JPS59206033A - 重い同位体の分離方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はアンモニア脅威及び水素−窒素混合物を利用し
て水素含有化合物又は水素含有混合物から少くとも１種
の重同位体を分離する方法に関する。

この種の方法は、例えはＭ、ベネｒイクト、Ｔｈ。

Ｈ，ビグフォード及びＨ，Ｗ、レビ著の書籍、「ニュー
クリア　ケミカル　エンジニアリングｊ第２版、マグロ
−ヒル　ブック社発行、第７６６〜７６５頁により公知
である。

この方法は重水を得るための出発生成物として、ジウテ
リウムにより１００％近く富化させたアンモニアを使用
するモノサーミック（ｍｏｎｏｔ、ｈｅｒｍｉｃ　）　
７ンモニアー水素交候法である。この場合、該交換法は
天然のジウテリウム濃度を有する窒素と水素とより成る
合成ガスからアンモニアを得る方法と組み合わせた殆ん
どを生的な方法である。

他方において、本発明の目的はジウテリウム及びトリチ
ウムを含有する水から実際的にすべてのジウテリウム及
びトリチウムを除去して、ジウテリウム及びトリチウム
を欠乏させた水を得ることである。

この水は例えは河川から来てもよく、核燃料処理プラン
トからの水でもよぐ、あるいは原子炉プラントの冷却水
もしくは減速材であってもよい。

本発明の主な目的は実質的にジウテリウム及びトリチウ
ムを含有しない水を得ることである。公知のようにトリ
チウムは危険な放射性物質であり、またジウテリウムの
含有散の低い水を農業用に使用する場合に成長が促進さ
れることがわかっている。

同位体交換法の副生物には同位体の欠乏した物質の他に
供給原料よりも高率においてこれら同位体を含有するそ
の他の物質がある。

本発明は主生成物としてのゾウテリウム及びトリチウム
の欠乏した水と、ジウテリウム及び／又はトリチウムに
富む副生物とを得る経済的な方法を提供するものである
。

ジウテリウムに富む副生物、例えは水素又は水は、次い
で例えば公知方法により該副生物からトリチウムを除去
した後、慣用の重水製造方法の原料に形成することがで
きる。トリチウムは例えば蓄積により、あるいは公知方
法により濃縮後に核融合法に使用することができる。

本発明によりアンモニア合成法が使用されるので本発明
は、アンモニアを生成物として除去せずに工程中におけ
る漏えい損失の補償だけをする方法にも関する。

本発明の主目的は特許請求の範囲第（１）項の動作部分
に開示されている方法により解決される。

アンモニア及び水の設定モル処理量の根拠については後
記数値例の記載の床部において説明する。

本発明の実施態様において、ジウテリウム及びトリチウ
ムに富むアンモニアの一部を蒸発させ、次いで水の第二
の流れと同位体交換を行い、それにより接水をトリチウ
ム及びジウテリウムに富ませて副生物として取得し、ジ
ウテリウム及びトリチウムの欠乏したアンモニア蒸気は
液化させて、水素と窒素とに分解される以前の第一の工
程から来るアンモニアと混合する。

本発明のもう一つの有利な実施態様においては、ジウテ
リウム及びトリチウムに富む液体アンモニアの少くとも
一部をジウテリウム及びトリチウムに富む第二の水素／
窒素ガス混合物と同位体交換させて、ａ亥工程中におい
て更にジウテリウム及びトリチウムに富ませ、ここに該
第二のガス混合物は富化されたアンモニアの分解から得
られ、該ガス混合物の一部はジウテリウム及びトリチウ
ムに富む副生物として生じたものであり、次いで該同位
体交換中にジウテリウム及びトリチウムの欠乏した該ガ
ス混合物の一部を、第一工程後に液化され、次いで水素
と窒素とに分解されたガス混合物と混合する。

