８図の構成とした場合は本発明測定
装置の効果を一層発揮させることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明による方法と装置の構成図、第２図（ａ
ｌおよび（ｂｌは凝縮量説明図の温度−蒸気及線図、第
３図および第４図は顕微鏡が備えた複数の対物レンズの
作用説明図、そして第５図は限界値Ｓによって計数可能
最小粒径が変化することの説明図、第６図は拡散チュー
ブを用いた本発明の実施例を模式的に示した構成図、第
７図は差動移動性分析器を用いた本発明の実施例を示す
構成図、第８図は荷電エアロゾル分析器を用いた本発明
の実施例を示す構成図、第９図（イ）（ロ）は本発明に
用いる拡散バッテリーの斜視図、第９図（ハ）は第９図
（イ）に示す拡散バッテリーにおけるエアロゾル流量６
Ｉ！／ｍｉｎの場合の理論透過率を示す細線図である。 １０・・・エアロゾル人口　１１・・・低温蒸気室１３
・・・高温蒸気室　１４・・加熱手段Ｉ５・・・混合室
　１６・・・導出部 １７、、Ｈｅ−Ｎｅ　レ−ｆ−光源 １９・・・顕微鏡　２１・・・ＴＶ右カメラ３・・・画
像解析装置　２５．３５・・・流量計２７．３７・・・
弁　２９・・・真空ポンプ３１・・・溶媒　５１・・・
観測セル ５３・・・レーザー光線　６１・・・拡散チューブ６２
．７８．８９・・・本発明測定装置７１・・・放射線源
　７２・・・差動移動性分析器７３・・・中心棒　７４
・・・隔壁 ７５．７６．８２．８３・・・入ロ ア７．８８・・・小孔　８１・・荷電エアロゾル分析器
８４・・・荷電部、　８５・・・心線 ８６・・・内円筒（内円筒外面）８７・・内円筒め内側
特許出願人　新田ゼラチン株式会社 １１１ｍ１ 儀ま　（６Ｃ） ５ＩｊＬ＾（°Ｃ） 第３ｍ １５ｇ １１６１１ １ ＊８　ｍ 手続補正書　（方式） ％式％ ３　補正をする者 事件との関係　特許出廓人 ４　補正命令の日付 第９図 第９図 （ハ）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）微小粒子を含む空気エアロゾルを低温蒸気室と高
   温蒸気室に導入し、低温蒸気室において不飽和又は飽和
   蒸気エアロゾルとする工程と、高温蒸気室において不飽
   和蒸気エアロゾルとする工程と、前記２つの蒸気含有エ
   アロゾルを混合室に導入して、エアロゾル粒子を核とし
   て前記蒸気を凝縮させ、前記微小粒子を成長させる工程
   と、該成長微小粒子の数を測定する工程とからなる超微
   小粒子数の測定方法。 （２）前記成長微小粒子の数を測定する工程か、光散乱
   法により散乱光の強度を測定する工程である前記（１）
   記載の方法。 （３）前記成長微小粒子の数を測定する工程が、前記成
   長微小粒子に光をあて、それによって、この成長微小粒
   子から発する散乱光をＴＶ左カメラ接続した顕微鏡によ
   り観測計数する工程である前記（１）記載の方法。 （４）　前記蒸気含有エアロゾルとする工程が、低温蒸
   気室と高温蒸気室の少なくとも一方に流量を調節する手
   段と、前記高温蒸気室に加熱手段とを備えた前記（１１
   記載の方法。 （５１前記エアロゾル粒子を核として前記蒸気を凝縮さ
   せ前記微小粒子を成長させる工程において、その過飽和
   度を変化させ、前記成長微小粒子数を測定する工程にお
   いて前記各過飽和度ことの粒子数を測定することによっ
   て粒径分布測定をする前記（１）記載の測定方法。 （６）微小粒子を含む空気エアロゾルか導入される低温
   蒸気室と高温蒸気室と、それぞれの蒸気室に連接されて
   、前記二つの蒸気室から出てくる蒸気含有エアロゾルを
   混合するための混合室と、該混合室で、凝縮成長したエ
   アロゾル粒子の数を測定する測定機構とからなる超微小
   粒子数の測定装置。 （７）前記（６）において、前記混合室における過飽相
   変を調整するために、空気エアロゾル流路と高温蒸気エ
   アロゾル流路との流量割合、温度差の調節を行うことが
   できるように、前記二つの蒸気室へ導くエアロゾルの流
   路の少くとも一方に流量割合を調節する機構を、高温蒸
   気室に加熱手段を備えた前記（６）記載の測定装置。 （８）　前記（６）において、前記測定機構が、前記混
   合室の一部に設けられた導出部と、該導出部におけるエ
   アロゾル粒子を観察するための顕微鏡と、前記導出部を
   横方向より照射する光源とからなる前記（６）記載の測
   定装置。 （９）　前記顕微鏡が焦点距離の異なる複数の対物レン
   ズを備えた前記（６）記載の測定装置。 ；＋０＋　長さの異なる数種類の拡散チューブ又は拡散
   バッテリーを通して、前記（１１〜（９）何れかの方法
   又は装置を用いる粒径分布測定を同時に行う粒子数測定
   方法および装置。 ＯＤ　差動移動性分析器又は荷電エアロゾル分析器を通
   して前記（１１〜（９）何れかの方法又は装置を用いて
   粒径分布乃至粒径測定を同時に行う、粒子数測定方法お
   よび装置。