本発明のもう一つの特徴によれば本発明は同位体１５Ｎ
を従来よりも一層経済的な態様において副生物として得
るのにも利用することができる。

１５Ｎ同位体はガス冷却原子炉用の冷却ガスとして、又
は軽水炉及び重水炉用の「洗浄」ガスとして使用するこ
とができる。

従来においては軽水反応及び重水反応に対して、冷却ガ
スとしては二酸化炭素及びヘリウムのみが、洗浄ガスと
してはヘリウムのみが使用されていた。

二酸化炭素は放射線下において化学的に不安定であるた
め約６００℃から７００°Ｃまでの温度範囲においての
み適している。また二酸化炭素は、その水廖性の故に水
反応炉用の洗浄ガスとして使用することができない。な
ぜならば二酸化炭素は腐食性の酸溶液を形成するからで
ある。

ヘリウムは高価なガスであり、しかもその高い浸透性の
故に非常に密封性の装置を必要とする。

これまで１５Ｎ同位体は、例えば窒素又は液体アンモニ
アの蒸留により製造することが不経済的に高価であった
ので工業的には使用されていなかった。

本発明を二つの実施態様について説明する。

第１図は主生成物がジウテリウム及びトリチウムを大い
に欠乏させた水であり、副生物がジウテリウム及びトリ
チウムに富む水である方法の線図的流れ系統図である。

第２図は主生成物が前記のようにジウテリウム及びトリ
チウムが大いに欠乏した水であり、一方において副生物
かジウテリウム及びトリチウムに富む水素である方法の
線図的流れ系統図である。

もう一つの副生物は１５Ｎに富む窒素である。

既にジウテリウム及びトリチウムを含有している水から
主生成物としてのジウテリウム及びトリチウムが欠乏し
た水と副生物としてのジウテリウム及びトリチウムに富
む水とを得る方法が第１図にしたがって次のようにして
行われる。すなわち：ジウテリウム及びトリチウムを含
有する河水又は廃水のような供給物を管路１を通してボ
ン７′″２により同位体交換塔３に供給し、そこで該供
給物を、ジウテリウム及びトリチウムに富むアンモニア
蒸気と向流状態において同位体交換させる。

操作中に水は実質的にジウテリウム及び）　＋１チウム
について欠乏する。農業用又は工業用として有用なこの
水はなお、環境的な理由のために好ましくない溶解アン
モニア、及びアンモニア消費物などを含有する。この理
由から塔３の底部Ｋ１１Ｊ接するカラム４においてアン
モニアを除去する。アンモニアの分離に必要なスチーム
はカラム４の水だめ内の熱源によって製造する。該熱源
は例えはスチームにより加熱されるコイル５でもよい。

アンモニアを含有しない生成物は管路６を通して敞り吊
す。

塔３の頂部を出て行くアンモニア蒸気は供給水よりも幾
分低い濃度のジウテリウム及びトリチウムな含有し、し
かも本方法の次の工程において存在してはならない水蒸
気を含有する。

それ故、塔３の上に配置される精留塔７において該水蒸
気を分離する。凝縮器８において水冷コイル９′ＶＣよ
り無水アンモニア蒸気を液化する。

凝縮物の一部を、塔７への管路１０に再循環させる。凝
縮物の大部分はポンプ１２により管路１１を通してクラ
ツキング炉１３に輸送し、そこで公知方法により該凝縮
物を合成ガス混合物（Ｎ２＋３Ｈ２）に転化させる。こ
のガス混合物を同位体交換塔１４に導入し、そこで液体
アンモニアと向流状態において同位体交換させる。この
同位体交換は該液体アンモニアが例えばＫＮＨ２のよう
な溶解触媒を含有する場合にのみ行うことができる。

この操作において該ガス混合物中の水素はジウテリウム
及びトリチウムを失い、それに対し該アンモニアはジウ
テリウム及びトリチウムに富んで来る。

次いで合成装置１５においてガス混合物からアンモニア
を生成させる。ジウテリウム及びトリチウムが欠乏した
アンモニアの大部分をポンプ１６により管路１７を通し
て塔１４の頂部に輸送する。

合成ガス混合物との同位体交換中にジウテリウム及びト
リチウムに富み、しかも溶解している触媒を含有するア
ンモニアを塔１４から管路１８を通して取り出し、絞り
弁１９において膨張させ、次いで濃縮器２０に導入する
。

１ 合成装−１５において形成されたアンモニアの残部を管
路２１を通して取り出し、その一部を絞り弁２３を有す
る管路２２を通して輸送し、蒸発器２４において膨張さ
せる。該蒸発器から来るジウテリウム及びトリチウムの
欠乏したアンモニア蒸気を管路２５を通して交換塔２６
に輸送し、そこで該アンモニア蒸気をジウテリウム及び
トリチウムに富む液体アンモニアと向流状態において同
位体交換させろ。生成したジウテリウム及びトリチウム
に冨むアンモニア蒸気を管路２７を通して冷却器２８に
輸送し、そこで水を通して流した冷却コイル２９により
凝縮させる。該凝縮物を管路３０を通して暇り出し、ポ
ンプ３１を通して濃縮器２０に供給する。

濃縮器２０は管路３０及び１８を通して供給される液体
から触媒を含有しないアンモニア蒸気の流れを生成する
部分蒸発器（図示省略）と該蒸気の流れを液化する凝縮
器（図示省略）とから成る。

ジウテリウム及びトリチウムに富む液化アンモニアを管
路３２を通して濃縮器２０から取り出す。

２ 濃縮器２０に組み入れられる部分蒸発器は触媒、ジウテ
リウム及びトリチウムに富むアンモニア液をも生成し、
このアンモニア液は管路３３を通して濃縮器２０から取
り出し、絞り弁３４を通して輸送し、同位体交換塔２６
の頂部において膨張させる。

ジウテリウム及びトリチウムが欠乏し、しかも溶解触媒
を含有するアンモニアを塔２６の底部から管路３５を通
して取り出し、ボンデ３６により交換塔１４に供給する
。

アンモニア合成装置１５から管路２１を通して取り出し
、管路２２を通して抜き出した部分を差引いたアンモニ
アの流れを、管路３７を通し、絞り弁３８を経由させて
取り出し、蒸発器３９において膨張させる。次いでジウ
テリウム及びトリチウムの欠乏した該アンモニア蒸気を
管路４０を通して塔３に供給し、第一工程を開始する。

管路３２を通して濃縮器２０から取り出した触媒を含有
せず、ジウテリウム及びトリチウムに富むアンモニア蒸
気を絞り弁４１を通して蒸発器４２において膨張させる
。ここから該アンモニア蒸気を、管路４３を通して同位
体交換塔４４に供給する。卵、−の流れと同一の源から
米てもよい第二の水の流れを、管路４５及びボンデ４６
を通して塔４４の頂部に供給し、塔３におけるようにア
ンモニア蒸気と向流状態において同位体交換に供する。

第一工程と対照的に水はジウテリウム及びトリチウムに
富んで来る。なぜならばアンモニア蒸気がジウテリウム
及びトリチウムに富んでいるからである。

水蒸気を分離するために、ジウテリウム及びトリチウム
の欠乏したアンモニア蒸気を精留塔４７に導入し、水蒸
気を含有しないアンモニア蒸気を、冷媒の流れを通した
コイル４９を有する凝縮器４８において液化する。若干
の凝縮物を管路５０を通して精留塔４７に再循環させ、
一方において該凝縮物のより大址部分を管路５１を通し
て屯り出し、凝縮器９から管路１１を通って暇り出さね
た凝縮物と混合する。

水に溶解したアンモニアを分離するためのカラム５２を
塔４４の下方に配置し、分離に必要なスチームはカラム
５２の水ため内の熱源により製造する。該熱源Ｉ′ｌｌ
′例えはスチームで加熱したコイルであってもよい。

アンモニアを含有せずジウテリウム及びトリチウムに富
む水を管路５４を通して敗り出す。この水は例えは重水
製造設備又はトリチウム凝縮設備に対する供給物として
利用することができる。

５ 既に述べたように第２図は上記と同様に主生成物がジウ
テリウム及びトリチウムの非常に欠乏した水である方向
の流れ系統図である。もう一つの生成物はジウテリウム
及びトリチウムに富む水素であり、第三の生成物は１５
Ｎに富む窒素である。

第１図に相当する方法を遂行するための装置に類似する
第２図の装置の部品は、重複を避けるためにプライム符
号をつけた同一参照番号により示しである。

それら部品は第１図における要素と同様に動作する。例
えば交換塔３′には河水又はジウテリウム及びトリチウ
ムを含有する廃水が供給され、ジウテリウム及びトリチ
ウムを実質的に、又は全く含有しない水が管路６′ヲ通
して取シ出される。

第１図の場合のように全装置はアンモニアの工業的生並
に対する合成設備と独立している。

第２図に縫当する装置においては第１図における装置と
対照的に、触媒を含有せずにジウテリウム及びトリチウ
ムに富むアンモニアを除去せず、しかも交換剤の役目を
するジウテリウム及びトリ６ チウム含有水を生成するために使用しない。対照的にこ
の場合においては、溶解した触媒をなおも含有する当量
の液体アンモニアを、管路１８′に接続する管路６０全
通して取り出し、ポンプ６１全通して同位体交換塔６２
に輸送し、そこで該液体アンモニアをジウテリウム及び
トリチウムに富む合成がス混合物（Ｎ２＋３　Ｎ２）と
向流状態において同位体交換させ、それによシ該アンモ
ニア及び触媒はゾウテリウム及びトリチウムに富むよう
になシ、必要に応じて純ＮＤ３又は純ＮＴ３に変化され
、一方において合成ガス混合物は１５Ｎが欠乏して来る
。

塔６２におけるジウテリウム、トリチウム及び１５Ｎの
欠乏した液体は管路６３を通り、濃縮器２０（第１図）
又は２０′（第２図）に類似した構造の濃縮器６４に流
れる。

濃縮器６４において二つの流れが生ずる。該液体の一つ
の流れは交換塔６２を出る流れよりも大きな触媒含量を
有する。この液体はジウテリウム及びトリチウムに富み
、かつＮＤ３及び／又はＮＴ３を官有する場合もあるけ
れど　１５Ｎに欠乏し、必要に応じて１５Ｎ　ｋ全く含
有せず、しかも膨張後に管路６５及び絞り弁６６を通り
、第１図における濃縮器２０と類似する態様で動作する
濃縮器２０′に輸送される。

濃縮器６４における液体の第二の流れはＮＨ３又はＮＤ
３及び／又はＮＴ３より成り、触媒を含有しない。この
第二の流れもまた１５Ｎが欠乏し、又は１５Ｎを全く含
有しない。

この第二の流れをポンプ６７により分解炉６８に輸送し
、そこで該第二の流れをＮ２＋　３　Ｎ２又はＮ２＋３
　Ｉ）２及び／又はＮ２＋３Ｔ２に分解する。

これらのガスの大部分は管ｍ？５６９．７０に通して同
位体交換塔６２に戻し、そこで前述の方法によりそれら
のがスの１５Ｎ１ジウテリウム及びトリチウムを欠乏さ
せる。次いで該ガスヲ２ｕ路７１に通して分解炉１３′
からの合成ガスと合流させる。

分解炉６８において生成された分解生成物の残部會営路
７２を通して、公知構造の水素／窒素分離器７３に輸送
する。該分離器中において行われる操作は例えば液化及
び蒸留による低温分離、又は交番選択吸収、又は選択的
浸透性の隔膜を通すことにより促進することができる。

分離器７３に導入されたガス混合物は窒素と水素とに分
解する。水素を含有せず、しかも１５Ｎの欠乏した、又
は１５Ｎ−ｑ含有しない窒素を管路７４を通して取シ出
す。この窒素は工業用に使用することができる。

管路７５を通して取り出した、ジウテリウム及びトリチ
ウムに富み窒素を含有しない若干の水素が管路７６を通
して生成物として得ることができる。該生成物は次いで
図示省略の方法により少くとも１個の追加の上流段階を
通してジウテリウム又はトリチウムに富ますことができ
る。

その代りに、該生成物を敵累と共に燃焼させてジウテリ
ウム又はトリチウムを含有する不勿生成させることがで
きる。残りの流れはコンプレツサ−７８により管路７７
全通して再循環させ、次いで管路６９からの流れに添加
し、該ガス混合物は菅路７０全通して交換塔６２に送る
。

９ 管路３７’に通り、ジウテリウム及びトリチウムに欠乏
し、しかも１５Ｎに富むアンモニアを第１図のように）
膨張させ、蒸発させ、次いでジウテリウム又はトリチウ
ムを含有することも含有しないこともある水道水と同位
体交換させて　１５Ｎに富むアンモニアが管路１１′ヲ
通って流れ、そのジウテリウム及びトリチウムの含量が
供給水に一致するようにする。

炉１３′において生成される合成がス混合物中の１５Ｎ
の濃度は、該ガス混合物が同位体交換塔１４′を出る時
には、塔６２からのがスの流れであって炉１３′からの
合成ガスと混合してから塔１４′に入る該ガスの流れに
おける１５Ｎの濃度の増加の結果として比較的に高い。

塔１４′ヲ出た後、ジウテリウム及びトリチウムの欠乏
した若干の合成ガスを、アンモニア合成装置１５′に供
給されるガスから菅路１９を通して分流させる。該分流
されたがスは公知の水系−窒糸分離器８０に導入する。

該分離器は例えば分離器７３のような構造であ０ ることかでき、この分離器において該ガス混合物を二つ
の流れに分ける。

１５Ｎに富み、しかも好ましくは水素を含有しない第一
の窒素の流れを管路８１全通して収り出す。

主として水素より成る（但し窒素を含有しないことを要
しない）第二のガスの流れを管路８２及びコンプレッサ
−８３全通して送り出し、交換塔に導入されるガスの流
れと混合させる。

本発明の実施態様においては天然濃度の１５ＢＨｉ含有
する窒素を管路８４全通して装置内に導入１管路８１を
通して該装置から収り出した生成物の流れ及び管路７４
を通して取り出した窒素に対して補充する。

またはその代りに管路８４を塔１４′の人口でなく塔６
２のがス入口に接続することができる。新鮮な窒素を注
入する場所は該方法の必要条件、特に１５Ｎ１ジウテリ
ウム及びトリチウムの所望の割合に関係する。

総括すれば、第２図の実施態様において、消費される生
成物は水道水又はジウテリウム及びトリチウム含有１発
水と窒素ガスとであり、これに対し主生成物は少くとも
実質的にジウテリウム及びトリチウムを含有せずに管路
６′を通る水と、１５Ｎに富み管路８１通る窒素と、ジ
ウテリウム及びトリチウムに富み管路７６を通る水素と
である。副生物は管路７４全通して取り出される１５Ｎ
の欠乏した窒素である。

アンモニアの消費量は極めて少量であり、主として装置
の漏洩による。

結局、対応する同位体についてより一層強く富み、ある
いは欠乏した生成物を必要に応じて得るために、多数の
同一装置を第１図又は第２図にしたがって直列に接続す
ることが有利である場合がある。

直列接続の代りに、単独装置を周期的に作動させ、一つ
の周期からの少くとも１種の生成物を次の周期の供給物
として使用することもできる。

もしも生成物が完全に純粋であること、例えばゾウテリ
ウム及びトリチウムを全く含有しない水か、又は純粋な
同位体１５Ｎであることが必要ならば慣用の最終審１ヒ
段階又は最終欠乏段階全生成物取り出し点の下流に接続
することができる。

数値例 ジウテリウム及びトリチウムを欠乏させると同時に重水
又はジウデリウムに冨む水を得るだめの装置。

仮定容量 １、　廃水からのトリチウムの除去 １年当り１４００）ンを処理する核燃料処理工場から来
る、トリチウム２００　ａ１／７Ｈ３を含有する廃水５
０００　ｍ３／年を法的許容濃度の０．０３　ｍ１／　
ｒＩＬ３とすべきである。

２、　ジウテリウムを含有しない水 Ｄ　／　Ｄ　＋Ｈの１０　ｐｐｍ未満を含有する水３０
０　ｍ”　／時を農業用に生成しなければならない。ト
リチウムの濃度は０．０３　ａ１／ＴＬ３以下でなけれ
ばならない。

６、重水 該装置はＤ２０又はジウテリウムに富む水の最大量を生
産しなければならない。

６ 問題の解決 Ｔ２Ｏの２００Ｃ１／ｒＩＬ３及びＤ　／　Ｄ　＋　Ｈ
の１５０ｐｐｍ　’ｃ金含有る廃水３０００　ｍ”　／
年又は６７５１（ｇ／時を１ずＤ　／　Ｄ　＋　Ｈの１
５０　ｐｐｍを含有する水道水の２９９６２５ｋｇ１時
と混合してＴ２Ｏ）０．２５０１　／　＠”及びＤ　／
　Ｄ　＋　Ｈの１５０　ｐｐｍ　ｆ含有する水３０００
０ｋｇ／時の流れを形成する。

この水を、特許請求の範囲第（１）項に記載の処理を行
うための装置に対する供給物として使用する（第１図参
照番号１及び第２図参照番号１′と比較工下記の表は三
つの事例についての数値例を示す。

４１例Ｉ及び■は特許請求の範囲第け）項に記載のすべ
ての特徴に相当し、この場合アンモニアのモル処理量（
８行参照）は水のモル処理量（ｂ行参照）の％よりも太
きい。事例■は前記条件に相当せず、この場合アンモニ
アのモル処理量は水の処理量の％未満である。

４ 上記数値例が示すように、もしモル処理量が特許請求の
範囲第（１）項の動作部分にしたがって選択されるなら
ば、供給水はわずか２０分離段階において１０　ｐｐｍ
に欠乏させることができる（事例１及び■）。

管路４０（第１図）又は４２（第２図）における相当濃
度は８．７９及び５．２０７　ｐｐｍであり、塔１４又
は１４′における欠乏率１２．８　（事例１）及び２４
．３（事例Ｈ）に相当する。特許請求の範囲第（１）項
記載のモル処理量要件に相当しない事例■は意図される
１０　ｐｐｍへの欠乏を達成することができない。

上記数値例により示されるように、２０ｐｐｍを達成す
るためにさえ２０分離段階の代りに５０分離段階を必要
とする。

事例１においては、管路４０（第１図）又は４２′（第
２図）における濃度は１−２２５２　ｐｐｍであり、欠
乏率１２３に相当する。

表に示されるように、トリチウムに対しても同様に適用
される。

【図面の簡単な説明】

第１図は主生成物がゾウテリウム及びトリチウムの大い
に欠乏した水であり、副生物がゾウテリウム及びトリチ
ウムに富む水である方法の線図的流れ系統図である。第
１図において： １　原水導入管路　　　２６：同位体交換塔３　同位体
交換塔　　　２８：冷却器 ６　精製水取出管路　３９：蒸発器 ８　凝縮器　　　　　　４２：蒸発器 １３　　クラツキング炉　４４：同位体交換塔１４　　
同位体交換塔　　　４５：第二原水導入管１５：アンモ
ニア合成　　　　路 装置　　　　　　４８：凝縮器 ２０：濃縮器　　　　　　５４：アンモニアを含２４：
蒸発器　　　　　　　有せず、ゾウテリウム及びトリ チウムに富む水 の取出管路 第２図は主生成物がゾウテリウム及びトリチウムの太い
に欠乏した水であり、一方において副生８ 物がゾウテリウム及びトリチウムに富む水素である方法
の線図的流れ系統図である。第２図において １′　原水導入管路　　　６２　　同位体交換塔３′　
同位体交換塔　　　６４　　濃縮器６′　生成水取出管
路　　６６　　クラツキング炉８′　凝縮器　　　　　
　７３　　水素／窒素分離器１３′　　クラツキング炉
　　７４　　純窒素取出管路１４′　　同位体交換塔　
　　７６　　窒素不含有のゾ１５′　　アンモニア合成
　　　　ウテリウム及び装置　　　　　　　　　トリチ
ウムに富２０′　　濃縮器　　　　　　　　む水素生成
物取２４′　　蒸発器　　　　　　　　出前路２６′　
　同位体交換塔　　　８０　　水素／Ｎ素分離器２８′
　　冷却器　　　　　　８１　　第一の窒素の流４１′
　　蒸発器　　　　　　　　れの取出管路８４　　窒素
導入管路 代理人　浅　村　　　皓 ９

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）第一工程において、ジウテリウム及びトリチウム
   を含有する水をトリチウム及びジウテリウムの欠乏した
   アンモニア蒸気との同位体交換に供し、ここに該アンモ
   ニアのモル処理量を水のモル処理量の％よりも太き（シ
   、シかも該二つの流れの間の同位体交換中に水をトリチ
   ウム及びジウテリウムについて殆んど完全に欠乏させて
   生成物として取得し、一方において該アンモニア蒸気は
   ジウテリウム及びトリチウムに富んで来るけれどＴｈ　
   一工程の終りにおいて該同位体交換に供される水よりも
   低いジウテリウム及びトリチウムの濃度を有し、次いで
   該アンモニア蒸気を液化し、第二工程において水素と窒
   素の混合物に分解させ、次いで第三工程において該ガス
   混合物なジウテリウム及びトリチウムの欠乏した液体ア
   ンモニアとの同位体交換によりジウテリウム及びトリチ
   ウムについて欠乏させ、該欠乏したガス混合物から合成
   により液体アンモニアを生成させ、該合成されたアンモ
   ニアの一部を蒸発させて第一工程に交換の流れとして再
   循環させ、一方において第三工程において富化された残
   りのアンモニアを更に処理することを特徴とする、アン
   モニア合成及び水素−窒素混合物を利用して水素含有化
   合物又は水素含有混合物から少くとも１種の重同位体を
   分離する方法。
2. （２）ジウテリウム及びトリチウムに富むアンモニアの
   一部を蒸発させて水の第二の流れとの同位体交換に供し
   、それにより水をトリチウム及びジウテリウムに富ませ
   て副生物として取得し、ジウテリウム及びトリチウムの
   欠乏したアンモニア蒸気を液化し、第一工程からのアン
   モニアと混合してから水素と窒素とに分解することを特
   徴とする特許請求の範囲第（１）狛記載の方法。
3. （３）ジウテリウム及びトリチウムに富む液体アンモニ
   アの少くとも一部を第二の、ジウテリウム及びトリチウ
   ムに富む水素と窒素とのガス混合物との同位体交換に供
   して該操作中に更にジウテリウム及びトリチウムに富ま
   せ、ここに該第二のガス混合物は富化されたアンモニア
   の分Ｍ４［よって得られ、該ガス混合物の一部はジウテ
   リウム及びトリチウムに富む副生物として生じたもので
   あり、次いで同位体交換中にジウテリウム及びトリチウ
   ムの欠乏した該ガス混合物の一部を、第一工程後に液化
   し、次いで水素と窒素とに分解したガス混合物と混合す
   ることを特徴とする特許請求の範囲第（１）項記載の方
   法。
4. （４）ジウテリウム及びトリチウムに富む副生物をジウ
   テリウム及びトリチウムに富む窒素と水素とに分解し、
   次いで少くとも部分的に純窒素と純水素とに分離し、該
   純窒素は取り出してジウテリウム及びトリチウムに富む
   水素の一部を更に処理するための出発生成物として使用
   し、一方においてより大きな部分を第二のガス混合物と
   混合し、第三工程前に天然１５Ｎ濃度を有する窒素を第
   一のガス混合物と混合し、第三工程後に、同位体交換中
   に１５ＮＫ富んだ該ガス混合物の一部を１５Ｎに富む窒
   素と主として水素から成る流れとに分解し、原流れを第
   三工程の前のガス混合物の流れに再び戻し、一方におい
   て１５Ｎに富む窒素を（副）生成物として得ることを特
   徴とする特許請求の範囲第６項記載の方法。